朱奕璇 張忠民 張德民

微生物碳酸鹽巖在時代和地域上分布廣泛并蘊藏著巨大的油氣資源，是當前全球油氣勘探的新領域、新熱點之一(Mancinietal., 2000; Kattah, 2017; 呂修祥等, 2009; 杜金虎等, 2013; 羅平等, 2013; 鄭劍鋒等, 2021)。巴西桑托斯盆地于2006年發(fā)現(xiàn)了Lula(原Tupi)早白堊世鹽下微生物碳酸鹽巖深水巨型油田，揭開了鹽下微生物碳酸鹽巖大規(guī)模勘探的序幕，隨后陸續(xù)發(fā)現(xiàn)了Jupiter、Carcara、Libra等數(shù)十個億噸級油氣田(朱偉林等, 2017; Bruhnetal.，2017; 張寧寧等, 2018; 李鷺光等, 2020; 張忠民等, 2020)，已發(fā)現(xiàn)可采儲量約157億噸(IHS，2020)，成為近十年來全球發(fā)現(xiàn)儲量超過10億桶的超大油田最多的地區(qū)，顯示該領域巨大的油氣資源潛力(馬中振等, 2011; 汪新偉等, 2013; 張忠民等, 2020)。

隨著勘探的不斷發(fā)現(xiàn)，桑托斯盆地早白堊世Barra Velha(BVE)組微生物碳酸鹽巖沉積環(huán)境和成因也成為近年來頗受關注的熱點問題(Buckleyetal., 2015; Wright and Barnett, 2015; Wright and Tosca, 2016; Chafetzetal., 2018; Gomesetal., 2020)。關于微生物碳酸鹽巖形成環(huán)境是海相還是湖相，不同學者有不同認識。Wright and Barnett (2015)將南大西洋兩岸盆地下白堊統(tǒng)解釋為非海相碳酸鹽巖沉積；Muniz and Bosence (2018)將盆地早白堊世解釋為局限沉積環(huán)境；Pietzschetal. (2020)推斷BVE組沉積期的沉積環(huán)境為封閉湖盆水體。微生物碳酸鹽巖成因方面也有不同認識。Wright and Barnett (2015)根據(jù)巖相類型以及米級旋回特征，認為其為非生物成因，巖相類型主要受控于湖水化學條件的變化影響。Chafetzetal. (2018)認為細菌群落引發(fā)的沉淀是形成微生物球粒灰?guī)r的主要因素。de Andrade Nevesetal. (2019)將BVE組分為三段，并推斷巖相變化受湖盆水位變化影響。De Paula Fariaetal. (2017)通過正演模擬桑托斯盆地微生物碳酸鹽巖沉積過程，認為沉積速率和水平面變化是影響微生物巖形成的關鍵因素。Gomesetal. (2020)依據(jù)桑托斯盆地微生物巖相組合特征及氧化物變化趨勢，建立了受水位變化及水體性質變化影響的微生物巖發(fā)育模式。上述研究成果在BVE組微生物碳酸鹽巖沉積環(huán)境和成因等方面取得了很好的認識，然而，BVE組上、中、下段不同沉積時期的巖性特征和發(fā)育規(guī)律不同，其湖盆開放程度、古鹽度、古氣候等沉積環(huán)境的差異性還有待深化，以及不同類型微生物巖的沉積成因研究還不夠深入。

本文總結了桑托斯盆地早白堊世微生物巖碳酸鹽巖特征，優(yōu)選巖樣42塊，開展了鍶同位素、碳氧穩(wěn)定同位素、主量元素和微量元素分析測試，系統(tǒng)研究了BVE組上、中、下段不同沉積時期的水體封閉性、古鹽度、古氣候、氧化還原條件等沉積環(huán)境特征及變化規(guī)律，探索了不同類型微生物碳酸鹽巖的成因并建立了成因演化模式。該研究對認識桑托斯盆地早白堊世微生物碳酸鹽巖的分布規(guī)律以及該領域的油氣勘探具有重要指導意義，也為南大西洋兩岸相似盆地碳酸鹽巖研究提供借鑒。

1 區(qū)域地質背景

桑托斯盆地(Santos)位于巴西東南部海上，南大西洋西岸(圖1)，是巴西最大的被動邊緣盆地之一。盆地東北面與坎波斯盆地(Campos)以Cabo Frio Arch為界，南面以Sao Paulo Arch為界，東南邊界為Charcot Sea Mounts，長約800km，寬約600km，面積約32×104km2。

桑托斯盆地形成于岡瓦納大陸裂解和南大西洋張開(Moulinetal., 2010)，隨著南大西洋自北向南裂開，盆地主要經歷了裂前、裂谷、坳陷、被動大陸邊緣四期構造演化階段。晚侏羅世之前裂前內克拉通階段，巖漿活動強烈，主要為干旱氣候下的沖積扇體系；早白堊世貝利阿斯-早阿普特期裂谷階段，古大陸從南向北裂解，盆地在拉張作用下形成的一系列地塹地壘；在此構造格局上，早白堊世晚阿普特期為坳陷階段，盆地進入熱沉降期，以干旱、局限沉積環(huán)境為特征。到阿爾比期-新生代，伴隨著板塊的進一步裂解，海水涌入，盆地進入了漂移階段，由淺水碳酸鹽巖臺地沉積環(huán)境逐漸演變?yōu)楸粍雨懢夐_闊海洋環(huán)境(de Mio, 2005; Moreiraetal., 2007; de Andrade Nevesetal., 2019)。構造活動使盆地形成了自西向東依次為近岸低坳帶、中部低隆帶、近海低坳帶、外部高隆帶、遠洋高隆帶的構造格局(張忠民等, 2020)。

桑托斯盆地基底由前寒武紀的變質巖結晶基底構成。盆地早白堊世裂谷期主要為河湖相沉積體系，早期以一套富含有機質的湖相頁巖Picarras(PIC)組沉積為主，晚期主要為Itapema(ITP)組湖相介殼灰?guī)r沉積，與上覆BVE組之間為區(qū)域不整合Pre-Alagoas Unconformity(DPA)。裂谷末期，由于Walvis海嶺的阻隔，裂谷和正常海水的連通有限，使南大西洋中段盆地處于局限沉積環(huán)境，BVE組以微生物碳酸鹽巖沉積為特征，BVE組內部發(fā)育局部不整合Intra-Alagoas Unconformity(DIA)，是裂谷期和坳陷期的分界面(Wright and Barnett, 2015)。坳陷期末，由于阻隔作用和干旱氣候條件下，形成強烈蒸發(fā)環(huán)境，廣泛沉積了一套Ariri組膏鹽巖，與下伏地層BVE組為區(qū)域不整合接觸(鹽底不整合，Unconformity of Salt Base, UCS)(de Andrade Nevesetal., 2019; Gomesetal., 2020)。

根據(jù)區(qū)域不整合(DPA和UCS)和局部不整合(DIA)，并結合巖性變化特征，將BVE組劃分為兩個三級層序，每個層序由水體向上變深和向上變淺旋回組成(Gomesetal., 2020)。由此，可以將BVE組可進一步分為上、中、下三個段(圖2)。

圖2 桑托斯盆地下白堊統(tǒng)BVE組地層綜合柱狀圖

2 巖石學特征

通過對12口井的533塊井壁取心、102m鉆井取心以及917塊薄片等資料研究分析，BVE組巖石類型以微生物碳酸鹽巖為主(占比95%以上)，其間夾少量薄層顆粒碳酸鹽巖。微生物碳酸鹽巖巖石類型可細分為疊層石灰?guī)r、球粒微生物巖和層紋巖三類。

疊層石灰?guī)r在巖心上呈直立生長的樹狀疊層結構(圖3a)。通過鏡下觀察，根據(jù)樹狀結構的長寬特征，可進一步劃分為樹枝狀疊層石和灌木狀疊層石(圖3b, c)。樹枝狀疊層石鏡下呈細長的樹枝狀結構，單個結構高度遠大于寬度，呈窄長形，整體表現(xiàn)為同方向直立向上生長。灌木狀疊層石高寬比較小，單個結構形態(tài)更寬大，整體呈灌木狀結構，表現(xiàn)為直立向上堆疊形態(tài)。這些樹枝狀或灌木狀格架主要由方解石構成，正交偏光下可見波狀消光現(xiàn)象。

圖3 桑托斯盆地下白堊統(tǒng)BVE組碳酸鹽巖巖性特征

球粒微生物巖主要呈分散在深色基質中的小球粒結構，微生物球粒大小不一，直徑在0.5～2mm范圍內變化，圓度高(圖3d)。微生物球粒由方解石構成，正交偏光鏡下呈典型十字消光現(xiàn)象(圖3g)。球粒結構間的深色細粒填充物主要為有機質、富鎂黏土及泥晶基質。

層紋巖主要由細顆粒、云母、黏土和有機質構成，具有明暗相間的層紋狀結構，根據(jù)紋層結構和起伏形態(tài)，可分為微齒狀層紋巖和平滑狀層紋巖(圖3e, f)。巖心上微齒狀層紋巖呈淺褐色，紋層呈微小齒狀(圖3e)；鏡下可觀察紋層具有不規(guī)則的起伏(圖3h)。平滑狀層紋巖呈青灰色，紋層較為平滑(圖3f)；鏡下紋層起伏小，呈近水平狀(圖3i)。

顆?；?guī)r可分為礫屑灰?guī)r和砂屑灰?guī)r，顆粒成份主要以微生物碳酸鹽巖碎屑為主。礫屑灰?guī)r主要分布在BVE組上段，通常以薄層夾發(fā)育于疊層石灰?guī)r之間或與疊層石灰?guī)r互層。礫屑成分由破碎的疊層石或微生物球粒構成，礫屑通常大于2mm，邊緣形態(tài)不規(guī)則，粒間孔發(fā)育(圖3j, k)。砂屑灰?guī)r主要以薄夾層形式發(fā)育于 BVE組下段，砂屑大小不一，多在0.2～0.5mm之間(圖3l)。

BVE組巖性分布在縱向上具有明顯分層性和規(guī)律性(圖4)。BVE下段以層紋巖廣泛發(fā)育為特征，部分區(qū)域夾薄層砂屑灰?guī)r；下段下部以平滑狀層紋為主，上部主要發(fā)育微齒狀層紋巖。BVE組中段以球粒微生物巖發(fā)育為特征，部分區(qū)域夾薄層層紋巖或疊層石灰?guī)r。BVE組上段疊層石灰?guī)r廣泛發(fā)育，并夾有薄層礫屑灰?guī)r或少量微齒狀層紋巖。

圖4 桑托斯盆地下白堊統(tǒng)BVE組巖性特征連井剖面圖

3 樣品與方法

3.1 樣品采集

選取樣品進行鍶同位素、碳氧穩(wěn)定同位素、主量元素和微量元素測定，以便于研究微生物碳酸鹽巖沉積時期古氣候、古鹽度等沉積環(huán)境變化特征。

樣品選自桑托斯盆地外部高地帶深水鉆井A井BVE組與其下伏地層ITP組(ITP組樣品用于對比)。用于鍶同位素測定的11個樣品選自BVE組上、中、下段，樣品數(shù)為4個、3個和4個。用于碳氧穩(wěn)定同位素、主量元素和微量元素測定的樣品，以平均12m為間隔(僅個別取樣點由于樣品有限，間隔為21m)，共優(yōu)選巖屑樣品31個，其中包括BVE組上段12個、中段7個、下段7個，以及ITP組樣品5個。

3.2 分析方法

在實驗分析前，首先對所有42個巖屑樣品進行了去雜處理，抽提了巖樣中的原油。在顯微鏡下對樣品進行挑選，以保證去除鉆井液殘留物及其他污染物。在相應采樣點選取巖樣制成薄片進行鏡下觀察。

鍶同位素測試分析在巴西南大河州聯(lián)邦大學完成，使用多接收等離子體質譜儀MC-ICP-MS Neptune對11個樣品進行測試分析，使用標樣NBS-987(SrCO3)進行校正。

碳氧穩(wěn)定同位素測試分析在巴西伯南布哥聯(lián)邦大學完成。樣品被研磨至80目，使用Delta V Advantage型同位素比質譜儀完成測試，測試結果以VPDB(Vienna Pee Dee Belemnite)為標準，δ13C測試精度為±0.05‰，δ18O的測試精度為±0.07‰。

主量元素和微量元素的測試分析在SGS Geosol公司完成，分別使用ICP-OES原子發(fā)射光譜和ICP-MS電感耦合等離子質譜儀，共測試分析元素36種。標樣由圣保羅技術研究所(IPT)提供，選用標樣IPT-44、IPT-53和IPT-72(p>0.05;置信度95%)。

4 測試結果

4.1 鍶同位素

一般認為鍶同位素組成不因物理、化學及生物影響發(fā)生同位素分餾作用，主要受鍶來源影響，因而碳酸鹽巖中的鍶同位素是通常被用作指示古流體和古環(huán)境的重要參數(shù)。根據(jù)測試結果(表1)，BVE組87Sr/86Sr值范圍為0.706405～0.713699，均值為0.711861。BVE組下、中、上段均值分別為0.712704、0.710413和0.712105，特別是BVE組中段沉積期，鍶同位素值明顯低于下段和上段，說明各段之間沉積環(huán)境存在明顯差異。

表1 BVE組微生物碳酸鹽巖樣品鍶同位素分析測試結果

4.2 碳氧穩(wěn)定同位素

碳酸鹽巖中的碳氧穩(wěn)定同位素對于沉積時期的古水體封閉性、古鹽度及古溫度具有重要指示意義。桑托斯盆地BVE組微生物巖原始沉積格架保存完整，并未遭受強烈的硅化和白云巖化作用改造(Salleretal., 2016; Herlingeretal., 2017)。Pietzschetal. (2018, 2020)認為桑托斯盆地BVE組微生物巖巖樣中方解石和白云石含量的變化對碳氧同位素值影響很小，并推斷認為部分白云石礦物是在沉積和早期成巖階段與方解石共同形成的。因此，本研究采用全巖樣進行碳氧穩(wěn)定同位素測試分析，結果能夠反映沉積期的沉積環(huán)境。選自BVE組和ITP組的31個樣品碳氧穩(wěn)定同位素測試結果表明(表2)，δ13C和δ18O分布范圍分別為-14.9‰～2.3‰和-12.8‰～2.8‰，且BVE組碳氧同位素值要高于ITP組。BVE組不同層段碳氧同位素值存在差異。BVE組下段δ13C和δ18O分布范圍分別為-2.1‰～1.3‰和-2‰～1.0‰，均值分別為-0.1‰和-0.3‰。BVE組中段碳氧同位素值相比下段偏負，其δ13C和δ18O分布范圍分別為-14.9‰～1.2‰和-12.8‰～0.9‰，均值分別為-3.6‰和-3.1‰。BVE組上段碳氧同位素值相比下段和中段偏正，δ13C和δ18O分布范圍分別為-5.5‰～2.3‰和-2.6‰～2.8‰，均值分別為0.8‰和1.3‰。

根據(jù)方解石與水的氧同位素分餾公式1000lnɑcalcite-water=18.03×103/T-32.42(Kim and O’Neil, 1997)，可以估算沉積時期古水體的氧同位素值(δ18OwaterVSMOW，以標準平均海水VSMOW為標準，換算公式根據(jù)Brandetal., 2014)，從而判定古水體的蒸發(fā)強度。其中古溫度的確定借鑒了前人研究成果，F(xiàn)ariasetal. (2019, 2021)用團簇同位素測得BVE組沉積時期的古溫度范圍49.57～72.9℃，認為溫度范圍變化大且過高可能受沉積時熱液的影響。Pietzsch (2021)認為團簇同位素在成巖作用或后期熱液作用影響下可能經歷了同位素重排，因而Fariasetal. (2019)測定的古溫度范圍可能偏高。Bahniuketal. (2015)用團簇同位素分別測定巴西Parnaiba盆地下白堊統(tǒng)Codo組鉆井巖樣和露頭巖樣古溫度，認為鉆井巖樣古溫度偏高(普遍大于45℃)可能是受埋藏作用的影響，露頭巖樣古溫度范圍在27.2～40.8℃，符合赤道至亞熱帶高鹽度環(huán)境溫度變化范圍(Vasconcelos and McKenzie, 1997; Rumbelsperger, 2013)。綜合前人研究，本文采用古溫度35℃計算古水體的氧同位素值。根據(jù)計算結果(表2)，BVE組樣品δ18Owater值幅度變化大，范圍為-8.44‰～7.18‰，均值為4.04‰，高于ITP組(均值3.75‰)。BVE組下、中、上段分別為4.09‰、1.26‰和5.63‰，δ18Owater值表現(xiàn)為先減小、后增大的趨勢。

表2 BVE組微生物碳酸鹽巖和ITP組介殼灰?guī)r樣品碳氧穩(wěn)定同位素分析及古鹽度計算數(shù)據(jù)

利用Keith and Weber (1964)古鹽度公式Z=2.048×(δ13C+50)+0.498×(δ18O+50)計算BVE組和ITP組沉積期的水體古鹽度變化。此公式通常被用來區(qū)分淡水環(huán)境(Z<120)和海水環(huán)境(Z>120)，廣義上也是用來區(qū)分淡水和咸水環(huán)境。根據(jù)計算結果(表2)，BVE組Z值的變化范圍為90～133，平均值為126，整體高于ITP組(均值為124)。BVE組從下段到上段，Z值整體表現(xiàn)為先逐漸變小后逐漸變大的趨勢。

4.3 主量元素和微量元素

元素地球化學已被廣泛應用于碳酸鹽巖沉積環(huán)境分析，用于揭示古氣候、氧化還原條件、古鹽度等(陳洪德等, 2011; 林良彪等, 2017; Tangetal., 2020; 鄭劍鋒等, 2021)。主量元素和微量元素測試分析結果如表3所示，其中Ca元素24個樣品未得到分析測試結果，主要因為樣品Ca元素含量超過了測試分析方法的上限(大于15%)。

表3 BVE組微生物碳酸鹽巖和ITP組介殼灰?guī)r樣品主量元素(wt%)和微量元素(×10-6)測試分析結果

測試結果表明，主量元素中Ca、Mg元素較為富集。在BVE組，Ca的含量(>13.50%)遠高于Mg的含量(平均3.13%)，也說明該沉積環(huán)境以灰?guī)r沉積為主。Al、Fe、Ti三種元素均在BVE組中段含量較高，上段和下段含量相對較低。Mn元素含量均值從BVE組下段到上段分別為0.05%、0.09%、0.19%，呈逐漸增加趨勢。

微量元素中Ba和Sr兩種元素較為富集，BVE組分布范圍為分別5400×10-6～85800×10-6和1090×10-6～2610×10-6，均值分別為27408×10-6和1974×10-6。與粘土和有機質富集相關的三種元素Cr、Ni、V含量在BVE組內變化規(guī)律一致，整體表現(xiàn)為中段含量高于上段和下段。Cu、Zn元素含量在BVE組中段較高，下段和上段含量較低。Pb元素對古水深具有指示意義，Pb元素含量高說明水體相對較深(熊小輝和肖加飛, 2011; 鄭劍鋒等, 2021)。Pb元素含量在BVE組下段低，中段逐漸變高，上段也呈現(xiàn)由低變高的變化趨勢。

5 討論

5.1 古沉積環(huán)境

地球化學特征是反映古沉積環(huán)境的最重要指標。為進一步深入研究BVE組不同時期的沉積環(huán)境，應用鍶同位素、碳氧穩(wěn)定同位素、主要元素和微量元素分析測試結果，結合巖性、古生物資料，從水體封閉性、水體深度變化、古鹽度、古氣候、陸源碎屑注入及氧化還原條件等方面探討早白堊世BVE組沉積時期古環(huán)境及其演化特征。

5.1.1 水體封閉性和深度

鍶同位素通常作為區(qū)別海相和非海相沉積環(huán)境的標志。前人對全球顯生宙古海洋的鍶同位素研究表明，白堊紀古海洋87Sr/86Sr比值區(qū)間為0.7071～0.7080，早白堊世古海洋87Sr/86Sr比值區(qū)間為0.7073～0.7077(Veizeretal., 1999)。研究區(qū)下白堊統(tǒng)BVE組沉積期87Sr/86Sr平均值為0.711861，遠高于全球早白堊世古海洋鍶同位素比值，說明研究區(qū)早白堊世沉積環(huán)境有別于同時期的海洋環(huán)境，可以推斷此時期的沉積水體并不與海洋溝通，沉積環(huán)境處于相對獨立的系統(tǒng)。此外，在研究層段內，并未發(fā)現(xiàn)典型的海相生物，可以推斷早白堊世為非海相局限環(huán)境。

水體封閉性通常用碳氧穩(wěn)定同位素作為分析和評估依據(jù)(Ricketts and Anderson, 1998; Leng and Marshall, 2004; Tangetal., 2020)。有學者認為，水體封閉性越強，δ18O和δ13C的相關性越高(Talbot, 1990; Li and Ku, 1997)。對BVE組26個碳氧同位素測試結果做相關性分析，相關系數(shù)為96.5%，相關性較強，反映了封閉水體特點。前人對全球不同盆地碳酸鹽巖碳氧同位素特征的研究表明，當碳氧同位素值呈現(xiàn)從偏負到偏正的變化趨勢時，沉積環(huán)境表現(xiàn)為由開闊湖盆到封閉湖盆的變化(Talbot and Kelts, 1990; Tangetal., 2020)。根據(jù)碳氧同位素交匯圖(圖5)，BVE組測試樣品點主要分布在第一象限(n=15)和第三象限(n=9)，表明BVE組沉積環(huán)境屬于半封閉-封閉湖盆。BVE組下段樣品點碳氧同位素值在-2‰～1‰之間，表明此沉積期為半封閉-封閉湖盆環(huán)境；BVE組中段碳氧同位素值整體更為偏負，表明該沉積期湖盆封閉性變弱，可能是淡水注入或與廣海間歇連通導致，表現(xiàn)為半封閉湖盆。BVE組上段80%測試樣品點分布在第一象限，說明碳氧同位素組分較重，表明此時期沉積水體封閉性更強，表現(xiàn)為封閉湖盆環(huán)境。

圖5 桑托斯盆地BVE組微生物碳酸鹽巖樣品碳氧同位素交匯圖

通過微量元素Pb含量變化(圖6)，結合巖性特征，可以推斷BVE組沉積時期的古水深變化。BVE組下段下部Pb含量較高，以平滑狀層紋巖為主，表明下段早期水體較深；下段上部Pb含量降低，主要發(fā)育微齒狀層紋巖夾少量薄層顆?；?guī)r，推測下段晚期水體逐漸變淺。BVE組中段Pb含量再次增加，主要以球粒灰?guī)r沉積為主，推測伴隨水體和陸源碎屑物質注入，水體再次變深。BVE組上段Pb含量低，主要沉積疊層石灰?guī)r夾薄層礫屑灰?guī)r，表明水體再次變淺且相對穩(wěn)定。

圖6 BVE組微生物碳酸鹽巖與ITP組介殼灰?guī)r地球化學參數(shù)變化趨勢圖

5.1.2 古鹽度

古鹽度是古沉積環(huán)境的要素之一，可以通過古生物和地化指標等進行判別。大量薄片鏡下觀察表明，BVE組只觀察到了非海相古生物介形蟲(圖7a, b)、藻結構及一些絲狀體，未發(fā)現(xiàn)正常鹽度的海相生物化石和淡水生物化石。而其下伏ITP組觀察到大量雙殼類(圖7c, d)及少量介形蟲古生物化石。介形蟲為廣鹽度生物，可在半咸水和咸水環(huán)境生存，也可在高鹽度環(huán)境存活。雙殼類對水體鹽度容忍度較低，為典型的半咸水環(huán)境生物。由此表明，ITP組沉積時期為半咸水環(huán)境，BVE組沉積時期逐漸變?yōu)槌趟h(huán)境。

圖7 桑托斯盆地下白堊統(tǒng)BVE組和ITP組古生物特征

古鹽度Z值計算結果顯示(表2)，BVE組和ITP組的平均Z值(分別為126和124)都大于120，表明BVE組和ITP組沉積時期都是咸水沉積環(huán)境。從ITP組到BVE組Z值有增大趨勢，可能是強蒸發(fā)作用和湖盆封閉導致水體不斷咸化、古鹽度增大所致。但BVE組中段部分Z值低于120，推測中段沉積時期受間歇性水體注入的影響，水體淡化、古鹽度降低。

微量元素Sr/Ba比值和Fe/Mn比值也常被用來評價古鹽度(Walker and Price, 1963; Walker, 1968; Adamsetal., 1965)。當水體的鹽度增加，Ba離子易形成硫酸鋇而發(fā)生沉淀，導致Sr/Ba比值較高，指示高鹽度環(huán)境；而Fe/Mn則是比值越小指示鹽度越高。從圖6中可以看出，BVE組上段和下段Sr/Ba比值明顯高于ITP組和BVE組中段，而Fe/Mn比值，則是BVE組上段和下段較低，其次為ITP組，BVE組中段相對較高，可以推測ITP組沉積時期為正常海水鹽度，進入BVE組沉積時期，由于強蒸發(fā)作用導致BVE組下段和上段高鹽度水體環(huán)境，BVE組中段鹽度降低可能是由于此時期淡水注入的影響。

5.1.3 古氣候

不同于海相碳酸鹽巖沉積，湖相沉積系統(tǒng)對氣候變化的反映更為敏感(Wright and Rodriguez, 2018)。水體中的氧同位素組成受水體蒸發(fā)和注入(降水)的影響，能夠間接反映古氣候變化。在蒸發(fā)強烈干旱環(huán)境下，水體中較輕組分的16O優(yōu)先被蒸發(fā)脫離水體，導致水體中保留了更多重組分18O，使得δ18O更為富集；而在相對潮濕氣候下，河流或大氣降水對水體進行供給補充，將更多的輕質組分帶入水體。根據(jù)沉積時期古水體氧同位素(δ18Owater)計算結果(表3)，BVE組中段δ18Owater值最低，其次為下段，上段δ18Owater值最高，表明BVE組下段為強蒸發(fā)環(huán)境，中段由于潮濕氣候環(huán)境，蒸發(fā)作用減弱，上段又變?yōu)楦鼮閺娏艺舭l(fā)環(huán)境。

主量元素Fe/Mn比值也常被用來作為古氣候的評價指標，比值高反映較為潮濕的氣候，比值較低則反映較為干旱氣候(Tangetal., 2020)。依據(jù)Fe/Mn比值的相對變化(圖6)，可以推斷BVE下段沉積早期為相對潮濕氣候，晚期逐漸演變?yōu)楦珊禋夂颍籅VE中段沉積期，隨著Fe/Mn比值的不斷升高，再次演變?yōu)橄鄬Τ睗駳夂?；BVE上段沉積期Fe/Mn比值更低，表明進入了極度干旱的氣候條件。

5.1.4 陸源碎屑注入

主量元素Al、Ti的遷移能力較弱，通常作陸源碎屑輸入的分析指標(Peters and Moldowan, 1993; Sagemanetal., 2003)。由圖6可以看出Al、Ti兩種元素百分含量的變化趨勢基本一致，ITP組沉積時期含量高，向上逐漸降低，表明由裂谷階段ITP組至坳陷階段BVE組，氣候越來越干旱，地形相對平緩，陸源碎屑輸入逐漸減少。僅在BVE組中段Al、Ti元素含量較高，陸源碎屑輸入量呈現(xiàn)一定上升趨勢，推測該沉積期有淡水注入、氣候條件相對濕潤，伴隨著水體注入，陸源碎屑物被帶入湖盆。BVE組中段的巖石礦物組成可以看出，球粒微生物巖的基質中以及層紋巖中包含粘土成分，特別是層紋巖中包含一些細顆粒和云母等礦物成分，可以說明沉積時期水體注入引入了碎屑物質。

5.1.5 氧化還原條件

微量元素V/(V+Ni)比值可以用來判別氧化還原程度，比值小于0.45指示氧化環(huán)境，比值大于0.6指示缺氧環(huán)境(鄭劍鋒等, 2021)。BVE組V/(V+Ni)比值分布范圍0.6～0.88，平均值為0.78，說明BVE組沉積期整體表現(xiàn)為缺氧環(huán)境。微量元素Cu/Zn比值作為判別氧化還原程度的標志，高值代表還原環(huán)境，低值指示氧化環(huán)境(Hallberg, 1976)。從Cu/Zn比值變化趨勢上可以看出(圖6)，BVE組中段Cu/Zn比值較低，而BVE組上段和下段比值相對較高，說明BVE中段沉積期為弱還原環(huán)境，BVE組上段和下段沉積時期表現(xiàn)為貧氧的強還原環(huán)境。

綜上所述，ITP組沉積時期，主要為正常海水鹽度、潮濕、半封閉湖盆沉積環(huán)境。BVE組下段沉積期，由于鯨魚嶺的阻隔作用，湖盆與廣泛不連通，逐漸轉變?yōu)楦珊禋夂?、高鹽度的咸水還原環(huán)境。BVE組中段沉積期，氣候整體較為濕潤，由于降水量增加或湖盆封閉性變差，有明顯淡水或正常海水注入，水體鹽度降低，并伴有少量陸源碎屑注入，整體表現(xiàn)為半封閉湖盆環(huán)境。BVE組上段沉積期，表現(xiàn)為極度干旱氣候環(huán)境，湖盆再一次封閉，極度干旱的氣候導致湖盆內水體大量蒸發(fā)，轉變?yōu)槌啕}度的還原環(huán)境。

5.2 微生物巖成因演化模式

5.2.1 微生物巖成因

BVE組三類微生物巖具有獨特的形態(tài)結構特征，其成因也是近些年學者探討的熱點問題。本研究在沉積環(huán)境分析的基礎上，探討層紋巖、球粒微生物巖和疊層石灰?guī)r的成因。

層紋巖主要通過粘結、圈補或融合形成(Reidetal., 2000; Vasconcelosetal., 2014)。關于層紋巖的成因，Wright and Barnett (2015)認為層紋巖可能形成于一種低能的環(huán)境或者浪基面以下；而De Paula Fariaetal. (2017)提出層紋巖具有淺湖相特征。前人的研究對多是基于巖心描述和產狀觀察，缺少地化環(huán)境研究支持。研究區(qū)層紋巖主要是由底棲的絲狀藻類結構或微生物對細顆粒物的粘結疊加而成，其層紋結構主要由淺色細粒物質和深黑色有機質構成，呈條紋狀明暗相間結構。層紋巖廣泛發(fā)育于BVE組下段，主要分為平滑狀層紋巖和微齒狀層紋巖，平滑狀層紋巖主要發(fā)育于下段下部，微齒狀層紋巖主要發(fā)育于下段上部。研究表明，BVE組下段早期微量元素Al、Ti含量較高，推測此時期有細粒物質伴隨水體注入湖盆，水體較深、低能還原環(huán)境，在底棲微生物粘結作用下，形成深黑色有機質與淺色含砂質泥灰?guī)r互層的平滑狀層紋巖。BVE組下段晚期，湖盆逐漸封閉，伴隨著干旱蒸發(fā)作用，鹽度增加，湖盆水體變淺，由于受到波浪擾動，層紋巖多表現(xiàn)為微齒狀結構。

球粒微生物巖的成因也存在爭論(Wright and Barnett, 2015; Mercedes-Martínetal., 2016; Salleretal., 2016; Chafetzetal., 2018)。Wright and Barnett (2015)認為方解石球粒形成于細粒沉積物中，在早成巖期置換和取代細粒沉積物形成。也有學者認為微生物球粒是在水體中由生物群落引發(fā)礦物沉淀形成(Chafetzetal., 2018)。研究區(qū)球粒微生物巖廣泛發(fā)育于BVE組中段。通過顯微鏡下觀察，球粒微生物巖的球粒間填充泥晶基質以及部分有機質，說明微生物球粒形成于相對低能、還原環(huán)境。根據(jù)同位素δ18O偏負、主量元素Fe/Mn比值較高、微量元素Sr/Ba比值相對較低以及微量元素Pb、Al、Ti含量相對較高等指示，可以推斷BVE組中段沉積時期為濕潤氣候，有水體注入淡化湖水，并引入少量陸源碎屑，水體環(huán)境相對渾濁、鹽度和離子濃度低，微生物作用減弱，因而在泥質含量高的低鹽度水體中，碳酸鈣圍繞微生物發(fā)生沉淀，形成分散在泥質中的碳酸鹽巖球粒，從而形成球粒微生物巖。

疊層石灰?guī)r具有向上生長的樹枝或灌木狀結構。很多學者對巴西鹽下下白堊統(tǒng)疊層石成因進行了探討(Wright and Barnett, 2015; Salleretal., 2016; Herlingeretal., 2017; Lima and De Ros, 2019; Fariasetal., 2019)。有些學者認為研究區(qū)疊層石具有與石灰華相似的形態(tài)特征，為非生物成因的碳酸鹽巖(Wright and Barnett, 2015; Herlingeretal., 2017; de Souzaetal., 2018)。Chafet and Guidry (1999)通過對比觀察認為細菌形成的樹狀疊層石和無機結晶形成的樹狀疊層石在形態(tài)結構上存在明顯差異。雖然BVE組疊層石與石灰華形態(tài)相似，但并不發(fā)育典型石灰華內部結構特征(Fariasetal., 2019)。大量巖心和薄片觀察表明，研究區(qū)BVE組疊層石呈現(xiàn)樹枝或灌木狀結構，未呈現(xiàn)明顯結晶形態(tài)，應該為微生物參與的碳酸鹽巖沉淀(Ceraldi and Green, 2017; Chafetzetal., 2018)。研究區(qū)疊層石主要發(fā)育于BVE組上段，碳氧同位素和地化元素等指示表明，該時期整體表現(xiàn)為強烈干旱蒸發(fā)、超高鹽度的封閉湖盆環(huán)境。在封閉還原環(huán)境下，強烈的蒸發(fā)作用導致水體鹽度增大，厭氧嗜鹽類微生物繁盛，水體中離子濃度增高，安靜的水體使得碳酸鈣在強烈微生物作用下快速沉淀，形成下窄上寬的樹枝或灌木狀疊層石。

5.2.2 成因演化模式

通過古沉積環(huán)境分析，結合巖性特征和發(fā)育規(guī)律，建立受古氣候環(huán)境控制的微生物碳酸鹽巖成因演化模式(圖8)。裂谷階段ITP組沉積期，以壘塹相間構造為特征，為正常海水鹽度的湖相沉積，主要發(fā)育介殼灰?guī)r。至BVE組下段沉積時期，盆地演化進入裂谷末期，構造活動減弱，由于Walvis海嶺的阻隔作用，變?yōu)榘敕忾]-封閉湖盆。下段早期受水體注入的影響，水體較深、低能還原環(huán)境，在底棲微生物粘結作用下，成深黑色機質與淺色含砂質泥灰?guī)r互層的平滑狀層紋巖。下段晚期逐漸變?yōu)楦珊嫡舭l(fā)環(huán)境，水體變淺、鹽度增高，層紋巖受到波浪擾動影響多呈微齒狀結構(圖8c)。BVE組中段沉積時期，盆地演化進入坳陷期，構造活動弱，古氣候相對濕潤，蒸發(fā)量(Evaporation，E)小于降水量(Precipitation，P)，由于淡入或正常海水注入使得水體鹽度和離子濃度被稀釋，并帶入部分碎屑及細粒物質導致水體渾濁，微生物作用微弱，碳酸鈣僅環(huán)繞微生物不斷發(fā)生沉淀成球粒狀，因而球粒微生物巖以球粒的狀態(tài)分散發(fā)育于泥灰?guī)r中(圖8b)。BVE組上段沉積期逐漸演變?yōu)榉忾]還原湖盆環(huán)境，在極度干旱氣候條件下，蒸發(fā)量遠大于降水量，使得水體鹽度和離子濃度快速增加，厭氧嗜鹽類微生物繁盛，強烈的微生物作用導致碳酸鈣快速沉淀形成疊層石灰?guī)r(圖8a)。

圖8 微生物碳酸鹽巖成因演化模式

6 結論

(1)桑托斯盆地下白堊統(tǒng)BVE組微生物碳酸鹽巖包括三類：疊層石灰?guī)r、球粒微生物巖和層紋巖，縱向上分布存在一定規(guī)律性，層紋巖廣泛分布BVE組下段，球粒微生物巖發(fā)育于中段，疊層石灰?guī)r主要發(fā)育于上段。

(2)根據(jù)鍶同位素、碳氧穩(wěn)定同位素、主量元素和微量元素測試分析結果，認為BVE組沉積時期為干旱蒸發(fā)、高鹽度的半封閉-封閉、還原湖盆環(huán)境，有利于厭氧嗜鹽類微生物大量繁殖從而形成微生物碳酸鹽巖。BVE組下段沉積時期表現(xiàn)為半干旱氣候，水體鹽度逐漸增高，為半封閉-封閉的還原環(huán)境。中段逐漸演變?yōu)橄鄬駶櫄夂?，由于水體和少量陸源碎屑注入，表現(xiàn)為水體混濁、鹽度和離子濃度降低的半封閉湖盆環(huán)境。上段沉積期氣候演變?yōu)闃O度干旱，蒸發(fā)量遠遠大于降水量，形成超高鹽度、淺水封閉湖盆環(huán)境。湖盆封閉性和氣候環(huán)境變化導致了BVE組上、中、下段微生物巖巖石類型的不同。

(3)建立了受古氣候控制的微生物巖成因演化模式。BVE組沉積初期，半封閉-封閉湖盆中，半干旱氣候條件下，蒸發(fā)大于降水，形成高鹽度、較深水還原環(huán)境，有利于微生物粘結作用，主要以層紋巖沉積為主；沉積中期，相對濕潤氣候和半封閉湖盆環(huán)境，注入水體把陸源碎屑帶入湖盆，水體混濁、鹽度和離子濃度降低，極大減弱微生物作用，碳酸鈣圍繞微生物沉淀形成球粒微生物巖，分散發(fā)育于泥灰?guī)r中。沉積末期，超干旱氣候條件下的封閉湖盆環(huán)境，強烈蒸發(fā)遠遠大于降水，形成超高鹽度、淺水還原環(huán)境，強烈的微生物作用促進碳酸鈣快速沉淀形成疊層石灰?guī)r。