劉建昌，陳韻茵，歐陽勇，陳憶晨，沈永剛

（中廣核研究院有限公司，深圳 518000）

評(píng)價(jià)核電廠安全特性的一項(xiàng)重要指標(biāo)是：在發(fā)生設(shè)計(jì)基準(zhǔn)事故（DBC）期間，放射性釋放低于可接受的限值。在可能造成放射性釋放的設(shè)計(jì)基準(zhǔn)事故中，失水事故（LOCA）可能導(dǎo)致堆芯積存量中的放射性核素釋放到安全殼內(nèi)，從而導(dǎo)致較嚴(yán)重的放射性后果。圖1給出了采用雙層安全殼設(shè)計(jì)的核電廠在發(fā)生LOCA后的放射性釋放過程。本文將給出國內(nèi)外主要的LOCA源項(xiàng)分析方法，并結(jié)合放射性釋放特征，分析現(xiàn)有源項(xiàng)分析方法中的保守性。

圖1 LOCA后放射性釋放過程示意圖Fig.1 Release path of radionuclides during LOCA

1 國內(nèi)外LOCA源項(xiàng)分析方法

在美國早期的導(dǎo)則中，保守地假設(shè)LOCA導(dǎo)致全堆芯熔化，燃料中的全部惰性氣體和25% 的碘（I）瞬時(shí)釋放到安全殼內(nèi)［1，2］，同時(shí)，還會(huì)有1%其他固態(tài)裂變產(chǎn)物釋放到安全殼內(nèi)［1］。釋放到安全殼內(nèi)的碘，91%為元素碘，5%為粒子碘，4%為有機(jī)碘。參考文獻(xiàn)［2］中指出：對(duì)于釋放到安全殼內(nèi)的放射性核素，考慮向環(huán)境釋放過程中的衰變過程，并可以考慮安全殼噴淋系統(tǒng)、安全殼內(nèi)再循環(huán)通風(fēng)系統(tǒng)或其他專設(shè)安全系統(tǒng)對(duì)放射性核素的去除作用，但是并未給出相應(yīng)的核素去除評(píng)價(jià)模型。釋放到安全殼內(nèi)的放射性核素，通過安全殼泄漏的方式釋放到環(huán)境中。在分析中，參考文獻(xiàn)［2］指出：在事故后的前24 h，應(yīng)考慮安全殼峰值壓力對(duì)應(yīng)的最大允許泄漏率，在24 h以后，泄漏率降低為最大允許泄漏率的一半。參考文獻(xiàn)［2］中給出的源項(xiàng)分析方法，沒有考慮從事故發(fā)生到燃料芯塊熔化的發(fā)展過程，全堆芯熔化也沒有考慮安注等系統(tǒng)對(duì)事故后果的緩解作用，是非常保守的一套源項(xiàng)分析方法。

1995年，美國核管會(huì)（NRC）在開展的放射性釋放研究基礎(chǔ)上，發(fā)布了NUREG-1465，給出了一套分析釋放到安全殼內(nèi)的放射性核素活度的分析方法。在 NUREG-1465［3］中，將 LOCA后放射性釋放劃分為包殼間隙釋放、早期壓力容器釋放、壓力容器外釋放和后期壓力容器釋放四個(gè)階段，各階段釋放的持續(xù)時(shí)間和釋放份額見表1。NUREG-1465中，考慮了全堆芯熔化、壓力容器完整性遭到破壞導(dǎo)致的大量放射性釋放。對(duì)于安全殼內(nèi)pH＞7的情況，釋放到安全殼內(nèi)的碘95%為粒子碘，元素碘和有機(jī)碘的份額分別為4.85%和0.15%，除惰性氣體外的其他核素以粒子態(tài)的形式存在。

表1 事故后放射性核素釋放份額 （NUREG-1465）Table 1 Release fraction of core inventory during LOCA（NUREG-1465）

對(duì)于安全殼內(nèi)大氣中的放射性核素，NUREG-1465中指出可以考慮安全殼噴淋、通風(fēng)過濾系統(tǒng)等專設(shè)安全系統(tǒng)（ESF）和沉降等自然機(jī)理對(duì)核素的去除作用。安全殼噴淋對(duì)核素的去除，可以參考SRP 6.5.2［4］中給出的噴淋去除系數(shù)λ計(jì)算公式：

式中：

h——噴淋液滴下落高度，m；

V——安全殼自由容積，m3；

F——噴淋流量，m3/s；

E/D——無量綱收集效率E與噴淋液滴平均直徑D之比。

對(duì)于氣溶膠的自然沉降過程，NUREG-1465指出，可以考慮重力沉降、擴(kuò)散電泳、熱電泳和擴(kuò)散四種沉降機(jī)理。

NRC 在 2000 年發(fā)布了 RG1.183［5］，提出了一套替代源項(xiàng)（Alternative Radiological Source Terms）分析方法。對(duì)于LOCA，將放射性釋放劃分為包殼間隙釋放和早期壓力容器釋放兩個(gè)階段，各個(gè)階段放射性核素的釋放份額見表2。替代源項(xiàng)分析方法仍保守假設(shè)事故導(dǎo)致全堆芯熔化，但是認(rèn)為設(shè)計(jì)基準(zhǔn)LOCA不會(huì)破壞壓力容器的完整性。當(dāng)安全殼內(nèi)pH＞7時(shí)，釋放到安全殼內(nèi)的放射性碘，95%以CsI形態(tài)存在，元素碘和有機(jī)碘的份額分別為4.85%和0.15%。

表2 事故后放射性核素釋放份額（RG1.183）Table 2 Release fraction of core inventory during LOCA（RG1.183）

對(duì)于安全殼噴淋和自然去除機(jī)理，替代源項(xiàng)建議分別參考 SRP 6.5.2［4］和 NUREG/CR-6189［6］中給出的模型進(jìn)行評(píng)估。

在分析放射性核素向環(huán)境的泄漏時(shí)，替代源項(xiàng)中假設(shè)事故后前24 h應(yīng)考慮安全殼峰值壓力對(duì)應(yīng)的最大允許泄漏率，24 h以后，泄漏率降低為最大允許泄漏率的一半［5］。

而在 RG1.195［7］中，假設(shè) LOCA 導(dǎo)致全堆芯燃料熔化，100%惰性氣體和50%碘瞬時(shí)釋放到安全殼內(nèi)。釋放到安全殼內(nèi)的放射性碘，91%為元素碘，5%為粒子碘，4%為有機(jī)碘。

需要指出的是，前文中給出的美國LOCA源項(xiàng)分析方法，都有相應(yīng)的放射性后果驗(yàn)收準(zhǔn)則。在RG1.183中，LOCA的驗(yàn)收準(zhǔn)則為：有效劑量不超過 250 mSv［5］。

RCC-P［8］給出了Ⅳ類事故的驗(yàn)收準(zhǔn)則：在廠區(qū)邊界2 h內(nèi)人員所受到的全身有效劑量和甲狀腺劑量當(dāng)量分別不超過150 mSv和450 mSv。在RCC-P中給出了LOCA源項(xiàng)現(xiàn)實(shí)分析方法［8］?，F(xiàn)實(shí)分析方法中，保守地假設(shè)事故導(dǎo)致全部燃料包殼發(fā)生破損，包殼間隙中的放射性核素釋放到冷卻劑中。包殼間隙中的惰性氣體和放射性碘，分別占全堆芯積存量的2%和3%，長半衰期核素Kr-85在包殼間隙中的份額假設(shè)為30%。從包殼間隙中釋放出來的碘，50%被冷卻劑和結(jié)構(gòu)滯留，剩余部分釋放到安全殼內(nèi)。釋放到安全殼內(nèi)的碘，90%為分子碘，10%為粒子碘和有機(jī)碘。

安全殼噴淋系統(tǒng)啟動(dòng)后迅速將安全殼內(nèi)元素碘降低到初始比活度的千分之一，保守地不考慮噴淋系統(tǒng)對(duì)粒子碘和有機(jī)碘的去除［8］。在計(jì)算放射性核素向環(huán)境的釋放時(shí)，考慮安全殼峰值壓力對(duì)應(yīng)的最大允許泄漏率。

我國在2017年發(fā)布了《壓水堆核電廠設(shè)計(jì)基準(zhǔn)事故源項(xiàng)分析準(zhǔn)則》［9］（以下簡稱源項(xiàng)分析準(zhǔn)則）。源項(xiàng)分析準(zhǔn)則中指出，對(duì)于不會(huì)導(dǎo)致堆芯熔化的LOCA，可以只考慮包殼間隙中的放射性釋放。燃料包殼間隙中的惰性氣體、鹵素和堿金屬的份額均為全堆芯積存量的5%。釋放到安全殼內(nèi)的放射性碘，95%以CsI形態(tài)存在，元素碘和有機(jī)碘的份額分別為4.85%和0.15%。對(duì)于安全殼泄漏率，源項(xiàng)分析準(zhǔn)則中指出，事故后前24 h應(yīng)考慮安全殼峰值壓力對(duì)應(yīng)的最大允許泄漏率；24 h以后，泄漏率降低為最大允許泄漏率的一半。GB 6249—2011［10］中給出了LOCA應(yīng)滿足的放射性后果驗(yàn)收準(zhǔn)則，即事故后2 h內(nèi)公眾在非居住區(qū)邊界上以及整個(gè)事故持續(xù)時(shí)間內(nèi)公眾在規(guī)劃限制區(qū)外邊界上可能受到的有效劑量應(yīng)控制在0.1 Sv以下，甲狀腺當(dāng)量劑量應(yīng)控制在1 Sv以下。

EUR 14179［11］和 EUR 19841［12］中給出了一套計(jì)算LOCA后放射性釋放的現(xiàn)實(shí)方法。通過對(duì)LOCA后燃料包殼破損份額開展敏感性分析，EUR 14179［11］和 EUR 19841［12］提出，對(duì)于采用冷段注入的堆型，包絡(luò)的燃料包殼破損份額取33%。事故后從燃料中釋放出的核素，一部分為破損燃料包殼間隙中的放射性核素，另一部分為瞬態(tài)快速降壓過程中部分燃料芯塊破損后釋放的核素。釋放的核素中，惰性氣體在燃料包殼破損后就釋放出來；而除惰性氣體外的其他核素，在堆芯未被重新淹沒前，10%從燃料中釋放（干釋放階段），剩余90%在濕釋放階段釋放。在干釋放階段，不考慮放射性核素在一回路的滯留，全部釋放到安全殼內(nèi)；在濕釋放階段釋放的碘，60%以元素碘的形態(tài)釋放到安全殼內(nèi)大氣中，其余碘溶解在冷卻劑中。除惰性氣體外的其他核素（主要是銫），在濕釋放階段全部隨冷卻劑進(jìn)入地坑中。

2 LOCA源項(xiàng)分析方法的保守性評(píng)價(jià)

在第1節(jié)中給出了國內(nèi)外主要的LOCA源項(xiàng)分析方法。本節(jié)中，將針對(duì)源項(xiàng)分析準(zhǔn)則中給出的源項(xiàng)分析方法的保守性開展評(píng)價(jià)。

2.1 燃料包殼破損份額

在電廠正常運(yùn)行期間，燃料芯塊中產(chǎn)生的部分揮發(fā)性裂變產(chǎn)物將積聚在燃料包殼間隙中。若事故導(dǎo)致燃料包殼破損，破損燃料包殼間隙中的放射性核素將釋放到冷卻劑中。釋放到冷卻劑中的份額與包殼間隙中裂變產(chǎn)物的積存量、包殼破損份額相關(guān)。

在瞬態(tài)過程中，燃料包殼溫度、燃料內(nèi)外壓差發(fā)生非常劇烈的變化，考慮全堆芯包殼發(fā)生破損是一個(gè)保守的假設(shè)，EUR 14179［11］通過分析論證指出：LOCA僅會(huì)導(dǎo)致部分包殼發(fā)生破損。

參考文獻(xiàn)［13］中給出了不同國家采用包殼破損模型和分析方法，評(píng)價(jià)了LOCA后燃料包殼破損份額，見表3。

表3 LOCA后燃料包殼破損份額-保守結(jié)果（EUR 19256［13］）Table 3 Conservative analysis results of LOCA failure fuel fraction（EUR 19256）

EUR 19841［12］根據(jù)參考文獻(xiàn)［13］中的分析結(jié)果指出：采用冷段注入和冷熱段同時(shí)注入的堆型，包絡(luò)的包殼破損份額分別為33%和10%。

從上述結(jié)果可以看出：在源項(xiàng)分析準(zhǔn)則中假設(shè)事故導(dǎo)致全部燃料包殼發(fā)生破損是一個(gè)非常保守的假設(shè)。事故后燃料包殼破損份額與事故瞬態(tài)進(jìn)程、燃料包殼溫度、燃料棒內(nèi)外壓差有關(guān)，而燃料棒的初始內(nèi)壓又受燃耗深度影響。因此，在開展LOCA源項(xiàng)分析時(shí)，可以利用保守合理的燃料包殼破損模型，利用熱工水力瞬態(tài)分析結(jié)果，開展LOCA后燃料包殼破損份額研究，以確定包絡(luò)的破損份額。

2.2 放射性核素從破損燃料中的釋放份額

在NUREG-1465、RG1.183和源項(xiàng)分析準(zhǔn)則中，對(duì)于包殼間隙釋放階段，均假設(shè)惰性氣體、鹵素和堿金屬的釋放份額為5%。而在RCC-P［8］中，包殼間隙中惰性氣體和放射性碘的釋放份額分別為2%和3%，長半衰期核素Kr-85在包殼間隙釋放份額為30%。

EUR 14179指出：事故后燃料中放射性釋放包含兩部分，即包殼間隙中的積存量G以及瞬態(tài)快速降壓過程中部分燃料芯塊破碎后的積存量釋放F。對(duì)于某一特定核素，在達(dá)到最大值Gmax和Fmax前，包殼間隙積存量G和芯塊破損的積存釋放量F可以分別用式（2）和式（3）進(jìn)行計(jì)算：

以上兩式中，λ為衰變常數(shù)。在表4和表5中分別給出了上述兩式中的常數(shù)G0、F0和bf，以及對(duì)應(yīng)的最大值Gmax和Fmax。

表4 包殼間隙積存量計(jì)算參數(shù)（EUR 14179）Table 4 Parameters for the release from the gap（EUR 14179）

表5 芯塊釋放量計(jì)算參數(shù)（EUR 14179）Table 5 Parameters for the release from the fuel（EUR 14179）

對(duì)于LOCA后從破損燃料中釋放出來的核素份額為G+F［11］。根據(jù)式（2）和（3）式，計(jì)算得到的不同核素的保守釋放份額見表6。

表6 包殼間隙和芯塊的保守釋放份額Table 6 The conservative release fraction from the gap and fuel

法國EdF根據(jù)FLASH-5實(shí)驗(yàn)和PROFIP程序提出了一套包絡(luò)的包殼間隙份額：對(duì)于采用UO2、燃耗深度不超過52 GWd/tU的燃料，惰性氣體為 5%，碘、溴、銫、銣為 2%［12］；而德國提出惰性氣體、碘和粒子態(tài)核素的包殼間隙份額分別為 10%、1% 和 0.01%［12］。

在參考文獻(xiàn)［14］中，對(duì)LOCA后可能出現(xiàn)的燃料芯塊破碎、再分布和擴(kuò)散進(jìn)行了分析。文獻(xiàn)指出：在很多情況下，燃料芯塊都可能出現(xiàn)破碎。當(dāng)事故導(dǎo)致燃料包殼破損后，在芯塊破碎形成的碎片足夠小的情況下，碎片將通過包殼上的破口釋放出去（燃料芯塊的擴(kuò)散過程）。因此，在源項(xiàng)分析中，需要充分考慮芯塊破碎和擴(kuò)散造成的放射性釋放。

在RG1.183給出的替代源項(xiàng)中，除考慮包殼間隙中的放射性釋放外，還考慮了燃料芯塊熔化導(dǎo)致的放射性釋放，因此，替代源項(xiàng)分析方法已經(jīng)考慮了芯塊破碎和擴(kuò)散導(dǎo)致的放射性釋放。

源項(xiàng)分析準(zhǔn)則［9］僅給出了包殼間隙釋放份額：惰性氣體、鹵素和堿金屬均為5%。從表6可以看出，根據(jù)EUR 14179的保守計(jì)算模型，在事故后Kr-85的釋放份額是大于5%的。

NUREG-1465中指出：在LOCA可以保證燃料長期冷卻的情況下，燃料破損導(dǎo)致的包殼間隙釋放份額可以為3%，事故不會(huì)導(dǎo)致燃料芯塊中裂變產(chǎn)物的釋放。

從放射性后果角度而言，Kr-85對(duì)公眾劑量的貢獻(xiàn)較小，參考源項(xiàng)分析準(zhǔn)則或EUR 14179中給出的Kr-85的釋放份額，不會(huì)顛覆計(jì)算結(jié)論。建議進(jìn)一步研究事故后放射性核素從破損燃料中的釋放份額，根據(jù)事故后燃料芯塊的特性，充分考慮可能的放射性釋放。

2.3 放射性核素向安全殼內(nèi)的遷移

在RG1.183和源項(xiàng)分析準(zhǔn)則中，均假設(shè)從破損燃料中釋放的放射性核素全部釋放到安全殼內(nèi)，而沒有考慮放射性核素從破損燃料中釋放出來后向安全殼內(nèi)的遷移過程。

在正常運(yùn)行過程中和燃料破損后，包殼間隙的碘主要以CsI的形態(tài)存在，考慮到局部溫度可能會(huì)超過1000℃，此時(shí)CsI會(huì)加速分解為I-和Cs+，進(jìn)而形成I2。因此，EUR 14179將燃料中放射性核素的釋放分為干釋放和濕釋放兩個(gè)階段。對(duì)于從破損燃料中釋放的放射性核素，100%惰性氣體與10%的碘和堿金屬在干釋放階段釋放出來。在干釋放階段，碘中有2%以I2的形態(tài)釋放出來。在氣溶膠沉積、冷凝、化學(xué)反應(yīng)等作用下，放射性核素會(huì)在一回路系統(tǒng)中滯留。

由于放射性核素在一回路的滯留是非常復(fù)雜的過程，已開展的實(shí)驗(yàn)和現(xiàn)有分析模型都是針對(duì)嚴(yán)重事故開展的，利用已有實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)或分析模型，不一定能保守地評(píng)價(jià)設(shè)計(jì)基準(zhǔn)事故下放射性核素在一回路系統(tǒng)的滯留。因此，EUR 19841指出：對(duì)于干釋放階段應(yīng)不考慮放射性核素在一回路的滯留［12］。

對(duì)于濕釋放階段，EUR 14179指出：當(dāng)堆芯被淹沒后，從破損燃料釋放出來的CsI將溶解在冷卻劑中并分解為I-和Cs+。在這個(gè)釋放過程中，蒸汽中攜帶的碘才會(huì)釋放到安全殼內(nèi)大氣中。碘是一個(gè)非?；顫姷脑?，可能以I-、I2、HOI、IO、IO-2、IO2和 IO-3等不同形態(tài)存在。在上述幾種碘的形態(tài)中，只有I2和HOI兩種穩(wěn)定形態(tài)才是揮發(fā)性的。在假設(shè)蒸汽和水中揮發(fā)性碘達(dá)到平衡時(shí)，濕釋放階段釋放的碘60%以元素碘的形態(tài)釋放到安全殼內(nèi)大氣中；對(duì)于其他除惰性氣體外的核素（主要是Cs），在濕釋放階段，假設(shè)其全部釋放到地坑中。

從EUR 14179和EUR 19841給出的干、濕釋放階段放射性核素向安全殼內(nèi)的釋放份額假設(shè)可以看出，放射性核素從破損燃料向安全殼內(nèi)的遷移，是一個(gè)非常復(fù)雜的過程，不但與放射性核素的揮發(fā)特性、水溶性、化學(xué)形態(tài)等因素有關(guān)，還與堆芯淹沒狀態(tài)等瞬態(tài)事故進(jìn)程密切相關(guān)。如果在LOCA源項(xiàng)分析中需要考慮放射性核素向安全殼內(nèi)的遷移過程，則需要充分考慮在遷移過程中各種因素對(duì)釋放份額的影響。

2.4 放射性核素在安全殼內(nèi)的自然沉降

對(duì)于未采用噴淋系統(tǒng)的安全殼設(shè)計(jì)，安全殼內(nèi)的自然沉降過程，是放射性核素在安全殼內(nèi)的一個(gè)重要去除機(jī)理。

在參考文獻(xiàn)［15］中，作者對(duì)安全殼內(nèi)放射性核素的自然沉降研究進(jìn)行了充分的調(diào)研，給出了國內(nèi)外開展的自然沉降實(shí)驗(yàn)和開發(fā)的沉降模型。安全殼內(nèi)放射性核素的主要沉降機(jī)理包括重力沉降、擴(kuò)散電泳、熱電泳和擴(kuò)散，此外還有湍流擴(kuò)散和湍流凝聚等機(jī)理?？偟内厔?shì)為，安全殼內(nèi)大氣中粒徑較大的放射性核素沉降下來，粒徑較小的核素繼續(xù)懸浮在大氣中。放射性核素在安全殼內(nèi)的沉降與核素幾何形狀、粒徑分布、核素密度和安全殼內(nèi)的熱工水力狀態(tài)有關(guān)。因此，在分析放射性核素在安全殼內(nèi)的沉降過程時(shí)，應(yīng)采用保守的沉降模型，充分考慮釋放到安全殼內(nèi)的放射性核素粒徑分布、幾何形狀、密度等，結(jié)合事故后安全殼內(nèi)的熱工水力狀態(tài)，計(jì)算保守的核素沉降速率。

3 總結(jié)

本文給出了國內(nèi)外主要的LOCA源項(xiàng)分析方法，針對(duì)《壓水堆核電廠設(shè)計(jì)基準(zhǔn)事故源項(xiàng)分析準(zhǔn)則》中給出的LOCA源項(xiàng)分析方法保守性開展了初步評(píng)價(jià)。源項(xiàng)分析準(zhǔn)則給出的LOCA源項(xiàng)分析方法中，對(duì)放射性核素的行為進(jìn)行了保守簡化的處理，包括假設(shè)全堆芯燃料包殼破損、從破損燃料釋放的放射性核素100%釋放到安全殼內(nèi)等。源項(xiàng)分析準(zhǔn)則中給出的LOCA源項(xiàng)分析方法，具有足夠的保守性。若需要針對(duì)LOCA源項(xiàng)分析方法開展優(yōu)化，建議針對(duì)LOCA后燃料包殼破損份額、放射性核素向安全殼內(nèi)的遷移過程、安全殼內(nèi)放射性核素沉降過程開展優(yōu)化分析，合理地降低源項(xiàng)分析準(zhǔn)則中給出的源項(xiàng)分析方法的保守性。