姜潤，岳文澤，陳俐偉，林浩天

（1.常州市生態(tài)環(huán)境監(jiān)控中心新北分中心，江蘇 常州 213000；2.江蘇常環(huán)環(huán)境科技有限公司，江蘇 常州 213000）

近地面臭氧（O3）除少量來自高空輸送外，主要由氮氧化物和揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）在太陽紫外光輻射下發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)生成[1-2]。臭氧的強(qiáng)氧化性，使其在對流層環(huán)境大氣化學(xué)中發(fā)揮著重要作用，不但會對生態(tài)環(huán)境[3]和人體健康[4]產(chǎn)生嚴(yán)重影響，而且還會加速PM2.5等污染物[5]的二次轉(zhuǎn)化生成，是城市大氣光化學(xué)煙霧污染的主要成分之一[6]。目前，特別是在每年4—10月，O3已成為影響我國中東部大部分城市環(huán)境空氣質(zhì)量的首要污染物[7]。

楊景朝等[8]研究表明成都市小時臭氧超標(biāo)時近地面氣溫和總輻射量在30～36℃和0～3.5 MJ/m2，相對濕度在60%以下，總云量低于40%，以偏南風(fēng)影響為主。曹小聰?shù)萚9]對三亞市的研究發(fā)現(xiàn)，環(huán)境空氣中VOCs受交通源排放影響較大，其次是溶劑使用源、植物源、工業(yè)源和燃燒源，對臭氧生成潛勢貢獻(xiàn)最大的是烯烴，其次是烷烴，秋冬季O3顯著升高主要與東北方向污染物傳輸有關(guān)。嚴(yán)仁嫦等[10]研究表明杭州市午后太陽輻射通量高于200 W·m-2，風(fēng)速在3 m/s以內(nèi)且風(fēng)向為東、東北或東南風(fēng)時，O3易出現(xiàn)超標(biāo)情況。嚴(yán)茹莎等[11]數(shù)值模擬研究表明遠(yuǎn)距離輸送對上海市的臭氧濃度貢獻(xiàn)可達(dá)50%以上。臭氧的生成既受污染源分布影響外，又受氣象因素的影響，而氣象條件是導(dǎo)致臭氧濃度晝夜變化和季節(jié)性變化的主要原因[12]。本文擬通過氣團(tuán)軌跡聚類和統(tǒng)計分析，研究不同氣團(tuán)和氣象條件對新北區(qū)晝、夜臭氧濃度的影響，以期為臭氧污染防治和臭氧污染預(yù)報提供科學(xué)依據(jù)。

1 研究方法和數(shù)據(jù)來源

常州市位于長三角地區(qū)滬寧線中部區(qū)域，選取江蘇省常州市新北區(qū)環(huán)境空氣國控點行政中心站（北緯31.8128°、東經(jīng)119.9699°）為研究對象，對該站點2021年全年的臭氧、溫度、風(fēng)速風(fēng)向和相對濕度小時數(shù)據(jù)進(jìn)行分析。

后向軌跡模式采用美國大氣海洋局（NOAA）開發(fā)的HYSPLIT4.9，并利用Ward's方差法進(jìn)行聚類分析。以行政中心站為后向軌跡起始點，逐小時模擬后向軌跡，起始高度為100 m，計算時長24 h。氣象資料采用NCEP提供的全球資料同化系統(tǒng)GDAS數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)分辨率為1°×1°。

2 結(jié)果與討論

2.1 新北區(qū)臭氧污染特征

新北區(qū)行政中心站2021年環(huán)境空氣質(zhì)量超標(biāo)天為89 d，其中O3為首要污染物的超標(biāo)天為63 d，PM2.5超標(biāo)16 d，NO2和PM10分別超標(biāo)7 d和3 d，其中O3超標(biāo)天同比增加21 d，PM2.5超標(biāo)天同比減少15 d，O3已成為新北區(qū)影響環(huán)境空氣質(zhì)量的主要污染物。從全市看，行政中心臭氧90百分位濃度和臭氧超標(biāo)天均為全市最高。2021年O3超標(biāo)天分布在3—10月，其中3、4和10月各超標(biāo)1 d，5—9月分別超標(biāo)12、16、12、11和9 d，從超標(biāo)天數(shù)分布看，行政中心O3污染主要集中在5—9月。

2.2 不同氣團(tuán)對臭氧的影響

為研究不同方向氣團(tuán)對新北區(qū)臭氧濃度的影響，圖1給出新北區(qū)2021年5—9月逐小時氣流后向軌跡聚類分析結(jié)果。表1為不同軌跡區(qū)域特征及對應(yīng)的污染物平均質(zhì)量濃度。氣團(tuán)軌跡被分為5類，從圖1可見，5—9月偏北氣流占比較少，僅占11.4%，西南、東南、東南偏南及偏東方向上軌跡分布相對均勻，5—9月主導(dǎo)風(fēng)向為東南風(fēng)。從軌跡對應(yīng)的污染物平均質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)看，東南偏南氣流（聚類D）對應(yīng)的O3和NO2平均質(zhì)量濃度最高，水平風(fēng)速均值也較低；偏北和偏東氣流對應(yīng)的O3和NO2平均質(zhì)量濃度較低，其中偏北氣流對應(yīng)的平均氣溫最低。

表1 各類軌跡的區(qū)域特征及對應(yīng)污染物平均質(zhì)量濃度

圖1 2021年新北區(qū)后向軌跡平均聚類特征

從臭氧小時數(shù)據(jù)可以看出，行政中心站點經(jīng)常性在18：00—22：00時段出現(xiàn)臭氧濃度高值，且該時段部分臭氧小時數(shù)據(jù)甚至高于白天的臭氧最大值，說明該站點存在受臭氧遠(yuǎn)距離輸送的影響。為此，統(tǒng)計了2021年5—9月逐日18—22時不同氣團(tuán)軌跡的臭氧平均質(zhì)量濃度，及出現(xiàn)軌跡對應(yīng)的臭氧濃度大于160μg/m3情況（簡稱污染軌跡），從表2可見，夜間（18—22時）東南偏南氣流（聚類D）對應(yīng)的臭氧平均質(zhì)量濃度最高，與白天的情況較類似，該方向夜間對應(yīng)的污染軌跡臭氧平均質(zhì)量濃度達(dá)197 μg/m3，明顯高于其他氣團(tuán)對應(yīng)的濃度，且該聚類中的污染軌跡占比高達(dá)22.8%。說明在東南偏南氣流的影響下，行政中心站點在白天易出現(xiàn)臭氧超標(biāo)現(xiàn)象，夜間也容易出現(xiàn)遠(yuǎn)距離臭氧輸送的現(xiàn)象，導(dǎo)致臭氧濃度在傍晚后仍居高不下。

表2 夜間各類軌跡對應(yīng)污染物平均質(zhì)量濃度

根據(jù)黃成等[13]的研究結(jié)果表明，長三角區(qū)域的能源消耗量及人為污染物的排放量均相對較高，特別是在杭州灣區(qū)域排放較集中，導(dǎo)致東南偏南方向上的氣團(tuán)對行政中心臭氧濃度影響較大。常州市西南方向主要以植被覆蓋率較高的山區(qū)丘陵地帶為主，天然源排放的VOCs較多，導(dǎo)致西南氣團(tuán)對應(yīng)的臭氧平均質(zhì)量濃度相對較高。

2.3 氣象條件對臭氧的影響

臭氧的生成主要靠一定太陽輻射條件下的NO2光解，太陽紫外輻射越強(qiáng)臭氧光化學(xué)反應(yīng)越劇烈，越易生成臭氧，氣溫與太陽輻射相關(guān)性較好，可用于表征太陽輻射的強(qiáng)弱。圖2選取行政中心站點2021年5—9月每日白天（9—17時）和夜間（18—22時）2個時段的臭氧、溫度和相對濕度數(shù)據(jù)進(jìn)行分析。從圖2可見，白天在氣溫高于24℃和相對濕度低于55%的情況下臭氧濃度易超過160 μg/m3，夜間在氣溫高于26℃和相對濕度低于50%的情況下臭氧濃度易超過160 μg/m3。相對濕度大于60%以上時，臭氧濃度超過160 μg/m3的概率較低，高濕度條件下水汽對太陽輻射的衰減可能導(dǎo)致近地面的太陽輻射下降，并使臭氧前體物發(fā)生液相反應(yīng)，從而不利于臭氧生成。但在夜間氣溫在20℃左右、相對濕度在70%以上時，仍可能出現(xiàn)臭氧濃度超過120 μg/m3的情況，可能由于降雨時垂直對流旺盛導(dǎo)致高空臭氧向近地面垂直輸送，或受雷電等影響出現(xiàn)臭氧高濃度情況。

圖2 O3隨溫度和相對濕度的變化分布圖

圖3選取夜間（18—22時）臭氧濃度大于100 μg/m3的數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，給出了高濃度臭氧在不同風(fēng)速下的分布情況。從圖3可見，夜間新北區(qū)臭氧超標(biāo)（大于160 μg/m3）時段主要分布在水平風(fēng)速為0.5～3.5 m/s的情況下，其中1～2.7 m/s的情況下出現(xiàn)頻率最高，風(fēng)速較大時不利于臭氧在近地面堆積和輸送。

圖3 夜間O3濃度（大于100 μg/m3）隨風(fēng)速的變化分布圖

3 結(jié)論

（1）新北區(qū)行政中心站臭氧污染在全市偏重，臭氧已成為新北區(qū)影響環(huán)境空氣質(zhì)量的主要污染物。該站點的O3污染主要集中在5—9月。

（2）5—9月，新北區(qū)主導(dǎo)風(fēng)向為東南風(fēng)，偏北氣流占比較少。總體上，東南偏南氣流對行政中心站點O3和NO2濃度的影響最大；偏北和偏東氣流可緩解該站點的O3和NO2污染。

夜間東南偏南氣流對應(yīng)的臭氧平均質(zhì)量濃度最高，高濃度臭氧出現(xiàn)的頻率最大。說明在東南偏南氣流的影響下，行政中心站點在白天易出現(xiàn)臭氧超標(biāo)現(xiàn)象，夜間易出現(xiàn)遠(yuǎn)距離臭氧輸送的現(xiàn)象。

（3）臭氧濃度受氣象條件的影響較大，白天在氣溫高于24℃和相對濕度低于55%的情況下臭氧濃度易超過160 μg/m3，夜間在氣溫高于26℃和相對濕度低于50%的情況下臭氧濃度易超過160 μg/m3；夜間高濃度臭氧在水平風(fēng)速為1.0～2.7 m/s的情況下出現(xiàn)頻率最高。