孫世琪，劉 斌，付 汨，吳 雪，王 晶

(北京工商大學(xué)人工智能學(xué)院，北京 100048)

0 引言

超聲空化效應(yīng)是指聲波在液體中傳播時，聲壓產(chǎn)生周期性交替變化，在液體中形成局部的壓縮相與膨脹相，溶于液體中的微小氣泡核在膨脹相生長，在壓縮相被壓縮直至潰滅的一系列動力學(xué)過程。在超聲空化過程中會產(chǎn)生高溫、高壓以及局部微射流等極端現(xiàn)象，為物料破碎、化學(xué)催化等過程提供了有利條件，在化工、生物、醫(yī)藥衛(wèi)生以及儀器清洗等方面有廣泛應(yīng)用[1-3]。由超聲空化所引起的聲化學(xué)反應(yīng)活性取決于空化的分布范圍和強度，超聲空化的分布范圍越廣、強度越大，聲化學(xué)反應(yīng)活性越強。超聲空化作為一種高效提供能量的方法，如何增強超聲空化的分布范圍，提高聲化學(xué)反應(yīng)效率和聲能利用率，成為現(xiàn)階段超聲研究的重要內(nèi)容。

當(dāng)超聲功率較小時，超聲波在料腔介質(zhì)中滿足小振幅傳播特性，空化氣泡聚集在聲源附近，空化分布范圍極小，影響了聲化學(xué)反應(yīng)效率，限制了超聲空化的大規(guī)模工業(yè)應(yīng)用。針對這一問題，Klíma等[1]研究了反應(yīng)料腔內(nèi)的聲強分布并對料腔形狀尺寸進(jìn)行了優(yōu)化設(shè)計；馬立康等[2]研究了液位和超聲功率對超聲空化強度的影響。隨著超聲功率的增大，聲波振幅增大，聲波在介質(zhì)中呈現(xiàn)非線性傳播特性，介質(zhì)吸收聲能并轉(zhuǎn)化為動能，產(chǎn)生穩(wěn)定的聲致流動現(xiàn)象[4]。Moussatov等[5]發(fā)現(xiàn)在聲強較大時，聲源附近的錐形氣泡群會形成軸向射流；Rubinetti等[6]提出了不同參數(shù)、料腔幾何形狀和材料的聲流數(shù)值求解模型；劉繼偉[7]研究了聲流效應(yīng)和駐波聲流場中懸浮顆粒的運動情況。由此可見，現(xiàn)有研究大多只對超聲空化或聲流現(xiàn)象進(jìn)行了單方面的研究，缺少聲流現(xiàn)象對超聲空化場分布影響的相關(guān)研究。

針對現(xiàn)有研究的不足，本文以柱形腔體中的聲場為對象，研究聲流條件下超聲空化氣泡的分布情況，在理論分析的基礎(chǔ)上，利用仿真分析和實驗研究，初步探討了較大功率超聲作用形成聲流時的流場分布特性以及聲流效應(yīng)對超聲空化空間分布特性的影響，進(jìn)而對比研究有、無聲流現(xiàn)象時的空化效應(yīng)的區(qū)域增強效果，以期從空化效應(yīng)的增強和優(yōu)化的角度，對如何提高聲化學(xué)反應(yīng)效率及超聲聲能的利用進(jìn)行探討，為超聲空化工程在工業(yè)領(lǐng)域中的進(jìn)一步深入應(yīng)用提供相關(guān)的理論分析和實驗參考。

1 聲流效應(yīng)形成機制

在較大振幅條件下，聲傳播所形成的非線性效應(yīng)是導(dǎo)致聲流現(xiàn)象的原因，聲場中聲場量的一階微小項提供周期分量，二階微小項提供直流分量，根據(jù)聲流現(xiàn)象中各個物理量的不同擾動級數(shù)，將流體介質(zhì)中p、v和ρ的時間平均值分為直流成分和周期性成分[8]：

其中：p為流體總壓力，p0為流體初始壓力，p1為聲壓；v為流體速度，v0為流體的宏觀流動速度，v1為介質(zhì)粒子在平衡位置做往復(fù)運動的速度；ρ為流體密度，ρ0為流體初始密度，ρ1為受超聲作用后流體密度的改變量。

流體運動過程中的質(zhì)量守恒方程與N-S方程分別為[4]

其中：ξ和η分別為流體的容變黏度和切變黏度。

將聲場量轉(zhuǎn)化為流場量，需要對式(4)、(5)進(jìn)行時間平均處理，保留二階微小項得到時間平均后的質(zhì)量守恒方程與N-S方程為[8]

式(7)等號右側(cè)為驅(qū)動單位質(zhì)量流體介質(zhì)流動的驅(qū)動力。當(dāng)只有聲場作用時?p0=0，誘導(dǎo)流體形成聲流現(xiàn)象的驅(qū)動力F為聲輻射力，大小等于空間聲場的能量密度差[8]：

在不忽略二階微小項的條件下，只要聲場中存在能量密度差，就有作用于流體中的力使流體流動。

2 聲流速度場仿真分析

2.1 聲流流場的有限元模擬

結(jié)合上述誘導(dǎo)聲流形成的聲輻射力分析，應(yīng)用有限元方法可以獲得料腔內(nèi)各區(qū)域聲流的速度大小與方向，進(jìn)而預(yù)測空化氣泡的運動和分布情況。

根據(jù)實驗材料中提供的圓柱形料腔聲場的幾何模型，采用二維軸對稱模型；變幅桿端部為聲源，變幅桿浸入溶液深度為10 mm；聲場傳播介質(zhì)為水，材料密度為1 000 kg·m-3，聲速為1 480 m·s-1；由于聲波波長遠(yuǎn)大于料腔壁厚，且水與空氣的聲阻抗相差很大、與有機玻璃的聲阻抗相差很小，所以聲學(xué)邊界設(shè)定的條件是變幅桿側(cè)壁與水交界面為硬聲場邊界，其余均為軟聲場邊界；以聲輻射力作為流體的動力輸入條件，流體邊界設(shè)定的條件是水與空氣交界面為開放邊界，其余均為無滑移邊界。由于流體網(wǎng)格的尺寸要求遠(yuǎn)大于聲學(xué)網(wǎng)格，采用共用流體網(wǎng)格，網(wǎng)格數(shù)量為2 265～3 203，網(wǎng)格劃分的最小單元為0.09 mm，滿足聲學(xué)網(wǎng)格需求。

(1)采用壓力聲學(xué)頻域接口和穩(wěn)態(tài)研究對料腔內(nèi)聲能密度分布進(jìn)行求解。由于聲流的產(chǎn)生是由于聲傳播的非線性效應(yīng)所引發(fā)，需考慮流體黏性的影響，因此添加一個用于表示黏性耗散的偶極子源項qd[6]：

其中：c為介質(zhì)中的聲速，ω為聲源的角頻率。

通過得到的聲能密度求解流體在軸向和徑向所受聲輻射力的分量，已知平面圓形聲源在徑向的質(zhì)點速度約為軸向質(zhì)點速度的1%[6]，聲輻射力徑向分量可以忽略，因此只需求解聲輻射力的軸向分量即流場中流體的體積力。

(2)根據(jù)計算得到的體積力，采用層流接口和穩(wěn)態(tài)研究對料腔內(nèi)聲流速度場進(jìn)行求解，得到速度分布的云圖。

2.2 聲流速度分布特性分析

2.2.1 功放電流對聲流速度分布特性的影響

功放電流分別為40、80和120 mA時，液位高度為70 mm、內(nèi)徑為60 mm的圓柱料腔內(nèi)聲流的速度分布如圖1所示，距變幅桿端部不同軸向距離處的聲流速度值如圖2所示。

圖1 不同功放電流下圓柱料腔內(nèi)聲流速度分布Fig.1 The acoustic flow velocity distribution in the cylindrical cavity under different power amplifier currents

圖2 不同功放電流下圓柱料腔軸向的聲流速度分布Fig.2 Acoustic flow velocity distribution in the axial direction of cylindrical cavity under different power amplifier currents

由圖1可知，流體從變幅桿端部出發(fā)形成射流，沿著軸向運動，在接觸料腔底部時運動方向發(fā)生偏轉(zhuǎn)，沿著料腔底部向壁面運動，最終在變幅桿浸入端兩側(cè)和料腔底部與側(cè)壁交界處形成穩(wěn)定的往復(fù)運動的渦流。由圖2可知，料腔內(nèi)聲流速度值在變幅桿端部附近隨著軸向距離的增加急速增大，在距變幅桿端部約8 mm處聲流速度達(dá)到最大值，然后隨著軸向距離的增加而逐漸減小，在液面、料腔底部以及側(cè)壁處速度大小趨近于0。在流體運動過程中，聲輻射力的軸向分量使其加速，液體的粘滯力則作用相反，使得流動速度逐漸減??；流體遠(yuǎn)離變幅桿端面位置后，聲輻射力的軸向分量逐漸減小，與流體粘滯力相同時，流體達(dá)到最大速度，此后流體做減速運動。由圖1、2可知當(dāng)液位高度相同、超聲功率不同時，料腔內(nèi)同一位置處的聲流速度值隨著功放電流的增加而增大，因此聲源的輸入功率能夠影響聲流速度的分布。

2.2.2 液位高度對聲流速度分布特性的影響

功放電流為80 mA，液位高度分別為50、60和70 mm時，內(nèi)徑為60 mm的圓柱料腔內(nèi)聲流速度分布如圖3所示，距變幅桿端部軸向不同距離處的聲流速度值如圖4所示。由圖3、4可知，超聲功率相同、液位高度不同時，距變幅桿端部相同距離處的聲流速度也不同；由圖4可知不同液位高度下的聲流速度極值隨著液位高度的增加而增大，因此圓柱料腔中不同的聲場幾何形狀可影響聲流速度分布。

圖3 不同液位高度下圓柱料腔內(nèi)聲流速度分布Fig.3 The acoustic flow velocity distribution in the cylindrical material cavity under different liquid level heights

圖4 不同液位高度下圓柱料腔軸向的聲流速度分布Fig.4 Acoustic flow velocity distribution in the axial direction of cylindrical cavity under different liquid level heights

根據(jù)仿真結(jié)果可以預(yù)測，在變幅桿端部附近的空化氣泡能夠在聲流的作用下沿著軸向運動，并在容器底部發(fā)生偏轉(zhuǎn)，實現(xiàn)較大程度的擴散，增大聲 化學(xué)反應(yīng)區(qū)域的面積；當(dāng)輸入功率和液位高度不同時，柱形料腔中聲流速度分布不同，因此在不同的聲場條件下，空化氣泡潰滅前的運動距離和分布范圍也存在差異。聲流速度越大的聲場幾何模型中，空化氣泡運動的距離越遠(yuǎn)。

3 聲致化學(xué)發(fā)光實驗

3.1 材料與儀器

3.1.1 實驗材料

質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.1%的氫氧化鈉與0.01%的魯米諾溶于超純水(含氣量為0)配制成的魯米諾水溶液試劑。料腔容器采用內(nèi)徑為60 mm、壁厚為2 mm的圓柱形有機玻璃筒，玻璃筒一端開口、一端封閉。

3.1.2 實驗儀器

實驗采用頻率為20 kHz的變幅桿式超聲換能器，變幅桿端的輻射端面直徑為13 mm。超聲波發(fā)生器的額定功率為200 W，與換能器配套，頻率20 kHz，頻率自動跟蹤。照相設(shè)備采用尼康D90單反式數(shù)碼相機。

3.2 實驗方法

超聲空化氣泡潰滅時產(chǎn)生的能量使水電離出的羥基能夠與魯米諾試劑發(fā)生反應(yīng)，發(fā)出肉眼可見的藍(lán)光。這種現(xiàn)象稱為聲致化學(xué)發(fā)光(Sonochemiluminescence,SCL)，配合長時間曝光拍攝，可以明顯觀察到反應(yīng)料腔內(nèi)空化場的分布情況[9]。

在暗室條件下，向內(nèi)徑為60 mm的柱形料腔注入不同液位高度的魯米諾試劑，變幅桿浸入液面的深度為10 mm，觀察不同電流條件下功率超聲處理時的魯米諾發(fā)光現(xiàn)象，采用數(shù)碼相機曝光拍攝，曝光時長為5 min，采用水浴槽控制溫度，保持溫度恒定。實驗測試系統(tǒng)裝置如圖5所示，圖中r為圓柱形料腔半徑，d為變幅桿式超聲換能器浸入深度，H為料腔內(nèi)液位高度。

圖5 實驗測試系統(tǒng)簡圖Fig.5 Schematic diagram of the experimental test system

3.3 空化氣泡分布的SCL圖像分析

3.3.1 功放電流對空化氣泡分布的影響

功放電流分別是40、80和120 mA時，內(nèi)徑為60 mm、液位高度為70 mm的圓柱形料腔內(nèi)空化氣泡分布的SCL圖像如圖6所示。由圖6可知，在同一液位高度下，超聲功率較高時料腔聲場中出現(xiàn)聲流現(xiàn)象。對圖6(a)～6(c)進(jìn)行二值化求解[10]得到空化面積占比分別為14.02%、20.92%和28.16%，功放電流120 mA時的空化面積占比，比40 mA時提高了100.86%。因此料腔形狀尺寸一定時，聲流對空化面積有明顯的增效作用，且超聲功率越高，空化氣泡分布范圍越大，空化氣泡由變幅桿端部區(qū)域沿軸向擴散至料腔底部以及其他區(qū)域。

圖6 不同功放電流下圓柱料腔內(nèi)空化氣泡分布的SCL圖像Fig.6 SCL images of cavitation bubble distribution in the cylindrical cavity under different power amplifier currents

3.3.2 液位高度對空化氣泡分布的影響

功放電流80 mA，液位高度分別為50、60和70 mm時，內(nèi)徑為60 mm的圓柱料腔內(nèi)空化氣泡分布的SCL圖像如圖7所示。圖7(a)表明液位較低時，空化氣泡在聲流的作用下從變幅桿端部區(qū)域沿軸向運動擴散，大部分氣泡在運動過程中沿徑向擴散，一小部分氣泡再繼續(xù)沿軸向運動時發(fā)生潰滅；圖7(b)表明一部分氣泡運動至料腔底部時才發(fā)生偏轉(zhuǎn)，向側(cè)壁方向擴散；圖7(c)表明液位足夠高時空化氣泡只沿變幅桿軸區(qū)域運動擴散，氣泡在運動到料腔底部之前就已潰滅，空化效應(yīng)區(qū)域較為集中。對圖7(a)～7(c)進(jìn)行二值化求解得到空化面積占比分別為28.52%、32.26%和18.55%，空化面積占比隨著液位高度的升高先增大后減小。因此，在固定超聲功率下，合理的液位高度對空化面積有明顯的增效作用。

圖7 不同液位高度下圓柱料腔內(nèi)空化氣泡分布的SCL圖像Fig.7 SCL images of cavitation bubble distribution in the cylindrical material cavity under different liquid level heights

4 結(jié)果對比與分析

功放電流分別是40、80和120 mA時，內(nèi)徑為60 mm、液位高度為70 mm的圓柱料腔內(nèi)聲能密度分布如圖8所示。聲能密度表示了單位體積的液體中所具有的能量，由圖8可知，料腔內(nèi)高聲能密度區(qū)域均分布于變幅桿端部附近，其他區(qū)域聲能密度接近于零。根據(jù)能量守恒原理，空化氣泡只能在高聲能密度處形成，因此，在該形狀尺寸下的料腔中，空化氣泡只在變幅桿端部附近形成，且較大功放電流條件下變幅桿端部產(chǎn)生的氣泡數(shù)量多。

圖8 不同功放電流下聲能密度分布Fig.8 Distributions of sound energy density under different power amplifier currents

不同超聲功率下聲流速度分布與空化氣泡分布對比如圖9所示。圖9表明不同超聲功率時料腔內(nèi)空化氣泡的分布存在較大差異，原因是當(dāng)功放電流為40 mA時，聲流速度極值很小，認(rèn)為聲波是線性傳播，無聲流現(xiàn)象，空化氣泡聚集在變幅桿端部附近，無法擴散；隨著功放電流的增大，聲波振幅增大，料腔內(nèi)出現(xiàn)聲流現(xiàn)象，空化氣泡在聲流作用下運動到距離變幅桿端部較遠(yuǎn)的區(qū)域，而不只存在于變幅桿端部的高聲能密度區(qū)域。圖9(b)和9(c)說明當(dāng)聲流現(xiàn)象出現(xiàn)后，圓柱料腔內(nèi)超聲空化氣泡分布范圍與聲流速度分布區(qū)域吻合度較高，聲流條件下空化氣泡分布范圍增大，空化面積增大，聲化學(xué)反應(yīng)效率增強。對比圖9(a)～9(c)可知，空化氣泡只在聲流速度大于0.2、0.15和0.1 m·s-1左右的區(qū)域內(nèi)分布，而在低于這些值的區(qū)域內(nèi)幾乎觀察不到空化氣泡的存在。因此，固定形狀、尺寸的料腔聲場達(dá)到一定的聲流速度閾值時，才會出現(xiàn)空化效應(yīng)區(qū)域增強效果，空化效應(yīng)區(qū)域增強位于大于聲流速度閾值的區(qū)域內(nèi)。聲流速度閾值由功放電流大小決定，當(dāng)電流較小時，聲流速度相應(yīng)較小，氣泡獲得的動量就小，氣泡還沒運動到聲流速度為0的區(qū)域就發(fā)生了潰滅；當(dāng)電流較大時，聲流速度相應(yīng)較大，氣泡快速擴散，氣泡來不及潰滅就運動到了聲流速度較小的區(qū)域，然后再發(fā)生潰滅。因此，功放電流越大，閾值越趨近于0，可近似得到聲流條件下超聲空化氣泡理想的擴散和分布效果。

圖9 不同功放電流下聲流速度分布與空化氣泡分布對比Fig.9 Comparison of acoustic flow velocity distribution and cavitation bubble distribution under different power amplifier currents

功放電流為80 mA，液位高度分別為50、60和70 mm時，內(nèi)徑為60 mm的圓柱料腔內(nèi)的聲流速度分布與空化氣泡分布的對比如圖10所示。圖10(a)～10(c)表明，當(dāng)功放電流相同、液位高度不同時，圓柱料腔內(nèi)超聲空化氣泡的分布范圍也存在較大差異。圖10(a)表明液位較低時，聲流速度較小，流場對空化氣泡的曳力作用較弱，氣泡獲得的軸向動能較小，氣泡還未潰滅軸向動能便已耗盡，氣泡提前沿徑向擴散。圖10(b)表明液位高度增加時，聲流速度增大，一部分空化氣泡在聲流的作用下從變幅桿端部區(qū)域沿軸向運動過程中徑向擴散，一部分氣泡運動到料腔底部時才發(fā)生偏轉(zhuǎn)，最后擴散至料腔其他區(qū)域。圖10(c)表明空化氣泡只存在于變幅桿軸向區(qū)域，原因是雖然高液位時聲流速度值較大，但是由于液位過高，空化氣泡還未運動至料腔底部就已潰滅，且液位越高空化氣泡運動的軸向距離越遠(yuǎn)。

圖10 不同液位高度時下聲流速度分布與空化氣泡分布對比Fig.10 Comparison of acoustic flow velocity distribution and cavitation bubble distribution under different liquid level heights

5 結(jié)論

本文基于有限元方法對內(nèi)徑為60 mm的圓柱形料腔中聲流速度場的分布進(jìn)行了仿真分析，并對聲流條件下料腔中增大空化效應(yīng)的規(guī)律進(jìn)行探究；基于聲致化學(xué)發(fā)光原理，采用20 kHz的超聲對不同輸入功率和不同液位高度條件下的圓柱料腔中超聲空化氣泡的分布進(jìn)行了SCL圖像測量。通過模擬仿真和實驗測量，對圓柱形料腔內(nèi)聲流條件下空化氣泡的分布進(jìn)行了分析，得出了以下結(jié)論：

(1)在功放電流高于80 mA(電功率為17.6 W)時，在超聲作用下，料腔聲場中出現(xiàn)聲流現(xiàn)象，流體介質(zhì)獲得動能從變幅桿端部出發(fā)，沿著軸向運動，在接觸料腔底部時運動方向發(fā)生偏轉(zhuǎn)，沿著料腔底部向壁面運動，最終形成穩(wěn)定的往復(fù)運動的渦流。

(2)對比無聲流現(xiàn)象和有聲流現(xiàn)象兩種情況，結(jié)果表明，在聲流條件下，圓柱形料腔內(nèi)空化氣泡不再只聚集于變幅桿端部附近區(qū)域，而是在聲流作用下沿變幅桿軸向運動擴散至其他區(qū)域，極大擴張了聲化學(xué)反應(yīng)的范圍，提高了空化強度。

(3)聲流條件下料腔內(nèi)超聲空化氣泡的分布與功放電流和液位高度有關(guān)。液位高度相同時，當(dāng)功放電流從40 mA(電功率為8.8 W)增加到120 mA(電功率為26.4 W)時空化面積占比提高了100.86%；功放電流(電功率)相同時，液位高度60 mm時空化面積占相對于50 mm和70 mm分別提高了13.11%和73.91%?？栈瘹馀葜饕性诹锨恢胁垦貜较驍U散、沿變幅桿軸向且在料腔底部沿徑向擴散、沿變幅桿軸向擴散三種擴散分布模式。

(4)在實際情況下，對于固定形狀、尺寸的料腔，在聲流條件下存在一個特定的聲流速度閾值，當(dāng)達(dá)到這一聲流速度閾值時，才會出現(xiàn)空化效應(yīng)區(qū)域增強效果，空化效應(yīng)區(qū)域增強位于大于聲流速度閾值的區(qū)域內(nèi)。