步立新，何麗霞，劉宏斌

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院，北京 102413)

乏燃料后處理廠是處理反應(yīng)堆輻照后的乏燃料并提取其中鈾钚以及其他錒系元素的重要設(shè)施，其特點(diǎn)是年處理量大、工藝流程復(fù)雜、物料形態(tài)多樣，其中的核材料衡算面臨很大挑戰(zhàn)，同時(shí)重要核材料“一克不少、一件不丟”是我國(guó)核材料衡算的目標(biāo)。乏燃料后處理廠屬于散料核設(shè)施，由于核材料測(cè)量設(shè)備存在測(cè)量不確定度，即使不存在核材料損失，核材料的不平衡差(MUF)也不等于零。從統(tǒng)計(jì)學(xué)分析，如果能夠確定MUF值處于測(cè)量不確定度誤差范圍內(nèi)(通常在95%置信度下取2σMUF)，可以認(rèn)為衡算周期內(nèi)MUF主要來源于測(cè)量系統(tǒng)的誤差，后處理核材料衡算實(shí)現(xiàn)了閉合。另一方面核設(shè)施的總不確定度必須滿足國(guó)家法規(guī)要求，否則過大的測(cè)量不確定度會(huì)導(dǎo)致置信區(qū)間過于寬泛，測(cè)量誤差掩蓋了真實(shí)存在的不明材料量流失而使評(píng)價(jià)結(jié)果失去意義。國(guó)家法規(guī)要求鈾钚閉合平衡結(jié)算的MUF不確定度σMUF分別小于核材料通過量的0.8%和1.0%[1]。

針對(duì)核材料衡算許多文獻(xiàn)進(jìn)行了討論，王宏軍[2]討論了散料核設(shè)施MUF評(píng)價(jià)的概率統(tǒng)計(jì)方法；高雪梅[3]在討論MUF及σMUF計(jì)算的同時(shí)分析了國(guó)內(nèi)核材料衡算存在的問題;楊英[4]對(duì)后處理廠的調(diào)試鈾進(jìn)行了衡算研究，發(fā)現(xiàn)核材料衡算不能閉合的主要原因是MUF較大；張敏[5]總結(jié)了后處理廠中核材料衡算的問題；陳云清[6]針對(duì)后處理廠的一個(gè)核材料平衡區(qū)選定了若干關(guān)鍵測(cè)量點(diǎn)，利用誤差模型對(duì)后處理廠的MUF相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差進(jìn)行了計(jì)算和評(píng)價(jià)。仿真是研究后處理的新方法，Cipiti[7-10]采用Simulink工具軟件構(gòu)建了后處理廠的過程監(jiān)控仿真模型并實(shí)現(xiàn)對(duì)核材料衡算模擬，Cipiti在文獻(xiàn)[11-12]中介紹了在后處理廠設(shè)計(jì)階段衡算仿真模型的應(yīng)用。Shugart[13-14]也采用Simulink軟件建立了以核材料平衡區(qū)為基礎(chǔ)衡算仿真模型，并通過不同的統(tǒng)計(jì)測(cè)試方法來驗(yàn)證系統(tǒng)是否出現(xiàn)核材料流失。Lixin Bu[15]通過軟件算法直接構(gòu)建后處理模型實(shí)現(xiàn)了后處理廠近實(shí)時(shí)衡算仿真。

仿真是一個(gè)將現(xiàn)實(shí)復(fù)雜系統(tǒng)的運(yùn)作規(guī)律利用計(jì)算機(jī)有選擇、有針對(duì)性地在計(jì)算機(jī)內(nèi)表達(dá)出來，并通過有目的的計(jì)算改善外部世界的有效手段。仿真模型與所研究系統(tǒng)的運(yùn)行過程在形式上和邏輯上存在對(duì)應(yīng)性，避免了建立抽象數(shù)學(xué)模型的困難，可以顯著簡(jiǎn)化建模過程。本研究開展后處理衡算仿真研究，結(jié)合工藝流程綜合分析研究相關(guān)參數(shù)變化導(dǎo)致的核材料衡算結(jié)果的變化，對(duì)不同規(guī)模的衡算系統(tǒng)進(jìn)行評(píng)價(jià)，進(jìn)而優(yōu)化測(cè)量系統(tǒng)不確定度目標(biāo)值的合理分配，以及為核材料閉合衡算的評(píng)價(jià)和工藝過程監(jiān)控提供支持。

1 后處理仿真建模

建立后處理過程仿真計(jì)算模型需要將后處理過程以數(shù)學(xué)方式表達(dá)出來，首先把后處理過程分解成多個(gè)單元，如剪切溶解單元、1AF供料計(jì)量單元、1AF萃取單元，以及其他萃取單元等。

剪切溶解單元可以簡(jiǎn)化為一個(gè)溶解過程，令U0為乏燃料中未溶解鈾質(zhì)量，s1為鈾的溶解速率，dU是單位時(shí)間鈾的溶解量，Ur是鈾的累計(jì)溶解量，則公式(1)表示鈾的溶解過程：

dU=U0*s1

Ur=Ur+dU

U0=U0-dU

(1)

同理，令Pu0為乏燃料中未溶解钚質(zhì)量，s2為钚的溶解速率，dPu是單位時(shí)間钚的溶解量，Pur是钚的累計(jì)溶解量，則公式(2)表示钚的溶解過程：

dPu=Pu0*s2

Pur=Pur+dPu

Pu0=Pu0-dPu

(2)

1AF供料計(jì)量單元是一個(gè)包含測(cè)量誤差的隨機(jī)過程，令Us和Pus分別是鈾钚的測(cè)量值，U和Pu是鈾钚質(zhì)量的真值，δ1r和δ2r是鈾钚測(cè)量的相對(duì)隨機(jī)誤差，δ1s和δ2s是鈾钚測(cè)量的相對(duì)系統(tǒng)誤差，則1AF的測(cè)量可以表示為公式(3)：

Us=U(1+X1r+δ1s)

Pus=Pu(1+X2r+δ2s)

(3)

其中，X1r是以零為均值，鈾測(cè)量相對(duì)隨機(jī)誤差δ1r為標(biāo)準(zhǔn)差的正態(tài)分布的隨機(jī)變量；X2r是以零為均值，Pu測(cè)量相對(duì)隨機(jī)誤差δ2r為標(biāo)準(zhǔn)差的正態(tài)分布的隨機(jī)變量。仿真計(jì)算可以得到一個(gè)包含隨機(jī)量的測(cè)量值，最后計(jì)算得到相應(yīng)的MUF值也是一個(gè)包含隨機(jī)誤差和系統(tǒng)誤差的具有MUF特征的隨機(jī)值。

萃取單元可以簡(jiǎn)化為一個(gè)鈾钚元素逐漸分離的過程。令p1和p2分別為萃取器單位長(zhǎng)度U和Pu的萃取率，U0為進(jìn)入萃取器的初始U量，U1為萃取器中第二段中的U量，U2為萃取器中第三段中的U量，同樣，Pu0為進(jìn)入萃取器的初始Pu量，Pu1為萃取器中第二段中的Pu量，Pu2為萃取器中第三段中的Pu量，則萃取器中的萃取過程可以表示為公式(4)：

U1=U0*p1

U2=U1*p1

U3=U2*p1

U4=U3*p1

………

Pu1=Pu0*p2

Pu2=Pu1*p2

Pu3=Pu2*p2

Pu4=Pu3*p2

………

(4)

將這些計(jì)算過程根據(jù)后處理流程以圖1方式串聯(lián)得到后處理過程仿真，其中根據(jù)后處理流程將核材料分為4個(gè)衡算平衡區(qū)。

圖1 后處理流程框圖

2 仿真核材料衡算計(jì)算[1]

仿真模型中核材料衡算是以核材料平衡區(qū)為基礎(chǔ)，按公式(5)確定衡算周期內(nèi)每個(gè)核材料平衡區(qū)的不平衡差(material unaccounted for, MUF)：

MUF=PB+X-Y-PE

(5)

在核材料定期盤存(PIT)時(shí)，后處理工藝停車并進(jìn)行盤存測(cè)量得到期初(PB)與期末(PE)后處理系統(tǒng)中的核材料存量，X和Y分別是整個(gè)盤存周期內(nèi)流入和流出的材料量。

在仿真模型中，MBA2的PB和PE都是0，X是1AF進(jìn)料測(cè)量點(diǎn)，Y是鈾產(chǎn)品和钚產(chǎn)品的測(cè)量點(diǎn)，以及廢水測(cè)量點(diǎn)。

評(píng)估MUF采用置信區(qū)間法求MUF真值的置信區(qū)間，計(jì)算置信區(qū)間下限L和置信區(qū)間上限U通常采用2σ(MUF)的置信區(qū)間，即：

U=MUF+2σ(MUF)

(6)

L=MUF-2σ(MUF)

(7)

當(dāng)L<0

MUF的測(cè)量方差σ2(MUF)的計(jì)算公式如下：

(8)

MUF的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差計(jì)算公式如下：

(9)

式中：δ(MUF)是MUF的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差，T是平衡周期內(nèi)材料的通過量。

3 仿真模型計(jì)算與分析

假設(shè)有200個(gè)乏燃料組件準(zhǔn)備進(jìn)行處理，每個(gè)組件含鈾400 kg，U、Pu和裂變碎片的含量分別是98%、1%和1%。乏燃料溶解時(shí)間設(shè)置為24 h，設(shè)施需要約200 d完成后處理并進(jìn)行MUF計(jì)算。每個(gè)測(cè)量點(diǎn)的鈾钚測(cè)量相對(duì)誤差分別列于表1。

采用假設(shè)生產(chǎn)工況及衡算測(cè)量點(diǎn)測(cè)量不確定度(表1)進(jìn)行仿真計(jì)算，得到相應(yīng)生產(chǎn)流程的核材料衡算數(shù)據(jù)，根據(jù)MUF方差公式計(jì)算對(duì)應(yīng)環(huán)節(jié)的MUF方差值。在實(shí)際生產(chǎn)中MBA1的乏燃料中鈾钚的量是通過估算得到，其測(cè)量不確定度較大，收發(fā)差也存在很大的不確定度，在該平衡區(qū)進(jìn)行衡算意義不大，除非開發(fā)出對(duì)乏燃料測(cè)量不確定度較小的方法。MBA3和MBA4是核材料的存儲(chǔ)區(qū)，不存在核材料形態(tài)變化，因而未包含在仿真模型中，MBA2是后處理的核材料衡算研究的重點(diǎn)。

表1 鈾、钚元素各測(cè)量點(diǎn)的隨機(jī)誤差與系統(tǒng)誤差值

3.1 MBA2的Pu定期衡算的MUF方差組成

經(jīng)過后處理衡算仿真模型計(jì)算，MBA2的Pu衡算在國(guó)際目標(biāo)值條件下和假設(shè)測(cè)量不確定度條件下，各環(huán)節(jié)誤差方差對(duì)整體MUF方差的貢獻(xiàn)示于圖2。由圖2a可知，國(guó)際目標(biāo)值條件下，1AF中Pu含量測(cè)量的系統(tǒng)誤差的方差占整體MUF方差的90%以上。由圖2b可知，采用假設(shè)測(cè)量不確定度，1AF的Pu含量測(cè)量的系統(tǒng)誤差方差也占整體MUF方差的50%以上，其次是1AF的體積測(cè)量系統(tǒng)誤差方差和Pu產(chǎn)品總體測(cè)量的系統(tǒng)誤差方差，而相應(yīng)測(cè)量的隨機(jī)誤差方差由于多次測(cè)量的平均效應(yīng)對(duì)整體MUF方差的貢獻(xiàn)較小，其中1AF的Pu含量測(cè)量隨機(jī)誤差方差在兩種條件下約占系統(tǒng)MUF方差的1%，而兩種條件下整體MUF相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差δPu(MUF)分別是0.51%和0.77%，均小于法規(guī)要求的1.0%[1]。

圖2 國(guó)際目標(biāo)值(a)和假設(shè)測(cè)量不確定度(b)條件下MBA2中Pu的方差構(gòu)成分布

3.1.11AF中Pu測(cè)量誤差對(duì)總誤差的變化趨勢(shì) 分別改變1AF中Pu測(cè)量的隨機(jī)誤差Pu1AF(r)和系統(tǒng)誤差Pu1AF(s)，得到相應(yīng)條件下對(duì)系統(tǒng)相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差δPu(MUF)的影響(圖3a)，其中δPu(MUF)隨系統(tǒng)誤差的增長(zhǎng)較相對(duì)隨機(jī)誤差快，對(duì)系統(tǒng)相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差δPu(MUF)起主要作用。改變1AF體積測(cè)量的隨機(jī)誤差T1AF(r)和系統(tǒng)誤差T1AF(s)，可以得到其對(duì)系統(tǒng)相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差δPu(MUF)的影響(圖3b)，其中系統(tǒng)誤差相對(duì)隨機(jī)誤差影響大，對(duì)系統(tǒng)相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差δPu(MUF)起主要作用。

圖3 1AF中Pu測(cè)量誤差與系統(tǒng)不確定度δPu(MUF)的關(guān)系

3.1.2Pu產(chǎn)品測(cè)量誤差對(duì)總誤差的變化趨勢(shì)

改變Pu產(chǎn)品中Pu含量測(cè)量的隨機(jī)誤差PuProduct(r)和系統(tǒng)誤差PuProduct(s)，得到其對(duì)系統(tǒng)相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差δPu(MUF)的影響(圖4a)，其中系統(tǒng)誤差相對(duì)隨機(jī)誤差對(duì)系統(tǒng)相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差δPu(MUF)起主要作用。改變Pu產(chǎn)品稱重測(cè)量的隨機(jī)誤差TProduct(r)和系統(tǒng)誤差TProduct(s)，可以得到相應(yīng)不確定度對(duì)系統(tǒng)相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差δPu(MUF)的影響(圖4b)，其中系統(tǒng)誤差相對(duì)隨機(jī)誤差對(duì)系統(tǒng)相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差起主要作用。

圖4 Pu產(chǎn)品中測(cè)量誤差與系統(tǒng)不確定度δPu(MUF)的關(guān)系

3.1.3廢液測(cè)量誤差對(duì)總誤差的變化趨勢(shì) 改變廢液中Pu含量測(cè)量的隨機(jī)誤差Puwaste(r)和系統(tǒng)誤差Puwaste(s)，得到相應(yīng)不確定度對(duì)系統(tǒng)相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差δPu(MUF)的影響(圖5a)，由于廢液中Pu含量極低，Pu含量測(cè)量的隨機(jī)誤差和系統(tǒng)誤差對(duì)δPu(MUF)的貢獻(xiàn)都很小，隨機(jī)誤差和系統(tǒng)誤差達(dá)到30%，對(duì)系統(tǒng)相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差δPu(MUF)影響不大。改變廢液體積測(cè)量的隨機(jī)誤差Twaste(r)和系統(tǒng)誤差Twaste(s)，得到相應(yīng)不確定度對(duì)系統(tǒng)相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差δPu(MUF)的影響(圖5b)，由于廢液中Pu含量極低，廢液體積測(cè)量的隨機(jī)誤差和系統(tǒng)誤差達(dá)到20%，對(duì)系統(tǒng)相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差δPu(MUF)幾乎沒有影響。

圖5 廢液中Pu測(cè)量誤差與的δPu(MUF)的關(guān)系

3.2 MBA2的U定期衡算的MUF方差組成

根據(jù)相同模型計(jì)算MBA2中U衡算的MUF方差分布，U衡算在國(guó)際目標(biāo)值條件下和假設(shè)測(cè)量誤差條件下各環(huán)節(jié)誤差方差對(duì)整體MUF方差的貢獻(xiàn)示于圖6。國(guó)際目標(biāo)值條件下，1AF的U含量測(cè)量的系統(tǒng)誤差方差占整體MUF方差的50%以上(圖6a)，適度放大其他環(huán)節(jié)不確定度后(圖6b)，1AF的U含量測(cè)量的系統(tǒng)誤差方差也占整體MUF方差的40%以上，其次是U產(chǎn)品的含量測(cè)量系統(tǒng)誤差方差和U產(chǎn)品稱重測(cè)量的系統(tǒng)誤差方差，而相應(yīng)測(cè)量的隨機(jī)誤差方差由于多次測(cè)量的平均效應(yīng)對(duì)整體MUF方差的貢獻(xiàn)較小，其中1AF的U含量測(cè)量隨機(jī)誤差方差在兩種條件下約占整體系統(tǒng)MUF方差的1%，而兩種條件下整體MUF相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差δU(MUF)分別是0.26%和0.64%，均小于法規(guī)要求的0.8%[1]。

圖6 國(guó)際目標(biāo)值(a)和假設(shè)測(cè)量不確定度(b)條件下MBA2中U的方差構(gòu)成分布

3.2.11AF中U測(cè)量誤差對(duì)總誤差的變化趨勢(shì) 改變1AF中U含量測(cè)量的隨機(jī)誤差U1AF(r)和系統(tǒng)誤差U1AF(s)，得到對(duì)整體MUF相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差δU(MUF)的影響(圖7a)，其中系統(tǒng)誤差相對(duì)隨機(jī)誤差影響大，對(duì)δU(MUF)起主要作用。改變1AF體積測(cè)量的隨機(jī)誤差T1AF(r)和系統(tǒng)誤差T1AF(s)，得到對(duì)δU(MUF)的影響(圖7b)，其中系統(tǒng)誤差相對(duì)隨機(jī)誤差影響大，對(duì)δU(MUF)起主要作用。

圖7 1AF中U測(cè)量誤差與系統(tǒng)不確定度δU(MUF)的關(guān)系

3.2.2U產(chǎn)品中U含量測(cè)量誤差對(duì)總誤差的變化趨勢(shì) 改變U產(chǎn)品中U含量測(cè)量的隨機(jī)誤差UProduct(r)和系統(tǒng)誤差UProduct(s)，得到其對(duì)δU(MUF)的影響(圖8a)，其中系統(tǒng)誤差相對(duì)隨機(jī)誤差影響大，對(duì)δU(MUF)起主要作用。改變U產(chǎn)品稱重測(cè)量的隨機(jī)誤差TProduct(r)和系統(tǒng)誤差TProduct(s)，得到相應(yīng)不確定度對(duì)δU(MUF)的影響(圖8b)，其中系統(tǒng)誤差相對(duì)隨機(jī)誤差影響大，對(duì)δU(MUF)起主要作用。

圖8 U產(chǎn)品測(cè)量誤差與系統(tǒng)不確定度δU(MUF)的關(guān)系

3.2.3廢液中U含量測(cè)量誤差對(duì)總誤差的變化趨勢(shì) 改變廢液中U含量測(cè)量的隨機(jī)誤差Uwaste(r)和系統(tǒng)誤差Uwaste(s)，得到其對(duì)δU(MUF)的影響(圖9a)，由于廢液中U含量很低，U含量測(cè)量的隨機(jī)誤差和系統(tǒng)誤差對(duì)δU(MUF)的貢獻(xiàn)都很小，隨機(jī)誤差對(duì)δU(MUF)幾乎無影響，系統(tǒng)誤差達(dá)到10%對(duì)δU(MUF)影響不大。改變廢液體積測(cè)量的隨機(jī)誤差Twaste(r)和系統(tǒng)誤差Twaste(s)，可以得到相應(yīng)不確定度對(duì)δU(MUF)的影響(圖9b)，由于廢液中U含量比較低，廢液體積測(cè)量的隨機(jī)誤差和系統(tǒng)誤差對(duì)δU(MUF)的貢獻(xiàn)都不大，隨機(jī)誤差和系統(tǒng)誤差達(dá)到5%對(duì)δU(MUF)幾乎沒有影響。

圖9 廢液中U測(cè)量誤差與的δU(MUF)的關(guān)系

3.3 數(shù)據(jù)分析

分析計(jì)算數(shù)據(jù)可以得到以下規(guī)律。

1)所有關(guān)鍵測(cè)量點(diǎn)的系統(tǒng)誤差相比對(duì)應(yīng)的隨機(jī)誤差對(duì)整體MUF的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差δ(MUF)的影響更大。這是由于經(jīng)過多次測(cè)量，隨機(jī)誤差被逐漸平均化，假設(shè)Ti是單次測(cè)量值，δ是測(cè)量的相對(duì)隨機(jī)誤差，Tiδ是單次測(cè)量隨機(jī)誤差，則多次測(cè)量后的相對(duì)隨機(jī)誤差是：

(10)

若T1=T2=T3=…=Tn，則

(11)

2)在所有條件下1AF的U、Pu含量測(cè)量的系統(tǒng)誤差對(duì)系統(tǒng)MUF誤差方差的占比都超過了40%，是系統(tǒng)不確定度的主要來源，特別是1AF中Pu的含量低，測(cè)量不確定大，占比系統(tǒng)不確定度系統(tǒng)誤差方差超過50%，因此改善MUF不確定度的最優(yōu)方向是減小1AF鈾钚含量測(cè)量的系統(tǒng)誤差。1AF的體積測(cè)量相比含量測(cè)量精度較高，對(duì)系統(tǒng)不確定度的影響小于1%。

3)通常情況下廢水中U、Pu含量很少，對(duì)其測(cè)量的不確定度為10%時(shí)，對(duì)整體MUF相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差δ(MUF)的影響小于1%。

4 結(jié)論

本模型中采用的包括生產(chǎn)規(guī)模及核材料測(cè)量誤差的數(shù)據(jù)是參考標(biāo)準(zhǔn)模型的假設(shè)值，通過仿真模型計(jì)算得到具有參考意義的核材料衡算結(jié)果，驗(yàn)證了仿真方法的有效性。當(dāng)把真實(shí)后處理廠的核材料衡算參數(shù)輸入仿真模型中可以得到相應(yīng)的計(jì)算結(jié)果，對(duì)于實(shí)際后處理廠中出現(xiàn)的核材料衡算問題具有指導(dǎo)意義，同時(shí)也可以為我國(guó)后處理廠核材料衡算的改進(jìn)提供參考。