盧 翰，白鑫林，徐志剛，邱 磊，袁 瀟

(1.中國科學院大學，北京 100049；2.中國科學院沈陽自動化研究所，沈陽 110016；3.中國科學院機器人與智能制造創(chuàng)新研究院，沈陽 110169；4.上海航天化工應用研究所，湖州 313002)

0 引言

固體推進劑滿足能量高、成本低、推力大等優(yōu)點，從而廣泛地應用于武器裝備以及火箭動力材料[1]。氧化劑作為固體推進劑中的重要組成部分為反應提供保障，而氧化劑材料種類繁多，常用的氧化劑材料有高氯酸銨(AP)、高氯酸鋰、高氯酸鉀、硝酸銨(AN)、二硝酰胺銨(ADN)、硝仿肼(HNF)等[2]。其中，在目前國際上最常使用的氧化劑的主要成分為AP，其在常溫條件下物理性質十分穩(wěn)定[3]，考慮到其強氧化性可能對溫度的變化較為敏感，而事實上AP的溫感情況為：在200～300 ℃發(fā)生低溫分解，350～400 ℃發(fā)生高溫分解，大于400 ℃快速燃燒甚至發(fā)生爆炸；根據(jù)真空安定性實驗證明，其在150 ℃時也很安定[4]。而在固體推進劑中應用的氧化劑顆粒應滿足一定的粒徑要求，以確保在反應過程中得以充分進行。在顆粒粉碎領域有許多方法可以達到AP的粉碎要求[5]，如氣流粉碎、機械粉碎法、化學粉碎法、超臨界流體法等多種方法，但從環(huán)保、粉碎能耗以及粉碎質量等角度來看氣流粉碎是最高效、清潔、成本低且質量高的方法。流化床氣流粉碎技術廣泛應用于化工、冶金、礦業(yè)、軍工等領域的物料粉碎，其粉碎精度最高可達到0.1 μm，在生產超細粉體等領域發(fā)揮著重要的作用[6-7]。因此，本文采用流化床氣流粉碎法對發(fā)動機氧化劑進行粉碎。

目前，對于超細粉碎技術的研究主要是進行單一因素的實驗和分析，通常采用的方法也只是通過控制變量法或是簡單的正交實驗對工藝參數(shù)進行優(yōu)化選擇，但這些方法也只能選擇出單一變量的最優(yōu)求解區(qū)間而非最優(yōu)解。NSGA-Ⅱ算法是使用精英策略的快速多目標優(yōu)化非支配排序遺傳算法，其尋優(yōu)過程降低了計算的復雜度，可獲取最優(yōu)的Pareto前沿，且收斂速度更快[8-9]。

本文提出響應面法與NSGA-Ⅱ算法對氧化劑AP粉碎工藝參數(shù)進行優(yōu)化。設計了單因素工藝實驗，建立了多目標回歸模型，分析了任意兩因素構成的交互項對目標的影響，通過NSGA-Ⅱ算法高效搜索獲取了全局最優(yōu)參數(shù)集。

1 單因素實驗

1.1 材料與設備

AP，粒徑為60～80目，大連高佳化工有限公司。

QLD350氧化劑自動粉碎系統(tǒng)，上海細創(chuàng)粉體裝備有限公司。

1.2 單因素實驗及結果

流化床氣流粉碎機的粉碎機理是通過噴射氣流，將顆粒進行加速，通過顆粒間的相互碰撞實現(xiàn)破碎。因此，氣流參數(shù)對粉碎效果有重要影響[10]。但對單因素實驗而言，因為選擇的是同種同型號的Laval噴嘴，故忽略氣流入射速度的影響。

影響粉碎粒徑分布于粉碎效率的因素有物理參數(shù)和工藝參數(shù)，本文主要研究的是工藝參數(shù)對于粉碎粒徑分布和效率的影響。因此，不將氧化劑自身的物理性質考慮在內，并根據(jù)實際粉碎過程中涉及到的工藝參數(shù)進行單因素實驗。

在單因素實驗中，對粉碎腔壓力、粉碎物重量和分級輪轉速分別進行單因素實驗，并以粉碎后顆粒粒徑為響應值，考察各因素對響應值的影響，其實驗參數(shù)如表1所示。粉碎壓力、粉碎腔物料質量、分級輪轉速的單因素實驗結果如圖1～圖3所示。

圖3 分級輪轉速單因素實驗圖

表1 單因素實驗參數(shù)

圖1 粉碎壓力單因素實驗圖

由圖1可知，當壓力大于0.7 MPa后，粒徑占比明顯下降，且粉碎效率也在0.7 MPa后基本保持穩(wěn)定。因為粉碎壓力的增大造成了細顆粒的團聚與粘結，使得細顆粒無法在分級輪處離開粉碎室，從而再次進入到粉碎室的循環(huán)中[11]。因此，在響應面實驗中選擇以0.7 MPa為中間水平。

由圖2可知，隨著粉碎腔物料重量的增大粒徑占比與粉碎效率均有所增長，但粒徑占比在20 kg后速率明顯放緩。其原因在于：過高的物料質量提高了粉碎腔的滯留量，雖然提高了細顆粒的產生，但是也減小了粒子間的距離，使得顆粒運動速度下降，隨之碰撞的頻率和碰撞概率也受到限制[12]。根據(jù)設備實際的粉碎物料能力，同時為了獲取較高的目標，選擇25 kg為響應面實驗中粉碎腔物料質量的中間水平。

由圖3可知，分級輪轉速對氧化劑粒徑比率的影響與粉碎腔物料質量單因素實驗曲線的趨勢基本一致，在16 Hz處粒徑占比出現(xiàn)拐點，而粉碎效率整體呈穩(wěn)步上升趨勢。該現(xiàn)象源于當分級輪轉速過高導致在葉片附近形成團簇，團簇的粒子不能通過分級輪而進入再循環(huán)中，從而細顆粒被分級出的量有所下降，粒徑占比增長受到制約[13]。由于粒徑占比存在轉折變化，因此選擇轉折附近的分級輪轉速作為響應面實驗的中間水平，并覆蓋分級輪轉速變化，選擇10、15、20 Hz作為分級輪轉速三個水平實驗參數(shù)。

2 基于響應面法的工藝實驗設計與分析

2.1 響應面實驗設計

通過對不同工藝參數(shù)下粉碎結果進行取樣，選取20 kg粉碎后的AP顆粒進行粒徑分布的測量，圖4所示為三組響應面水平對應的粒徑分布情況，根據(jù)粉碎要求的粒徑分布范圍，選擇了粒徑中值位于5～10 μm的三組作為響應面實驗的三組水平，并且選擇了其中粒徑分布最窄即粒徑集中分布的一組作為響應面實驗的中間水平。

圖4 三組響應面水平對應的粒徑分布

根據(jù)實際粉碎作業(yè)的要求選擇粉碎腔壓力(X1)、粉碎物質量(X2)和分級輪轉速(X3)為自變量，以粉碎后顆粒粒徑分布在5～10 μm內顆粒的占比(Y1)與粉碎效率(Y2)為響應變量，進行三因素三水平的響應面分析實驗，建立粒徑分布關于各影響因素的數(shù)學模型Y1(X1，X2，X3)和Y2(X1，X2，X3)。響應面實驗中各因素水平參數(shù)如表2所示。響應面實驗設計與結果如表3所示。

表2 響應面實驗因素水平

表3 響應面實驗設計與結果

2.2 多目標回歸與方差分析

對Y1(X1，X2，X3)和Y2(X1，X2，X3)進行多因素回歸分析，得到：

Y2(X1，X2，X3)=-380.3+280.93X1+28.22X2+

3.09X3+0.38X1X2+2.45X1X3-

(1)

Y2(X1，X2，X3)=-26.61+32.68X1+1.22X2-

0.02X3+0.16X1X2-

0.04X1X3+0.003X2X3-

(2)

對回歸方程進行解析，可得到粒徑分布占比和粉碎效率響應面多元回歸模型方差，其結果分別如表4和表5所示。其中，粒徑分布占比與粉碎效率的決定系數(shù)分別為0.892 7和0.956 9，證明了回歸方程具有較高的可信度。

表4 粒徑分布占比響應面多元回歸模型方差分析結果

表5 粉碎效率響應面多元回歸模型方差分析結果

由表中數(shù)據(jù)可知，對粒徑分布占比和粉碎效率影響的主次順序為分級輪轉速(C)>粉碎腔壓力(A)>粉碎物質量(B)，模型顯著，失擬值不顯著，表示該模型較為合理擬合度較高實驗誤差小。

對于粉碎腔壓力(A)的增大則會使顆粒間的接觸變得頻繁，從而會造成細小顆粒的團聚，在一定范圍內會由于接觸頻率的增大而使得粒徑分布中值減小，但隨著團聚現(xiàn)象的加劇，會造成粉碎的不充分，因此對于A和含有A的交互項不顯著；但對于粉碎效率則由于二次粉碎使得顆粒粒徑更細，因此A對粉碎效率的影響顯著。

而粉碎物質量(B)對于粒徑分布的影響，則是當顆?？偭吭龆?，在一定范圍內顆粒間的接觸頻率增大，但當物料重量過大，顆粒間距離縮小，使得顆粒碰撞破碎的效果減弱，并且顆粒大量集中在下部的粉碎區(qū)，由此粉碎效果也會下降，因此對于B和含有B的交互項不顯著；對于粉碎物質量的增大也會使最終產生的粉碎產物增多，從而B對粉碎效率的影響顯著。

2.3 響應面交互作用分析

結合對于粒徑占比與粉碎效率的要求，獲取響應面實驗交互作用，分別如圖5～圖7所示。圖中各曲面均為凸曲面，因此交互作用較為明顯。

(a)Particle size ratio (b)Milling efficiency

(a)Particle size ratio (b)Milling efficiency

(a)Particle size ratio (b)Milling efficiency

對粉碎腔壓力與粉碎物質量的交互，粒徑分布呈現(xiàn)中間隆起，其對應等高線的最高點為兩因素最適范圍的交匯處。而粉碎效率則是受兩因素的共同影響由低到高變化，當超過兩因素最適范圍后，粉碎效率也隨之下降。對粉碎腔壓力與分級輪轉速的交互，粒徑分布響應面以及粉碎效率響應面和其對應的等高線均呈現(xiàn)向分級輪轉速增大一側和粉碎腔壓力最適范圍處集中的現(xiàn)象，這是由于分級輪轉速的增大促進了細顆粒的排出從而使得粒徑分布與粉碎效率在分級輪轉速最大時達到較高水平。對粉碎物質量與分級輪轉速的交互，粒徑分布響應面以及粉碎效率響應面和其對應的等高線均呈現(xiàn)向分級輪轉速增大一側集中的現(xiàn)象，但對于粒徑分布則是在粉碎腔物料質量最適范圍處，而粉碎效率則是在粉碎腔物料質量最大時達到最高水平，這是因為雖然物料質量過大使得粉碎效果變差，但同樣時間產生細顆粒的量也隨之增大，從而會在一定程度上提高粉碎效率。這也與上文的分析相符合。

3 NSGA-Ⅱ算法優(yōu)化工藝參數(shù)

3.1 NSGA-Ⅱ優(yōu)化流程

圖8所示為NSGA-Ⅱ優(yōu)化流程，當設置好種群情況以及迭代的參數(shù)后，即可進行NSGA-Ⅱ算法優(yōu)化。首先快速非支配排序，再通過計算解i的被支配個數(shù)ni以及由i支配的一組解集Si，依次對種群內所有個體進行劃分，將同一支配等級的個體放入集合Fi中，直到種群中個體的等級被完全劃分[13]。

之后，進行擁擠度計算以及比較擁擠算子，某一個體的擁擠距離是指由該個體兩側個體構成的矩形的平均邊長，如圖9所指示，位于首尾兩端個體的擁擠距離為無窮大。

圖9 擁擠距離計算方法示意圖

其余個體的擁擠距離計算方法為

(3)

擁擠比較算子式是基于每個解的Pareto等級以及擁擠距離定義的，對于每個個體i都具有它自身的非支配等級irank以及擁擠距離idistance，通過irankjdistance)確定一個偏序關系i≥j。若支配等級不同則選擇支配等級低的個體，若支配等級相同則選擇擁擠距離大的個體。

而對遺傳環(huán)節(jié)中的選擇部分使用二元錦標賽選擇方法(BTS)，二元錦標賽選擇方法(BTS)是指從父代中隨機選擇2個個體，比較兩者的適應度，選擇適應度比較大的個體參與交叉與變異，另一個淘汰。

交叉部分選擇二進制交叉算子(SBX)，二進制交叉(SBX)是模擬二進制字符串的單點交叉，兩個父代x1和x2經過交叉后產生兩個子代y1和y2，并且父代中的信息得以保留到下一代中。x1(i)和x2(i)為對應個體的i段基因，選取0到1間的隨機數(shù)μ，計算交叉系數(shù)α，其值為

(4)

式中η為分布因子，且分布因子越大，子代繼承父代的基因越多。

交叉后的子代片段分別為

y1(i)=0.5[(1+α)x1(i)+(1-α)x2(i)]

y2(i)=0.5[(1-α)x1(i)+(1+α)x2(i)]

(5)

變異部分則選擇單點變異算子，單點變異是根據(jù)隨機生成的數(shù)據(jù)對基因中的某個點位進行改變，并且變異的概率受到預設的變異系數(shù)所影響。

設置決策變量為：X1粉碎腔壓力、X2粉碎物質量和X3分級輪轉速。邊界條件分別為0.6≤X1≤0.9；23≤X2≤27；10≤X3≤20。種群規(guī)模為50，最大迭代次數(shù)為200，目標分別為Y1與Y2。

3.2 NSGA-Ⅱ優(yōu)化解集

利用MATLAB軟件實現(xiàn)NSGA-Ⅱ的優(yōu)化過程，獲得圖10所示的Pareto前沿面。

由圖10所示的前沿面顯示，在粉碎效率較高的部分(1區(qū))粒徑占比極低，而在粒徑占比較優(yōu)的部分(3區(qū))粉碎效率衰減的極快。為了兼顧粉碎效率與粒徑占比，并且同時考慮決策變量的取值區(qū)間，故應該在粉碎效率與粒徑占比均處于較高水平的2區(qū)尋找最優(yōu)解，但同時考慮到粒徑對于顆粒粉碎的直接衡量指標，因此可以在取值時適當放寬對于粉碎效率的要求，所以對于2區(qū)與3區(qū)交界的個別解也在選擇范圍內。

圖10 Pareto前沿面

根據(jù)上述要求條件，獲取多目標優(yōu)化的Pareto解集，如表6所示。

表6 多目標優(yōu)化獲取的Pareto解集

3.3 NSGA-Ⅱ算法優(yōu)化結果分析

氧化劑粉碎工藝參數(shù)多目標優(yōu)化獲取的Pareto解集提取出的最優(yōu)條件為粉碎壓力0.74 MPa，粉碎腔物料重量25.10 kg，分級輪轉速14.90 Hz。該情況下獲得的粒徑分布為91.16%，粉碎效率為1.90 kg/min?？紤]到實際的參數(shù)調節(jié)范圍，對工藝參數(shù)進行取整，則粉碎壓力為0.70 MPa，粉碎腔物料重量為25.00 kg，分級輪轉速為15.00 Hz。

根據(jù)實際的樣機實驗反饋的數(shù)據(jù)顯示，使用NSGA-Ⅱ算法優(yōu)化的工藝參數(shù)：粉碎壓力為0.70 MPa，粉碎腔物料重量為25.00 kg，分級輪轉速為15.00 Hz，進行樣機實驗得到的粒徑分布為90.70%，粉碎效率為1.95 kg/min。由樣機實驗結果與NSGA-Ⅱ算法計算結果對比可知，粒徑分布相似度99.50%，粉碎效率相似度97.44%，并且其計算工藝參數(shù)與實驗工藝參數(shù)匹配度在94.60%以上，驗證了優(yōu)化模型的準確性和計算方法對氧化劑粉碎工藝參數(shù)優(yōu)化的有效性。

4 結論

(1)通過對氧化劑AP粉碎工藝參數(shù)進行采集與分析，以單因素實驗為基礎，通過響應面分析選取了較為適宜的數(shù)值域，建立了有效的響應面模型，為氧化劑多目標優(yōu)化提供了有效的數(shù)據(jù)基礎。

(2)通過NSGA-Ⅱ算法對響應面法獲得工藝實驗數(shù)據(jù)進行多目標尋優(yōu)，獲取了Pareto前沿解集，使用優(yōu)化的計算工藝參數(shù)進行樣機實驗。結果表明，實驗工藝參數(shù)得到的粒徑分布相似度99.50%，粉碎效率相似度97.44%，工藝參數(shù)匹配度在94.60%以上，驗證了所提出方法的有效性。

所提出的方法可適應氧化劑粉碎過程更復雜的工藝參數(shù)優(yōu)化，在一定程度上減少了實驗成本，為氧化劑粉碎工藝參數(shù)的優(yōu)化提供了新的思路。