邵婕文,柏 磊,王 晶

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所,北京 102413)

根據(jù)我國(guó)的核電規(guī)劃,乏燃料累積的外運(yùn)量幾乎每5年增加1倍,到2030年將會(huì)超過(guò)13 000 t,因此建設(shè)大規(guī)模乏燃料后處理廠的需求越來(lái)越強(qiáng)烈[1]。目前較成熟的乏燃料后處理技術(shù)為Purex工藝,即水法工藝,該工藝是對(duì)乏燃料組件進(jìn)行剪切、溶解、共去污、分離、純化等多道工序處理,提取其中的鈾、钚及其他核素。在水法工藝中,乏燃料組件經(jīng)剪切溶解后,溶解液進(jìn)入化工工藝,燃料元件棒的包殼則保留在溶解器中,此即為廢包殼,該包殼中保留了部分乏燃料和裂變產(chǎn)物,以及包殼材料的中子活化產(chǎn)物等,是高放廢物的主要來(lái)源之一[2]。廢包殼內(nèi)保留的乏燃料量的殘留比例通常為1%～0.1%[3]。根據(jù)核材料相關(guān)管理規(guī)定和乏燃料后處理設(shè)施核安保要求,廢包殼中的鈾和钚含量應(yīng)進(jìn)行測(cè)量分析并獲取量化數(shù)據(jù)。根據(jù)核材料裂變的機(jī)理及核電運(yùn)行經(jīng)驗(yàn),廢包殼的放射性很強(qiáng),如燃耗33 000 MW·d/tU的輕水堆乏燃料組件,冷卻1年后進(jìn)行處理,其廢包殼的γ放射性為1.78×1014tU-1·s-1),而且放射性分布不均勻,綜合分析,采用γ能譜法對(duì)溶解器中廢包殼進(jìn)行分段掃描,即視為每段放射性活度均勻分布,可降低整體不均勻性帶來(lái)的誤差,實(shí)現(xiàn)快速量化分析,而不會(huì)產(chǎn)生二次廢物,并有效防范工作人員受到過(guò)多放射性輻照。

本文擬通過(guò)分段γ掃描方法對(duì)廢包殼中的137Cs進(jìn)行測(cè)量,再結(jié)合無(wú)源效率刻度得到的探測(cè)效率計(jì)算廢包殼中137Cs的含量,最后根據(jù)模擬計(jì)算得到的乏燃料組件中137Cs與U和Pu的比值,從而實(shí)現(xiàn)廢包殼中鈾和钚含量的分析。

1 技術(shù)原理

乏燃料后處理廢包殼中的γ放射性主要來(lái)自于裂變產(chǎn)物和包殼及支撐架的活化產(chǎn)物,而U和Pu的含量較低,γ放射性的貢獻(xiàn)很小,無(wú)法直接對(duì)U和Pu的特征γ射線進(jìn)行測(cè)量分析,因此只能采用間接測(cè)量分析的方式,選定與U和Pu含量有關(guān)聯(lián)的某個(gè)特征信號(hào)進(jìn)行測(cè)量,該方法需要知道廢包殼內(nèi)關(guān)鍵核素的質(zhì)量組成信息[4]。

國(guó)外廢包殼系統(tǒng)中,放射性核素的同位素組成信息可由乏燃料溶解池取樣通過(guò)破壞性分析(DA)分析得到,也可通過(guò)對(duì)應(yīng)的乏燃料組件的燃耗數(shù)據(jù)進(jìn)行推導(dǎo)計(jì)算[5]。這兩種獲得放射性核素同位素組成信息的方式都存在一個(gè)假設(shè),即殘留在廢包殼內(nèi)的乏燃料組成比例與溶解池內(nèi)的組成比例一致,也與剪切前的乏燃料組件內(nèi)的同位素組成比例一致。

在乏燃料中,剩余的U和新生成的Pu的含量與初始裝料U濃度、堆功率和冷卻時(shí)間有關(guān),同時(shí)與裂變產(chǎn)物的量之間也存在對(duì)應(yīng)關(guān)系,因此利用廢包殼對(duì)應(yīng)的乏燃料組件的歷史信息,如初始富集度、運(yùn)行歷史等,選擇合適的商用成熟軟件建立乏燃料組件計(jì)算模型,通過(guò)模擬計(jì)算的方式得到乏燃料組件中相關(guān)核素的組成信息,即可得到裂變產(chǎn)物與U和Pu的比值。

表1列出了燃耗為33 000 MW·d/tU、冷卻時(shí)間為4年的輕水堆乏燃料廢包殼的放射性信息。

表1 廢包殼中的放射性組成Table1 Radioactive composition in leached hull

由表1可知,廢包殼的γ能譜測(cè)量分析的挑戰(zhàn)在于低能端的譜堆積和康普頓平臺(tái)的影響,因此宜選用高能射線進(jìn)行測(cè)量分析,如144Pr發(fā)射的能量為2 186 keV的特征γ射線,但其半衰期較短,乏燃料卸出冷卻6～10年后即很難測(cè)得其信號(hào)。乏燃料中137Cs的產(chǎn)額較大,半衰期較長(zhǎng),也是U和Pu含量間接測(cè)量分析常用的核素,因此可以采用測(cè)量137Cs的方式來(lái)間接分析U和Pu含量,但137Cs能量較低,因此在廢包殼測(cè)量裝置設(shè)計(jì)時(shí)需要考慮屏蔽吸收的影響。

2 廢包殼測(cè)量分析裝置

廢包殼測(cè)量分析裝置由中子信號(hào)測(cè)量和γ射線測(cè)量?jī)刹糠纸M成,中子信號(hào)測(cè)量部分為環(huán)形腔體結(jié)構(gòu),主要成分為高密度聚乙烯,為有效降低廢包殼γ放射性對(duì)環(huán)境的影響,內(nèi)襯為厚度約10 cm的鉛吸收體;γ射線測(cè)量部分選用寬能高純鍺探測(cè)器,并配備專用準(zhǔn)直器。廢包殼測(cè)量分析裝置的外形結(jié)構(gòu)如圖1所示。

圖1 廢包殼測(cè)量裝置的外形結(jié)構(gòu)Fig.1 Outline structure of leached hull equipment

3 137Cs特征γ射線測(cè)量分析方法

γ能譜測(cè)量分析某核素特征γ射線的基本原理是通過(guò)能譜測(cè)量獲得特征γ射線的計(jì)數(shù)率n0,其與探測(cè)系統(tǒng)的探測(cè)效率、放射源的活度及特征γ射線分支比相關(guān),如式(1)所示。

n0=εBγa

(1)

式中:ε為特征γ射線全能峰的探測(cè)效率;Bγ為分支比;a為核素活度,Bq。

圖2 γ探測(cè)系統(tǒng)分段掃描示意圖Fig.2 Diagram of segment scanning of γ detection system

廢包殼中137Cs特征γ射線測(cè)量采取經(jīng)典的分段掃描方法,如圖2所示,該方法假設(shè)每層介質(zhì)和放射性核素均勻分布,人為將廢包殼容器沿軸向分層,每層高度約20 cm,準(zhǔn)直器結(jié)構(gòu)和配置可保證探測(cè)器獲取信號(hào)的強(qiáng)度,并可有效控制層與層之間的信號(hào)干擾[6],以保證相鄰層1探測(cè)效率低于當(dāng)前層探測(cè)效率的40%[7-8]、相鄰層2探測(cè)效率低于當(dāng)前層探測(cè)效率的1%,從而忽略相鄰層2對(duì)當(dāng)前層的計(jì)數(shù)貢獻(xiàn)。

137Cs的特征γ射線測(cè)量系統(tǒng)經(jīng)無(wú)源效率刻度后可得到探測(cè)效率,然后結(jié)合式(1)可得到廢包殼容器中137Cs的含量。表2列出了燃耗為33 000 MW·d/tU的輕水堆乏燃料組件冷卻5年后廢包殼中主要核素的質(zhì)量含量(由CAMOS程序計(jì)算),主要包括U和Pu的同位素、部分超鈾核素以及部分長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物。由表2可得出,137Cs和U或Pu的質(zhì)量含量分別為0.12%和11%,該含量隨燃耗和冷卻時(shí)間的變化而變化。

表2 輕水堆乏燃料組件主要核素的含量Table 2 Mass of main nuclidein LWR spent fuel assembly

4 γ射線測(cè)量系統(tǒng)探測(cè)效率刻度

由于本文所用廢包殼測(cè)量系統(tǒng)的應(yīng)用設(shè)施還在建立過(guò)程中,因此本文僅對(duì)該方法進(jìn)行實(shí)驗(yàn)室驗(yàn)證。主要采用無(wú)源效率刻度法獲得γ射線測(cè)量系統(tǒng)的探測(cè)效率。由于實(shí)驗(yàn)室放射源結(jié)構(gòu)和活度的限制,無(wú)法直接采用標(biāo)準(zhǔn)體源對(duì)裝置進(jìn)行刻度,為降低物料非均勻性的影響[9],采用點(diǎn)源均勻分布的方式替代體源進(jìn)行刻度[10-11],首先采用蒙特卡羅模擬方法確定點(diǎn)源探測(cè)效率與體源探測(cè)效率相等時(shí)的位置,該位置稱為等效半徑,再將點(diǎn)源放置在該位置對(duì)裝置進(jìn)行刻度。本文采用標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源等效半徑的效率刻度響應(yīng)模型[12-13],最終通過(guò)探測(cè)器幾何參數(shù)表征、廢包殼模型重建以及測(cè)量得到的計(jì)數(shù)率,分析137Cs的特征γ射線強(qiáng)度。

4.1 探測(cè)器幾何參數(shù)表征

根據(jù)廢包殼測(cè)量裝置的幾何結(jié)構(gòu)和高純鍺探測(cè)器的參數(shù)建立無(wú)源探測(cè)效率計(jì)算模型,根據(jù)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中放射源與探測(cè)器之間的距離及軸向相對(duì)位移(圖3)獲取241Am、133Ba、137Cs、60Co標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源的實(shí)驗(yàn)探測(cè)效率:首先通過(guò)實(shí)驗(yàn)獲得不同位置上241Am、133Ba、137Cs、60Co標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源特征γ射線的實(shí)驗(yàn)探測(cè)效率,然后采用計(jì)算模型計(jì)算實(shí)驗(yàn)對(duì)應(yīng)位置上241Am、133Ba、137Cs、60Co標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源的模擬探測(cè)效率,最后通過(guò)逐步調(diào)整無(wú)源探測(cè)效率刻度計(jì)算模型的參數(shù)[14-15],如晶體的內(nèi)外死層厚度、晶體-窗口距離、冷指尺寸等參數(shù),使模型計(jì)算的各核素特征γ射線模擬探測(cè)效率與實(shí)驗(yàn)探測(cè)效率的相對(duì)偏差小于5%。通過(guò)不斷調(diào)節(jié)計(jì)算模型參數(shù),最終實(shí)驗(yàn)測(cè)得的各核素特征γ射線探測(cè)效率與模型計(jì)算所得效率的最大相對(duì)偏差為4.73%,如表3所列。

圖3 點(diǎn)源放置位置示意圖Fig.3 Position of point source

表3 不同特征射線下實(shí)驗(yàn)所得效率和模擬效率及其相對(duì)偏差Table 3 Experimental efficiency and simulation efficiency and their relative deviation under different characteristic rays

4.2 廢包殼系統(tǒng)模型建立及實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

廢包殼系統(tǒng)內(nèi),鉛為探測(cè)效率計(jì)算的主要影響因素,鉛屏蔽層厚度為10 cm,對(duì)137Cs的特征γ射線的吸收較為顯著,吸收因子可達(dá)106～107,目前計(jì)算模型中粒子抽樣數(shù)量最大為109量級(jí),直接利用模型參數(shù)進(jìn)行計(jì)算,難以取到足夠的統(tǒng)計(jì)漲落數(shù)據(jù)。為降低計(jì)算數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)漲落偏差、提高模擬計(jì)算的可靠性,對(duì)計(jì)算過(guò)程進(jìn)行如下分解:無(wú)鉛吸收情況下,計(jì)算對(duì)137Cs特征γ射線的探測(cè)效率;有鉛吸收情況下,采取厚度拆分再合成處理的方式,即分別模擬計(jì)算不同厚度鉛的衰減因子,再將其與無(wú)鉛情況下的空間衰減效率相結(jié)合。為判斷拆分再合成方式的準(zhǔn)確性,模擬計(jì)算了幾種小厚度鉛存在下的探測(cè)效率,要求模擬計(jì)算統(tǒng)計(jì)誤差小于5%,結(jié)合無(wú)鉛情況下的探測(cè)效率,計(jì)算不同厚度鉛的衰減因子,結(jié)果列于表4。根據(jù)無(wú)鉛情況下的探測(cè)效率和不同厚度鉛的衰減因子進(jìn)行組合,并對(duì)組合后的結(jié)果與直接計(jì)算所得探測(cè)效率進(jìn)行比對(duì),結(jié)果列于表5。從表5可看出,拆分再合成后的探測(cè)效率與直接計(jì)算所得探測(cè)效率的相對(duì)偏差控制在2%以內(nèi),說(shuō)明拆分再合成的方式可以簡(jiǎn)單替代整體模擬計(jì)算。因此將10 cm鉛離散劃分為2個(gè)5 cm吸收體,計(jì)算得到的探測(cè)效率為2.26×10-10。

表4 不同厚度鉛的衰減因子計(jì)算結(jié)果Table 4 Attenuation factor calculation results of lead with different thicknesses

表5 兩種方式下鉛對(duì)γ射線衰減效果的對(duì)比Table 5 Comparison of attenuation effects of lead on γ-ray in two methods

對(duì)無(wú)源效率刻度法進(jìn)行方法驗(yàn)證時(shí),由于實(shí)驗(yàn)室放射源活度的限制,實(shí)驗(yàn)過(guò)程中將廢包殼測(cè)量系統(tǒng)中的鉛移走,以保證足夠的γ射線能被高純鍺探測(cè)器探測(cè)到,對(duì)應(yīng)的廢包殼計(jì)算模型如圖4所示。

圖4 廢包殼計(jì)算模型Fig.4 Leached hull calculation mode

模擬過(guò)程中,在廢包殼容器中填入均勻介質(zhì),首先假設(shè)137Cs在當(dāng)前層中分布均勻,即視當(dāng)前層為體源,計(jì)算可得γ射線探測(cè)系統(tǒng)對(duì)當(dāng)前層中137Cs的特征γ射線探測(cè)效率為7.46×10-5。然后將體源簡(jiǎn)化,高度壓縮為理想點(diǎn)源[13-15],沿探測(cè)器的軸線延長(zhǎng)線方向從體源的近端到遠(yuǎn)端離散取點(diǎn),逐點(diǎn)計(jì)算對(duì)應(yīng)的探測(cè)效率,點(diǎn)與點(diǎn)之間的間隔為0.5 cm,源與探測(cè)器之間的距離與效率的對(duì)應(yīng)曲線如圖5所示。由圖5可得,利用近似為點(diǎn)源的137Cs進(jìn)行廢包殼當(dāng)前層探測(cè)效率模擬測(cè)量,等效位置為(0,-4.6,0),該等效位置探測(cè)效率與體源探測(cè)效率的相對(duì)偏差最小,接近于0。

圖5 當(dāng)前層探測(cè)效率等效位置計(jì)算結(jié)果Fig.5 Calculation result of equivalent position of current layer detection efficiency

同樣地,視臨近層為體源,計(jì)算可得γ射線探測(cè)系統(tǒng)對(duì)臨近層中137Cs的特征γ射線探測(cè)效率為8.10×10-6;臨近層體源簡(jiǎn)化時(shí),高度壓縮為理想點(diǎn)源,偏離探測(cè)器的軸心高度為15 cm,取點(diǎn)間隔同樣為0.5 cm,源與探測(cè)器的間距與效率的對(duì)應(yīng)關(guān)系如圖6所示。由圖6可得,利用近似為點(diǎn)源的137Cs進(jìn)行廢包殼臨近層探測(cè)效率模擬測(cè)量時(shí),等效位置為(0,7,15),該等效位置探測(cè)效率與體源探測(cè)效率的相對(duì)偏差為0.99%。

圖6 臨近層探測(cè)效率等效位置計(jì)算結(jié)果Fig.6 Calculation result of equivalent position of adjacent layer detection efficiency

計(jì)算獲得當(dāng)前層和臨近層的點(diǎn)源等效位置后,將137Cs工作點(diǎn)源(活度標(biāo)稱值為1.35×107Bq)分別放置在當(dāng)前層、臨近層等效位置進(jìn)行測(cè)量,利用模擬效率進(jìn)行活度重建,點(diǎn)源活度分別為1.31×107Bq和1.32×107Bq,測(cè)量結(jié)果列于表6。由表6可得,測(cè)量值與標(biāo)稱值的相對(duì)偏差分別為-2.64%和-2.27%。

表6 實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果Table 6 Experimental measurement result

5 結(jié)論

本文根據(jù)乏燃料后處理工業(yè)示范廠的需要,對(duì)廢包殼中的鈾和钚含量進(jìn)行了測(cè)量與分析,建立了廢包殼中鈾和钚含量的γ射線測(cè)量方法。主要通過(guò)測(cè)量廢包殼中137Cs的含量,結(jié)合模擬計(jì)算得到的乏燃料組件中137Cs與U和Pu的比值,間接測(cè)量分析廢包殼中鈾和钚的含量。

在137Cs特征γ射線測(cè)量分析過(guò)程中,采用無(wú)源效率刻度方法,實(shí)現(xiàn)了廢包殼系統(tǒng)結(jié)構(gòu)重建以及廢包殼中137Cs特征γ射線探測(cè)效率的計(jì)算。在計(jì)算過(guò)程中采用逐一分析、離散劃分等操作技巧解決了抽樣粒子數(shù)量限制的問(wèn)題。同時(shí)在實(shí)驗(yàn)室中,利用137Cs工作點(diǎn)源進(jìn)行方法驗(yàn)證,137Cs的活度重建結(jié)果與標(biāo)稱值的相對(duì)偏差小于3%,證實(shí)該方法技術(shù)可行。該方法暫未取得實(shí)際應(yīng)用,對(duì)廢包殼的分析效果有待考察驗(yàn)證,整體而言,方法簡(jiǎn)單可行,可以為乏燃料后處理設(shè)施廢包殼處理提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。