陳海英，王一川,*，黃旭陽(yáng)，劉巧鳳，李 帷，孫大威

(1.生態(tài)環(huán)境部 核與輻射安全中心，北京 102401；2.上海核工程研究設(shè)計(jì)院有限公司，上海 200233)

小型壓水堆作為安全、經(jīng)濟(jì)、高效的分布式清潔能源，具有高安全性、一體化、模塊化、多用途的特點(diǎn)[1-3]。我國(guó)高度重視小型壓水堆核動(dòng)力技術(shù)研究，各核電集團(tuán)開(kāi)展了大量的研發(fā)工作，積極推進(jìn)小型壓水堆綜合利用的實(shí)踐，如ACP100、ACPR50S、“燕龍”低溫供熱堆等。在核電廠選址階段，事故源項(xiàng)及劑量評(píng)估是確定場(chǎng)址非居住區(qū)(EAB)、規(guī)劃限制區(qū)邊界(LPZ)的依據(jù)[4]。目前，國(guó)內(nèi)小型壓水堆選址假想事故的選取仍是關(guān)注和爭(zhēng)論的焦點(diǎn)。美國(guó)核管會(huì)(NRC)開(kāi)展了NuScale小型壓水堆設(shè)計(jì)認(rèn)證申請(qǐng)的審查，2020年8月發(fā)布了最終安全評(píng)估報(bào)告，為我國(guó)小型壓水堆事故源項(xiàng)與劑量評(píng)價(jià)提供了重要參考[5]。

小型壓水堆開(kāi)展放射性后果分析的設(shè)計(jì)基準(zhǔn)事故主要包括蒸汽發(fā)生器管道破裂事故、主蒸汽管線破裂事故、燃料操作事故、彈棒事故、安全殼外載有冷卻劑的小管道破裂事故等。小型壓水堆一體化的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，消除了彈棒事故、大破口失水事故等，NuScale審查結(jié)果表明燃料操作事故需重點(diǎn)關(guān)注[5]。發(fā)生燃料操作事故后，燃料棒包殼損壞，放射性核素從包殼間隙中釋放出來(lái)，經(jīng)水池水洗過(guò)濾后進(jìn)入廠房，然后釋放到環(huán)境中。該事故源項(xiàng)及劑量受水洗過(guò)濾作用、劑量轉(zhuǎn)換因子、衰變時(shí)間、釋放時(shí)間及短期大氣彌散因子等因素影響。水洗對(duì)元素碘具有顯著的滯留作用，衰變時(shí)間對(duì)短半衰期核素的釋放量產(chǎn)生較大影響[6-7]。短期大氣彌散因子和劑量轉(zhuǎn)換因子直接影響輻射劑量大小。2021年8月，NRC發(fā)布了RG4.28，提出采用ARCON計(jì)算與事故相關(guān)的場(chǎng)外短期大氣彌散因子(<1 200 m)的方法[8]。

本文基于燃料操作事故后核素的遷移釋放過(guò)程，建立小型壓水堆事故釋放源項(xiàng)與劑量計(jì)算模型，研究水洗過(guò)濾作用、劑量轉(zhuǎn)換因子、釋放時(shí)間、衰變時(shí)間等對(duì)事故源項(xiàng)與劑量的影響，并采用PAVAN和ARCON96程序?qū)Ρ扔?jì)算短期大氣彌散因子，為模塊化小型壓水堆場(chǎng)外邊界劑量估算提供技術(shù)支持。

1 計(jì)算模型

1.1 環(huán)境釋放源項(xiàng)計(jì)算模型

燃料操作事故中核素的來(lái)源是破損燃料棒包殼間隙，消減因素主要是水池的水洗過(guò)濾[5]，計(jì)算模型如下：

(1)

式中：Aei為事故后釋放到環(huán)境中的核素活度，Bq；A0i為換料時(shí)燃料組件內(nèi)核素的活度，Bq；Fi為堆芯內(nèi)核素釋放到乏燃料水池的份額；Fxy為徑向功率峰因子；εi為各形態(tài)碘的份額，對(duì)于其他核素εi=1；r為燃料棒破損率；T為事故后的釋放持續(xù)時(shí)間，h；t為事故后時(shí)間(當(dāng)t=T時(shí)，從水池逸出的核素全部釋放到環(huán)境中，隨后環(huán)境中的核素活度不再變化)，h；DF為乏燃料水池對(duì)核素的去污因子；i為不同核素。

1.2 劑量計(jì)算模型

個(gè)人有效劑量考慮煙云浸沒(méi)外照射、地面沉積外照射和吸入內(nèi)照射3個(gè)途徑，計(jì)算模型如下：

(2)

(3)

(4)

Dt=Da+Dg+Di

(5)

甲狀腺劑量計(jì)算模型如下：

(6)

2 參數(shù)設(shè)置

根據(jù)最新的國(guó)外小型壓水堆放射性后果分析方法，燃料操作事故的計(jì)算假設(shè)與參數(shù)取值參考RG1.183[5]?；诒Ｊ乜紤]，假設(shè)發(fā)生事故的燃料組件以最大燃料功率因子運(yùn)行，事故后最終釋放到環(huán)境的核素包括惰性氣體和碘。RG1.183中假設(shè)水池僅對(duì)元素碘有水洗過(guò)濾作用，對(duì)有機(jī)碘和惰性氣體不起作用，元素碘去污因子(DF)為500，水池的整體有效碘去污因子為200(該事故中對(duì)應(yīng)的元素碘去污因子為285)[6]。因此，選取了元素碘去污因子為285和500兩種情況，對(duì)比分析環(huán)境中的元素碘釋放量。

采用PAVAN和ARCON96程序分別計(jì)算短期大氣彌散因子，選取每個(gè)方位(扇區(qū))99.5%概率水平和全場(chǎng)址95%概率水平的短期大氣彌散因子中的較大值用于劑量計(jì)算[8-9]，對(duì)比不同程序?qū)Χ唐诖髿鈴浬⒁蜃蛹皠┝坑?jì)算結(jié)果的影響。另外，分析劑量轉(zhuǎn)換因子、持續(xù)釋放時(shí)間和衰變時(shí)間對(duì)核素活度和輻射劑量的影響。劑量轉(zhuǎn)換因子取自ICRP71號(hào)報(bào)告、美國(guó)環(huán)境保護(hù)署第11號(hào)和12號(hào)聯(lián)邦導(dǎo)則報(bào)告(FGR)[10-12]。對(duì)于小型核動(dòng)力廠，發(fā)生1次極限事故時(shí)，非居住區(qū)邊界上公眾個(gè)人(成人)在整個(gè)事故持續(xù)時(shí)間內(nèi)可能受到的有效劑量應(yīng)低于10 mSv，甲狀腺當(dāng)量劑量應(yīng)低于100 mSv[13]。

3 計(jì)算結(jié)果與分析

3.1 水洗過(guò)濾作用

去污因子用于表征燃料水池的水層過(guò)濾效果，去污因子限值對(duì)環(huán)境中元素碘的釋放量影響如圖1所示。事故后0～2 h，釋放到環(huán)境中的元素碘逐漸增多，t=2 h，元素碘全部釋放到環(huán)境中，之后趨于穩(wěn)定。DF=285和DF=500兩種情況下，釋放到環(huán)境的元素碘活度比值為1.75，去污因子限值對(duì)環(huán)境中的元素碘釋放量影響顯著。

圖1 水洗過(guò)濾作用對(duì)釋放到環(huán)境中的元素碘活度的影響Fig.1 Effect of water filtration on activity of element iodine released into environment

水洗過(guò)濾不僅影響環(huán)境中的碘釋放量，而且影響環(huán)境中的碘化學(xué)組成形式。不同形態(tài)碘的劑量轉(zhuǎn)換因子不同，因此各形態(tài)碘的比例直接影響劑量結(jié)果。當(dāng)元素碘DF=500時(shí)，從水池中釋放出來(lái)的元素碘和有機(jī)碘的比例分別為57%和43%，然而當(dāng)DF≠500時(shí)，各形態(tài)碘的組成份額也相應(yīng)地變化，這是劑量評(píng)價(jià)的關(guān)注點(diǎn)之一。

事故后30 d，各類劑量計(jì)算結(jié)果如圖2所示。由圖2可知，吸入內(nèi)照射劑量是個(gè)人有效劑量的主要貢獻(xiàn)者，占90%以上，而地面沉積劑量貢獻(xiàn)微乎其微，低于1%，比吸入內(nèi)照射劑量低兩個(gè)數(shù)量級(jí)。地面沉積所致劑量是一長(zhǎng)期效應(yīng)，該事故2 h后就不再向環(huán)境釋放核素，因此地面沉積劑量可忽略。水洗過(guò)濾作用對(duì)吸入內(nèi)照射劑量和甲狀腺劑量影響顯著，對(duì)煙云浸沒(méi)外照射劑量影響不明顯。元素碘去污因子為285和500兩種情況下，吸入內(nèi)照射劑量、甲狀腺劑量比值分別為1.48、1.47，煙云浸沒(méi)外照射劑量基本相同，這是因?yàn)槎栊詺怏w是煙云浸沒(méi)外照射劑量的主要貢獻(xiàn)者。燃料操作事故中采用碘的總體去污因子為200(元素碘DF=285)時(shí)，計(jì)算結(jié)果更為保守。

圖2 水洗過(guò)濾作用對(duì)事故后輻射劑量的影響Fig.2 Effect of water filtration on radiation dose after accident

3.2 劑量轉(zhuǎn)化因子

劑量轉(zhuǎn)換因子是影響劑量評(píng)價(jià)結(jié)果的直接因素，尤其對(duì)于小型壓水堆，在當(dāng)前的劑量限值要求下，劑量轉(zhuǎn)換因子對(duì)劑量評(píng)價(jià)結(jié)果的影響更為關(guān)鍵。國(guó)內(nèi)輻射劑量評(píng)估主要采用GB 18871中的劑量轉(zhuǎn)化因子，該值來(lái)自ICRP71號(hào)報(bào)告，而美國(guó)一般采用環(huán)境保護(hù)署FGR11&12號(hào)報(bào)告的推薦值[14]。

采用ICRP71和FGR11&12號(hào)報(bào)告的兩套劑量轉(zhuǎn)換因子計(jì)算的煙云浸沒(méi)外照射劑量相差不大，吸入內(nèi)照射劑量、有效劑量和甲狀腺劑量差異明顯，比值分別為2.08、1.94、1.26，劑量轉(zhuǎn)換因子對(duì)吸入內(nèi)照射影響最為顯著，如圖3所示。采用ICRP71號(hào)報(bào)告計(jì)算的有效劑量和甲狀腺劑量明顯高于FGR11&12號(hào)報(bào)告計(jì)算結(jié)果，主要是因?yàn)镮CRP分別給出了不同形態(tài)的碘劑量轉(zhuǎn)換因子，而FGR11&12號(hào)報(bào)告中的劑量轉(zhuǎn)換因子不考慮碘的形態(tài)差異。在小型壓水堆劑量評(píng)價(jià)中，需考慮碘的形態(tài)分別計(jì)算碘所致劑量。

圖3 劑量轉(zhuǎn)換因子對(duì)事故后輻射劑量的影響Fig.3 Effect of dose conversion factor on radiation dose after accident

3.3 釋放時(shí)間

釋放時(shí)間tr影響放射性核素從廠房到環(huán)境的釋放速率。放射性核素全部釋放到環(huán)境的時(shí)間越短，釋放速率越快，在事故前期釋放到環(huán)境的放射性活度越大，如圖4所示。事故后不同時(shí)間釋放到環(huán)境的放射性活度分布疊加短期大氣彌散因子共同影響劑量評(píng)估結(jié)果。

圖4 釋放時(shí)間對(duì)釋放到環(huán)境中的放射性活度的影響Fig.4 Effect of release time on radioactivity released into environment

在釋放到環(huán)境的總放射性活度相同的情況下，事故后個(gè)人有效劑量和甲狀腺劑量隨著釋放時(shí)間的延長(zhǎng)而逐漸減小，如圖5所示。這主要是由于短期大氣彌散因子隨事故后時(shí)間大致逐漸減小，事故前期釋放到環(huán)境的放射性活度越大，劑量評(píng)估結(jié)果越大。釋放時(shí)間由2 h延長(zhǎng)至240 h，個(gè)人有效劑量和甲狀腺劑量分別從8.8 mSv和161 mSv降至2.5 mSv和38 mSv，劑量降低的速率逐漸減緩。因此，釋放時(shí)間的延長(zhǎng)顯著降低了事故后輻射劑量。

圖5 釋放時(shí)間對(duì)事故后輻射劑量的影響Fig.5 Effect of release time on radiation dose after accident

3.4 衰變時(shí)間

燃料操作事故前裂變產(chǎn)物經(jīng)歷的衰變時(shí)間需考慮多方面的因素，如技術(shù)規(guī)格書(shū)的規(guī)定、經(jīng)濟(jì)性、反應(yīng)堆用途和實(shí)際運(yùn)行情況等。各小型壓水堆的停堆衰變時(shí)間有較大差異，國(guó)內(nèi)像供熱堆因其用途和實(shí)際運(yùn)行情況導(dǎo)致停堆衰變時(shí)間可以較長(zhǎng)。反應(yīng)堆停堆后的衰變時(shí)間主要影響短半衰期核素，衰變時(shí)間越長(zhǎng)，釋放到環(huán)境中的放射性活度越小，如圖6所示。停堆衰變時(shí)間td由48 h延長(zhǎng)至240 h，30 d后釋放到環(huán)境的放射性活度由7.7×1014Bq降低至2.7×1014Bq，環(huán)境中的放射性活度降低顯著。

個(gè)人有效劑量和甲狀腺劑量隨停堆衰變時(shí)間呈降低的變化趨勢(shì)，如圖7所示。停堆衰變48 h，有效劑量約為10 mSv，甲狀腺劑量為180 mSv；停堆衰變240 h，有效劑量約為4.5 mSv，甲狀腺劑量為85 mSv。甲狀腺劑量100 mSv對(duì)應(yīng)的衰變時(shí)間約為200 h，在非居住區(qū)邊界劑量評(píng)價(jià)時(shí)需關(guān)注甲狀腺劑量限值的約束。

圖7 衰變時(shí)間對(duì)事故后輻射劑量的影響Fig.7 Effect of decay time on radiation dose after accident

3.5 短期大氣彌散因子

采用PAVAN和ARCON96程序分別計(jì)算了不同距離處的短期(0～2 h)大氣彌散因子，如圖8所示。由圖8可知，采用PAVAN程序計(jì)算的短期大氣彌散因子大于ARCON96的，且隨著距離的增大，PAVAN和ARCON96程序計(jì)算的短期大氣彌散因子的差異大致呈增大趨勢(shì)，100 m處兩者的比值約為6.5，500 m處兩者的比值約為10。在100～500 m范圍內(nèi)，PAVAN程序計(jì)算的短期大氣彌散因子比ARCON96的約大6～10倍。

圖8 不同程序計(jì)算的短期大氣彌散因子對(duì)比Fig.8 Comparison of short-term atmospheric dispersion factor calculated by different codes

PAVAN與ARCON96程序在計(jì)算模型和氣象數(shù)據(jù)等方面的差異導(dǎo)致短期大氣彌散因子計(jì)算結(jié)果差別較大，具體體現(xiàn)在：1) PAVAN程序計(jì)算模式基于高斯煙羽模型，而ARCON96程序引入了修正模型，擴(kuò)散參數(shù)考慮了低風(fēng)速和建筑物尾流效應(yīng)的影響，提高了低風(fēng)速下計(jì)算建筑物周圍濃度的準(zhǔn)確性；2) PAVAN程序使用每小時(shí)風(fēng)速、風(fēng)向的聯(lián)合頻率分布和穩(wěn)定度的測(cè)量，而ARCON96程序以逐時(shí)風(fēng)向、風(fēng)速、大氣穩(wěn)定度數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)[15-16]。已有研究結(jié)果表明：PAVAN程序模型對(duì)建筑物附近的相對(duì)濃度預(yù)測(cè)過(guò)高，在累積頻率高于95%的情況下，PAVAN程序的結(jié)果比觀測(cè)值高2～3個(gè)數(shù)量級(jí)，而ARCON96程序的結(jié)果比觀測(cè)值高1～2個(gè)數(shù)量級(jí)，ARCON96程序模型更準(zhǔn)確，其預(yù)測(cè)也提供了足夠的余量[9，17-18]。

根據(jù)不同的短期大氣彌散因子計(jì)算了各距離處的輻射劑量，個(gè)人有效劑量和甲狀腺劑量隨距離的變化如圖9所示。在同一距離處，基于PAVAN程序的短期大氣彌散因子計(jì)算的有效劑量和甲狀腺劑量遠(yuǎn)高于ARCON96的。個(gè)人有效劑量為10 mSv時(shí)，ARCON96程序?qū)?yīng)的距離約為110 m，PAVAN程序的約為400 m；甲狀腺劑量為100 mSv時(shí)，ARCON96程序?qū)?yīng)的距離約為160 m，而PAVAN程序在距離500 m處甲狀腺劑量仍高于100 mSv。對(duì)于小型壓水堆而言，ARCON96和PAVAN程序計(jì)算短期大氣彌散因子對(duì)非居住區(qū)邊界的劃分結(jié)果影響是非常大的。NRC發(fā)布的新的監(jiān)管指南RG4.28認(rèn)可使用ARCON程序來(lái)計(jì)算EAB、LPZ直到1 200 m處的短期大氣彌散因子[8]。

圖9 短期大氣彌散因子對(duì)事故后有效劑量和甲狀腺劑量的影響Fig.9 Effect of short-term atmospheric dispersion factor on effective dose and thyroid dose after accident

4 結(jié)論

根據(jù)燃料操作事故后核素的遷移與釋放過(guò)程，建立了事故源項(xiàng)及劑量計(jì)算模型，分析了影響事故后放射性源項(xiàng)與劑量的關(guān)鍵因素，主要得出以下結(jié)論。

1) 燃料水池的水層過(guò)濾不僅影響環(huán)境中的元素碘釋放量，而且影響釋放到環(huán)境中的各形態(tài)碘的比例，對(duì)吸入內(nèi)照射劑量和甲狀腺劑量影響顯著，是劑量評(píng)價(jià)中需關(guān)注的問(wèn)題。

2) 采用ICRP71號(hào)報(bào)告和FGR11&12號(hào)報(bào)告推薦的劑量轉(zhuǎn)換因子計(jì)算的劑量差異明顯，尤其是吸入內(nèi)照射劑量，兩者比值為2.08，這是由碘形態(tài)的差異考慮導(dǎo)致的。

3) 釋放時(shí)間影響核素從廠房到環(huán)境的釋放速率，釋放時(shí)間越短，釋放速率越快，在事故前期釋放到環(huán)境的放射性活度越大。釋放時(shí)間的延長(zhǎng)，顯著降低了事故后輻射劑量。

4) 衰變時(shí)間主要影響短半衰期核素，隨著衰變時(shí)間的延長(zhǎng)，釋放到環(huán)境中的放射性活度、有效劑量和甲狀腺劑量逐漸減小。

5) ARCON96與PAVAN程序在計(jì)算模型、氣象數(shù)據(jù)處理等方面存在差異，導(dǎo)致在100～500 m范圍內(nèi)PAVAN程序計(jì)算的短期大氣彌散因子比ARCON96的約大6～10倍，PAVAN程序?qū)?chǎng)址近區(qū)(小于500 m)范圍內(nèi)的相對(duì)濃度估算結(jié)果偏保守。

綜合分析，參考RG1.183且采用ICPR71號(hào)報(bào)告中的劑量轉(zhuǎn)換因子來(lái)評(píng)估燃料操作事故源項(xiàng)與劑量具有保守性，RG4.28提供的ARCON方法可用于計(jì)算不超過(guò)1 200 m范圍的非居住區(qū)邊界的短期大氣彌散因子。