陶建飛 夏勤智 廖臨谷 劉杰 劉小井?

1) (上?？萍即髮W(xué)大科學(xué)中心,上海 201210)

2) (北京應(yīng)用物理與計算數(shù)學(xué)研究所,北京 100088)

3) (北京大學(xué)物理學(xué)院,北京 100871)

4) (中國工程物理研究院研究生院,北京 100193)

隧穿電子在外場的牽引下一個光周期以內(nèi)返回核附近發(fā)生再散射現(xiàn)象是理解強場物理的基本物理圖像.再散射電子與直接電離電子波函數(shù)發(fā)生干涉導(dǎo)致的所謂強場光電子全息在研究強場電離基本原理以及探測超快電子動力學(xué)上具有顯著的優(yōu)勢.本文給出了量子軌跡干涉作為光電子全息基本物理背景的圖像,合理地引入庫侖勢的效應(yīng),發(fā)展了一致性glory 再散射理論.將此理論的計算結(jié)果與實驗以及含時薛定諤方程做對比,得到了很好的定量符合結(jié)果.同時,研究了通過庫侖glory 再散射過程作為時間快門對超短光脈沖進(jìn)行時間域重構(gòu)的方法.對強場光電子全息的研究將加深對原子分子超快物理過程的認(rèn)知,為未來利用或者操控這一過程做出重要貢獻(xiàn).

1 引言

光與物質(zhì)的相互作用是物理學(xué)中的重要研究課題.激光的發(fā)明以及發(fā)展極大地促進(jìn)了此研究領(lǐng)域的進(jìn)展.強激光場與原子分子相互作用導(dǎo)致了一系列非線性非微擾的物理現(xiàn)象: 自1979 年Agostini等[1]在實驗中發(fā)現(xiàn)多光子電離現(xiàn)象以來,后續(xù)強場物理過程,如高階閾上電離[2]、高次諧波產(chǎn)生[3]、非序列雙(多)電離[4]等獲得了廣泛的實驗以及理論研究.激光技術(shù)的發(fā)展推動了阿秒科學(xué)(attosecond science,1 as=10-18s)這一全新物理研究領(lǐng)域的形成以及發(fā)展[5].很早之前人們就知道,如果要對快速移動的物體進(jìn)行照相就需要曝光時間更短的相機(jī)快門,物理學(xué)中研究超快過程也是如此,如典型的用于物理學(xué)中的時間分辨測量(time-resolved metrology)的泵浦-探測實驗技術(shù)的分辨率就依賴于使用的光信號的時間寬度.如果要分辨更快的物理過程,科學(xué)家就需要尋找更快更短的光脈沖信號.相比較于自然界中存在的非相干光源來說,激光這種理想光源更適合用于時間分辨測量.從1964 年激光鎖模技術(shù)的發(fā)現(xiàn)到2001 年研究人員在實驗室中基于高次諧波產(chǎn)生獲得阿秒光脈沖[6,7],激光脈沖時間寬度減少了超過3 個數(shù)量級.現(xiàn)如今實驗室中獲得的單個阿秒脈沖寬度可以短至43 as[8].眾所周知,微觀世界下,物理學(xué)化學(xué)生物學(xué)之間的分界線將變得模糊,電子在原子、分子以及納米結(jié)構(gòu)中的超快運動將作為它們的共同特點將它們有機(jī)地聯(lián)系在一起.原子分子軌道上電子運動、半導(dǎo)體中電子運動以及超高密度等離子氣體、聚變靶物質(zhì)內(nèi)部電子的集體運動時間尺度皆在阿秒的量級[9].因此從這些方面來說,一旦人們獲得了研究阿秒電子運動的能力,阿秒科學(xué)的發(fā)展將推動對于電子在其固有時間尺度上的動力學(xué)的深刻認(rèn)識,進(jìn)而促進(jìn)阿秒化學(xué)、光催化、生物大分子光化學(xué)反應(yīng)、核聚變以及光波電子學(xué)(lightwave electronics)等應(yīng)用領(lǐng)域的發(fā)展[10,11].

超強超快激光脈沖與原子分子相互作用會帶來束縛電子的隧穿電離過程.由于激光場的振蕩特性,電子所受的電場力會在亞飛秒的時間尺度內(nèi)發(fā)生反轉(zhuǎn),導(dǎo)致剛剛隧穿出來離原子核不遠(yuǎn)的電子在外場作用下在運動過程中會返回原子核附近.這一隧穿-返回-復(fù)合或者再散射過程是理解強場電離的基本物理圖景[12].而電場矢量方向的反轉(zhuǎn)發(fā)生在單個光周期以內(nèi),因此再散射過程的時間尺度通常都在亞飛秒到阿秒的量級.觀測或者操控強場電離的再散射過程就是在電子的固有運動時間尺度上觀測或者操控其動力學(xué).返回原子核附近的電子接下來的運動根據(jù)受到核的庫侖勢作用的不同,會呈現(xiàn)不同的運動軌跡: 既有受到核的輕微前向散射最終動能較小(≤2Up)的光電子,也有可能受到核的強烈散射而運動方向發(fā)生改變最終能量很大(約 10Up)的光電子(其中Up=ε2/(4ω2)為電子在激光場中運動的有質(zhì)動力能,ε為激光電場強度,ω為激光中心頻率).當(dāng)然,如果隧穿電子初始垂直于激光電場方向的橫向動量足夠大的話,光電子在運動過程中受到的核的作用可以忽略不計,這樣的可以稱為直接電離電子軌跡.電子波包從原子分子軌道隧穿出來,那么不可避免將會帶有原子分子軌道的信息,同時再散射電子與核的碰撞過程也會留下核或原子實的結(jié)構(gòu)以及散射過程自身等信息,如果能從中提取出振幅或者相位信息,原則上來說就可以觀測甚至操控亞飛秒到阿秒時間尺度上的電子動力學(xué).強場光電子全息(strong field photoelectron holography)就是這樣的一種技術(shù)[13].上述經(jīng)過核的再散射作用的電子軌跡如果與直接電離電子軌跡具有相同末態(tài),那么它們可以發(fā)生干涉,干涉結(jié)構(gòu)就體現(xiàn)在最終的光電子譜上[14].這樣的圖景類似光學(xué)中的全息概念.對應(yīng)于受到核前向散射或者背向散射的光電子軌跡,在最終的動量譜中都有對應(yīng)的干涉結(jié)構(gòu)出現(xiàn)[15,16].分析強場光電子全息形成的光電子動量譜,可提取很多關(guān)于原子分子結(jié)構(gòu)以及動力學(xué)信息,如隧穿電子波包的相位信息[17]、分子軌道的結(jié)構(gòu)信息[18]、分子軌道電子動力學(xué)信息[19]、分子軌道的宇稱等[20],同時強場光電子全息也可以對隧穿電離過程信息進(jìn)行提取,比如隧穿時間、回碰時間以及光電子初始動量等[21,22],強場光電子全息也可以用來研究非偶極電離相關(guān)問題以及用來重構(gòu)激光電場等[23].由此可以看出,強場光電子全息作為一種從電子波包干涉角度來詮釋的技術(shù),對于研究原子分子中的超快電子過程有著得天獨厚的優(yōu)勢.

本文將介紹前向強場光電子全息的基本物理理論,尤其關(guān)注最近發(fā)展的一致性庫侖glory 再散射理論.這一理論對于定量解釋光電子動量譜干涉條紋結(jié)構(gòu)具有重要的作用.作為潛在的應(yīng)用,介紹利用強場光電子全息再散射時間快門對超短光脈沖進(jìn)行時間重構(gòu)的方法,這對于超快物理過程的表征具有顯著的意義.

2 基本理論圖像

2.1 強場光電子全息的基本物理圖像

強激光場隧穿電離過程中,電子波包首先通過被外場壓低的庫侖勢而形成的勢壘隧穿出來,此時光電子離母核有一段距離.接下來,光電子在核的庫侖勢以及外電磁場的共同作用下做振蕩運動,振蕩電子接下來有可能在運動中返回原子核并受到核的散射作用并最終到達(dá)探測器上,或者光電子也可能直接運動出去并被探測器接受.這樣的兩種光電子軌跡可能發(fā)生干涉,類似于光學(xué)中的全息概念,并且在最終的光電子動量譜中留下可探測的干涉結(jié)構(gòu)[24,25].通過研究光電子動量譜中的全息干涉結(jié)構(gòu),可以對強場超快電離過程中的時空間信息進(jìn)行研究.

一般來說,在強場光電子全息干涉的研究中,可以將光電子波函數(shù)寫成直接電離與再散射波函數(shù)的疊加形式:

為了給出直接波和信號波的具體形式,可以從第一性原理出發(fā),回到原子在強激光場中的薛定諤方程:

可以利用時間演化算符U(t,0)=將(2)式的偏微分方程寫成如下形式:ψ(t)=U(t,0)ψ(0).其中T表示時序算符(time-ordering operator),H(t)=p2/2+V0+HI是體系的哈密頓量,V0表示庫侖勢,HI=p·A+A2/2 是速度規(guī)范下的相互作用哈密頓量.記U0=表示對應(yīng)原子哈密頓量H0=p2/2+V0的時間演化算符,以及自由電子在電磁場中運動的所謂Volkov演化算符:UV=,積分下標(biāo)“0”表示某一初始時間.利用Dyson 展開式,可以將總的時間演化算符寫成如下形式:

將(3)式中的關(guān)系式代入方程(2),那么總的電子波函數(shù)可以寫為

式中,右邊第一項表示仍然處于基態(tài)的波函數(shù)部分,在這里并不重要;第二項表示參考波;最后一項代表受到核的再散射波函數(shù)部分;t0表示隧穿時間;tr表示回碰時刻.

在此基礎(chǔ)上,可以給出最終光電子的末態(tài)動量分布:

為了進(jìn)一步給出符合物理直覺的理論形式,考慮這里的研究中外場的強度在離核較遠(yuǎn)處遠(yuǎn)大于庫侖勢,使用強場近似手段(strong field approximation,SFA),將(5)式中的演化算符U(tr,t0) 用Volkov 算符UV(tr,t0)=來替換,那么散射振幅可以簡化如下:

其中Ip表示原子的電離能.

考慮到我們的問題主要涉及量子軌跡的相位,略去包括偶極躍遷項等變化緩慢的系數(shù)項,就可以給出如下將散射振幅寫成參考波與再散射波干涉的形式:

其中的相位分別為

以及

給出了參考波和信號波的相位,理論上就可以計算最終光電子動量譜中的全息干涉結(jié)構(gòu),如圖1所示.可以看到,前向全息干涉結(jié)構(gòu)最明顯的表現(xiàn)為類似于蜘蛛腿的干涉結(jié)構(gòu).

從圖1 可以看出,對于小的縱向動量(沿激光極化方向動量),強場近似理論高估了干涉極大的位移,這主要是庫侖勢帶來的效果.要對強場電離過程中的庫侖勢做完備的定量處理,需要引入所謂的glory 散射概念來處理所謂的庫侖奇異.

圖1 正交雙色場中極化平面內(nèi)強場光電子全息動量譜(pz=0) (a)含時薛定諤方程計算結(jié)果;(b)強場近似計算結(jié)果,黑線表示強場近似計算的干涉極大位置[23]Fig.1.Strong field photoelectron holography in laser polarization plane (pz=0) with an OTC field calculated by TDSE (a) and SFA (b).Black solid line in panel (b) is the interference maxima estimated by SFA[23].

2.2 強場電離中的庫侖 glory 奇點效應(yīng)

2.2.1 glory 散射基本概念

在經(jīng)典散射實驗中,動能為Ek的一束粒子流以入射垂直距離為x進(jìn)入散射勢中受到散射作用,記最終粒子的散射角為Θ=Θ(x).一般來說,形式上散射截面可以寫為如下形式:

從(10)式可以看出,當(dāng)x為有限值而sinΘ=0,Θ=0, π時,散射界面發(fā)散.這樣的現(xiàn)象稱為前向(Θ=0)或者背向(Θ=π) glory 散射.在自然界中,在高峰上的游人向下觀察自己在下面云層上的投影時,會在影子周圍發(fā)現(xiàn)一圈光暈,這就是由于太陽光與云層中的小水滴作用發(fā)生的背向glory 現(xiàn)象.在本文的描述中,將導(dǎo)致散射界面發(fā)散的軸向奇點效應(yīng)稱為glory 效應(yīng).使用量子散射理論,通常會發(fā)現(xiàn)glory角附近散射截面呈現(xiàn)貝塞爾函數(shù)的平方形式[26].在強場隧穿電離過程中,隧穿出來的電子初始離核有一定距離,接下來將在庫侖勢與外場中運動,這一過程與外場輔助的點源散射相似.如果記初始與極化方向發(fā)射角為α,最終的出射角為Θ.可以看到在點源散射中,在發(fā)射角αg0,π 的情況下有Θ=0.而在點源散射情況下散射截面形式上可以寫為 σ(Θ)～.上述情況就對應(yīng)點源散射的glory 散射現(xiàn)象.因此,在強場隧穿電離過程中,必須考慮glory 奇點效應(yīng).

2.2.2 一致性glory 散射理論(uniform glory rescattering theory,UGRT)

為嚴(yán)格起見,這里不使用強場近似,從第一性原理公式(4)出發(fā)[27],舍棄仍然處于基態(tài)的項,那么光電子波函數(shù)可以寫為

那么最終的散射振幅為

其中G(p,tf;p0,t0)=〈p|U(t,t0)|p0〉 表示動量空間的傳播子,D(p0,t0)=〈p0|HI|ψ0〉表示偶極躍遷項.對完整的傳播子G(p,tf;p0,t0) 采用半經(jīng)典近似[28,29],可以得到如下表達(dá)式:

將傳播子做半經(jīng)典近似以后,設(shè)z方向為激光的極化方向,不考慮激光場原子相互作用的非偶極效應(yīng),那么研究的系統(tǒng)關(guān)于z軸具有旋轉(zhuǎn)對稱性,將(14)式代入散射振幅表達(dá)式(13),并且將積分在柱坐標(biāo)系下寫出,可得:

其中A(p,tf;p0,t0)=S(p,tf;p0,t0)+Ipt0.對變量t0,pρ0,pz0應(yīng)用鞍點近似,考慮到經(jīng)典哈密頓力學(xué),分別得到對應(yīng)的鞍點方程:

式中第一項可以給出鞍點對應(yīng)的復(fù)時間ts,通常ts在上半復(fù)平面,因此通常選擇的積分路徑從ts=t0+iti垂直向下到達(dá)實軸t0時刻,然后沿著實軸演化到脈沖結(jié)束t0→tf.(17)式后兩項對隧穿初始的位置以及動量做了相應(yīng)的限制.不對角度?做鞍點近似的原因是在某些情況下,如這里考慮的glory 奇異情況,系數(shù)項相對于相位變化并不緩慢,因此不能適用鞍點近似的條件.對t0,pρ0,pz0做鞍點近似后,(16)式可以寫為

(17)式和(18)式中下標(biāo)s 均表示在鞍點處取值.接下來,適用一致性近似對積分變量?進(jìn)行變換[30,31]:?=0?φ=0,?=π?φ=π,并且

其中A0表示?=0 和?=π 的兩條半經(jīng)典光電子軌跡的相位平均值,A1表示?=0 和?=π 的兩條半經(jīng)典光電子軌跡的相位差的一半.經(jīng)過對上面的積分進(jìn)行變量替換以及一系列推導(dǎo),散射振幅(18)式的形式可以簡化為

指數(shù)因子C(φ) 形式上表達(dá)為

那么散射振幅可以進(jìn)一步簡化為

其中 J0,J1為第一類貝塞爾函數(shù).

通過以上推導(dǎo)可以很明顯地看出,初始值不同的無數(shù)條半經(jīng)典光電子軌跡可以對同一個末態(tài)動量有貢獻(xiàn),無數(shù)條軌跡干涉帶來的效果最終會反映在光電子動量譜上.之前的一般認(rèn)知都是將光電子全息解釋為直接電離軌跡和前向散射兩條量子軌跡的干涉,2.1 節(jié)的討論也是如此.但是,從這一部分的理論可以看出,光電子全息的雙軌跡詮釋是不完整的,在實際的物理過程中,每一個末態(tài)動量都有無數(shù)條光電子軌跡會做出貢獻(xiàn): 考慮一個特殊情況,在末態(tài)橫向動量為零的情況下(pg=(px=0,py=0,pz0)),由于系統(tǒng)關(guān)于z軸的旋轉(zhuǎn)對稱性,參考庫侖勢中的點源散射,一定存在無數(shù)個不為零的初始橫向動量p⊥0=,它們的末態(tài)動量都為pg.如圖2 所示,這種無數(shù)條軌跡的貢獻(xiàn)形成了軸向的奇異結(jié)構(gòu)(caustic),導(dǎo)致光電子動量譜中前向散射角為零附近的干涉條紋得到加強.

圖2 (a) glory 軌跡示意圖;(b)對應(yīng)同一個末態(tài)動量的初始軌跡橫向動量分布;(c)離核距離 z0 的高斯波包散射,glory 軌跡最終與z 軸距離為 bg[32]Fig.2.(a) Glory trajectories;(b) initial transverse momentum distribution corresponding to the same final photoelectron momentum;(c) scattering of a Gaussian wavepacket with a z0 distance from the center,the distance of the glory orbit to the z axis is bg[32].

3 結(jié)果與應(yīng)用

3.1 光電子全息干涉條紋的庫侖 glory增強

3.1.1 前向散射角為零(p⊥=0)附近干涉結(jié)構(gòu)

從2.2.2 節(jié)的理論推導(dǎo)出發(fā),當(dāng)末態(tài)橫向動量(垂直于激光極化方向)靠近零時,對應(yīng)φ=0 與φ=π的兩條半經(jīng)典軌跡完全對稱,因此有關(guān)系式C(0)=C(π),代入到(23)式可以看出散射振幅Mp∝J0(A1).為了給出一個簡單的相位差表達(dá)式A1,可以從強場近似里的直接電離軌跡與再散射軌跡的相位差給出一個近似表達(dá)式.考慮到關(guān)于z軸旋轉(zhuǎn)對稱的線極化光的情況,從(7)式和(8)式出發(fā),通過計算可以得到 ΔS=.考慮到這里只考慮偏離前向p⊥=0 很小的距離δp⊥=p⊥-0,對 ΔS求一次導(dǎo)可得δS=δp⊥p⊥(tr-t0)～p⊥·bg,bg可以看成是前向散射軌跡與極化方向之間的垂直距離(如圖2(c)所示).那么對應(yīng)到φ=0與φ=π 的兩條軌跡的相位差就是 2p⊥bg.因此,從這個簡單的觀察在前向散射角零附近時給出了A1的一個簡單表達(dá):

從而在前向很小的范圍內(nèi),光電子動量譜分布可以用 |Mp|2≈來表示.在圖3 中,使用一束波長 800 nm,光強 87 TW/cm2,極化方向為z的線極化光電離氫原子基態(tài),其中圖3(a)給出了分別對應(yīng)三個不同末態(tài)動量pz=0.2,0.4,0.8,p⊥=0時的光電子軌跡,使用shooting 方法可以給出每條軌跡的bg[30].在圖3(b)中,將計算得到的bg代入理論結(jié)果 |Mp|2≈中,與含時薛定諤方程的結(jié)果(圖3(b)顏色點)做對比,可以看出兩者符合得很好,驗證了本文理論的正確性.

圖3 (a)對應(yīng) pz=0.2,0.4,0.8 的glory 軌跡;(b)對應(yīng) pz=0.2,0.4,0.8 的橫向動量分布.黑線表示零階貝塞爾函數(shù)平方結(jié)果[32]Fig.3.(a) The glory trajectories with pz=0.2,0.4,0.8;(b) the transverse momentum distribution when pz=0.2,0.4,0.8 .Black line is the zero-order Bessel function[32].

3.1.2 前向散射角不為零(p⊥0)附近干涉結(jié)構(gòu)

當(dāng)考慮偏離前向散射較大角度的時候,3.1.1 節(jié)的結(jié)論就不適用了[25].由于失去了旋轉(zhuǎn)對稱性,需要同時考慮零階以及一階貝塞爾函數(shù)的影響.為了計算C(φ)以及A1,這里給定一個末態(tài)動量,然后通過shooting 方法來給出對應(yīng)的初態(tài),知道了初態(tài)以后,就可以通過求解經(jīng)典方程給出光電子軌跡,同時也可以給出軌跡的參數(shù)以及相位.嚴(yán)格來說,需要求解鞍點方程(17)來給出初始光電子位置以及動量.研究計算發(fā)現(xiàn),這個計算方程可以簡化.通常來說,從復(fù)時間ts到實軸上的時刻t0這一演化過程可以不考慮庫侖勢的作用,因此,為了給出初始時間,可以通過求解鞍點方程:

來給出,其中p0為待定的初始值,A(t) 為激光場的矢勢.給出ts=t0+iti后,光電子的初始位置和速度分別為

接下來電子的運動通過經(jīng)典牛頓方程進(jìn)行演化,相位可以通過(15)式同時進(jìn)行計算.

圖4 給出了激光波長為 1 200 nm,強度為8.7×1013W/cm2條件下氫原子電離的相關(guān)光電子軌跡.計算結(jié)果顯示,在庫侖勢以及外場的共同作用下,對應(yīng)同一個末態(tài)有無數(shù)條軌跡有貢獻(xiàn).圖4(a)和圖4(b)給出了末態(tài)動量為pf=(0.12,0,0.66) 時對應(yīng)的8 條光電子軌跡.圖4(a)表示軌跡位置的變化,這些軌跡末態(tài)動量相同,因而最終相互平行.圖4(b)表示這些軌跡對應(yīng)的動量變化,從黑色環(huán)上初始值出發(fā)最終收斂到一個點上,表明產(chǎn)生了glory 奇異效應(yīng).圖4(c)和圖4(d)給出了對應(yīng)同一個末態(tài)動量的垂直于極化方向的位置(圖4(c))以及動量(圖4(d))分布,進(jìn)一步驗證了本文的理論結(jié)果: 對于同一個末態(tài),有無數(shù)個初態(tài)與之對應(yīng).

圖4 (a)坐標(biāo)空間以及(b)動量空間中對應(yīng)同一個動量末態(tài) pf=(0.12,0,0.66) 的8 條光電子軌跡.對應(yīng)同一個動量末態(tài) pf 的初始(c)橫向坐標(biāo)以及(b)動量分布[27]Fig.4.The photoelectron trajectories in (a) coordinate and (b) momentum spaces corresponding to the same final momentum pf=(0.12,0,0.66).The initial (c) transverse coordinates and (d) momenta distribution corresponding to the same final momentum pf[27].

圖5 給出了理論結(jié)果與實驗研究的對比.實驗中,使用波長為 7 000 nm,光強為 7×1011W/cm2的激光脈沖電離氙原子 6s 亞穩(wěn)態(tài),給出的光電子動量譜具備光電子全息動量譜的蜘蛛腿結(jié)構(gòu).利用UGRT 理論計算給出了干涉結(jié)構(gòu)的極小(圖5(a))和極大(圖5(b))的位置,GRT 理論對應(yīng)只考慮零階貝塞爾函數(shù)的情況.庫侖修正的強場近似理論CCSFA 計算過程中只考慮兩條軌跡干涉的情形,可以發(fā)現(xiàn)其結(jié)果與實驗差距非常大.GRT 理論在散射角為零附近符合得比較好,這與上面的理論討論一致.當(dāng)散射角較大時,只描述前向小角度范圍的GRT 理論已經(jīng)不能很好地描述實驗: GRT 理論與UGRT 理論預(yù)測的第一階暗條紋位置基本一致,與實驗也符合得很好.當(dāng)條紋階數(shù)上升時,UGRT理論仍然能很好地符合實驗結(jié)果,而GRT 理論則偏差較大.實驗結(jié)果驗證了必須考慮無窮軌跡干涉的一致性glory 再散射理論,對于強場光電子全息中庫侖勢的作用給出了進(jìn)一步的解釋.

圖5 中紅外激光電離氙原子亞穩(wěn)態(tài)光電子動量分布[13](a)紅色實線為UGRT 給出的干涉極小,黑色虛線為GRT給出的干涉極小;(b)黑色方塊為UGRT 給出的干涉極大[27]Fig.5.The momentum distribution of metastable Xe ionized by mid-IR laser field[13]: (a) Red solid line is the interference minima given by UGRT.black dashed line the minima given by GRT;(b) black squares are the interference maxima given by UGRT[27].

3.2 正交雙色場中的光電子全息

3.2.1 正交雙色場中的光電子全息中心亮條紋偏移量

光場較強、用來電離原子的極化方向為x方向,光強較弱的待觀測激光脈沖極化方向為y或z方向(矢勢AL).第3 節(jié)主要討論了強場電離光電子能譜干涉條紋的形狀以及各條紋的相對位置,本節(jié)主要關(guān)注干涉條紋的整體移動.研究表明,當(dāng)末態(tài)動量px較大,接近直接電離的極限值的時候,干涉條紋的整體移動可以使用強場近似理論很好地描述.因此,從相位公式(8)式和(9)式出發(fā),可以給出直接電離與再散射軌跡的相位差為

其中k⊥=,表明在弱光方向也發(fā)生了光電子的返回現(xiàn)象.因此,考慮到前向小角度范圍內(nèi)的庫侖glory 奇異效應(yīng),在這個范圍內(nèi)光電子的分布為

可以發(fā)現(xiàn),光電子全息動量譜干涉結(jié)構(gòu)整體偏移量為

圖6 中,極化x方向的強光波長為 800 nm,光強為 1.5×1014W/cm2,極化y方向的弱光波長為1600 nm,光強為 2.4×1011W/cm2.強光與弱光之間的時間延遲為零(Δτ=0).圖6 給出了不同末態(tài)(px值)時沿弱光方向橫向動量的分布,與含時薛定諤方程(TDSE)理論計算的結(jié)果符合得很好,尤其是px較大時.

圖6 對應(yīng)不同的 px 動量最終沿y 方向的橫向動量分布,時間延遲為零.pz 方向的TDSE 結(jié)果 已經(jīng)積分掉了.藍(lán)色點線表示TDSE 計算結(jié)果,紅色實線是零階貝塞爾函數(shù)結(jié)果Fig.6.Transversal momentum distribution for different px with time delay Δτ=0 .Momentum pz direction for the TDSE results has been integrated.Blue dotted lines represent the TDSE results,red lines are fitted squared zero Bessel function.

3.2.2 光電子全息提取超短脈沖時間構(gòu)型

從3.2.1 節(jié)的討論可知,增加一束垂直弱光可以在參考波與信號波的相位差中引入額外的因子.因此,可以利用亞周期再散射過程作為時間門來對激光脈沖的時間信息進(jìn)行采樣.具體操作如下: 在弱光與電離強光之間引入時間延遲 Δτ,那么干涉條紋的整體移動變?yōu)?/p>

圖7 給出了不同時間延遲下光電子全息干涉結(jié)構(gòu)的變化,可以很明顯地看出干涉第一極大隨著Δτ的變化而變化.

圖7 (a)通過glory 再散射時間快門對待測場進(jìn)行時間采樣示意圖,藍(lán)色虛線表示隧穿電子的亞周期運動;(b)不同時間延遲下TDSE 理論模擬的光電子動量譜[23].Fig.7.(a) Illustration of the sampling of a test laser field with the Coulomb glory rescattering process.Blue dashed arrows indicate the subcycle excursion of the tunneled electrons.(b) Integrated photoelectron momentum distribution simulated using the TDSE with different time delays[23].

對(30)式兩邊關(guān)于時間延遲 Δτ做傅里葉變換,可得以下關(guān)系式:

其中

是各自對應(yīng)的頻域函數(shù).

另外,a(ω)=.再變換回時間域,那么可以得到弱光電場的時間構(gòu)型為

從以上的討論可以看出,只要變化電離強光與待觀測弱光之間的時間延遲,通過測量沿弱光極化方向光電子全息干涉結(jié)構(gòu)的整體移動,就可以提取出待測弱光的時間構(gòu)型[23].

圖8(a)和圖8(b)給出了兩個獨立極化方向的光電子動量譜,待測弱光電場由相對旋轉(zhuǎn)的兩束圓極化超短脈沖合成而成:

圖8 (a),(b)待測光為橢偏率隨時間變化的復(fù)雜光脈沖下的y 與z 方向動量分布與時間延遲的關(guān)系圖;(c)提取出的電場形狀的三維展示(藍(lán)色球體),結(jié)果與精確的合成波形進(jìn)行了對比(黑色球體)[23]Fig.8.(a),(b) Streaking photoelectron momentum spectra for two independent polarization directions of the synthesized test laser light with time-varying ellipticity (px=0.8);(c) three dimensional representation of the extracted electric field (blue spheres).The result is compared to the synthesized waveform(black spheres)[23].

以及

這樣一個復(fù)雜的矢量光場,同樣可以使用上述方法同時提取出兩個方向的電場構(gòu)型.在頻率域,有關(guān)系式成立,頻率響應(yīng)函數(shù)r(ω)在大部分范圍內(nèi)約等于一個單位,因此本文的提取方法同樣適用于用來提取波形更加復(fù)雜、頻譜寬度更大的超短光脈沖的時間構(gòu)型,對于超快激光的表征具有重要的意義.

4 結(jié)論

本文討論了強場光電子全息的基本概念,通過強場近似的處理手段,給出了光電子軌跡干涉作為其主要機(jī)制的物理圖像.進(jìn)一步地,考慮到存在無數(shù)條不同的光電子軌跡對應(yīng)同一個末態(tài)動量,參照Berry 的一致性近似處理方法,給出了處理所謂庫侖glory 奇異的一致性glory 再散射理論.這一方法從第一性原理出發(fā),將庫侖勢的作用合理地納入理論推導(dǎo)中,最后給出了與實驗符合得很好的結(jié)果.因此,這一方法可以用來作為未來研究強場電離過程庫侖作用的一個重要的基礎(chǔ)出發(fā)點.基于一致性glory 再散射理論,對比了實驗結(jié)果,得到了很好的效果.同時,使用庫侖glory 再散射過程做為時間快門,用它來給超短超快光脈沖進(jìn)行時間域采樣,進(jìn)而提出了從實驗中測量復(fù)雜形式超短脈沖時間構(gòu)型的手段,這一方法對推動超短中紅外脈沖的表征具有重要的意義.本文的研究對未來強場光電子全息的基本理論以及實驗提供了可行的方向以及借鑒.