高 雅 劉 楊 呂佳佩

(中國環(huán)境科學(xué)研究院環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險評估國家重點實驗室，國家環(huán)境保護(hù)化學(xué)品生態(tài)效應(yīng)與風(fēng)險評估重點實驗室，環(huán)境健康風(fēng)險評估與研究中心，北京 100012)

由于工業(yè)和經(jīng)濟(jì)發(fā)展的需要，化石燃料大規(guī)模使用，在全球范圍內(nèi)引發(fā)了煤煙型污染、光化學(xué)煙霧污染、酸沉降等各種類型的大氣污染事件。隨著燃料結(jié)構(gòu)和污染源的變化，大氣污染問題變得更加復(fù)雜多樣，二次污染加劇，復(fù)合型污染日趨嚴(yán)重。在污染范圍上，也從城市和局部污染發(fā)展成了區(qū)域性污染，甚至是全球性污染。

空氣質(zhì)量模型是研究大氣污染物的時空分布特征和預(yù)測大氣環(huán)境質(zhì)量的重要手段之一，在環(huán)境規(guī)劃與管理領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。目前，已經(jīng)有多種成熟的空氣質(zhì)量模型成功應(yīng)用于大氣污染物擴(kuò)散模擬過程中。選用合適的空氣質(zhì)量模型應(yīng)充分考慮污染源類型、污染物特征、地形和氣象條件等多種因素。本研究著重總結(jié)了不同尺度下的典型空氣質(zhì)量模型及其應(yīng)用研究進(jìn)展，以期為使用者選擇空氣質(zhì)量模型，推動空氣質(zhì)量模型的進(jìn)一步研究和應(yīng)用提供參考。

1 空氣質(zhì)量模型發(fā)展歷程

空氣質(zhì)量模型是建立在梯度傳送理論、統(tǒng)計理論和相似理論等科學(xué)理論的基礎(chǔ)上，運用氣象學(xué)原理及數(shù)學(xué)方法模擬污染物在大氣中輸送、擴(kuò)散、反應(yīng)和清除等過程的模型，主要用于分析大氣污染物時空演變規(guī)律、機(jī)理和成因。自20世紀(jì)70年代以來，空氣質(zhì)量模型發(fā)展主要經(jīng)歷了3個階段。

(1) 20世紀(jì)70—80年代，基于質(zhì)量守恒定律的箱式模型、基于湍流擴(kuò)散統(tǒng)計理論的高斯模型和拉格朗日軌跡模型是第一代空氣質(zhì)量模型，在模擬大氣物理化學(xué)參數(shù)時采用簡單線性化機(jī)制，適合用于惰性大氣污染物長期平均濃度的模擬。其中的高斯模型具有結(jié)構(gòu)簡單、對輸入數(shù)據(jù)要求低、運算速度快等優(yōu)點，是第一代空氣質(zhì)量模型中應(yīng)用最為廣泛的模型。然而，第一代空氣質(zhì)量模型無法對大氣污染物的相互影響或相互轉(zhuǎn)化進(jìn)行處理，因此難以解決復(fù)合型污染模擬問題。

(2) 20世紀(jì)80—90年代，大氣邊界湍流與擴(kuò)散的研究取得一定突破，由此形成了以歐拉網(wǎng)格模型為主的第二代空氣質(zhì)量模型，第二代空氣質(zhì)量模型使用了更貼近實際的大氣擴(kuò)散公式，增加了復(fù)雜的氣象模式、非線性反應(yīng)機(jī)制，擴(kuò)大了模擬范圍，具備了三維和時變功能，在光化學(xué)煙霧和酸沉降模擬中應(yīng)用較多。

(3) 20世紀(jì)90年代后期，美國環(huán)境保護(hù)署(USEPA)研發(fā)出了以CMAQ模型為代表的第三代空氣質(zhì)量模型，這是一種多模塊、多尺度網(wǎng)格嵌套的三維歐拉網(wǎng)絡(luò)模型，解決了前兩代模型無法模擬復(fù)合型污染的問題[1-2]。突破了前兩代模型只能針對單一污染物或單相污染物的情況，考慮了實際大氣中不同污染物之間的物理化學(xué)反應(yīng)過程，以及污染物間的相互轉(zhuǎn)化和相互影響。

近年來，將機(jī)器學(xué)習(xí)和人工智能植入到空氣質(zhì)量模型中使其能夠更好地處理非線性問題和交互關(guān)系、獲得更好的精確度的研究日益增多[3]，這為空氣質(zhì)量模擬和預(yù)測提供了新的便利，有可能推動新一代空氣質(zhì)量模型的誕生。

2 不同尺度下的典型空氣質(zhì)量模型及其應(yīng)用

2.1 中小尺度模型

中小尺度模型均屬于第一代空氣質(zhì)量模型，以AERMOD模型、ADMS模型、CALPUFF模型為代表，以高斯煙羽(煙團(tuán))公式為基礎(chǔ)來模擬近地層大氣中污染物遷移擴(kuò)散的物理化學(xué)過程，具有算法簡易、操作性強(qiáng)、基礎(chǔ)數(shù)據(jù)要求低、運算速度快等優(yōu)點，缺點是適用尺度小，難以適用于二次污染物的模擬。AERMOD模型、ADMS模型和CALPUFF模型均被列為我國《環(huán)境影響評價技術(shù)導(dǎo)則 大氣環(huán)境》(HJ 2.2—2018)中的推薦模型。

2.1.1 AERMOD模型

USEPA聯(lián)合美國氣象學(xué)會研發(fā)出的AERMOD模型為穩(wěn)態(tài)封閉型高斯模型，一般可用于模擬點源、面源、體源等排出的一次污染物的小時平均、日平均和長期平均濃度在50 km范圍內(nèi)的分布和傳輸，在農(nóng)村和城市地區(qū)都適用。

AERMOD模型包括3個模塊：AERMOD擴(kuò)散模塊、AERMET氣象預(yù)處理模塊和AERMAP地形預(yù)處理模塊[4]。AERMET氣象預(yù)處理模塊為AERMOD擴(kuò)散模塊提供參數(shù)化行星邊界層(PBL)需要的氣象數(shù)據(jù)，AERMAP地形預(yù)處理模塊為AERMOD擴(kuò)散模塊提供預(yù)測點網(wǎng)格。AERMOD模型的優(yōu)點有：(1)在對流層和平流層中均能進(jìn)行模擬；(2)考慮了煙羽的抬升和浮力以及煙羽彎曲過程；(3)能在各類地形上預(yù)測；(4)能處理建筑物尾跡。AFZALI等[5]利用AERMOD模型預(yù)測了馬來西亞柔佛州工業(yè)區(qū)多個工業(yè)源排放的SO2、NO2和可吸入顆粒物(PM10)，預(yù)測和監(jiān)測濃度之間有很好的一致性。CLAGGETT[6]利用AERMOD模型預(yù)測高速公路附近的污染物濃度，能夠較好地模擬近路邊污染物濃度情況。

2.1.2 ADMS模型

ADMS模型是以英國劍橋環(huán)境研究中心(CERC)為主研發(fā)的一種三維高斯模型，它包括ADMS-Screen、ADMS-Industrial、ADMS-Roads、ADMS-EIA和ADMS-Urban 5個子模型，將最新的大氣邊界層和大氣擴(kuò)散理論應(yīng)用到空氣污染物的擴(kuò)散中，適用于50 km范圍內(nèi)的模擬[7]。ADMS模型除了可以模擬點源、線源、面源和體源排放出的污染物濃度分布外，還可以處理建筑物下洗、干濕沉降等場景。

ADMS模型與其他模型的不同之處在于其使用了最小莫寧-奧布霍夫長度和邊界結(jié)構(gòu)的最新大氣理論，對邊界層特征參數(shù)定義得更加準(zhǔn)確，并且在不穩(wěn)定條件下采用高斯概率密度函數(shù)及小風(fēng)對流模式，可以更貼切地描述大氣擴(kuò)散過程，提高污染物濃度計算結(jié)果的準(zhǔn)確性[8]。RIGHI等[9]利用ADMS-Urban預(yù)測了城市交通相關(guān)污染物的擴(kuò)散情況，結(jié)果顯示該模型預(yù)測值與監(jiān)測值有良好一致性。HEIST等[10]評估發(fā)現(xiàn)，AERMOD模型和ADMS模型的模擬結(jié)果與監(jiān)測結(jié)果相似度很高。

2.1.3 CALPUFF模型

20世紀(jì)80年代末，美國Sigma公司研究開發(fā)了CALPUFF模型，包括氣象模塊CALMET、拉格朗日煙團(tuán)擴(kuò)散模塊CALPUFF和后處理及可視化模塊CALPOST 3個主體部分，以及一系列對常規(guī)氣象、地理數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理的程序。CALPUFF模型采用的是三維非穩(wěn)態(tài)拉格朗日軌跡模型，與高斯模型相比算法更簡易，在模擬50 km以上的長距離污染物傳輸方面也表現(xiàn)出較好的適應(yīng)性。CALPUFF模型是非常適合用于模擬能見度情況、放射性核素遷移擴(kuò)散情況、區(qū)域大氣環(huán)境容量情況、區(qū)域重點行業(yè)大氣污染物排放情況等。

CALPUFF模型的優(yōu)點體現(xiàn)在：(1)能模擬一些非穩(wěn)態(tài)情況，如靜小風(fēng)、熏煙、環(huán)流等；(2)雖然AERMOD模型、ADMS模型、CALPUFF模型均可模擬揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)一次污染情況，但只有CALPUFF模型可模擬VOCs生成二次有機(jī)氣溶膠的情況；(3)能夠評估二次顆粒物濃度；(4)可以利用氣象中尺度模型MM5的網(wǎng)格風(fēng)場作為觀測數(shù)據(jù)；(5)適用于粗糙、復(fù)雜地形。CHOI等[11]借助CALPUFF模型模擬了美國墨西哥邊界地區(qū)由于農(nóng)作物燃燒而產(chǎn)生的粗顆粒物污染問題以及對空氣質(zhì)量造成的影響。GHANNAM等[12]將MM5與CALPUFF模型進(jìn)行耦合，用于評估地形復(fù)雜的沿海城市地區(qū)空氣質(zhì)量，發(fā)現(xiàn)模擬結(jié)果非常接近監(jiān)測結(jié)果。

2.2 綜合區(qū)域尺度模型

近年來，綜合區(qū)域尺度模型在重大科學(xué)研究、環(huán)境影響評價以及環(huán)境管理與決策等領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用[13]。由于綜合區(qū)域尺度大氣污染情況非常復(fù)雜，各種污染物之間存在復(fù)雜的物理化學(xué)反應(yīng)以及相態(tài)之間的轉(zhuǎn)變，簡單的中小尺度模型無法對其進(jìn)行模擬。CAMx模型、CMAQ模型、NAQPMS模型和WRF-Chem模型是典型的綜合區(qū)域尺度模型，它們在模擬O3、顆粒物、能見度、酸雨甚至氣候變化等各種復(fù)雜空氣質(zhì)量問題和區(qū)域復(fù)合空氣污染問題方面發(fā)揮了巨大作用。

2.2.1 CAMx模型

CAMx模型是由美國ENVIRON公司開發(fā)的針對O3、SO2、顆粒物和霧霾天氣過程的綜合區(qū)域光化學(xué)空氣質(zhì)量模型。它可以通過求解每個網(wǎng)格中各污染物的物理化學(xué)反應(yīng)方程來模擬有毒有害氣體、顆粒物在空氣中的運輸、反應(yīng)及干濕沉降等過程，適用于城市尺度及更大的區(qū)域尺度[14]。CAMx模型具有顆粒物源識別(PSAT)、O3源識別(OSAT)、多重嵌套及彈性嵌套、網(wǎng)格煙羽(PiG)、敏感性分析和反應(yīng)示蹤等功能。CAMx模型可以免費使用，操作靈活、計算高效，對基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和操作人員技術(shù)性要求低，但模擬準(zhǔn)確性高，因此受到使用者的廣泛好評。

CAMx模型在O3、顆粒物、SO2等污染物的來源分析方面應(yīng)用最為廣泛。李浩[15]使用CAMx模型解析2013年長三角地區(qū)的光化學(xué)污染事件中上海市、蘇州市等地環(huán)境中O3的主要來源，結(jié)果顯示夏季工業(yè)生產(chǎn)過程中工業(yè)鍋爐和窯爐排放的VOCs是高濃度O3的主要前體物。HUANG等[16]利用CAMx模型模擬了北京市供暖季節(jié)的SO2濃度，結(jié)果顯示北京市城區(qū)的供熱排放源和其他工業(yè)排放源是主要的SO2排放源。

2.2.2 CMAQ模型

CMAQ模型是USEPA開發(fā)的第三代空氣質(zhì)量模型的典型代表。20世紀(jì)90年代以來，該模型一直不斷完善和發(fā)展，憑借其比較全面的大氣污染物化學(xué)反應(yīng)和傳輸機(jī)制廣泛應(yīng)用于科研、業(yè)務(wù)模擬中。CMAQ模型通常包括排放清單處理模塊、中尺度氣象模塊和通用多尺度空氣質(zhì)量模塊3部分，其中通用多尺度空氣質(zhì)量模塊是整個模型的核心，排放清單處理模塊為通用多尺度空氣質(zhì)量模塊提供污染源的大小、位置和時間變化信息，中尺度氣象模塊則為通用多尺度空氣質(zhì)量模塊提供基礎(chǔ)的網(wǎng)格氣象數(shù)據(jù)。

該模型的優(yōu)點在于：(1)包含污染源排放、氣象處理和化學(xué)轉(zhuǎn)化等功能，可以同時模擬O3、顆粒物以及其他有毒有害污染物等從城市到區(qū)域尺度的污染過程和行為；(2)利用了高性能計算、模塊化設(shè)計、可視化技術(shù)等多種最新計算機(jī)技術(shù)，使得模擬更高效、更精確。但它基礎(chǔ)數(shù)據(jù)需求量極大、模型結(jié)構(gòu)非常復(fù)雜，需要多學(xué)科專業(yè)人員配合。LI等[17]利用CMAQ模型模擬了中國典型地區(qū)(華北平原、長三角、珠三角和成渝地區(qū))交通運輸對細(xì)顆粒物(PM2.5)的影響，發(fā)現(xiàn)北京市、天津市和上海市的PM2.5濃度水平相對較低，交通運輸是PM2.5的主要來源。BUONOCORE等[18]應(yīng)用CMAQ模型評價了位于美國大西洋中部地區(qū)的一組電廠產(chǎn)生的PM2.5、NOx、SO2對公眾健康的影響，結(jié)果顯示SO2對公眾健康的影響最大。

2.2.3 NAQPMS模型

NAQPMS模型是中國科學(xué)院大氣物理研究所開發(fā)的集多污染類型和多尺度為一體的三維歐拉網(wǎng)格空氣質(zhì)量模型。它集成了多尺度空氣質(zhì)量數(shù)值模擬技術(shù)、多元同化反演技術(shù)、集成預(yù)報技術(shù)和精細(xì)溯源追蹤技術(shù)，可以對1～2周內(nèi)的空氣質(zhì)量進(jìn)行精確預(yù)報，還具備追蹤污染物來源、實時同步監(jiān)測數(shù)據(jù)和計算大氣環(huán)境容量等功能，目前在我國空氣質(zhì)量預(yù)報領(lǐng)域應(yīng)用較多。NAQPMS模型的優(yōu)點在于：(1)能夠同時對上百個變量進(jìn)行分析，并能分析變量敏感性和不確定性；(2)考慮了大氣復(fù)合污染中多種污染物之間的非線性關(guān)系，集成了蒙特卡洛不確定性分析和集合卡爾曼濾波同化算法，解決了二次污染物和前體物協(xié)同處理的難題。陳學(xué)舜等[19]利用NAQPMS模型模擬了北京市冬季新粒子的形成情況，發(fā)現(xiàn)人為的VOCs會促進(jìn)顆粒物的形成。GE等[20]在改進(jìn)NAQPMS模型的基礎(chǔ)上模擬了中國部分地區(qū)的酸沉降和濕沉降的源與受體之間的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)華東和華中地區(qū)對其他地區(qū)的濕沉降有重要影響，西南和東北地區(qū)的酸沉降總量已經(jīng)達(dá)到或超過其環(huán)境容量。

2.2.4 WRF-Chem模型

WRF-Chem模型是美國最新開發(fā)的區(qū)域大氣動力學(xué)與化學(xué)耦合的模型，集成了WRF模型與Chem模型的優(yōu)勢。WRF模型具有多個動態(tài)核心，是集數(shù)值天氣預(yù)報、大氣模擬、數(shù)據(jù)同化于一體的模型，主要可用于大氣環(huán)境模擬、天氣研究、氣象預(yù)報等，并且還可以為CMAQ模型、CMAx模型、ADMS模型和CALPUFF模型等提供氣象場[21]。WRF-Chem模型全面考慮了大氣物理和大氣化學(xué)過程，包括污染物的排放、傳輸、化學(xué)轉(zhuǎn)化和干濕沉降等。WRF-Chem模型的優(yōu)點在于：解決了空氣質(zhì)量模型建模時化學(xué)過程獨立于氣象過程的問題，實現(xiàn)了氣象過程與化學(xué)過程在時間和空間上的完全耦合。LIU等[22]使用 WRF-Chem模型對南京市發(fā)生的重度氣溶膠污染事件中PM2.5的垂直剖面進(jìn)行模擬，結(jié)果表明，模擬的地面氣象和空氣質(zhì)量與監(jiān)測結(jié)果吻合度較好，模型在白天對流條件下合理地捕獲了PM2.5的垂直剖面形狀，但在夜間的模擬效果還有待提高。WANG等[23]利用WRF-Chem模型很好地模擬了四川省18個城市的PM2.5濃度和O3日最大8 h濃度。

2.3 全球尺度模型

全球尺度模型主要模擬全球尺度的大氣污染物長距離傳輸及化學(xué)反應(yīng)，可以與衛(wèi)星遙感資料結(jié)合反演近地面大氣污染物濃度，對于一次污染物和二次污染物都可以進(jìn)行模擬。目前應(yīng)用較多的全球尺度空氣質(zhì)量模型有MOZART模型和GEOS-Chem模型等。

MOZART模型是由美國國家大氣研究中心、地球物理流體動力學(xué)實驗室和馬克斯-普朗克氣象研究所聯(lián)合開發(fā)的一類全球化學(xué)輸運模型(CTM)。該模型的分辨率為1.9°×2.5°(約190 km×250 km)。MOZART模型可以模擬對流、邊界層傳輸、表面排放、光化學(xué)和干濕沉降等過程[24]。

GEOS-Chem模型由哈佛大學(xué)研發(fā)，是目前空氣質(zhì)量模型中最受關(guān)注的全球化三維模型之一，已被廣泛應(yīng)用于與大氣化學(xué)和空氣質(zhì)量相關(guān)的研究課題[25-26]。該模型的分辨率為2.0°×2.5°(約200 km×250 km)，在模擬PM2.5和O3污染事件中發(fā)揮過較大作用，而且還可評估健康影響[27-28]。

3 展 望

近年來，空氣質(zhì)量模型發(fā)展迅速，各類空氣質(zhì)量模型在大氣污染研究領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用[29-33]。大氣污染影響因素眾多、過程復(fù)雜，空氣質(zhì)量模型是大氣污染研究的重要工具，它建立在科學(xué)的理論和假設(shè)基礎(chǔ)上，用數(shù)值方法模擬大氣中污染物的傳輸、擴(kuò)散、化學(xué)轉(zhuǎn)化和去除過程，具有廣闊的應(yīng)用前景。以下幾個方面將是未來空氣質(zhì)量模型研究的重要方向：

(1) 地球系統(tǒng)無縫預(yù)測的實現(xiàn)

無縫預(yù)測是未來的一種前瞻性預(yù)測方式，適用于所有空間和時間尺度，可以實現(xiàn)從監(jiān)管和政策分析到理解大氣化學(xué)和物理復(fù)雜相互作用的全方位應(yīng)用。無縫至少體現(xiàn)在兩個方面，首先在過程尺度上，可以實現(xiàn)氣象因素和大氣成分在模型內(nèi)的耦合，一個在線的、全耦合的、涵蓋多尺度的、多種類的、多過程的空氣質(zhì)量模型是現(xiàn)階段世界范圍內(nèi)預(yù)測發(fā)展的方向；其次從時間和空間尺度上考慮，模型應(yīng)能夠在多個時間或空間分辨率下連續(xù)使用。

(2) 污染源排放清單的標(biāo)準(zhǔn)化

我國的污染源排放清單還呈“多樣化”局面，不同部門公布的污染源排放數(shù)據(jù)存在偏差，部分?jǐn)?shù)據(jù)如污染源普查、環(huán)境統(tǒng)計、總量減排核查等數(shù)據(jù)還不能完全公開使用。污染源排放清單的標(biāo)準(zhǔn)化是未來空氣質(zhì)量模型應(yīng)用中非常關(guān)鍵的環(huán)節(jié)，當(dāng)前應(yīng)積極推進(jìn)多源數(shù)據(jù)高精度排放清單的標(biāo)準(zhǔn)化研究，并重視排放清單的多維度驗證和不確定性分析。

(3) 多平臺觀測數(shù)據(jù)和資料的共享

由于空氣質(zhì)量的觀測方法和指標(biāo)有限，在模擬地形和氣象條件復(fù)雜的空氣污染事件時現(xiàn)有觀測數(shù)據(jù)有時較難對關(guān)鍵性參數(shù)進(jìn)行有效率定，因此實現(xiàn)實時的多平臺觀測數(shù)據(jù)和資料共享，將是改進(jìn)空氣質(zhì)量模型的有效方法。在空氣質(zhì)量模擬過程中，應(yīng)加大研究模擬數(shù)據(jù)與地面觀測數(shù)據(jù)、衛(wèi)星數(shù)據(jù)等多平臺數(shù)據(jù)和資料的結(jié)合手段。

(4) 人工智能、機(jī)器學(xué)習(xí)方法的融合

目前，許多國內(nèi)外學(xué)者將人工智能、機(jī)器學(xué)習(xí)方法融合到了空氣質(zhì)量模型中，這對實現(xiàn)空氣質(zhì)量多尺度、高精度時空預(yù)報以及結(jié)果可視化具有重要意義。例如，通過深度學(xué)習(xí)方法揭示污染物間的非線性特征；結(jié)合復(fù)雜網(wǎng)絡(luò)理論劃分污染物水平分區(qū)；使用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)檢索污染物排放量；利用機(jī)器學(xué)習(xí)實現(xiàn)對空氣質(zhì)量演變趨勢的準(zhǔn)確分析。

(5) 法規(guī)化空氣質(zhì)量模型的建設(shè)

我國的環(huán)境空氣質(zhì)量模型法規(guī)化還處于起步階段，目前僅有部分主流模型具有法規(guī)化地位，在HJ 2.2—2018中被推薦。應(yīng)盡快建立空氣質(zhì)量模型法規(guī)化認(rèn)證制度和體系，規(guī)范法規(guī)化空氣質(zhì)量模型的應(yīng)用，在對歐美國家先進(jìn)的模型進(jìn)行法規(guī)化的同時也要促進(jìn)我國自主研發(fā)的模型法規(guī)化。

(6) 新一代大氣污染防治科技體系的構(gòu)建

通過對空氣質(zhì)量模型的研究與應(yīng)用，構(gòu)建起新一代大氣污染防治科技體系，做到環(huán)境質(zhì)量改善與氣候變化應(yīng)對協(xié)同、PM2.5和O3污染治理協(xié)同。