任帥京 張嬿妮 鄧軍 屈高陽(yáng) 王津睿 王威

摘 要：為探究煤低溫氧化過(guò)程中熱量存儲(chǔ)和傳輸特性，選取4種不同變質(zhì)程度煙煤作為研究對(duì)象，利用激光導(dǎo)熱儀測(cè)試4種煤樣熱物理參數(shù)的變化，并通過(guò)敏感性和關(guān)聯(lián)性分析得出熱物性參數(shù)受溫度和工業(yè)分析指標(biāo)的影響規(guī)律。結(jié)果表明：4種煤樣熱物性參數(shù)隨溫度的變化規(guī)律較為一致，隨溫度增大，煤樣的熱擴(kuò)散能力先減小后增大，熱儲(chǔ)存能力先逐漸增大，隨后達(dá)到飽和狀態(tài)，低變質(zhì)程度煤樣的熱儲(chǔ)存能力在210 ℃后出現(xiàn)了下降的趨勢(shì)，熱傳導(dǎo)能力在210 ℃前變化緩慢，210 ℃后出現(xiàn)快速增大趨勢(shì)；熱擴(kuò)散系數(shù)、比熱以及導(dǎo)熱系數(shù)隨溫度的最大變化率分別為0.041%、0.498%以及0.067%，相比于熱擴(kuò)散系數(shù)和導(dǎo)熱系數(shù)，比熱對(duì)溫度的敏感性最大；熱擴(kuò)散系數(shù)與工業(yè)分析指標(biāo)間的關(guān)聯(lián)性與導(dǎo)熱系數(shù)的一致，二者受煤中灰分的影響比較大，比熱的主要影響因素則為固定碳。研究結(jié)果對(duì)于揭示煙煤低溫氧化蓄熱機(jī)理具有重要的理論意義。

關(guān)鍵詞：煤自燃；氧化；熱物性；敏感性

中圖分類號(hào)：X 936

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1672-9315（2023）04-0697-08

DOI：10.13800/j.cnki.xakjdxxb.2023.0406

Thermophysical properties of bituminous coal

in heating

REN Shuaijing1，2，ZHANG Yanni1，3，DENG Jun1，3，QU Gaoyang1，WANG Jinrui1，WANG Wei4

（1.College of Safety Science and Engineering，Xian University of Science and Technology，Xian 710054，China；

2.Mining Engineering Post-Doctoral Research Station，Xian University of Science and Technology，Xian 710054，China；

3.Shaanxi Key Laboratory of Prevention and Control of Coal Fire，Xian University of Science and Technology，Xian 710054，China；

4.No.1 Coal Mine，Shaanxi Shanmei Huangling Mining Co.， Ltd.，Yanan 727307，China）Abstract：In order to explore the heat storage and transfer characteristics during the low-temperature oxidation of coal，four bituminous coals with different metamorphic degrees were selected as the research objects.The thermophysical parameters of four coals were tested by laser thermal conductivity instrument.Through sensitivity and correlation analysis，the influence of temperature and industrial analysis index on thermophysical parameters was determined.The results show that the variation of the thermophysical parameters of the four coals with temperature is relatively consistent.With the increase of temperature，the thermal diffusion capacity first decreases and then increases，and the thermal storage capacity gradually increases before reaching a saturation state.The thermal storage capacity of coal samples with low metamorphism tends to decrease after 210 ℃.The thermal conductivity changes slowly before 210 ℃，and rapidly increases after 210 ℃.The maximum variation rates of thermal diffusion，specific heat，and thermal conductivity with temperature are 0.041%，0.498%，and 0.067%，respectively.Specific heat is most sensitive to temperature compared to thermal diffusivity and thermal conductivity.The correlation between thermal diffusivity and industrial analysis index is consistent with thermal conductivity.The thermal diffusivity and thermal conductivity are greatly affected by ash content，and the main influencing factor of specific heat is fixed-carbon.The research results are of great theoretical significance for revealing the thermal storage mechanism of coal low-temperature oxidation.

Key words：coal spontaneous combustion；oxidation；thermophysical property；sensibility

0 引 言

熱量傳遞是影響煤自燃的重要因素，而熱擴(kuò)散系數(shù)、比熱容和導(dǎo)熱系數(shù)是熱量傳遞的重要表征參數(shù)［1］。為了解煤自燃過(guò)程熱量積聚的內(nèi)在原因，國(guó)內(nèi)外眾多學(xué)者采用激光閃射法研究煤的熱物理特性。MELCHIOR等通過(guò)研究煤樣在不同溫度下的比熱容，發(fā)現(xiàn)隨著溫度升高，煤樣的比熱容逐漸增大［2］；DENG等通過(guò)研究煤化程度對(duì)傳熱特性的影響，發(fā)現(xiàn)煤的熱物理特性與微晶結(jié)構(gòu)有關(guān)［3］；張辛亥等針對(duì)預(yù)氧化程度煤樣的傳熱特性開(kāi)展相關(guān)研究，發(fā)現(xiàn)預(yù)氧化煤的比熱容和導(dǎo)熱系數(shù)小于原煤［4］；王凱等通過(guò)對(duì)比不同氧濃度與供風(fēng)量條件下煤熱物性參數(shù)的變化，得出供風(fēng)量是影響煤導(dǎo)熱的主要因素［5］；于偉東等通過(guò)研究褐煤的比熱與熱擴(kuò)散隨溫度的變化，發(fā)現(xiàn)比熱與熱擴(kuò)散均隨溫度變化先增大后減?。?］；鄧軍、肖旸等通過(guò)研究咪唑類離子液體對(duì)煤體傳熱特性的影響，發(fā)現(xiàn)離子液體在一定程度上可以抑制煤的熱量傳遞［7-8］；岳高偉等通過(guò)研究溫度及粒徑對(duì)導(dǎo)熱系數(shù)的影響，發(fā)現(xiàn)同一溫度下粒徑越小導(dǎo)熱系數(shù)變化越大，同一粒徑下溫度與導(dǎo)熱系數(shù)成正比［9］。

上述學(xué)者雖然從不同方面研究煤的熱物理特性，但是多集中于外部條件變化對(duì)煤熱物理特性的影響，對(duì)于同一類型煤熱物理特性的變化規(guī)律及內(nèi)在原因的研究相對(duì)較少。為此，以4種不同變質(zhì)程度煙煤作為研究對(duì)象，采用激光閃射法，測(cè)定了30～300 ℃范圍內(nèi)熱物理參數(shù)的變化，通過(guò)對(duì)其溫度敏感性、關(guān)聯(lián)性分析，明確了煤熱物理特性變化的內(nèi)在原因及主要影響因素。研究結(jié)果對(duì)于揭示煤自燃過(guò)程中熱量的變化具有重要的意義。

1 試驗(yàn)方法

1.1 煤樣制備

煤樣分別來(lái)自陜西園子溝煤礦長(zhǎng)焰煤、寧夏紅柳煤礦不粘煤、山西辛置煤礦焦煤以及山西樟村煤礦瘦煤，煤樣的工業(yè)分析見(jiàn)表1。將4種煤樣破碎并篩選出粒徑小于0.074 mm的煤粉，將制備好的煤粉放入圓形模具中，使用壓片機(jī)將其壓制成厚度約為1 mm，直徑約為12.7 mm的圓柱形試件。

1.2 試驗(yàn)測(cè)試過(guò)程

試驗(yàn)測(cè)試設(shè)備為德國(guó)耐馳LFA457激光導(dǎo)熱儀［10］，該設(shè)備主要包括激光閃射儀、加熱爐、紅外檢測(cè)器、計(jì)算機(jī)等［11-12］，測(cè)試原理如圖1所示。測(cè)試前，將制備好的試件放置在樣品架上，隨后放入加熱爐中，通入流量為100 mL/min的空氣，以1 ℃/min的升溫速率將爐體從室溫加熱到300 ℃，每間隔30 ℃設(shè)置一個(gè)采樣溫度點(diǎn)，每個(gè)溫度點(diǎn)下采集3次數(shù)據(jù)。為減少測(cè)量誤差，對(duì)每種煤樣測(cè)試3次，求其平均值作為最終測(cè)試結(jié)果。

煤樣的熱物理參數(shù)（熱擴(kuò)散系數(shù)、比熱容、導(dǎo)熱系數(shù)）主要通過(guò)以下3個(gè)公式求得［13-14］

式中 d為待測(cè)樣品的厚度，cm；t1/2為半升溫時(shí)間，s；α為熱擴(kuò)散系數(shù)，mm2/s；Csam，Cstd分別為待測(cè)樣品和標(biāo)準(zhǔn)樣品的比熱，J/（g·K）；ΔUsam，ΔUstd分別為待測(cè)樣品和標(biāo)準(zhǔn)樣品的檢測(cè)器信號(hào)差值；msam，mstd分別為待測(cè)樣品和標(biāo)準(zhǔn)樣品的質(zhì)量，g；λ為測(cè)試樣品的導(dǎo)熱系數(shù)，W/（m·K）；ρ為測(cè)試樣品的密度，g/cm3。

2 結(jié)果與討論

2.1 ?煤熱物理特性

2.1.1 熱擴(kuò)散特性

4種煤樣熱擴(kuò)散系數(shù)變化規(guī)律如圖2所示。從圖2可以看出，隨著溫度的升高，4種不同變質(zhì)程度煤樣的熱擴(kuò)散系數(shù)均表現(xiàn)出先降低后升高的趨勢(shì)，4種煤樣的熱擴(kuò)散系數(shù)拐點(diǎn)集中在190～250 ℃范圍內(nèi)。

煤中的熱量主要以低頻振動(dòng)和高頻擴(kuò)散2種形式進(jìn)行傳播［15-16］。低頻振動(dòng)與聲子的振動(dòng)有著密切的聯(lián)系［17］，而聲子振動(dòng)受溫度影響較大。煤是一種非均勻多孔介質(zhì)［18］，聲子并不是沿著同一方向進(jìn)行運(yùn)動(dòng)。隨著溫度的升高，聲子的振動(dòng)加劇，聲子間的碰撞概率增大，使得聲子的平均自由程減小，導(dǎo)致熱擴(kuò)散系數(shù)降低［19］。隨著溫度進(jìn)一步升高，煤分子結(jié)構(gòu)發(fā)生改變，煤樣內(nèi)部無(wú)序性增大，低頻振動(dòng)模式逐漸減弱，熱量的高頻擴(kuò)散逐漸增強(qiáng)，導(dǎo)致熱擴(kuò)散系數(shù)增大。低變質(zhì)程度煤樣的臨界溫度和干裂溫度相比于高變質(zhì)程度煤樣較低，因此，低變質(zhì)程度煤樣在較低溫度時(shí)高頻擴(kuò)散模式就開(kāi)始增強(qiáng)，導(dǎo)致其熱擴(kuò)散系數(shù)拐點(diǎn)對(duì)應(yīng)的溫度相對(duì)較低。

2.1.2 熱儲(chǔ)存特性

比熱反映材料的熱儲(chǔ)存特性，代表材料吸收和保持能量的潛力，不同煤樣比熱變化如圖3所示。隨著溫度的升高，煤樣比熱整體呈增大的趨勢(shì)，比熱增加速率則逐漸減小，表明煤樣的熱儲(chǔ)存能力隨著溫度升高逐漸變大直至達(dá)到飽和狀態(tài)；長(zhǎng)焰煤和不粘煤比熱分別在溫度超過(guò)282 ℃和288 ℃后出現(xiàn)下降的趨勢(shì)，對(duì)應(yīng)的熱儲(chǔ)存能力隨之降低。

在固體微觀理論中，隨著溫度的增加，晶格的振動(dòng)會(huì)加劇，即晶體中原子離開(kāi)平衡位置的運(yùn)動(dòng)會(huì)加劇，能量以動(dòng)能的方式存儲(chǔ)在煤體中。因此，煤樣熱儲(chǔ)存能力隨著溫度升高會(huì)逐漸增大。隨著溫度的進(jìn)一步升高，晶格振動(dòng)能量的增加逐漸變緩，煤樣對(duì)能量的吸收逐漸達(dá)到飽和狀態(tài)，因此，比熱的增加速率逐漸變小。低變質(zhì)程度煤樣隨著溫度的升高逐漸發(fā)生裂解，煤分子中的烷基側(cè)鏈、橋鍵等逐漸開(kāi)始出現(xiàn)解聚，釋放出小分子的揮發(fā)物，致使煤分子質(zhì)量逐漸減小，從而導(dǎo)致比熱減小，熱儲(chǔ)存能力隨之降低。

2.1.3 熱傳導(dǎo)特性

煤樣導(dǎo)熱系數(shù)變化是密度、比熱以及熱擴(kuò)散綜合作用的結(jié)果，代表煤樣對(duì)熱量傳輸?shù)哪芰?。煤樣熱傳?dǎo)變化如圖4所示。4種煤樣的導(dǎo)熱系數(shù)隨溫度的變化趨勢(shì)基本一致，呈現(xiàn)出階段性變化特征，除焦煤導(dǎo)熱系數(shù)在123～201 ℃出現(xiàn)逐漸降低，其余煤樣導(dǎo)熱系數(shù)隨溫度的增大而增大。

導(dǎo)熱系數(shù)越大，表明煤樣的熱量越容易從高溫區(qū)域轉(zhuǎn)移到低溫區(qū)域。焦煤導(dǎo)熱系數(shù)在210 ℃前后階段性變化比較明顯，其他煤樣導(dǎo)熱系數(shù)在210 ℃后出現(xiàn)快速增大的趨勢(shì)。210 ℃前，隨著溫度的升高，煤中的水分逐漸蒸發(fā)完畢［20］，煤中吸附的氣體發(fā)生解吸，同時(shí)煤與氧的化學(xué)反應(yīng)隨著溫度的升高進(jìn)一步加強(qiáng)。雖然在此溫度范圍內(nèi)煤會(huì)從物理變化逐漸過(guò)渡到化學(xué)變化，但是在此階段煤樣主要以物理變化為主，氧化反應(yīng)相對(duì)較弱［21］，所以煤分子結(jié)構(gòu)變化相對(duì)較小，因此，導(dǎo)熱系數(shù)變化較為緩慢。210 ℃后，隨著溫度升高，煤的動(dòng)態(tài)平衡被打破，煤分子結(jié)構(gòu)中的橋鍵、側(cè)鏈以及含氧官能團(tuán)逐漸與氧發(fā)生化學(xué)反應(yīng)［22］，使得煤分子結(jié)構(gòu)發(fā)生較大變化，從而導(dǎo)致導(dǎo)熱系數(shù)快速增大。

2.2 溫度敏感性分析

根據(jù)上述熱物性參數(shù)，以30 ℃作為間隔溫度，計(jì)算得出4種煤樣在每個(gè)測(cè)試溫度點(diǎn)下各個(gè)參數(shù)的溫度敏感性，如圖5所示。

從圖5可以看出，4種煤樣熱物性參數(shù)對(duì)溫度敏感性的變化規(guī)律較為一致，相比于熱擴(kuò)散系數(shù)和導(dǎo)熱系數(shù)，比熱對(duì)溫度的敏感性最大。由熱儲(chǔ)存特性的分析可知，比熱代表煤樣對(duì)熱量的存儲(chǔ)特性，與煤分子振動(dòng)和質(zhì)量有很大關(guān)系。隨著溫度增大，煤會(huì)發(fā)生一系列的物理化學(xué)變化，煤分子質(zhì)量也會(huì)隨之發(fā)生較大的變化，相對(duì)應(yīng)的熱儲(chǔ)存特性也會(huì)出現(xiàn)較大變化，因此，比熱對(duì)溫度的敏感性較大。

熱擴(kuò)散和導(dǎo)熱系數(shù)主要代表熱量在煤中的傳輸特性，主要與煤分子內(nèi)部結(jié)構(gòu)有關(guān)，210 ℃后熱擴(kuò)散和導(dǎo)熱系數(shù)對(duì)溫度的敏感性增強(qiáng)，這與二者自身變化規(guī)律及原因是相一致的，即210 ℃后煤分子結(jié)構(gòu)會(huì)發(fā)生較大變化，這是導(dǎo)致熱擴(kuò)散系數(shù)和導(dǎo)熱系數(shù)溫度敏感性增大的內(nèi)在原因。

2.3 關(guān)聯(lián)性分析

煤的熱物理特性會(huì)受到煤中水分、灰分、揮發(fā)分以及固定碳的影響［23］。為了表征上述因素與熱物性參數(shù)之間的關(guān)聯(lián)關(guān)系，采用灰色關(guān)聯(lián)方法［24］，將熱擴(kuò)散系數(shù)、比熱以及導(dǎo)熱系數(shù)作為參考數(shù)列，水分、灰分、揮發(fā)分以及固定碳作為比較數(shù)列。為便于比較二者之間的關(guān)系，首先通過(guò)式（4）對(duì)2個(gè)數(shù)列進(jìn)行無(wú)量綱化處理。

從圖6可以看出，不同煤樣間的熱物性參數(shù)與工業(yè)分析指標(biāo)間的關(guān)聯(lián)性并沒(méi)有呈現(xiàn)出規(guī)律性，對(duì)于不粘煤和焦煤，灰分與熱擴(kuò)散和導(dǎo)熱系數(shù)間的關(guān)聯(lián)程度比較大，而與長(zhǎng)焰煤和瘦煤熱擴(kuò)散和導(dǎo)熱系數(shù)關(guān)聯(lián)程度比較大的分別為固定碳和揮發(fā)分。4種煤樣比熱與工業(yè)分析指標(biāo)間的關(guān)聯(lián)程度相差比較大。雖然不同煤樣間的關(guān)聯(lián)程度沒(méi)有呈現(xiàn)出規(guī)律性，但是對(duì)于同一種煤樣而言，其熱擴(kuò)散系數(shù)和導(dǎo)熱系數(shù)與工業(yè)分析指標(biāo)的關(guān)聯(lián)性比較一致，這也進(jìn)一步說(shuō)明了導(dǎo)致熱擴(kuò)散系數(shù)與導(dǎo)熱系數(shù)變化的內(nèi)在原因相同。

關(guān)聯(lián)系數(shù)是比較數(shù)列與參考數(shù)列在各個(gè)溫度的關(guān)聯(lián)程度值，由于數(shù)量較多信息過(guò)于分散，無(wú)法得出影響熱物性參數(shù)的關(guān)鍵因素。因此，通過(guò)式（8），進(jìn)一步對(duì)比較數(shù)列與參考數(shù)列的關(guān)聯(lián)度ri進(jìn)行計(jì)算［27］。

為明確熱物性參數(shù)與工業(yè)分析指標(biāo)間的關(guān)聯(lián)程度，通過(guò)顏色深淺進(jìn)行表征，顏色越深代表關(guān)聯(lián)度越大，如圖7所示。

從圖7可以看出，灰分對(duì)熱擴(kuò)散系數(shù)和導(dǎo)熱系數(shù)的影響最大，影響比熱的主要因素為固定碳。煤本身不屬于純凈物質(zhì)，而是由多種晶體（方解石、云母、高嶺石等礦物質(zhì)）、非晶體以及其他雜質(zhì)組成。煤中的灰分主要來(lái)自于礦物質(zhì)，這也進(jìn)一步表明煤中礦物質(zhì)的含量對(duì)于熱量的傳輸影響比較大。分析可知，比熱的變化主要與煤分子結(jié)構(gòu)和質(zhì)量有關(guān)，固定碳則代表煤分子結(jié)構(gòu)，因此，比熱與固定碳的關(guān)聯(lián)性較大。

3 結(jié) 論

1）4種煤樣的熱物性參數(shù)隨溫度變化都呈現(xiàn)出階段特征，210 ℃可以作為主要的分界點(diǎn)，在此溫度前熱擴(kuò)散能力主要呈現(xiàn)出

降低的趨勢(shì)，熱儲(chǔ)

存能力逐漸變大，熱傳導(dǎo)能力變化較小。在此溫度后，熱擴(kuò)散能力和熱傳導(dǎo)能力逐漸呈現(xiàn)出增大的趨勢(shì)，熱儲(chǔ)存能力則逐漸趨于穩(wěn)定。

2）相比于熱擴(kuò)散和熱傳導(dǎo)，熱儲(chǔ)存能力對(duì)溫度的敏感性比較大，當(dāng)溫度超過(guò)210 ℃，熱儲(chǔ)存能力對(duì)溫度的敏感性逐漸降低，而熱擴(kuò)散與熱傳導(dǎo)能力對(duì)溫度的敏感性增強(qiáng)。

3）同一種煤的熱擴(kuò)散系數(shù)和導(dǎo)熱系數(shù)與工業(yè)分析指標(biāo)的關(guān)聯(lián)程度一致，比熱主要與煤中固定碳關(guān)聯(lián)程度較大，熱擴(kuò)散系數(shù)和導(dǎo)熱系數(shù)與煤中灰分的關(guān)聯(lián)程度最大，表明煤的熱物理特性主要與煤中的灰分和固定碳含量有關(guān)。

4）4種煙煤的熱物理參數(shù)隨溫度的變化較小，表明煤樣本身導(dǎo)熱特性比較差，這也是導(dǎo)致煤氧化蓄熱升溫的內(nèi)在原因之一。

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（責(zé)任編輯：劉潔）