羅慧靈,劉 柳,曹落霞,李華榮,周 陽,張朝陽,,楊 宏

(1.西南石油大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院,四川 成都 610500;2.中國工程物理研究院 化工材料研究所,四川 綿陽 621900)

引 言

高聚物黏結(jié)炸藥(Polymer Bonded Explosive,PBX)是一種由高能單質(zhì)炸藥以及少量高聚物黏結(jié)劑組成的混合炸藥,具有能量高、安全性好等優(yōu)點,被廣泛應(yīng)用于固體推進劑以及武器戰(zhàn)斗部[1-4]。PBX不僅是武器的毀傷源,也是武器結(jié)構(gòu)中最為薄弱的承力環(huán)節(jié)之一,其在拉伸、壓縮、剪切等外界加載下的力學(xué)行為直接影響了武器部件在運輸、貯存以及使用過程中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,從而決定了武器的可靠性與安全性。

作為一種典型的復(fù)合材料,PBX內(nèi)部包含大量的裂紋、界面及孔洞等細觀結(jié)構(gòu),PBX細觀結(jié)構(gòu)與其力學(xué)性能之間的關(guān)系一直以來都是含能材料領(lǐng)域研究人員關(guān)注的熱點。實驗方面,Siviour等[5]在研究RDX基PBX時發(fā)現(xiàn),增加顆粒尺寸會降低PBX的強度,且細顆粒會使得應(yīng)力—應(yīng)變曲線表現(xiàn)出更為明顯的屈服特征。肖磊等[6]發(fā)現(xiàn)在微米級RDX中加入一定量的納米級RDX,能夠使PBX的抗拉強度從0.66MPa提升至0.77MPa。此外,Herman等[7]發(fā)現(xiàn)降低顆粒尺寸也會顯著增加PBX的抗壓強度。模擬方面,王竟成等[8]采用有限元方法研究了顆粒體積分數(shù)對HMX基PBX彈性性能的影響,發(fā)現(xiàn)顆粒體積分數(shù)的升高會導(dǎo)致楊氏模量和剪切模量增加。Yang等[9]研究了界面強度及斷裂能對高顆粒填充(>90%)復(fù)合材料拉伸性能的影響,結(jié)果表明界面強度的升高會顯著提升材料整體的抗拉強度,而斷裂能的變化會改變材料的開裂路徑,影響其失效模式。

PBX內(nèi)部結(jié)構(gòu)十分復(fù)雜,實驗中PBX的細觀結(jié)構(gòu)難以被準確量化,以至于只能獲得二者之間的定性關(guān)系。基于代表性體積元(Representative Volume Element, RVE)的數(shù)值模擬技術(shù)是獲得細觀結(jié)構(gòu)與宏觀力學(xué)性能定量關(guān)系的有效手段。由于建模較為復(fù)雜以及計算消耗偏大,當(dāng)前大部分的數(shù)值模擬都采用二維RVE代表PBX炸藥,但是,二維模型僅僅是真實三維模型的一個切片,因此影響了數(shù)值模擬結(jié)果的準確性。不同二維模擬獲得的結(jié)果往往存在較大差異,如Banerjee等[10-11]的研究表明,86%HMX/14%Estane體系的楊氏模量約為4～6GPa,針對相同體系的不同研究給出的楊氏模量僅有0.67～2.7GPa[8, 12],兩者之間最高可相差10倍。此外,Arora等[13]發(fā)現(xiàn),即使是相同的二維模型,采用平面應(yīng)變假設(shè)和平面應(yīng)力假設(shè)都會導(dǎo)致獲得的應(yīng)力—應(yīng)變曲線產(chǎn)生顯著差異。因此,構(gòu)建三維模型對于提高PBX力學(xué)性能預(yù)測的準確性具有重要意義。

本研究以HMX/Estane體系為研究對象,基于自編的建模程序,構(gòu)建了PBX三維RVE模型,計算了準靜態(tài)單軸拉伸條件下PBX的拉伸力學(xué)性能,并探索了炸藥顆粒體積分數(shù)、炸藥顆粒尺寸以及界面性能對力學(xué)性能的影響規(guī)律及機制,研究結(jié)果加深了對PBX細觀結(jié)構(gòu)與宏觀力學(xué)性能之間關(guān)系的認識,并對如何有效提升PBX抗拉強度提出了建議。

1 模型與方法

1.1 PBX細觀模型

圖1 PBX細觀模型及顆粒尺寸Fig.1 The mesoscale models and particle sizes of PBX

1.2 本構(gòu)模型

采用線彈性[14]以及各向同性塑性[15]本構(gòu)模型描述HMX,具體參數(shù)為:楊氏模量E=25325MPa,泊松比ν=0.25,密度為1.9g/cm3。塑性參數(shù)見表1。

表1 HMX塑性參數(shù)Table 1 Plasticity parameters of HMX

采用廣義麥克斯韋模型(Generalized Maxwell Model,GMM)描述Estane5703的黏彈性,使用Prony級數(shù)表征剪切模量G隨松弛時間的變化[16],具體參數(shù)見表2。

表2 Estane5703的黏彈性參數(shù)Table 2 Viscoelastic parameters of Estane5703

單軸拉伸條件下,炸藥顆粒與黏結(jié)劑之間界面的脫粘是導(dǎo)致?lián)p傷的主要模式,因此,對界面的描述直接關(guān)系到拉伸性能計算結(jié)果的可靠度。采用雙線性內(nèi)聚力模型描述顆粒-黏結(jié)劑界面,如圖2所示,stage I表示線彈性階段,當(dāng)界面之間的位移達到δ0時,界面損傷開始出現(xiàn),stage II表示損傷階段,在此階段中,界面的剛度會隨著位移的增加而降低,當(dāng)位移到達臨界值δc后,界面完全失效。

圖2 雙線性內(nèi)聚力模型示意圖Fig.2 Schematic diagram of bilinear cohesive zone model

采用最大應(yīng)力準則以判斷界面是否損傷,如下式所示:

(1)

式中:下標n和t分別代表界面的法向與切向,〈〉為Macaulay bracket算符,定義為〈x〉=max(x,0),表示在壓縮條件下界面不會發(fā)生損傷,使用模態(tài)獨立的損傷模式。

斷裂能G表征了界面損傷過程中消耗的能量,定義為牽引力T與界面位移δ所圍成的陰影區(qū)域的面積,如式(2)、式(3)所示:

(2)

(3)

法向與切向的界面參數(shù)見表3[14, 17]。

表3 雙線性內(nèi)聚力模型參數(shù)Table 3 Parameters of bilinear cohesive zone model

1.3 網(wǎng)格與邊界條件

圖3 三維細觀模型的網(wǎng)格及邊界條件Fig.3 Mesh and boundary conditions of the 3D mesoscale model

2 結(jié)果與討論

2.1 網(wǎng)格收斂性及準靜態(tài)驗證

圖4 不同網(wǎng)格尺寸下三維模型(=92.7%)的應(yīng)力—應(yīng)變曲線Fig.4 Stress—strain curves for 3D models (=92.7%) with different mesh sizes

由圖4可知,當(dāng)網(wǎng)格尺寸從25μm降低至20μm時,應(yīng)力—應(yīng)變曲線的彈性段與非彈性段都發(fā)生了明顯的改變,而當(dāng)網(wǎng)格尺寸從20μm變化至15μm時,應(yīng)力—應(yīng)變曲線幾乎重合,說明在網(wǎng)格尺寸為18μm的條件下,計算結(jié)果已經(jīng)達到了收斂。

圖5 三維模型(=92.7%)的動能/內(nèi)能比隨應(yīng)變的變化Fig.5 Variation of kinetic/internal energy ratio with strain in 3D model (=92.7%)

由圖5可知,在拉伸過程中,體系的動能/內(nèi)能比最大僅為0.27%,遠小于5%,因此可視為準靜態(tài)加載。

2.2 模擬與實驗的比較

圖6 模擬結(jié)果與實驗結(jié)果的比較Fig.6 Comparison of simulation results with experimental results

圖6(b)給出了抗拉強度的計算結(jié)果、二維模擬文獻結(jié)果以及實驗結(jié)果。大部分實驗工作[19-20,22-23]獲得的PBX 9501抗拉強度范圍均在3.4～5MPa之間(圖中數(shù)據(jù)5～9),與本研究的三維模擬結(jié)果(4.09MPa,圖中數(shù)據(jù)1)較為吻合。值得注意的是,之前基于二維模型的數(shù)值模擬工作[9, 21]給出的HMX/Estane體系的抗拉強度在1.15～1.68MPa之間(圖中數(shù)據(jù)3～4),遠小于本研究獲得的三維結(jié)果,說明二維模型會嚴重低估PBX的抗拉強度。但是,本研究的二維結(jié)果(2.33MPa,圖中數(shù)據(jù)2)與二維文獻值較為接近,少量的誤差可能來源于顆粒形狀以及粒徑的差異,這證實了本研究模擬方法的有效性。

2.3 顆粒體積分數(shù)對力學(xué)性能的影響

PBX的宏觀力學(xué)性能與其細觀結(jié)構(gòu)密切相關(guān),本研究首先探索了顆粒體積分數(shù)的影響,圖7(a)給出了在不同的顆粒體積分數(shù)下,基于三維細觀模型獲得的應(yīng)力—應(yīng)變曲線。結(jié)果表明,隨著顆粒含量的升高,應(yīng)力—應(yīng)變曲線會整體上移,PBX的楊氏模量會顯著升高,抗拉強度也會有一定程度的升高。圖7(b)給出了基于二維模型獲得的應(yīng)力—應(yīng)變曲線,可以看出,雖然隨著顆粒含量的升高,二維模型獲得的應(yīng)力—應(yīng)變曲線也會逐漸上移,但是曲線表現(xiàn)出更為明顯的屈服現(xiàn)象,導(dǎo)致獲得的抗拉強度普遍低于三維模擬結(jié)果。不同顆粒體積分數(shù)下PBX的抗拉強度值如圖7(c)所示。

圖7 顆粒體積分數(shù)對力學(xué)性能的影響Fig.7 Effect of particle volume fraction on mechanical properties

結(jié)果表明,二維與三維模型獲得的抗拉強度差異巨大,當(dāng)體積分數(shù)為72%左右時,三維結(jié)果比二維結(jié)果高出約39.2%。但是,兩種模型都表明,顆粒體積分數(shù)的增加并不會導(dǎo)致抗拉強度發(fā)生顯著變化,如三維結(jié)果表明,當(dāng)顆粒體積分數(shù)從61.2%升高至95.6%時,抗拉強度從3.01MPa增加至4.18MPa,變化值僅為1.17MPa(38.9%),二維結(jié)果也表明,顆粒體積分數(shù)從63.9%升高至95.0%,僅會導(dǎo)致抗拉強度變化約0.51MPa。

圖8給出了三維模型和二維模型在相同的應(yīng)變下模型內(nèi)部在拉伸方向(y方向)的應(yīng)變分布云圖。

圖8 三維(=72.9%)和二維(=72.6%)模型的應(yīng)變云圖Fig.8 Strain clouds for the 3D (=72.9%) and the 2D (=72.6%) model

由圖8可知,拉伸條件下黏結(jié)劑及炸藥顆粒-黏結(jié)劑界面會先發(fā)生較大變形,當(dāng)加載面應(yīng)變?yōu)?.02%時,三維和二維模型中的應(yīng)變分布都較為均勻,未出現(xiàn)應(yīng)變過大的位點,但是當(dāng)加載面應(yīng)變達到0.04%時,二維模型中的界面處出現(xiàn)了多個產(chǎn)生大應(yīng)變的局部位點(箭頭所指位置),表明在該位點發(fā)生了明顯的界面脫粘,當(dāng)加載面應(yīng)變達到0.1%時,二維模型已經(jīng)觀察到了多處微裂紋(圓圈處),而三維模型中還未觀察到微裂紋的產(chǎn)生。上述結(jié)果表明二維模型在拉伸下更容易發(fā)生界面脫粘,形成微裂紋,從而導(dǎo)致二維模型表現(xiàn)出更為明顯的屈服現(xiàn)象,成為了二維模型拉伸強度偏低的原因。

2.4 顆粒尺寸對PBX力學(xué)性能的影響

顆粒尺寸是影響PBX性能的重要參數(shù),也是實驗中最常研究的細觀參數(shù)之一。實驗上,PBX中HMX顆粒的尺寸為100～200μm[24-25],因此,本研究構(gòu)建的PBX模型中選取的顆粒粒徑為80～160μm。圖9(a)給出了三維模型中不同顆粒尺寸下PBX的應(yīng)力—應(yīng)變曲線。結(jié)果表明,顆粒尺寸的變化并不會導(dǎo)致PBX的楊氏模量發(fā)生改變,Verbeek等[26]的研究表明對于兩相復(fù)合材料,顆粒的尺寸從50μm增加至350μm不會對材料的楊氏模量產(chǎn)生顯著影響,與本研究獲得的結(jié)果一致。但是,顆粒尺寸的升高會導(dǎo)致抗拉強度降低,如當(dāng)顆粒尺寸從120μm升高至160μm時,PBX的抗拉強度從4.09MPa降低至3.56MPa,降低了13%,該結(jié)果與實驗結(jié)果定性相符[6]。

圖9 三維及二維模型中顆粒尺寸對應(yīng)力—應(yīng)變曲線的影響Fig.9 Effect of particle size on stress—strain curves in 3D and 2D models

顆粒尺寸對強度的影響可能與顆粒堆積有關(guān),相比于細顆粒,粗顆粒之間容易產(chǎn)生不緊密堆積,導(dǎo)致應(yīng)力集中,從而使界面產(chǎn)生局部脫粘。與三維結(jié)果不同,圖9(b)中的二維模擬結(jié)果表明,顆粒尺寸從80μm增加至160μm并不會導(dǎo)致抗拉強度發(fā)生明顯變化,這與二維模型在拉伸下更容易形成微裂紋有關(guān),微裂紋的產(chǎn)生主導(dǎo)了應(yīng)力—應(yīng)變曲線的非彈性變化,從而掩蓋顆粒尺寸對PBX強度帶來的微小影響。

2.5 界面性能對PBX力學(xué)性能的影響

在拉伸加載下,炸藥顆粒-黏結(jié)劑界面的脫粘是PBX發(fā)生損傷的主要模式,因此,界面強度是影響PBX拉伸力學(xué)行為最為關(guān)鍵的參數(shù)之一[27]。本研究首先研究了在顆粒-黏結(jié)劑界面斷裂能不變的條件下,界面強度的變化對PBX力學(xué)性能的影響。圖10(a)給出了在不同的界面強度下,PBX的應(yīng)力—應(yīng)變曲線,可以看出,界面強度的增加會導(dǎo)致界面更難發(fā)生開裂,導(dǎo)致PBX開始發(fā)生非彈性變形所對應(yīng)的應(yīng)變升高,使得抗拉強度顯著增加。圖10(b)給出了包含不同顆粒體積分數(shù)的PBX中抗拉強度隨界面強度的變化曲線,結(jié)果表明,在高顆粒含量下,界面強度對抗拉強度的影響更為明顯。

圖10 界面強度對拉伸性能的影響Fig.10 Effect of interface strength on tensile properties

圖11 不同斷裂能下三維模擬(=92.7%)得到的應(yīng)力—應(yīng)變曲線Fig.11 Stress—strain curves obtained from 3D simulations (=92.7%) at different fracture energies

由圖11可知,斷裂能的升高也會導(dǎo)致抗拉強度的顯著提升,如當(dāng)斷裂能從0.091N/mm增加至0.16N/mm時,抗拉強度會從4.09MPa升高至5.22MPa,升高了27.8%。上述結(jié)果表明,界面性能雖然不會影響PBX的彈性性能,但是會導(dǎo)致抗拉強度發(fā)生顯著變化,界面強度以及斷裂能的提升都會導(dǎo)致抗拉強度大幅度升高。

3 結(jié) 論

(1)采用自編的建模程序構(gòu)建了HMX基PBX的三維模型,計算了其在準靜態(tài)單軸拉伸下的應(yīng)力—應(yīng)變曲線,與PBX 9501的實驗數(shù)據(jù)高度吻合,此外,三維模擬獲得的抗拉強度結(jié)果也與實驗一致,說明基于三維細觀模型的數(shù)值模擬能夠很好地預(yù)測PBX的力學(xué)性能。

(2)計算了顆粒體積分數(shù)為61.2%～95.6%的PBX炸藥在拉伸下的力學(xué)性能,發(fā)現(xiàn)隨著顆粒含量的升高,PBX的楊氏模量和抗拉強度都會升高,但是抗拉強度的變化并不明顯,顆粒體積分數(shù)從61.2%升高至95.6%時,抗拉強度僅增加1.17MPa。二維模型在拉伸下表現(xiàn)出更為明顯的屈服現(xiàn)象,三維模型獲得的抗拉強度比二維模型高約40%,這與二維模型更易發(fā)生界面脫粘有關(guān)。

(3)研究了顆粒尺寸對PBX力學(xué)性能的影響,發(fā)現(xiàn)顆粒尺寸的升高并不會影響楊氏模量,但是會降低抗拉強度,顆粒尺寸從120μm升高至160μm,使得抗拉強度降低了13%。

(4)基于雙線性內(nèi)聚力模型,計算了界面強度以及斷裂能的變化對PBX拉伸性能的影響,發(fā)現(xiàn)界面強度和斷裂能的升高會導(dǎo)致抗拉強度發(fā)生顯著變化,界面強度從0.5MPa升高至5MPa,抗拉強度會從2.58MPa升高至6.82MPa,斷裂能從0.091N/mm增加至0.16N/mm,抗拉強度會從4.09MPa升高至5.22MPa。因此,相比于改變顆粒粒徑,增加炸藥顆粒-黏結(jié)劑之間的界面強度和界面能是提高PBX抗拉強度更為有效的方式。