何 勇 廖京京 王 犇 程竹青 楊忠波

（1.中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院反應(yīng)堆燃料及材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都 610213；2.國(guó)核寶鈦鋯業(yè)股份公司，陜西 寶雞 721013）

0 引言

金屬鋯以中子吸收截面小而著稱，通過適量的合金化，具有極強(qiáng)的耐腐蝕和抗輻照等特點(diǎn)，適于作堆芯結(jié)構(gòu)部件和燃料元件包殼材料，被譽(yù)為原子工業(yè)第一合金。目前國(guó)內(nèi)核電已進(jìn)入規(guī)?；l(fā)展的新時(shí)期，為了打破國(guó)外鋯合金在核電市場(chǎng)的壟斷地位，我國(guó)先后開展了鋯合金包殼材料的自主化研究，分別研發(fā)了Zr-Nb、Zr-Sn-Nb等鋯合金材料。

燃料元件在反應(yīng)堆運(yùn)行過程中產(chǎn)生的裂變氣體將導(dǎo)致包殼管承受內(nèi)壓，包殼管容易出現(xiàn)鼓包甚至爆裂，使包覆放射性物質(zhì)的第一道屏障失效。反應(yīng)堆在正常運(yùn)行工況下，包殼管處于高溫環(huán)境下的承壓狀態(tài)，因此包殼管高溫內(nèi)壓爆破性能對(duì)其服役的安全性至關(guān)重要。包殼加工過程中的縱向缺陷會(huì)直接影響包殼的承壓能力，通過內(nèi)壓爆破性能亦可間接評(píng)價(jià)加工工藝。本文通過恒溫升壓爆破試驗(yàn)機(jī)系統(tǒng)，獲取典型含Nb國(guó)產(chǎn)和進(jìn)口鋯合金包殼管的爆破性能，為國(guó)產(chǎn)鋯合金包殼堆外性能提供重要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1 試驗(yàn)材料與方法

1.1 試驗(yàn)材料

試驗(yàn)材料包含國(guó)產(chǎn)1#、2#、3#鋯合金包殼管以及進(jìn)口1#、2#包殼管。國(guó)產(chǎn)包殼管主要生產(chǎn)工藝過程有：鑄錠熔煉、鍛造、均勻化處理、淬火、擠壓、多道次軋制（退火、酸洗）、成品退火、精整等。包殼管材料的主要化學(xué)成分和名義尺寸如表1所示，其金相如圖1所示。

圖1 國(guó)產(chǎn)1#、2#、3#與進(jìn)口1#、2#包殼材料金相圖

表1 鋯合金包殼主要化學(xué)成分wt%

1.2 試驗(yàn)設(shè)備

本研究采用的內(nèi)壓爆破試驗(yàn)機(jī)系統(tǒng)主要包含流體加壓系統(tǒng)、加熱系統(tǒng)、真空系統(tǒng)、冷卻系統(tǒng)、變形測(cè)量系統(tǒng)，如圖2所示。環(huán)境箱升溫范圍為室溫～500°C，真空系統(tǒng)由機(jī)械泵與擴(kuò)散泵組成，真空度可達(dá)1×10Pa。環(huán)境箱前后壁具有觀察窗口，窗口由兩片光學(xué)級(jí)石英玻璃片密封，在視窗外利用光幕千分尺測(cè)量包殼外徑。

圖2 內(nèi)壓爆破試驗(yàn)機(jī)系統(tǒng)

試驗(yàn)為恒溫升壓爆破，其原理為對(duì)一給定自由長(zhǎng)度的鋯合金包殼在試驗(yàn)溫度下，按穩(wěn)定的升壓速率對(duì)包殼施加流體介質(zhì)，直至發(fā)生鼓包脹爆，由此得到包殼所能承受的極限流體壓力。根據(jù)試驗(yàn)壓力和包殼外徑，計(jì)算出材料的爆破強(qiáng)度、屈服強(qiáng)度和周向伸長(zhǎng)率等指標(biāo)。

1.3 試驗(yàn)方法

試驗(yàn)過程主要包含試樣原始尺寸測(cè)量、試樣裝夾、環(huán)境箱抽真空、系統(tǒng)升溫、試樣升壓、冷卻取樣測(cè)量共6個(gè)環(huán)節(jié)。

試樣測(cè)量：包含管材外徑和壁厚。外徑測(cè)量時(shí)沿軸向等間距選取三個(gè)點(diǎn)，每個(gè)點(diǎn)測(cè)量6次，所有測(cè)量值的均值為包殼管的平均外徑值D。壁厚測(cè)量時(shí)在試樣兩端面10 mm處分別測(cè)量6次，所有測(cè)量結(jié)果的均值作為包殼管的平均壁厚值t。

試樣裝夾：試樣內(nèi)裝入芯軸（為減少流體體積，減輕爆破瞬間流體沖擊），芯軸外徑小于管材平均內(nèi)徑0.25 mm。在試樣兩端安裝密封接頭：一端為閉端密封頭，另一端為螺紋連接頭，與試驗(yàn)機(jī)加壓系統(tǒng)的出口連接，如圖3所示。試樣裝夾后進(jìn)行氣密性檢查，將三個(gè)測(cè)溫?zé)犭娕挤謩e固定在試樣的左、中、右位置。

圖3 試樣裝夾

抽真空：將環(huán)境箱殼密封后充入高純氬氣（圖2中標(biāo)識(shí)3），進(jìn)行環(huán)境箱排氣，最后打開真空泵，直至達(dá)到真空度要求。

系統(tǒng)升溫：設(shè)置試驗(yàn)溫度，打開加熱系統(tǒng)，將環(huán)境箱升溫至設(shè)定溫度，試樣左、中、右位置處的溫度梯度不大于3℃，溫度穩(wěn)定后保溫十分鐘后開始充壓。

試樣升壓：采用恒定升壓速率13.8MPa/min±1.4MPa/min對(duì)試樣進(jìn)行流體充壓，直至試樣破裂。

取樣測(cè)量：待環(huán)境箱冷卻后，打開爐體并取下試樣，測(cè)量試樣破口中心處最大周長(zhǎng)C（不含破口裂隙），以及距離破口中心20 mm處試樣周長(zhǎng)C和距離破口邊緣20 mm處試樣周長(zhǎng)C，如圖4所示。

圖4 包殼爆破后周長(zhǎng)測(cè)量位置示意圖

2 數(shù)據(jù)處理

根據(jù)試驗(yàn)前包殼管的外徑、壁厚以及試驗(yàn)過程中流體介質(zhì)的最大壓力，可以計(jì)算出包殼管的爆破強(qiáng)度s，如公式（1）所示：

其中：s—爆破強(qiáng)度/MPa；P—最大流體壓力/MPa；D—試驗(yàn)前包殼管的平均外徑值/mm；t—試驗(yàn)前包殼管的平均壁厚值/mm；t—試驗(yàn)前包殼管的最小壁厚值/mm。

根據(jù)試驗(yàn)過程中或爆破后包殼的周長(zhǎng)（不含破口裂隙），可按式（2）計(jì)算得到包殼的周向伸長(zhǎng)率，即名義應(yīng)變e：

其中：C—試樣周長(zhǎng)（不含破口裂隙）/mm。

由于包殼管的軸向長(zhǎng)度遠(yuǎn)大于壁厚，管身任意橫截面可近似為平面應(yīng)變狀態(tài)，因此在加壓前后假設(shè)橫截面積S保持不變，有公式（3）表達(dá)如下：

其中：D、D—分別為加壓前后包殼管外徑/mm；t、t—分別為加壓前后包殼管壁厚/mm。根據(jù)公式（4）可以得到包殼管變形后的壁厚值為：

結(jié)合公式（1）和（4）可以推導(dǎo)出包殼管在加載過程中的真實(shí)應(yīng)力值R為：

其中：P—加載流體壓力/MPa。

根據(jù)應(yīng)變定義，得到包殼管的真應(yīng)變e為：

根據(jù)以上方法可以計(jì)算得到包殼材料持續(xù)充壓條件下的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。參考金屬材料拉伸試驗(yàn)方法取應(yīng)變?yōu)?.2%對(duì)應(yīng)的應(yīng)力值為材料的屈服強(qiáng)度R，如圖5所示。

圖5 真實(shí)應(yīng)力-應(yīng)變曲線示意圖

3 試驗(yàn)結(jié)果

3.1 升壓速率

試驗(yàn)結(jié)束后，隨機(jī)選取幾組國(guó)產(chǎn)1#包殼管內(nèi)流體壓強(qiáng)隨時(shí)間變化的數(shù)據(jù)并繪制成曲線，如圖6所示。將充壓穩(wěn)定后區(qū)域（圖中黃色區(qū)域）作線性擬合，得到擬合線性關(guān)系為y=0.216x+3.216。其中斜率部分代表了升壓速率0.216MPa/s（即12.96 MPa/min），與試驗(yàn)設(shè)定升壓速率吻合。

圖6 包殼管內(nèi)部介質(zhì)壓力隨時(shí)間變化關(guān)系

3.2 爆破強(qiáng)度

根據(jù)試樣在不同溫度下（室溫、300℃、350℃、380℃、450℃）測(cè)試得到的流體最大壓力和試驗(yàn)前包殼管平均直徑和壁厚，計(jì)算得到包殼管爆破強(qiáng)度s。本文中幾種典型含Nb國(guó)產(chǎn)和進(jìn)口鋯合金包殼管的爆破強(qiáng)度隨溫度的變化曲線如圖7所示。

圖7 爆破強(qiáng)度隨溫度的變化關(guān)系

試驗(yàn)結(jié)果顯示，所有鋯合金包殼爆破強(qiáng)度隨溫度升高而衰退，但衰退速率逐漸降低。在高溫450°C條件下，所有包殼爆破強(qiáng)度相比于室溫降低56～59%左右。國(guó)產(chǎn)1#、2#包殼與進(jìn)口2#的爆破強(qiáng)度相當(dāng)，且都顯著高于國(guó)產(chǎn)3#和進(jìn)口1#包殼，總體高出約60～100MPa。對(duì)比合金成分表1可知，進(jìn)口2#包殼由于O元素的加入，促進(jìn)了合金固溶強(qiáng)化，使得包殼管的爆破強(qiáng)度大幅提升，因此進(jìn)口2#包殼強(qiáng)度明顯高于國(guó)產(chǎn)3#和進(jìn)口1#。此外，Sn、Fe元素同樣也是有效的強(qiáng)化元素，使得國(guó)產(chǎn)2#包殼強(qiáng)度高于國(guó)產(chǎn)3#和進(jìn)口1#。

在100°C以下時(shí)，國(guó)產(chǎn)1#包殼的強(qiáng)度略低于國(guó)產(chǎn)2#，偏小幅度約7%，這是由于Sn元素能擴(kuò)大α相區(qū)，從而提高β相變溫度，國(guó)產(chǎn)1#包殼中降低了Sn元素含量直接影響第二相的析出，因此強(qiáng)度偏低。

此外，國(guó)產(chǎn)3#鋯合金包殼總體上優(yōu)于進(jìn)口1#，尤其在中低溫階段，其爆破強(qiáng)度比進(jìn)口包殼高出約5%。彭繼華等對(duì)國(guó)產(chǎn)2#包殼同樣進(jìn)行了350℃的內(nèi)壓爆破試驗(yàn)，得到包殼管的爆破強(qiáng)度為325MPa～343MPa，爆破強(qiáng)度與本文結(jié)果（330MPa～343MPa）非常吻合。

3.2 屈服強(qiáng)度

根據(jù)試樣在不同溫度下（室溫、300℃、350℃、380℃、450℃）測(cè)試得到的流體實(shí)時(shí)壓力和包殼實(shí)時(shí)直徑，計(jì)算得到包殼管應(yīng)力-應(yīng)變曲線，并取曲線中應(yīng)變?yōu)?.2%對(duì)應(yīng)的應(yīng)力為包殼管的屈服強(qiáng)度R。幾種典型含Nb鋯合金包殼管的屈服強(qiáng)度隨溫度的變化曲線如圖8所示。

圖8 屈服強(qiáng)度隨溫度的變化關(guān)系

與爆破強(qiáng)度的變化規(guī)律相似，鋯合金包殼的屈服強(qiáng)度隨溫度的升高也逐漸衰退，且衰退速率逐漸降低，但衰退幅度更為顯著。在450°C條件下，所有鋯合金包殼屈服強(qiáng)度相比于室溫降低65～67%左右。其中進(jìn)口2#包殼的屈服強(qiáng)度明顯高于國(guó)產(chǎn)1#、3#和進(jìn)口1#，O元素強(qiáng)化作用顯著。盡管國(guó)產(chǎn)1#包殼的爆破強(qiáng)度與進(jìn)口2#相當(dāng)，但屈服強(qiáng)度在整個(gè)測(cè)試溫度范圍內(nèi)總體偏低60MPa左右。此外，國(guó)產(chǎn)3#與進(jìn)口1#包殼的屈服強(qiáng)度基本相當(dāng)。

3.3 周向伸長(zhǎng)率

包殼管持續(xù)充壓鼓包并爆破后的殘余變形試樣如圖9所示。結(jié)果表明破口處出現(xiàn)明顯鼓包變形，包殼管在爆破過程中首先出現(xiàn)局部塑性腫脹，隨即發(fā)生塑性失穩(wěn)。當(dāng)流體壓力超過材料的強(qiáng)度極限時(shí)，包殼產(chǎn)生裂紋導(dǎo)致材料失效。結(jié)果顯示塑性變形區(qū)的破口主要由沿軸向的裂紋擴(kuò)展和徑向的裂紋撕裂區(qū)組成。

圖9 鋯合金包殼鼓包變形破口形貌

選擇爆破后試樣的裂口中心、距裂口中心20 mm部位測(cè)量包殼周長(zhǎng)C和C，處理得到周向伸長(zhǎng)率如圖10、圖11所示。結(jié)果顯示平行試樣C對(duì)應(yīng)的最大周向伸長(zhǎng)率的波動(dòng)范圍較寬。這是由于高溫下包殼發(fā)生塑性變形后，爆破瞬間的沖擊作用導(dǎo)致材料發(fā)生額外的隨機(jī)撕裂，原本均勻變形的裂口被撕裂成“口”字形，因此最大破口處的變形不能真實(shí)地反應(yīng)包殼在失效瞬間的伸長(zhǎng)率。相比于最大周向伸長(zhǎng)率，C對(duì)應(yīng)的周向伸長(zhǎng)率一致性更好，且不同含Nb鋯合金包殼C位置處的伸長(zhǎng)率隨溫度升高先增大后減小，這與高溫下包殼材料的組織演變有直接關(guān)系。

圖10 最大周向伸長(zhǎng)率（Cmax位置）隨溫度的變化關(guān)系

圖11 周向延伸率（C1位置）隨溫度的變化關(guān)系

4 結(jié)論與展望

通過對(duì)典型含Nb國(guó)產(chǎn)和進(jìn)口鋯合金包殼進(jìn)行恒溫升壓爆破試驗(yàn)，主要得到以下幾點(diǎn)結(jié)論：

（1）國(guó)產(chǎn)1#、2#包殼與進(jìn)口2#包殼的爆破強(qiáng)度相當(dāng)，且優(yōu)于Zr-1Nb合金，O元素強(qiáng)化作用明顯；國(guó)產(chǎn)3#與進(jìn)口1#包殼的爆破性能相當(dāng)，其室溫爆破強(qiáng)度甚至優(yōu)于進(jìn)口1#合金，為Zr-1Nb合金的國(guó)產(chǎn)化替代提供了重要支撐。

（2）國(guó)產(chǎn)1#、2#包殼的爆破性能顯著優(yōu)于國(guó)產(chǎn)3#鋯合金包殼，表明Sn、Fe元素的加入可提高包殼管的爆破強(qiáng)度；高溫條件下內(nèi)壓爆破包殼破口區(qū)域由軸向主裂紋和徑向撕裂裂紋組成，周向伸長(zhǎng)率隨溫度先增大后減小。

本文通過試驗(yàn)研究得到了典型含Nb鋯合金包殼的爆破性能，有必要進(jìn)一步分析合金元素及溫度對(duì)鋯合金包殼爆破性能的影響機(jī)理，掌握內(nèi)壓爆破的失效機(jī)制，為鋯合金包殼國(guó)產(chǎn)化研究與優(yōu)化提供理論支撐。