張坤，馬子杰，周毅*，梁高峰，溫中泉，張智海，尚正國(guó)，陳剛

1 重慶大學(xué)光電工程學(xué)院，重慶 400044；

2 重慶大學(xué)光電技術(shù)及系統(tǒng)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，重慶 400044

1 引 言

由于光學(xué)衍射的波動(dòng)特性，傳統(tǒng)光學(xué)器件或系統(tǒng)無(wú)法實(shí)現(xiàn)完美成像，分辨率僅為0.5λ/NA(λ為工作波長(zhǎng)，NA為數(shù)值孔徑)[1]。利用具有高空間頻率的倏逝波可以突破衍射極限，但倏逝波一般存在于物體近場(chǎng)表面，隨遠(yuǎn)離物體距離的增加呈指數(shù)衰減。因此，倏逝波所攜帶的物體精細(xì)信息無(wú)法傳遞到遠(yuǎn)場(chǎng)區(qū)域。近年來，為了實(shí)現(xiàn)突破衍射極限，研究人員開展了大量研究。如近場(chǎng)光學(xué)顯微[2]，完美透鏡[3-4]，雙曲超透鏡[5-7]，熒光超分辨顯微鏡[8-12]。然而，這些方法要么需要在近場(chǎng)環(huán)境下工作，要么需要熒光標(biāo)記，無(wú)法滿足純光學(xué)意義上遠(yuǎn)場(chǎng)超分辨成像需求。微球輔助顯微技術(shù)將透明介質(zhì)微球置于成像樣品表面，結(jié)合顯微成像系統(tǒng)，可以實(shí)現(xiàn)超分辨成像，目前實(shí)驗(yàn)上已經(jīng)獲得25 nm 分辨率[13-15]。雖然上述研究工作都實(shí)現(xiàn)了超分辨，但從遠(yuǎn)場(chǎng)光學(xué)器件層面看，依然是衍射受限的。光學(xué)超振蕩基于光波的遠(yuǎn)場(chǎng)傳播特性，為遠(yuǎn)場(chǎng)光學(xué)器件突破衍射極限提供了新的路徑。光學(xué)超振蕩是遠(yuǎn)場(chǎng)局域振蕩頻率大于最高傅里葉頻率的現(xiàn)象，理論上，光學(xué)超振蕩可以產(chǎn)生任意小的聚焦光斑，光學(xué)超振蕩判據(jù)為0.38λ/NA[16]。但是，隨著聚焦光斑減小，主瓣周圍會(huì)產(chǎn)生大旁瓣或邊帶。因此，根據(jù)實(shí)際的超分辨光學(xué)器件或系統(tǒng)的應(yīng)用場(chǎng)景，聚焦光斑大小與旁瓣和邊帶需要做出相應(yīng)的權(quán)衡[17-18]。近年來，基于光學(xué)超振蕩思想，研究人員開發(fā)了各種類型的超分辨光學(xué)透鏡，如基于振幅或相位掩膜版實(shí)現(xiàn)橫向偏振超振蕩聚焦[19-23]和矢量光場(chǎng)超振蕩聚焦透鏡[24-26]；產(chǎn)生超振蕩光針[27-30]或超振蕩無(wú)衍射光束[31-33]。在參考文獻(xiàn)[33]中，作者提出了一種沿y軸對(duì)稱彎月狀振幅型掩膜版，產(chǎn)生超振蕩類貝塞爾光束，基于干涉相消原理，可實(shí)現(xiàn)沿y軸方向基本無(wú)旁瓣，但器件本身非圓周對(duì)稱，聚焦光斑和旁瓣從設(shè)計(jì)上就不是圓周對(duì)稱。超表面由一系列納米結(jié)構(gòu)超原子構(gòu)成，可以在亞波長(zhǎng)尺度上對(duì)振幅、相位和偏振靈活操作，對(duì)構(gòu)造復(fù)雜超分辨光場(chǎng)特別適用。采用雙折射超表面集成偏振轉(zhuǎn)換功能，可產(chǎn)生矢量超分辨聚焦光場(chǎng)[34-36]。采用幾何相位超表面[37-38]可實(shí)現(xiàn)橫向偏振深度超振蕩聚焦[39]，校正離軸像差[40]或抑制旁瓣[41]。光學(xué)超分辨透鏡應(yīng)用于顯微系統(tǒng)中顯示出巨大的超分辨成像潛力。2012 年，Rogers 等利用存在大邊帶超振蕩透鏡照明樣品，結(jié)合共焦顯微系統(tǒng)，依然在實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)了λ/6 的分辨本領(lǐng)[42]。2016 年，Qin 等為解決超振蕩透鏡大邊帶或大旁瓣抑制視場(chǎng)問題，提出了超臨界透鏡，在共焦顯微系統(tǒng)中利用超臨界透鏡照明樣品，實(shí)驗(yàn)上演示了0.16λ的分辨本領(lǐng)[43]。

本文針對(duì)超分辨透鏡大旁瓣限制器件視場(chǎng)和成像偽影問題，提出了基于硅基[44]超表面PB 相位調(diào)控的超分辨弱旁瓣點(diǎn)聚焦超構(gòu)透鏡?；陔娮邮饪毯驼z刻蝕工藝制備超構(gòu)透鏡。利用大數(shù)值孔徑顯微探測(cè)系統(tǒng)對(duì)超構(gòu)透鏡光場(chǎng)進(jìn)行探測(cè)[45]，結(jié)果表明，在波長(zhǎng)λ=632.8 nm 圓偏振光入射下，聚焦光斑半高全寬FWHM=0.45λ，小于衍射極限為0.53λ(衍射極限為0.5λ/NA)，旁瓣比SR=0.07。

2 理論設(shè)計(jì)

圖1(a)給出了PB 相位超原子示意圖。圖中顯示，超原子由石英玻璃(SiO2)基底和長(zhǎng)條形無(wú)定形硅(α-Si)兩種材料組成；P、Lx、Ly和H分別表示硅基超原子周期、長(zhǎng)、寬和高，優(yōu)化超原子長(zhǎng)、寬、高可以實(shí)現(xiàn)高效振幅透率；超原子通過旋轉(zhuǎn)實(shí)現(xiàn)相位調(diào)控，超原子不同旋向θi，理論可實(shí)現(xiàn)φi=2θi相位調(diào)控能力；圖1(b)給出了基于硅基超表面PB 相位調(diào)控的超構(gòu)透鏡聚焦示意圖。透鏡半徑為Rlens，長(zhǎng)條形超原子按周期網(wǎng)格環(huán)繞透鏡中心排布，周期網(wǎng)格中超原子根據(jù)透鏡相位分布φ(r)旋轉(zhuǎn)不同角度θi。圓偏振光垂直入射到玻璃基底，從玻璃基底穿出，過硅基超表面，網(wǎng)格周期不同旋向超原子改變?nèi)肷涔庀辔环植迹诮蛊矫嫖恢镁?xì)相干，產(chǎn)生弱旁瓣超分辨聚焦光斑。

圖1 硅基超構(gòu)透鏡。(a) 硅基長(zhǎng)條形超原子示意圖；(b) 聚焦示意圖Fig.1 Silicon-based metalens.(a) Schematic diagram of silicon-based metaatoms;(b) Schematic diagram of the focusing

本文基于矢量角譜衍射方法(vectorial angular spectrum method,VASM)[46]和粒子群優(yōu)化算法[47]，采用32 值相位調(diào)控，以圓偏振光作為入射光源，設(shè)計(jì)弱旁瓣超分辨聚焦透鏡。根據(jù)矢量角譜衍射方法，光源偏振態(tài)為圓偏振光，z=zf處衍射場(chǎng)的電場(chǎng)分量可由式(1)計(jì)算：

其中：Ex(r,zf)，Ey(r,zf)，Ez(r,φ,zf)分別為圓偏振光(x,y,z)方向的電場(chǎng)；g(r)和t(r)分別為入射電場(chǎng)的空間分布和器件透射函數(shù)；zf為計(jì)算光場(chǎng)離開器件表面距離；J0和J1分別為零階和一階Bessel 函數(shù)；為波矢量的縱向分量。

為了詳細(xì)說明弱旁瓣超分辨透鏡設(shè)計(jì)過程，本文給出了優(yōu)化流程圖，如圖2 所示。設(shè)置透鏡目標(biāo)參數(shù)：波長(zhǎng)λ，透鏡半徑Rlens，透鏡焦距zf，目標(biāo)半高全寬FWHMt，目標(biāo)旁瓣比SRt，目標(biāo)光強(qiáng)It，并隨機(jī)產(chǎn)生N個(gè)透鏡，使用式(1)計(jì)算每一個(gè)透鏡焦平面光場(chǎng)，通過迭代不斷優(yōu)化焦平面光場(chǎng)參數(shù)FWHM,SR,I，直到滿足設(shè)計(jì)要求。

圖2 弱旁瓣超分辨透鏡優(yōu)化流程圖Fig.2 Flowchart of the optimization process to achieve super-resolution focusing with weak sidelobes

根據(jù)上述方法，針對(duì)波長(zhǎng)λ=632.8 nm，設(shè)定透鏡半徑Rlens=57λ，焦距為zf=20λ，對(duì)應(yīng)數(shù)值孔徑NA=0.944，相應(yīng)衍射極限為0.53λ，對(duì)透鏡透射函數(shù)t(r)進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)。表1 給出了透鏡透射函數(shù)沿徑向相位數(shù)Ni，相位數(shù)與相位分布關(guān)系為φi=2πNi/32。表中顯示，透鏡包含115 個(gè)周期環(huán)帶，周期P=315 nm，i表示周期環(huán)帶序號(hào)，相位數(shù)Ni從0 到31，按32 進(jìn)制編號(hào)，當(dāng)相位數(shù)Ni=10,11,···,31 時(shí)，相位數(shù)用A,B,···,V 表示。通過迭代優(yōu)化，在焦平面位置實(shí)現(xiàn)弱旁瓣超分辨聚焦光斑。圖3 給出了弱旁瓣超分辨超構(gòu)透鏡的設(shè)計(jì)結(jié)果。圖3(a)為焦平面光場(chǎng)二維分布，圖中顯示，中心存在一個(gè)亮度很強(qiáng)的聚焦光斑，周圍環(huán)繞著強(qiáng)度很弱的旁瓣，按照焦平面上中心(3×FWHM)2大小區(qū)域內(nèi)(FWHM 為聚焦光斑半高全寬)光功率與透鏡區(qū)域內(nèi)入射光功率的比值定義聚焦效率[48-49]，本文超構(gòu)透鏡的聚焦效率為0.94%。圖3(b)給出了過光斑中心的強(qiáng)度曲線，圖中顯示，中心主瓣半高全寬FWHM=0.43λ，最大旁瓣比SR=0.05。圖3(c)為沿xz傳播面光場(chǎng)二維分布，圖中顯示，在z=15λ～25λ的10λ范圍內(nèi)，存在4 個(gè)焦深不同的聚焦光斑，在設(shè)計(jì)焦距zf=20λ處存在一個(gè)相對(duì)較強(qiáng)光斑，并且沿著x軸方向明顯看出周圍旁瓣強(qiáng)度很弱。圖3(d)給出了沿xz傳播面軸上聚焦光斑強(qiáng)度(紅色實(shí)線)，半高全寬FWHM(藍(lán)色實(shí)線)和旁瓣比SR(綠色實(shí)線)參數(shù)曲線。黑色和酒紅色點(diǎn)劃線分別表示衍射極限(0.5λ/NA)和超振蕩判據(jù)(0.38λ/NA)。圖中顯示，軸上強(qiáng)度出現(xiàn)多個(gè)峰值，在設(shè)計(jì)焦距zf=20λ處存在焦深為1λ的強(qiáng)度峰值。

表1 超構(gòu)透鏡相位數(shù)NiTable 1 Phase number of the metalens

圖3 硅基超構(gòu)透鏡理論設(shè)計(jì)結(jié)果。(a) 焦平面光場(chǎng)二維分布；(b) 焦平面強(qiáng)度曲線；(c) xz 平面光場(chǎng)二維分布；(d) xz 平面軸上聚焦光斑強(qiáng)度(紅色實(shí)線)，半高全寬FWHM (藍(lán)色實(shí)線)和旁瓣比SR (綠色實(shí)線)參數(shù)曲線Fig.3 Theoretical results of silicon-based metalens.(a) Two-dimensional intensity distribution in the focal plane;(b) The corresponding intensity curve in the focal plane;(c) Two-dimensional intensity distribution on xz plane;(d) Intensity (red),FWHM (blue),and SR (green) parameter on the xz plane

3 FDTD 仿真

為了進(jìn)一步分析超分辨超構(gòu)透鏡聚焦光場(chǎng)，基于硅基超表面，利用軟件FDTD Solutions 對(duì)透鏡進(jìn)行仿真驗(yàn)證，其中石英玻璃折射率參數(shù)為1.457+0i (@632.8 nm)，無(wú)定形硅長(zhǎng)方形超原子尺寸為長(zhǎng)(Lx)×寬(Ly)×高(H)=210 nm×90 nm×400 nm，折射率參數(shù)為3.0906+i0.00062 (@632.8 nm)。圖4 給出了弱旁瓣超分辨超構(gòu)透鏡的FDTD 仿真結(jié)果。圖4(a)為焦平面光場(chǎng)二維分布，圖中顯示，相似于圖3(a)，外圍旁瓣強(qiáng)度很弱，環(huán)繞著一個(gè)中心亮斑。區(qū)別于焦平面光場(chǎng)完全圓周對(duì)稱的理論計(jì)算結(jié)果，F(xiàn)DTD 仿真結(jié)果外圍旁瓣沿圓周存在明暗變化，這是由于超原子網(wǎng)格排布導(dǎo)致超表面透鏡不嚴(yán)格圓周對(duì)稱造成的。圖4(b)給出了沿x軸(紅色)和y軸(黑色)的強(qiáng)度曲線，圖中顯示，沿x軸方向半高全寬FWHMx=0.433λ，旁瓣比SRx=0.08。沿y軸方向半高全寬FWHMy=0.431λ，旁瓣比SRx=0.09。半高全寬與旁瓣比都略高于理論設(shè)計(jì)，這是由于超原子旋轉(zhuǎn)過程中振幅透過率起伏造成的。圖4(c)給出了沿xz傳播面光場(chǎng)二維分布，圖中顯示，在z=15λ～25λ的10λ范圍內(nèi)，同樣存在4 個(gè)焦深不同的聚焦光斑。圖4(d)給出了沿xz傳播面軸上強(qiáng)度(紅色實(shí)線)，半高全寬FWHM(藍(lán)色實(shí)線)和旁瓣比SR(綠色實(shí)線)參數(shù)曲線。黑色和酒紅色點(diǎn)劃線分別為衍射極限(0.5λ/NA)和超振蕩判據(jù)(0.38λ/NA)。圖中顯示，軸上強(qiáng)度出現(xiàn)多個(gè)峰值，在z=20λ處存在焦深為1.2λ的強(qiáng)度峰值。

圖4 硅基超構(gòu)透鏡FDTD 仿真結(jié)果。(a) 焦平面光場(chǎng)二維分布；(b) 焦平面強(qiáng)度曲線；(c) xz 平面光場(chǎng)二維分布；(d) xz 平面軸上聚焦光斑強(qiáng)度(紅色實(shí)線)，半高全寬FWHM (藍(lán)色實(shí)線)和旁瓣比SR (綠色實(shí)線)參數(shù)曲線Fig.4 FDTD simulation results of silicon-based metalens.(a) Two-dimensional intensity distribution in focal plane;(b) Focal plane intensity curve;(c) Two-dimensional intensity distribution on xz plane;(d) Focal spot intensity (red),FWHM (blue) and SR (green) parameter curves on the xz plane

4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

本文采用電子束光刻和正膠刻蝕工藝完成超構(gòu)透鏡制備。首先，500 μm 厚石英玻璃基底分別通過食人魚溶液(濃硫酸(H2SO4)與30%雙氧水(H2O2)以3:1 混合)和有機(jī)溶液(丙酮或異丙醇)超聲清洗去除表面污漬；使用PECVD 工藝(Sentech SI 500D,SENTECH Instruments GmbH)在玻璃基底上表面沉積400 nm 厚無(wú)定形硅薄膜；之后使用磁控濺射工藝(KJLC LAB18)在無(wú)定形硅薄膜上沉積50 nm 鋁膜；通過電子束光刻工藝(Vistec EBPG 5000 plus ES,Vistec Electron Beam GmbH)在光刻膠上完成圖形成像，并通過干法刻蝕工藝(Sentech PTSA SI 500,SENTECH Instruments GmbH)將圖形轉(zhuǎn)移到無(wú)定形硅薄膜，最終完成弱旁瓣超分辨透鏡制備。圖5(a)給出了弱旁瓣超分辨透鏡電鏡圖。

本文采用大數(shù)值孔徑顯微探測(cè)系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)研究超分辨超構(gòu)透鏡光場(chǎng)分布。顯微探測(cè)系統(tǒng)如圖5(b)所示，系統(tǒng)包含無(wú)限遠(yuǎn)物鏡(CF Plan 150×/0.95,Nikon)，納米位移臺(tái)(No.85-008,Edmund Optics)，筒鏡(ITL200,Thorlabs,Inc.)，CCD相機(jī) (acA1920-25gm,Basler,Inc.)。物鏡安裝在納米位移臺(tái)上，通過沿軸向移動(dòng)，捕獲不同衍射面處光場(chǎng)信息。實(shí)驗(yàn)過程為氦氖激光(波長(zhǎng)λ=632.8 nm,HNL210L,Thorlabs)經(jīng)過線偏振片(WP25M-VIS,Thorlabs,Inc.)和四分之一波片(WPQ10M-633,Thorlabs,Inc.)產(chǎn)生圓偏振光，圓偏振光垂直入射到超構(gòu)透鏡上，經(jīng)過透鏡的光場(chǎng)被顯微探測(cè)系統(tǒng)捕獲。圖6 給出了焦平面zf=20λ處光場(chǎng)分布。圖6(a)為xy面光場(chǎng)二維分布，中心存在聚焦亮斑，周圍有較弱旁瓣環(huán)繞，并且中心亮斑和旁瓣都不完全圓周對(duì)稱。過焦斑中心等間隔角度取10 條強(qiáng)度曲線平均獲得平均強(qiáng)度曲線(紅色虛線)，如圖6(b)所示。作為對(duì)比，過聚焦中心沿x軸(綠色虛線)、y軸(藍(lán)色虛線)實(shí)驗(yàn)測(cè)試強(qiáng)度曲線和設(shè)計(jì)結(jié)果強(qiáng)度曲線(黑色虛線)也呈現(xiàn)在圖6(b)中。從圖中可以看出，實(shí)驗(yàn)與設(shè)計(jì)吻合良好。沿x軸方向、y軸方向和平均強(qiáng)度實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果半高全寬分別為FWHMx=0.43λ、FWHMy=0.49λ和FWHMave=0.45λ；旁瓣比分別為SRx=0.13，SRy=0.16 和SRave=0.07。實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果的半高全寬和旁瓣比均略高于設(shè)計(jì)值，這主要是由于硅基超表面制備誤差和入射光源波前誤差引起的。

圖5 超構(gòu)透鏡電鏡圖與實(shí)驗(yàn)測(cè)試原理圖。(a) 超構(gòu)透鏡電鏡圖；(b) 基于大數(shù)值孔徑顯微系統(tǒng)光場(chǎng)實(shí)驗(yàn)測(cè)試示意圖Fig.5 The SEM and experimental schematic of metalens.(a) The SEM of the metalens;(b) Experimental schematic based on optical microscopy system with a large numerical-aperture objective

圖6 硅基超構(gòu)透鏡焦平面實(shí)驗(yàn)結(jié)果。(a) 焦平面光場(chǎng)二維分布；(b) 焦平面實(shí)驗(yàn)測(cè)試沿x 軸(綠色)，y 軸(藍(lán)色)強(qiáng)度曲線，實(shí)驗(yàn)測(cè)試平均強(qiáng)度曲線(紅色)和設(shè)計(jì)結(jié)果強(qiáng)度曲線(黑色)Fig.6 Experimental results of silicon-based metalens on the focal plane.(a) Two-dimensional intensity distribution on the focal plane;(b) The corresponding intensity curves along the x-axis (green) and y-axis (blue),mean intensity curves (red) and the design results (black)

為了詳細(xì)研究弱旁瓣超分辨超構(gòu)透鏡光場(chǎng)分布，沿傳播面逐面捕獲光場(chǎng)信息。圖7 給出了沿xz面光場(chǎng)分布。圖7(a)顯示，沿傳播面z=15λ～25λ的10λ范圍內(nèi)有多個(gè)聚焦光斑，zf=20λ處強(qiáng)度最強(qiáng)。圖7(b)、7(c)、7(d)分別給出了沿傳播面實(shí)驗(yàn)與理論設(shè)計(jì)關(guān)于強(qiáng)度、半高全寬和旁瓣比的曲線對(duì)比。紅色球表示實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，綠色實(shí)線表示理論設(shè)計(jì)數(shù)據(jù)。圖7(b)中強(qiáng)度分布顯示，實(shí)驗(yàn)光強(qiáng)分布與理論設(shè)計(jì)有差距，但與理論設(shè)計(jì)類似，實(shí)驗(yàn)光強(qiáng)沿傳播面同樣具有多焦點(diǎn)特性，只是相對(duì)于理論設(shè)計(jì)存在沿傳播面壓縮現(xiàn)象。z=20λ處存在聚焦光斑，滿足設(shè)計(jì)要求，焦深為0.4λ，小于理論設(shè)計(jì)焦深1λ；圖7(c)、7(d)顯示，在z=20λ處附近，半高全寬FWHM與旁瓣比SR與理論設(shè)計(jì)基本相符，略微增加。這主要是由于硅基超表面制備誤差和入射光源波前誤差造成。硅基超表面制備誤差導(dǎo)致每個(gè)周期內(nèi)超原子振幅和相位與理論值存在誤差，入射光源波前相對(duì)于理論設(shè)計(jì)的平面波存在振幅和相位的波動(dòng)誤差，由于弱旁瓣超分辨超構(gòu)透鏡聚焦光場(chǎng)是精細(xì)相干的結(jié)果，上述誤差，導(dǎo)致實(shí)驗(yàn)與理論設(shè)計(jì)存在差距。

圖7 硅基超構(gòu)透鏡xz 平面實(shí)驗(yàn)(紅色)與設(shè)計(jì)(綠色)結(jié)果。(a) xz 平面光場(chǎng)二維分布；(b) 強(qiáng)度；(c) 半高全寬FWHM；(d) 旁瓣比SRFig.7 Experimental (red) and design (green) results of silicon-based metalens on the xz plane.(a) Two-dimensional Intensity distribution on the xz plane;(b) The corresponding intensity;(c) FWHM;(d) Sidelobe ratio

5 結(jié) 論

綜上所述，本文針對(duì)隨著聚焦光斑變小，不可避免產(chǎn)生大旁瓣或邊帶，限制了透鏡視場(chǎng)問題，根據(jù)焦斑尺寸與旁瓣相互平衡策略，提出了大數(shù)值孔徑(NA=0.944)超分辨弱旁瓣超構(gòu)透鏡設(shè)計(jì)方法。針對(duì)波長(zhǎng)λ=632.8 nm 的圓偏振光，基于硅基超表面PB 相位調(diào)控，設(shè)計(jì)并制備了半徑Rlens=57λ，焦距zf=20λ的硅基超構(gòu)透鏡。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，在焦平面處，聚焦光斑半高全寬FWHM=0.45λ，小于衍射極限0.53λ(衍射極限為0.5λ/NA)，旁瓣比SR=0.07，焦深0.4λ。實(shí)驗(yàn)結(jié)果半高全寬和旁瓣比略高于理論設(shè)計(jì)，焦深僅為理論設(shè)計(jì)四分之一，這主要是超表面制備誤差和入射波前誤差造成。該透鏡可應(yīng)用于非標(biāo)記透射式或反射式超分辨顯微成像系統(tǒng)或光刻成像系統(tǒng)?？蓪?shí)現(xiàn)成像系統(tǒng)的微型化、輕量化和集成化。