舒歌群，楊?爽，王偉光，霍東興，田?華

熱再生氨基液流電池電堆模型建立及性能分析

舒歌群，楊?爽，王偉光，霍東興，田?華

(天津大學(xué)內(nèi)燃機(jī)燃燒學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 300072）

熱再生氨基液流電池；電堆；傳輸延時(shí)；系統(tǒng)設(shè)計(jì)；運(yùn)行條件

在能源危機(jī)持續(xù)蔓延的今天，包括電廠、石油化工、交通運(yùn)輸?shù)仍趦?nèi)的許多領(lǐng)域每天都會(huì)消耗大量的能量，而在這個(gè)過程中，只有少部分能量被利用，其余絕大部分能量都被損失掉，而在損失的這部分能量當(dāng)中，又有很大一部分是低溫余熱能(溫度＜130℃)[1-4]．許多研究人員探索了大量回收低品位熱能的方法，其中大部分都是將其轉(zhuǎn)化為電能．在這些技術(shù)中，液態(tài)電化學(xué)熱電轉(zhuǎn)化系統(tǒng)因其具有功率密度高、熱電轉(zhuǎn)換效率高、可擴(kuò)展性和低成本等優(yōu)點(diǎn)而受到廣泛的關(guān)注，這些也是熱電轉(zhuǎn)換技術(shù)的要求[2-3, 5]．

2015年，Bruce團(tuán)隊(duì)提出了一種新的熱電轉(zhuǎn)換技術(shù)——熱再生氨基電池(TRAB)，其原理是通過向一側(cè)電極通入氨氣，與金屬發(fā)生絡(luò)合反應(yīng)，降低了這一側(cè)的電勢，從而產(chǎn)生電勢差，實(shí)現(xiàn)放電；放電完成后，低階熱將發(fā)生絡(luò)合反應(yīng)的一側(cè)中氨氣蒸出，通入另一側(cè)，如此循環(huán)放電；當(dāng)電解液中的氨濃度為3mol/L時(shí)，TRAB能夠達(dá)到的最大功率密度為136W/m2(基于電極面積)[16]．為了進(jìn)一步提高功率密度，該團(tuán)隊(duì)提出了熱再生氨基液流電池(TRAFB)的概念，獲得的最大功率密度為45W/m2(基于膜面積)，相對卡諾效率為5%[17]．隨后進(jìn)行了大量對電極、膜和電解質(zhì)材料的研究．為了提高其性能，Rahimi等[18]先后對電池材料進(jìn)行了探索，他發(fā)現(xiàn)采用芐基三甲基季銨官能化聚(苯醚)陰離子交換膜(BTMA-AEMs)可以提高電池的功率密度、能量密度和熱電轉(zhuǎn)換效率．此外，Rahimi等[19-20]還發(fā)現(xiàn)當(dāng)采用乙二胺作配體、電極采用碳銀電極時(shí)，TRB的性能會(huì)有所提高．Wang等[21]提出了一種以Zn和Cu為電極的雙金屬熱再生氨基電池，該電池可產(chǎn)生120W/m2(基于膜面積)的峰值放電功率密度．之后，Wang等[22]還探究了Cu/Zn熱再生氨基液流電池的性能，發(fā)現(xiàn)單個(gè)電池可產(chǎn)生大約280W/m2的峰值功率密度．Zhang等[23-24]探究了當(dāng)Cu-TRAB和Cu-TRAFB采用多孔泡沫銅作電極時(shí)的性能，發(fā)現(xiàn)相對于平板電極，最大功率密度提高了38%．

由以上分析可知，目前的研究主要集中在單塊TRAFB性能的研究方面，缺乏對TRAFB電堆性能的研究．但是要回收大量的低品位廢熱，對于電池電堆系統(tǒng)的發(fā)展和研究是必不可少的．目前，在液流電池技術(shù)方面，全釩液流電池電堆系統(tǒng)發(fā)展迅速．Ye?等[25]設(shè)計(jì)了關(guān)于平衡分流電流和電解液壓降損失的最佳電解液管網(wǎng)結(jié)構(gòu)．Wandschneider等[26]構(gòu)建了一個(gè)由3個(gè)電堆組成的釩氧化還原液流電池電堆模型，研究了分流電流以及分流電流與電池系統(tǒng)參數(shù)之間的關(guān)系．Mannari等[27]指出電解液從儲(chǔ)液罐到電池的緩慢流速限制了電池系統(tǒng)的輸出電流．釩氧化還原液流電池電堆的研究主要集中在分流電流方面，缺乏對整個(gè)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)的研究．對于整個(gè)系統(tǒng)來說，基本的組成部分為電堆系統(tǒng)、管道、泵以及儲(chǔ)液罐，Chen?等[28]將電解液在管道的運(yùn)輸時(shí)間耦合于所提模型中，指出儲(chǔ)液罐與不同電堆距離的不同會(huì)導(dǎo)致電堆間電解液濃度的不同，進(jìn)而導(dǎo)致輸出電壓不均勻，結(jié)果表明這種情況會(huì)對釩氧化還原液流電池電堆系統(tǒng)帶來不利的影響．因此，針對整個(gè)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)的研究也是十分必要的．本文針對熱再生氨基液流電池(TRAFB)電堆系統(tǒng)進(jìn)行了研究，通過構(gòu)建電堆系統(tǒng)模型，并將電解液在管道中的傳輸時(shí)間耦合到模型中，探究了不同流量和不同管道尺寸下的電堆功率和整個(gè)系統(tǒng)的壓降、流量和管道尺寸對于電堆傳輸延時(shí)的影響，以及不同反應(yīng)物濃度對于電堆系統(tǒng)性能的影響．

1?數(shù)值模擬

1.1?TRAFB工作原理

圖1?TRAFB工作原理

兩個(gè)電極上發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)如下．

放電過程正極：

放電過程負(fù)極：

充電過程：

1.2?模型假設(shè)

為在合理范圍內(nèi)簡化模型，做出如下假設(shè)：

(1) 儲(chǔ)液罐和電池(電堆)中所有物質(zhì)濃度是均勻分布的；

(2) 儲(chǔ)液罐和電池(電堆)中的電解液是瞬間混合的；

(3) 電池電阻在整個(gè)過程中保持恒定；

(4) 所有操作均在室溫下進(jìn)行；

(6) 忽略了少量NH3和OH-跨膜輸運(yùn)與正極電解質(zhì)發(fā)生的自放電反應(yīng)．

1.3?模型創(chuàng)建

表1～表6[29]為模型所采用的反應(yīng)參數(shù)．

1.3.1?電化學(xué)模型

表1?反應(yīng)物的擴(kuò)散系數(shù)

Tab.1?Diffusion coefficients of the reactants

表2?化學(xué)反應(yīng)的傳遞系數(shù)

Tab.2?Transfer coefficients of the chemical reactions

表3?化學(xué)反應(yīng)的其他參數(shù)

Tab.3?Other parameters of the chemical reactions

表4?電解液的化學(xué)性質(zhì)

Tab.4?Chemical properties of the electrolytes

表5?電解液反應(yīng)物的初始濃度

Tab.5?Initial concentrations of the electrolyte reactants

表6?其他參數(shù)

Tab.6?Other parameters

對于一個(gè)包含有c塊單電池的電堆，電堆的電壓是所有單電池電壓的和，即

對于一個(gè)包含有多塊電堆的系統(tǒng)，系統(tǒng)的電壓等于串聯(lián)電堆的個(gè)數(shù)乘上一個(gè)電堆的電壓值．

1.3.2?質(zhì)量守恒模型

基于質(zhì)量守恒，在不考慮NH3和OH-跨膜輸運(yùn)條件下，每一個(gè)反應(yīng)物離子在電池和儲(chǔ)液罐中的時(shí)間導(dǎo)數(shù)可用以下常微分方程表示．

對于NH3來說，

對于Cu2＋來說，

上述3組方程可以統(tǒng)一為一種表達(dá)方式，即

式中：代表Cu(NH3)42＋、NH3和Cu2＋；代表每發(fā)生1mol反應(yīng)消耗的反應(yīng)物物質(zhì)的量．

1.3.3?耦合傳輸時(shí)間的模型

在實(shí)際情況中，電解液在管道中的流動(dòng)是需要耗費(fèi)時(shí)間的，尤其在多個(gè)電堆共享一條公共傳輸管道時(shí)，如圖2所示，傳輸時(shí)間的影響更不能忽略．它會(huì)導(dǎo)致同一時(shí)刻進(jìn)入不同電堆的電解液濃度發(fā)生變化，從而導(dǎo)致不同電堆的輸出電壓不同．然而，這種影響無法通過實(shí)驗(yàn)測量來解釋，因?yàn)殡y以準(zhǔn)確測量不同電解液中反應(yīng)物的濃度；另一方面，測量的堆電壓是平衡電壓、過電壓和電池內(nèi)阻的總和，其中大部分都受流動(dòng)條件和傳輸延時(shí)的影響．

圖2?電堆系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意

因此，為使電堆系統(tǒng)運(yùn)行更加符合實(shí)際情況，應(yīng)將傳輸時(shí)間耦合到模型中，這樣得到的模擬結(jié)果更加貼近實(shí)驗(yàn)結(jié)果，并且可以進(jìn)行系統(tǒng)設(shè)計(jì)和優(yōu)化．對于單電池/電堆TRAFB系統(tǒng)，假設(shè)電解液以活塞流的方式通過管道運(yùn)輸，則儲(chǔ)液罐和電池/電堆之間的運(yùn)輸時(shí)間為

式中：為電解液從儲(chǔ)液罐到電池/電堆的傳輸時(shí)間，s；p為連接儲(chǔ)液罐和電池/電堆之間的管道的體積，m3；p和p分別為管道的半徑和長度，m．

將電解液在管道中的傳輸時(shí)間與質(zhì)量守恒方程相結(jié)合，可以推導(dǎo)出

對于多電堆的TRAFB系統(tǒng)，整個(gè)系統(tǒng)中連接儲(chǔ)液罐和電堆的管道通常有不同的類型(比如管徑和管長)，這使得管道各段體積和流量不同．因此，電解液從儲(chǔ)液罐到電堆的傳輸時(shí)間應(yīng)為電解液流過每個(gè)管段的傳輸時(shí)間的總和，即

1.3.4?泵功損失評估

在TRAFB系統(tǒng)中，泵的功率與泵的損失有關(guān)，且泵的損失與流過系統(tǒng)各組件的流量和壓降Δ成正比，所以整個(gè)的泵功率為

首先，管道中的壓力損失包括兩種：一個(gè)是由于摩擦引起的主要損失Δma；另一個(gè)為與彎管、閥門和配件相關(guān)的輕微損失Δmi．在流體力學(xué)中，最廣泛使用的將壓力損失與管道摩擦聯(lián)系起來的方程是達(dá)西-魏斯巴赫方程，Δma表達(dá)式為

其次，電池流道的壓力損失表達(dá)式為

式中e為電池流道高度，m．

由于電解液在電池流道的進(jìn)口低于流道的出口，此時(shí)需要克服重力做功來輸送電解液，壓降損失Δg表達(dá)式為

式中：為重力加速度，m2/s；Δ為流道進(jìn)出口之間的長度，m．

所以，整個(gè)系統(tǒng)壓降表達(dá)式為

2?結(jié)果分析

2.1?模型驗(yàn)證

表7?單電池參數(shù)

Tab.7?Parametersof a single battery

圖3將本模型模擬得到的電壓和功率密度結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了比較，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)是在基準(zhǔn)電解液(陰極電解液：0.2mol/L Cu(NO3)2和3mol/L NH4NO3；陽極電解液：0.2mol/L Cu(NO3)2、3mol/L NH3·H2O和3mol/L NH4NO3)、流速為1mL/min的條件下得到的．

從圖3中可以觀察到，模型與實(shí)驗(yàn)結(jié)果較為吻合．但在較大電流密度下，可以觀察到實(shí)驗(yàn)得到的功率密度與模擬結(jié)果存在微小差異，這可能是由于副反應(yīng)的存在造成的．

2.2?傳輸延時(shí)對系統(tǒng)中電堆電解液濃度和輸出電壓的影響

以單電池模型為基礎(chǔ)建立了電堆模型，所建立電堆模型的參數(shù)如表8和表9所示．

圖3 功率密度與電壓的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模擬結(jié)果的比較

表8?電堆模型結(jié)構(gòu)參數(shù)

Tab.8?Structure parameters of the stack model

表9?電堆模型其他設(shè)計(jì)參數(shù)

Tab.9?Other design parameters of the stack model

圖4?不同位置處反應(yīng)物濃度

圖5?不同電堆進(jìn)出口的濃度變化

圖6?不同電堆之間的輸出電壓

由于濃差極化和能斯特方程式(5)中的對數(shù)項(xiàng)兩者都為反應(yīng)物離子濃度的函數(shù)，可以看出這種堆電壓差在放電結(jié)束時(shí)進(jìn)一步擴(kuò)大．在目前的模型中，最大和最小電堆電壓之間的電壓差約為18V，這實(shí)際上可能導(dǎo)致操作中過早地切斷電壓，從而導(dǎo)致電池容量利用率低下．

2.3?流量對于電堆系統(tǒng)的影響

2.3.1?流量對電堆輸出功率和壓降的影響

首先，研究了流量對于電堆系統(tǒng)的輸出功率和壓降的影響，模擬結(jié)果如圖7(a)所示，流量分別為50L/min、100L/min、150L/min、200L/min和250L/min．從圖7(a)可以觀察到，壓降隨著流量的增大而增大，流量從50L/min增大到100L/min時(shí)，輸出功率也增大，但是當(dāng)流量超過100L/min時(shí)，隨著流量的增大，電堆的輸出功率逐漸減?。@可能是由于增大流量會(huì)增強(qiáng)傳質(zhì)，從而促進(jìn)電化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生．輸出功率的變化是先增大后降低，由于功率＝電壓×電流，所以分析流量對于電壓的一些影響，而電壓＝平衡電勢－過電勢－電池內(nèi)阻電壓，在模擬過程中，假設(shè)電池內(nèi)阻不變，通過分析流量對于過電勢和平衡電勢的影響來分析流量對于電堆電壓的影響．此外，探究了流量對于電堆系統(tǒng)的總功率的影響，模擬結(jié)果如圖7(b)所示，當(dāng)流量由50L/min變化到100L/min時(shí)，總功率基本沒有變化，當(dāng)流量繼續(xù)升高時(shí)，總功率越來越低，這是因?yàn)閴航惦S著流量的增加而增大，而泵功率與壓降大小呈正相關(guān)，所以泵功率隨流量增大而增加．

圖7?不同流量下的電堆性能

平衡電勢和過電勢隨流量的變化趨勢如圖7(c)所示，從圖7(c)中可以看到，平衡電勢和過電勢都隨著流量的增大而減小，且減小的幅度越來越?。姸严到y(tǒng)功率之所以呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢是由于在流量由50L/min提高到100L/min時(shí)，過電勢的下降幅度偏大，而平衡電勢的下降幅度相對于過電勢來說偏小，導(dǎo)致電堆系統(tǒng)輸出電壓在100L/min時(shí)達(dá)到最大；當(dāng)流量繼續(xù)升高時(shí)，平衡電勢的下降幅度明顯要大于過電勢的下降幅度，所以總輸出電壓越來越低．

2.3.2?流量對于不同電堆電壓和濃度的影響

圖8?不同流量下電壓和反應(yīng)物濃度變化

2.4?管道尺寸對電堆性能的影響

2.4.1?管道尺寸對電堆輸出功率和壓降的影響

從圖9(a)可知，以0.05m的幅度將管道半徑由0.05m增加到0.15m時(shí)，電堆系統(tǒng)的輸出功率會(huì)不斷增加，而壓降隨著管道半徑的增大呈現(xiàn)先降低后不變的趨勢；從管道長度來看，以0.5m的幅度將管道長度由0.5m增加到1.5m時(shí)，電堆系統(tǒng)的輸出功率先增大后減小，即在管道長度為1.0m時(shí)達(dá)到最大，這可能是由于管道長度越大，傳輸延遲的時(shí)間越長，反應(yīng)時(shí)間越長，電解液的利用率也增加，所以輸出功率升高，但是電堆間的壓差也逐漸增大，導(dǎo)致電壓過早切斷，所以當(dāng)電堆壓差對于輸出功率的影響大于反應(yīng)時(shí)間時(shí)，輸出功率降低．壓降隨著長度的增加而小幅度地增加，基本保持穩(wěn)定不變．從圖9(a)中也可以看到，當(dāng)管道半徑為0.15m、管道長度為0.5m時(shí)，電堆的輸出功率最大，此時(shí)的壓降也比較?。?/p>

將泵功損失考慮進(jìn)系統(tǒng)中得到不同管道尺寸下的電堆系統(tǒng)的總功率，如圖9(b)所示．從圖中可以看到，電堆系統(tǒng)總功率的變化趨勢與電堆的輸出功率變化趨勢一致．這說明對于整個(gè)系統(tǒng)而言，由管道尺寸引起的壓降損失對于電堆的總功率變化趨勢的影響不大，其變化趨勢主要是受電堆的輸出功率的影響．

2.4.2?管道尺寸對于不同電堆電壓和濃度的影響

2.5?不同反應(yīng)物濃度對于電堆系統(tǒng)性能的影響

首先，探究了NH3的初始濃度對于電堆的輸出功率和過電勢的影響，其具體變化如圖11(a)所示．

從圖中可以發(fā)現(xiàn)，陽極NH3的濃度對于電堆輸出功率有很大的影響，尤其是將陽極NH3的初始濃度從3mol/L降低到2mol/L會(huì)嚴(yán)重削弱發(fā)電量．繼續(xù)增加NH3的初始濃度，電堆性能也有一定的改善，但AFB 的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示所產(chǎn)生的功率和電壓都有一定的下降．所以探究了NH3的初始濃度對于電堆過電勢的影響，可以發(fā)現(xiàn)，活化過電勢在NH3的初始濃度為3mol/L時(shí)達(dá)到最大，而濃度過電勢隨著NH3的初始濃度的增加而降低，但是濃度過電勢的變化幅度要遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于活化過電勢，所以整體過電勢的變化為越來越低，但是過電勢的值相對較小，并不是主要因素，改進(jìn)的陽極性能與陽極電極電位有關(guān)，增大陽極NH3的濃度會(huì)使陽極電位更負(fù)[29]．在實(shí)驗(yàn)條件下，陽極電解液的pH值和氨電離產(chǎn)生的OH-的量隨著NH3的濃度的增加而增加，OH-和NH3通過膜滲透到陰極電解液中并與Cu2＋發(fā)生反應(yīng)[18]，發(fā)生自放電現(xiàn)象，這可能是AFB中電池性能下降的原因．

圖11?不同濃度下的功率和過電勢變化

3?總結(jié)與展望

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Model Establishment and Performance Analysis of Thermally-Regenerative Ammonia-Based Flow Battery Stack

Shu Gequn，Yang Shuang，Wang Weiguang，Huo Dongxing，Tian Hua

(State Key Laboratory of Engines，Tianjin University，Tianjin 300072，China)

thermally-regenerative ammonia-based flow battery(TRAFB)；multistack；transport delay；system design；operating conditions

10.11784/tdxbz202110036

TK115

A

0493-2137(2022)12-1219-11

2021-10-31；

2021-12-24.

舒歌群（1964—??），男，博士，教授，sgq@tju.edu.cn.

田?華，thtju@tju.edu.cn.

中國博士后科學(xué)基金第3批特別資助(站前)項(xiàng)目(2021TQ0236)；國家自然科學(xué)基金創(chuàng)新研究群體基金資助項(xiàng)目(51921004).

Supported by the Third Batch of Special Funding(in Front of the Station)Project of the China Postdoctoral Science Foundation (No.2021TQ0236)，the Science Fund for Creative Research Groups of the National Natural Science Foundation of China (No.51921004).

(責(zé)任編輯：金順愛)