溫永江，王成龍，張大林，秋穗正，蘇光輝，田文喜

(西安交通大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，陜西 西安 710049)

核熱推進(jìn)反應(yīng)堆具有超長(zhǎng)續(xù)航、機(jī)動(dòng)性強(qiáng)、隱蔽性高、突破能力強(qiáng)等巨大優(yōu)勢(shì)，2018年俄羅斯“海燕號(hào)”的公布更是將世界的目光聚焦到核動(dòng)力領(lǐng)域[1]。但核熱推進(jìn)反應(yīng)堆會(huì)在運(yùn)行后產(chǎn)生大量的放射性物質(zhì)，同時(shí)出于實(shí)用性考慮，核熱推進(jìn)反應(yīng)堆沒有完善的輻射屏蔽裝置[2]，會(huì)對(duì)外界環(huán)境造成大量的輻射污染[3]。

目前輻射場(chǎng)計(jì)算主要有以下幾種方法：離散縱標(biāo)法、蒙特卡羅方法和點(diǎn)核積分法[4]。這3種計(jì)算方法都有各自的優(yōu)點(diǎn)和缺點(diǎn)。離散縱標(biāo)法可將三維轉(zhuǎn)化為一維或二維問題，快速求解幾何較簡(jiǎn)單的問題[5]；蒙特卡羅方法則采用概率論的方法，計(jì)算結(jié)果較準(zhǔn)確同時(shí)需要的計(jì)算時(shí)間也較長(zhǎng)[6]；點(diǎn)核積分算法則采用半經(jīng)驗(yàn)公式，計(jì)算速度快[7]。目前研究者普遍關(guān)注將3種方法耦合來加速計(jì)算。郭雨菲等[8]開展了將蒙特卡羅方法與點(diǎn)核積分算法耦合來進(jìn)行快速計(jì)算的研究，降低結(jié)果誤差同時(shí)大幅提高計(jì)算速度，賓西法尼亞大學(xué)開發(fā)的A3MCNP程序使用離散縱標(biāo)加速M(fèi)C法，可初步解決深穿透問題。目前國(guó)內(nèi)外針對(duì)點(diǎn)核積分算法展開了大量研究，研發(fā)出QAD-CG、QAD-CGA、GSCM、PKI等程序[9]，點(diǎn)核積分算法已經(jīng)成為輻射屏蔽計(jì)算的基本方法之一。目前世界上已經(jīng)公布的核動(dòng)力導(dǎo)彈型號(hào)有兩種：俄羅斯的“海燕”號(hào)[10]和美國(guó)的“冥王星”號(hào)[11]。其中“冥王星”資料更公開透明，作為本文研究對(duì)象。1957年，美國(guó)開始實(shí)施“冥王星”計(jì)劃，最終研發(fā)出核熱推進(jìn)導(dǎo)彈“SLAM”，先后提出兩代核熱推進(jìn)反應(yīng)堆“TORY Ⅱ-A”和“TORY Ⅱ-C”。其中二代堆型“TORY Ⅱ-C”功率更大，設(shè)計(jì)更成熟，本文選擇“TORY Ⅱ-C”反應(yīng)堆為計(jì)算對(duì)象。本文主要針對(duì)TORY Ⅱ-C運(yùn)行后產(chǎn)生的放射性元素造成的輻射進(jìn)行研究，目的是為反應(yīng)堆運(yùn)行結(jié)束后回收時(shí)提供輻射屏蔽建議。

1 幾何建模和計(jì)算方法

1.1 幾何建模

美國(guó)Lawrence輻射實(shí)驗(yàn)室(LRL)20世紀(jì)提出的TORY Ⅱ-C靠空氣冷卻堆芯[12]，UO2-ZrO2-Y2O3顆粒彌散在BeO基體中[13]，直徑通常為0.5～1 μm，表1列出了堆芯的主要參數(shù)[14]。圖1和表2分別給出了該堆的剖面圖及燃料排布，徑向分18層，軸向分6層。在燃料區(qū)域前后以及側(cè)面都存在反射層。前反射層為25 cm厚BeO，后反射層為6 cm厚BeO，側(cè)面反射層為5 cm厚BeO加外層2.5 cm厚Ni。堆芯采用六棱柱燃料組件，圖2示出了模擬的六棱柱燃料組件和堆芯的建模圖，其中每種顏色都代表1種UO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同的燃料。

表1 TORY Ⅱ-C主要參數(shù)Table 1 Main parameters of TORY Ⅱ-C

圖1 堆芯建模圖Fig.1 Modeling diagram of core

表2 燃料分布Table 2 Fuel distribution

圖2 燃料組件和堆芯建模圖Fig.2 Modeling diagrams of single fuel assembly and core

1.2 計(jì)算方法

同其他反應(yīng)堆相同，在不考慮核熱推進(jìn)反應(yīng)堆排出氣體的情況下，TORY Ⅱ-C對(duì)外的輻射源項(xiàng)有3個(gè)：1) 鏈?zhǔn)搅炎兎磻?yīng)導(dǎo)致的直接輻射；2) 反應(yīng)堆構(gòu)件活化后的放射性；3) 裂變反應(yīng)后放射性產(chǎn)物的輻射。本文假設(shè)的場(chǎng)景為核熱推進(jìn)反應(yīng)堆經(jīng)過運(yùn)行后回收處理的過程，此時(shí)反應(yīng)堆已經(jīng)停止運(yùn)行，鏈?zhǔn)搅炎兎磻?yīng)的直接輻射不再考慮。與核電廠反應(yīng)堆不同，核熱推進(jìn)反應(yīng)堆具有能量密度高、體積小、重量輕的特點(diǎn)，為實(shí)現(xiàn)小型化設(shè)計(jì)，提高核反應(yīng)性，核反應(yīng)堆必然采用高濃縮鈾材料，放射性運(yùn)行產(chǎn)物將是停堆貯存期間的主要放射性源項(xiàng)，本文針對(duì)TORY Ⅱ-C運(yùn)行后產(chǎn)生的放射性產(chǎn)物造成的輻射進(jìn)行研究，分別進(jìn)行了燃耗計(jì)算、能譜計(jì)算以及輻射劑量計(jì)算。本文在進(jìn)行燃耗計(jì)算時(shí)，將蒙特卡羅算法和燃耗方程進(jìn)行耦合，分別求解中子輸運(yùn)方程與燃耗方程。

中子輸運(yùn)方程：

?Σs(r,E′)f(r,E′→E,

?vΣf(r,E′)Φ(r,Ω′,E′)dΩ′dE′

(1)

燃耗方程：

(2)

之后根據(jù)燃耗計(jì)算結(jié)果計(jì)算光子能譜和中子能譜，計(jì)算的伽馬射線源強(qiáng)度和能譜包括X射線、伽馬射線、韌致輻射、自發(fā)裂變伽馬射線和伴隨(α，n)反應(yīng)的伽馬射線產(chǎn)生的光子，中子源強(qiáng)度和能譜包括自發(fā)裂變(α,n)反應(yīng)和(β)反應(yīng)。

計(jì)算輻射劑量時(shí)采用點(diǎn)核積分算法通過求解方程(3)，計(jì)算反應(yīng)堆外環(huán)境劑量率：

(3)

計(jì)算輻射劑量時(shí)將堆芯結(jié)構(gòu)進(jìn)行了簡(jiǎn)化，堆芯中燃料與空氣流道中的空氣均勻化，視作一種物質(zhì)。TORY Ⅱ-C燃料管孔隙率約53%，再加上控制棒通道等，燃料區(qū)域孔隙率約能達(dá)到57%，將燃料密度倍增系數(shù)設(shè)置為0.43即可，簡(jiǎn)化后的模型如圖3所示，包括均勻化的燃料區(qū)域、前反射層、后反射層以及側(cè)反射層。通過這種方式來構(gòu)建幾何模型之后，反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)變?yōu)橹行膶?duì)稱，二維輻射場(chǎng)可視化可展示劑量當(dāng)量率的分布情況。

圖3 簡(jiǎn)化模型Fig.3 Simplified model

2 結(jié)果與討論

2.1 源項(xiàng)計(jì)算

TORY Ⅱ-C反應(yīng)堆最大功率為500 MW，設(shè)計(jì)運(yùn)行時(shí)間為10 h，本文將計(jì)算工況定為反應(yīng)堆滿功率運(yùn)行10 h。計(jì)算結(jié)果包括全堆運(yùn)行產(chǎn)物的核素種類和放射性活度，以及各燃料區(qū)域的核素種類和放射性活度，獲得更詳細(xì)的源項(xiàng)分布結(jié)果有利于之后進(jìn)行精細(xì)的輻射屏蔽計(jì)算。

通過計(jì)算得到，235U從0.081 75 g/cm3降到0.081 29 g/cm3，共消耗0.56%。放射性活度隨時(shí)間的增加逐漸變大，最后達(dá)到1.298×1021Bq，如圖4所示。為方便后續(xù)計(jì)算，通過對(duì)錒系產(chǎn)物和裂變產(chǎn)物放射活性進(jìn)行分析，共篩選出106種放射性較高的核素進(jìn)行后續(xù)能譜和輻射屏蔽計(jì)算，其放射性活度達(dá)到1.09×1021Bq，占到錒系產(chǎn)物和裂變產(chǎn)物放射性活度的約90%，保證了一定的精確性。計(jì)算時(shí)沒有設(shè)置衰變時(shí)間，106種核素中存在很多衰變時(shí)間很短的核素，若添加幾個(gè)小時(shí)或幾個(gè)月的衰變時(shí)間，結(jié)果將很不同，同時(shí)放射性活度也將快速下降。和裂變產(chǎn)物相比，錒系產(chǎn)物放射性活度很小，占比不足0.1%，在后續(xù)輻射計(jì)算中106種核素只有裂變產(chǎn)物。通過與功率分布比對(duì)，發(fā)現(xiàn)裂變產(chǎn)物分布與之匹配。TORY Ⅱ-C燃料排布很細(xì)，分布合理，周邊也存在反射層，功率分布與裂變產(chǎn)物的分布都比較均勻。

圖4 反應(yīng)堆放射性強(qiáng)度隨時(shí)間的變化Fig.4 Temporal variation of radioactivity

針對(duì)放射性活度較高的106種核素進(jìn)行計(jì)算，獲得其中子能譜與光子能譜，為后續(xù)輻射劑量計(jì)算提供源項(xiàng)輸入。中子粒子數(shù)量總共為2.316×1018s-1，光子粒子數(shù)量總共為2.482×1021s-1，光子數(shù)量是中子的1 000多倍，中子輻射占比非常小，以伽馬輻射為主，在后續(xù)輻射計(jì)算中只進(jìn)行伽馬輻射計(jì)算。

2.2 輻射計(jì)算

輸入輻射源分布參數(shù)時(shí)，將反應(yīng)堆沿軸向分為6層，層與層之間能譜和源強(qiáng)不同，層內(nèi)通過設(shè)置權(quán)重調(diào)整徑向的源分布，之后分別計(jì)算出每層的輻射強(qiáng)度，再將每層計(jì)算結(jié)果相加即可得到最終的劑量率，這樣可以模擬出放射性物質(zhì)在堆內(nèi)不均勻的分布特征。

圖5為反應(yīng)堆周圍劑量率的分布情況，白色區(qū)域?yàn)榉磻?yīng)堆本體。反應(yīng)堆尾部，坐標(biāo)(0，-6)，為外環(huán)境劑量率最高的位置，劑量當(dāng)量率達(dá)到67.185 Sv/h。相比較而言，反應(yīng)堆正前方，坐標(biāo)(0，154)劑量率為15.152 Sv/h，比后方區(qū)域的劑量率低，其主要原因是反應(yīng)堆前后反射層結(jié)構(gòu)不同，反應(yīng)堆前反射層為25 cm厚BeO(孔隙率57%)，而后方只有6 cm厚BeO(孔隙率57%)。反應(yīng)堆側(cè)面劑量率普遍更低，坐標(biāo)(68，90)處劑量率只有33 mSv/h，坐標(biāo)(68，-6)處劑量率只有8.38 mSv/h，坐標(biāo)(68，154)處為2.85 mSv/h，因?yàn)閭?cè)面反射層為5 cm厚BeO(孔隙率10%)加外層2.5 cm厚Ni(孔隙率10%)，Ni的輻射屏蔽效果極佳。若將Ni替換成等厚度的BeO，3個(gè)位置的劑量率分別為28.987 Sv/h、10.493 Sv/h和3 Sv/h，也會(huì)達(dá)到很強(qiáng)的輻射水平。結(jié)合表3所示某快堆輻射屏蔽設(shè)計(jì)的相應(yīng)標(biāo)準(zhǔn)[15]，可看出運(yùn)行后的反應(yīng)堆對(duì)環(huán)境的輻射是很高的，遠(yuǎn)超0.5 mSv/h。

圖5 反應(yīng)堆周圍輻射場(chǎng)Fig.5 Radiation field around reactor

表3 某快堆輻射屏蔽設(shè)計(jì)標(biāo)準(zhǔn)Table 3 Design criteria for radiation shielding of some civil fast reactor

圖6示出了將放射性物質(zhì)視作非均勻分布與視作均勻分布的中軸線位置計(jì)算結(jié)果對(duì)比。比較結(jié)果來看，將源視作均勻分布計(jì)算時(shí)得出的結(jié)果與非均勻分布的計(jì)算結(jié)果相差不大。視作均勻分布時(shí)，前側(cè)的計(jì)算結(jié)果普遍高10%左右，尾部普遍低3%。原因是后側(cè)放射性物質(zhì)比平均水平高，而前側(cè)則較低。圖6也顯示出隨著計(jì)算點(diǎn)與堆距離的增加，結(jié)果偏差的變化。計(jì)算點(diǎn)與反應(yīng)堆越遠(yuǎn)，結(jié)果偏差越小。綜合來看，若偏差在可接受范圍內(nèi)，可為了計(jì)算效率將放射性物質(zhì)看作均勻分布或適當(dāng)減少堆的計(jì)算區(qū)域數(shù)量，采取的計(jì)算區(qū)域數(shù)量可進(jìn)行比對(duì)計(jì)算選擇合適的數(shù)值。

圖6 放射性核素均勻分布與非均勻分布的劑量率對(duì)比Fig.6 Comparison of dose rates between uniform and non-uniform distributions of radionuclides

圖7示出了反應(yīng)堆周圍小范圍的劑量率分布情況，白色區(qū)域?yàn)榉磻?yīng)堆本體。圖8為表面劑量率隨半徑的變化，可看到位置越靠近堆的中心軸，該點(diǎn)的劑量率越高。隨著半徑的增加，劑量率減小的趨勢(shì)越來越大。在半徑65～67.5 cm處劑量率發(fā)生突變，這與側(cè)面反射層出色的伽馬輻射屏蔽能力有關(guān)。

圖7 反應(yīng)堆周圍小范圍輻射場(chǎng)Fig.7 Radiation field around reactor for small scale

圖8 表面劑量率隨半徑的變化Fig.8 Change trend of surface dose rate with radius

圖9為側(cè)反射層外表面劑量率變化。可看出，整體呈現(xiàn)中間高，兩邊低的趨勢(shì)。軸向坐標(biāo)10～110的區(qū)域內(nèi)，劑量率達(dá)到了很高的水平，燃料區(qū)域范圍為0～131。兩側(cè)劑量率低主要有兩個(gè)原因：1) 因?yàn)槿剂蠀^(qū)域邊緣輻射物質(zhì)放射性活度低；2) -6～0、131～154范圍內(nèi)沒有燃料和放射性物質(zhì)，只有反射層。側(cè)面屏蔽防護(hù)應(yīng)以燃料所在區(qū)域的中心部分為重點(diǎn)。

圖9 側(cè)反射層外表面劑量率變化Fig.9 Change of dose rate on outer surface of side reflector

3 結(jié)論

本文針對(duì)美國(guó)TORY Ⅱ-C回收后運(yùn)行產(chǎn)生放射性裂變產(chǎn)物造成的輻射展開研究，進(jìn)行了源項(xiàng)計(jì)算以及輻射計(jì)算，最終得到該種反應(yīng)堆滿功率運(yùn)行10 h后的輻射場(chǎng)，主要結(jié)論如下。

1) 10 h滿功率運(yùn)行共消耗0.56%的235U。其中裂變產(chǎn)物的放射性活度遠(yuǎn)超錒系產(chǎn)物，達(dá)到1.298×1021Bq。裂變產(chǎn)物釋放的輻射粒子中光子占到了99.9%以上，反應(yīng)堆以伽馬輻射為主。

2) 運(yùn)行后反應(yīng)堆輻射水平很高，反應(yīng)堆屏蔽層外表面最大輻射劑量達(dá)到67.185 Sv/h，位于反應(yīng)堆后反射層外表面中心，此值遠(yuǎn)超人體可以接受的水平。側(cè)面因?yàn)榇嬖?.5 cm厚的Ni，劑量當(dāng)量率大幅減小，側(cè)反射層外表面最高值只有33 mSv/h。比較而言，尾部輻射最高，頭部次之，側(cè)面最小。同時(shí)反應(yīng)堆中心軸位置普遍比周邊區(qū)域劑量率更高。

3) 將輻射產(chǎn)物視作均勻分布與分區(qū)域非均勻分布的計(jì)算得到的結(jié)果相差不大，在較近距離內(nèi)差值最大為12%，且隨著與反應(yīng)堆距離的增加，差值還會(huì)繼續(xù)減小。

綜合上述計(jì)算分析，本文提出以下建議。

1) 核熱推進(jìn)反應(yīng)堆沒有完善的輻射屏蔽裝置，必須在回收存放時(shí)增設(shè)一定厚度的屏蔽設(shè)施降低其放射性影響，其中反應(yīng)堆中軸線及尾部區(qū)域是屏蔽的重點(diǎn)位置。反應(yīng)堆以伽馬輻射為主，應(yīng)選用原子序數(shù)高、密度高的材料作為屏蔽材料，如鉛、鐵和混凝土等。

2) 計(jì)算劑量當(dāng)量率時(shí)，為提高計(jì)算效率，可將源的分布做簡(jiǎn)化處理甚至可視作均勻分布。這種方法在計(jì)算距離反應(yīng)堆較遠(yuǎn)位置的劑量率時(shí)十分有效。