（1. 河南中醫(yī)藥大學(xué)第一臨床醫(yī)學(xué)院， 河南鄭州450000； 2. 武漢科技大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院， 湖北武漢430081）

中藥材超微粉具有粒度小、 粒度分布均勻、 理化活性強(qiáng)、 有效成分溶出速率快、 易于消化吸收、 生物利用度高等特點(diǎn)[1-4]。 理論上來(lái)講， 中藥材的粒度越細(xì)， 其藥效就會(huì)越好， 但當(dāng)粒度過細(xì)時(shí)， 不僅會(huì)導(dǎo)致藥效降低， 而且會(huì)增加生產(chǎn)成本[5-8]。 中藥超微粉粒徑一般為1～75 μm， 最佳藥效粒徑為1～10 μm[9-10]， 因此如何生產(chǎn)制備最佳藥效粒徑是目前研究的一個(gè)熱點(diǎn)。

中藥超微粉的制備設(shè)備主要分為3類，即機(jī)械沖擊粉碎機(jī)、氣流粉碎機(jī)和球磨機(jī)[1，11]。攪拌磨機(jī)屬于球磨機(jī)類型中的一種，主要由攪拌軸、攪拌葉輪和研磨室構(gòu)成，在攪拌軸攪拌的過程中，攪拌葉輪帶動(dòng)粉磨介質(zhì)和研磨物料，通過沖擊、 剪切、 摩擦等多種形式的作用力達(dá)到粉碎物料的目的[12]，廣泛地應(yīng)用于礦業(yè)、 顏料、 化工、 建材、 農(nóng)業(yè)、 醫(yī)藥等眾多領(lǐng)域的細(xì)磨、超細(xì)磨作業(yè)[13]。

將攪拌磨機(jī)進(jìn)行改造后用于制備中藥超微粉，對(duì)中藥超微粉的制備技術(shù)發(fā)展具有重要意義。本研究中以黃芪為研究對(duì)象，考察臥式攪拌磨機(jī)制備黃芪超微粉的可行性。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 材料和儀器設(shè)備

黃芪（形貌為淡黃色片狀且粒度均勻，產(chǎn)地為甘肅省定西市岷縣，購(gòu)于張仲景大藥房，生產(chǎn)批號(hào)20150201）。

GN8型臥式攪拌磨機(jī)（武漢科技大學(xué)自主研發(fā)）、 YM-100型超聲波清洗儀（深圳方奧微電子有限公司）、 800C型粉碎機(jī)（玖藍(lán)五金制品廠）、 GZX-9070MBE型恒溫烘箱（上海博迅實(shí)業(yè)有限公司）、 Mstersizer 2000型激光粒度分析儀（Malvern Panalytical公司）、 Axio Scope.A1型數(shù)字偏反光顯微鏡（德國(guó)卡爾·蔡司公司）、 LT3002E型電子天平（常熟市天量?jī)x器公司）。

1.2 方法

1.2.1 超微粉制備

將黃芪超聲波清洗10～15 min，置于溫度為60 ℃的烘箱中，干燥24 h。采用粉碎機(jī)進(jìn)行初步粉碎，過孔徑為0.425 mm的標(biāo)準(zhǔn)篩，得到黃芪粗粉，作為制備黃芪超細(xì)粉體的實(shí)驗(yàn)原料。實(shí)驗(yàn)原料的特征粒徑d10（粒度累積分布分?jǐn)?shù)為10%時(shí)所對(duì)應(yīng)的粒徑，d50、d90依此類推）為7.64 μm、d50為62.67 μm、d90為179.35 μm，實(shí)驗(yàn)原料中含有粗粒級(jí)纖維并且粒徑分布相對(duì)不均勻，光學(xué)顯微鏡下顯微形貌見圖1。

圖1 實(shí)驗(yàn)原料的顯微形貌Fig.1 Micro-structure of raw materials

將臥式攪拌磨機(jī)與定制的冷凝裝置進(jìn)行連接，通過引風(fēng)機(jī)實(shí)現(xiàn)物料的循環(huán)粉磨，進(jìn)而避免高溫引起中藥材的氧化，循環(huán)粉磨裝置如圖2所示。

圖2 循環(huán)粉磨裝置示意圖Fig.2 Schematic diagram of circulating grinding device

1.2.2 超微粉粒度測(cè)定

采用四分法稱取適量粉磨產(chǎn)品， 于激光粒度分析儀容器內(nèi)， 采用蒸餾水作為分散劑， 超聲分散2 min， 后進(jìn)行激光粒度分析， 記錄d10、d50、d90等特征粒徑數(shù)據(jù)。

1.2.3 微觀結(jié)構(gòu)表征

采用四分法稱取適量粉磨產(chǎn)品于玻璃燒杯內(nèi)，采用蒸餾水作為分散劑，超聲分散2 min后，用移液管吸取適量分散液滴在載玻片中間，蓋上蓋玻片，采用吸水紙吸取多余水分，將薄片置于數(shù)字偏反光顯微鏡下進(jìn)行產(chǎn)品微觀形貌觀測(cè)分析。

1.3 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)與分析

采用Excel 2019進(jìn)行數(shù)據(jù)計(jì)算和處理，采用Origin 9.1軟件對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行作圖。

2 結(jié)果與討論

2.1 粉磨介質(zhì)類型對(duì)產(chǎn)品粒度的影響

分別采用氧化鋁陶瓷球、 氧化鋯球、 鋼球3種介質(zhì)進(jìn)行對(duì)比實(shí)驗(yàn)。固定粉磨介質(zhì)直徑為3 mm，介質(zhì)充填率（體積分?jǐn)?shù)）為40%，粉磨時(shí)間為20 min，攪拌速率為2 000 r/min，結(jié)果如圖3、 4所示。由圖3可知，3種粉磨介質(zhì)粉磨產(chǎn)品的粒徑特性曲線由左至右分別對(duì)應(yīng)氧化鋁陶瓷球、氧化鋯球和鋼球，說明氧化鋁陶瓷球粉磨產(chǎn)品粒度最小，氧化鋯球粉磨產(chǎn)品次之，鋼球粉磨產(chǎn)品最粗，但3種粉磨介質(zhì)所獲得的粉磨產(chǎn)品粒徑分布寬度基本一致。

圖3 粉磨介質(zhì)對(duì)產(chǎn)品粒徑特性分布的影響Fig.3 Effect of grinding medium on particle size distribution of products

圖4 粉磨介質(zhì)類型與產(chǎn)品粒徑的關(guān)系Fig.4 Relation between grinding medium type and product particle size

由圖4可知， 氧化鋁陶瓷球粉磨產(chǎn)品粒徑最小， 粉磨產(chǎn)品特征粒徑d10、d50、d90分別對(duì)應(yīng)1.41、 9.46、 31.38 μm；其次為氧化鋯球，粉磨產(chǎn)品特征粒徑d10、d50、d90分別對(duì)應(yīng)1.95、 14.43、 46.38 μm；鋼球粉磨產(chǎn)品粒徑最大，d10、d50、d90分別對(duì)應(yīng)2.21、 16.94、 51.49 μm。從d10、d50、d903個(gè)特征粒徑的數(shù)據(jù)可分析，粉磨介質(zhì)類型對(duì)產(chǎn)品粒徑的影響較大，黃芪超微粉在氧化鋁陶瓷球粉磨產(chǎn)品特征粒徑d50條件下，研磨產(chǎn)品粒徑的均勻性最佳。

綜上， 實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)氧化鋁陶瓷球?qū)S芪研磨效果較好， 與其表面粗糙程度較高有一定關(guān)系， 可增加研磨效率， 并且密度適中， 價(jià)格低廉， 因此適宜采用氧化鋁陶瓷球作為黃芪超微粉的粉磨介質(zhì)。

2.2 粉磨介質(zhì)尺寸對(duì)產(chǎn)品粒徑的影響

固定粉磨介質(zhì)類型為氧化鋁陶瓷球，介質(zhì)充填率為40%，粉磨時(shí)間為20 min，攪拌速率為2 000 r/min，改變粉磨介質(zhì)尺寸進(jìn)行實(shí)驗(yàn)， 結(jié)果如圖5所示。 由圖可知， 隨著粉磨介質(zhì)尺寸的減小， 粉磨產(chǎn)品特征粒徑d90、d10均呈逐漸減小趨勢(shì)，其減小趨勢(shì)均由急促變緩和。由于在介質(zhì)充填率一定的前提下，隨著粉磨介質(zhì)尺寸減小，介質(zhì)的顆粒數(shù)增加，有效碰撞次數(shù)隨之增加，即可增加研磨效率[14]；隨著粉磨介質(zhì)尺寸的減小，介質(zhì)之間的夾縫尺寸也相應(yīng)減小，有利于保證最終產(chǎn)品粒徑。由于本研究中旨在制備黃芪超微粉，因此介質(zhì)尺寸適宜采用小尺寸粉磨介質(zhì)，選用粒徑為1 mm的氧化鋁陶瓷球進(jìn)行后續(xù)實(shí)驗(yàn)，此時(shí)粉磨產(chǎn)品特征粒徑d90、d50分別為16.98、 4.94 μm。

圖5 粉磨介質(zhì)尺寸與產(chǎn)品粒徑的關(guān)系Fig.5 Relation between grinding medium size and product particle size

2.3 粉磨介質(zhì)充填率對(duì)產(chǎn)品粒度的影響

固定粉磨介質(zhì)氧化鋁陶瓷球的粒徑為1 mm，粉磨時(shí)間為20 min，攪拌速率為2 000 r/min，改變粉磨介質(zhì)充填率進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，結(jié)果如圖6所示。由圖可知，隨著粉磨介質(zhì)充填率增大，粉磨產(chǎn)品特征粒徑d90、d10均逐漸減小并趨于平衡，這是由于增加介質(zhì)充填率也可提高有效碰撞次數(shù)，增加研磨效率[13]；當(dāng)介質(zhì)充填率增加至45%時(shí)，再增加介質(zhì)充填率對(duì)減小產(chǎn)品粒徑不利，因此選定介質(zhì)充填率為45%進(jìn)行后續(xù)實(shí)驗(yàn)，此時(shí)粉磨產(chǎn)品特征粒徑d90、d50分別為13.86、 3.99 μm。

圖6 介質(zhì)充填率與產(chǎn)品粒徑的關(guān)系Fig.6 Relation between medium filling rate and product particle size

2.4 攪拌速率對(duì)產(chǎn)品粒度的影響

固定粉磨介質(zhì)氧化鋁陶瓷球的粒徑為1 mm，介質(zhì)充填率為45%，粉磨時(shí)間為20 min，改變攪拌速率進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，結(jié)果如圖7所示。由圖可知，隨著攪拌速率增大，粉磨產(chǎn)品特征粒徑d90、d10減小趨勢(shì)較大，說明攪拌速率對(duì)粉磨產(chǎn)品的粒度影響顯著；當(dāng)攪拌速率增大至2 250 r/min時(shí)，粉磨產(chǎn)品特征粒徑d90和d10的減小趨勢(shì)趨于平衡。上述規(guī)律的原因是，由于增大攪拌速率提高了介質(zhì)之間的碰撞強(qiáng)度及研磨力度，有利于減小粉磨產(chǎn)品粒徑，但當(dāng)攪拌速率過大時(shí)，不僅對(duì)減小產(chǎn)品粒徑效果降低，而且會(huì)造成能量的浪費(fèi)。為了能夠有效的獲得黃芪超微粉，適當(dāng)提高攪拌速率，選定攪拌速率為2 250 r/min，此時(shí)粉磨產(chǎn)品特征粒徑d90、d50分別為11.47、 3.51 μm。

2.5 粉磨時(shí)間對(duì)產(chǎn)品粒度的影響

圖7 攪拌速率與產(chǎn)品粒徑的關(guān)系

圖8 粉磨時(shí)間與產(chǎn)品粒徑的關(guān)系

固定粉磨介質(zhì)氧化鋁陶瓷球的粒徑為1 mm， 介質(zhì)充填率為45%， 攪拌速率為2 250 r/min， 改變粉磨時(shí)間進(jìn)行實(shí)驗(yàn)， 結(jié)果如圖8所示。 由圖可知， 隨著粉磨時(shí)間增加， 粉磨產(chǎn)品特征粒徑d90和d10減小趨勢(shì)較大， 當(dāng)粉磨時(shí)間增加至20 min時(shí)， 再延長(zhǎng)粉磨時(shí)間， 產(chǎn)品特征粒徑d90和d10開始略有增大， 這是由于黃芪微粉粒徑達(dá)到一定程度后導(dǎo)致比表面積增大， 進(jìn)而導(dǎo)致顆粒之間發(fā)生團(tuán)聚現(xiàn)象[15-16]， 因此繼續(xù)增加粉磨時(shí)間對(duì)減小細(xì)度也是無(wú)益的。 當(dāng)粉磨時(shí)間為20 min時(shí)， 此時(shí)產(chǎn)品特征粒徑d90、d50分別為10.46、 2.95 μm。

2.6 黃芪超微粉粒度特性及微觀表征

將粉磨時(shí)間為20 min時(shí)獲得的黃芪超微粉進(jìn)行粒徑特性分析，粒徑特性曲線如圖9所示，光學(xué)顯微鏡下顯微形貌（放大500倍）如圖10所示。

由圖9、10可知，使用臥式攪拌磨機(jī)可以制備出產(chǎn)品粒度均勻的黃芪超微粉，粒徑主要分布在1～10 μm之間，特征粒徑d90、d50分別為10.46、 2.95 μm；通過冷凝裝置可避免粉磨過程中出現(xiàn)高溫，黃芪超微粉顆粒表面形狀基本為圓形，偶見韌皮纖維，表面光滑，粒度較為均勻，并未出現(xiàn)灼燒、氧化等現(xiàn)象。

圖9 黃芪超微粉粒徑特性曲線Fig.9 Size characteristic of astragalus ultrafine powder

圖10 黃芪超微粉顯微形貌Fig.10 Micro-structure of astragalus ultrafine powder

3 結(jié)論

1）在粉磨介質(zhì)氧化鋁陶瓷球的粒徑為1 mm、 介質(zhì)充填率為45%、 攪拌速率為2 250 r/min、 粉磨時(shí)間為20 min的條件下，可以獲得特征粒徑d90、d50分別為10.46、 2.95 μm的黃芪超微粉，產(chǎn)品粒度均勻。

2）鏡下顯微結(jié)構(gòu)觀察無(wú)灼燒、氧化等現(xiàn)象，說明黃芪的有效組分得到保護(hù)。

3）使用臥式攪拌磨機(jī)聯(lián)合循環(huán)冷凝裝置可以實(shí)現(xiàn)黃芪超微粉的制備，為黃芪以及其他中藥超微粉的生產(chǎn)實(shí)踐提供了借鑒。