孫閔杰 付軍輝 劉泓麟 梅丹華 方 志

分段電極介質(zhì)阻擋放電CO2重整CH4過程放電特性與反應(yīng)性能研究

孫閔杰 付軍輝 劉泓麟 梅丹華 方 志

（南京工業(yè)大學(xué)電氣工程與控制科學(xué)學(xué)院 南京 211816）

大氣壓低溫等離子體可在溫和條件下進(jìn)行CO2重整CH4反應(yīng)，對環(huán)境保護(hù)和能源供應(yīng)具有雙重意義。介質(zhì)阻擋放電（DBD）是進(jìn)行該反應(yīng)最常用的放電等離子體形式之一，但其工藝過程和反應(yīng)性能受到反應(yīng)器結(jié)構(gòu)的顯著影響。前期研究發(fā)現(xiàn)，分段電極DBD可以調(diào)節(jié)CO2重整CH4反應(yīng)過程的反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物分布及能量效率，但是分段電極數(shù)量和相鄰電極間距對上述性能參數(shù)的影響機(jī)理尚不清晰。因此，該文設(shè)計了具有不同電極數(shù)量和不同相鄰電極間距的分段電極DBD反應(yīng)器，并用于CO2重整CH4反應(yīng)，從電學(xué)特性和溫度特性的角度研究了不同實驗條件下的放電特性，比較分析了對應(yīng)條件下的CO2重整CH4反應(yīng)性能。結(jié)果表明，分段電極的引入可以增加放電邊緣數(shù)量以增強(qiáng)邊緣效應(yīng)，且增加分段電極數(shù)量和增加相鄰電極間距均可延長反應(yīng)物的有效停留時間，上述因素均有助于提高等離子體CO2重整CH4的反應(yīng)性能。在施加電壓11.0kV條件下采用4段外電極時可獲得最高的CO2轉(zhuǎn)化率（17.7%）和CH4轉(zhuǎn)化率（29.5%），以及最大的CO選擇性（36.0%）。而在2段電極結(jié)構(gòu)中，當(dāng)相鄰電極間距為3 cm時，可獲得最高的總反應(yīng)物轉(zhuǎn)化能量效率（0.334 mmol/kJ）。

分段電極介質(zhì)阻擋放電 CO2重整CH4電極數(shù)量 相鄰電極間距

0 引言

人類的交通運(yùn)輸、工業(yè)活動和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)向大氣中排放了大量的二氧化碳（CO2）和甲烷（CH4），所導(dǎo)致的地球氣候變化已經(jīng)嚴(yán)重影響了全人類的生存環(huán)境，研究人員試圖通過減少溫室氣體排放或利用溫室氣體來解決氣候變化問題。CO2和CH4是溫室氣體的主要成分，可以作為反應(yīng)物反應(yīng)生成各種高價值化學(xué)品和環(huán)境友好型能源[1-5]。CO2重整CH4，也被稱為甲烷干重整（Dry Reforming of Methane, DRM，反應(yīng)式見式（1）），可以在減少溫室氣體排放的同時生成以合成氣（CO和H2）為主的產(chǎn)物，在能源供應(yīng)和環(huán)境保護(hù)方面具有雙重意義。

式中，Δ為反應(yīng)的焓變?？梢?，DRM是一個強(qiáng)吸熱反應(yīng)，為了獲得理想的轉(zhuǎn)化效果，不可避免地需要高溫輸入。但高溫輸入條件下誘發(fā)的CH4分解反應(yīng)和CO歧化反應(yīng)將生成碳沉積，致使催化劑失活，限制了重整反應(yīng)的進(jìn)一步推廣[6-7]。在這種情況下，低溫等離子體由于其提供的高活性環(huán)境和特有的理化特性，可以誘導(dǎo)氣相反應(yīng)生成高附加值化學(xué)品，被認(rèn)為是一種CO2重整CH4的新型有效方法[8]。

等離子體是帶電粒子和中性粒子的結(jié)合體，包含大量的高能電子、自由基、激發(fā)態(tài)原子等高活性粒子。根據(jù)粒子溫度可以將等離子體分為低溫等離子體和熱等離子體。低溫等離子體中電子的溫度遠(yuǎn)高于其他粒子，且電子質(zhì)量小，被電場加速后攜帶能量高，與反應(yīng)體系內(nèi)的氣體分子或原子碰撞，可以誘導(dǎo)熱力學(xué)平衡條件下難以發(fā)生的反應(yīng)在溫和的環(huán)境下進(jìn)行[9-15]。目前，常用于CO2重整CH4反應(yīng)研究的放電等離子體形式主要為介質(zhì)阻擋放電（Dielectric Barrier Discharge, DBD）[16-18]、滑動弧放電[19]和電暈放電[20]等。其中，DBD是一種產(chǎn)生大氣壓低溫等離子體的常見放電形式，因其結(jié)構(gòu)簡單、可拓展性強(qiáng)、放電穩(wěn)定溫和、易于進(jìn)行規(guī)?；瘧?yīng)用受到了研究人員的廣泛關(guān)注[21-22]。DBD反應(yīng)器通常由兩個電極組成，其中至少一個電極被介質(zhì)層覆蓋，其電氣特性和反應(yīng)性能受到反應(yīng)器結(jié)構(gòu)和運(yùn)行參數(shù)的顯著影響[23-25]。對于DBD等離子體用于CO2重整CH4反應(yīng)，國內(nèi)外研究人員在DBD反應(yīng)器結(jié)構(gòu)和運(yùn)行參數(shù)等方面進(jìn)行了大量的研究工作。其中，反應(yīng)器結(jié)構(gòu)包括電極長度、放電間隙間距、電極形式、填充材料和介質(zhì)材料的種類及厚度等；運(yùn)行參數(shù)包括激勵電源類型、放電功率、氣體流速、進(jìn)料摩爾比及惰性氣體添加等[12, 26-29]。盡管研究人員通過改變反應(yīng)器結(jié)構(gòu)和運(yùn)行參數(shù)在DBD等離子體CO2重整CH4方面取得了一定的成效，但是反應(yīng)過程的反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率和能量效率還不夠理想。

為了優(yōu)化DBD放電過程并提高CO2重整CH4的反應(yīng)性能，研究人員在DBD電極結(jié)構(gòu)設(shè)計中進(jìn)行了各種嘗試，發(fā)現(xiàn)將分段電極DBD用于CO2轉(zhuǎn)化可以表現(xiàn)出良好的性能。Li Yang等使用間距相同的多段鋁箔代替同軸DBD的高壓電極進(jìn)行CO2重整CH4實驗后發(fā)現(xiàn)，多段鋁箔電極可以有效地促進(jìn)CO2重整CH4過程中液態(tài)烴類產(chǎn)物的生成[30]。Wang Baowei等發(fā)現(xiàn)，在同軸DBD反應(yīng)器CO2分解反應(yīng)過程引入分段電極可以增加微放電脈沖次數(shù)和降低電流脈沖幅值，以提高CO2轉(zhuǎn)化率和能量效率[31-32]。但是上述研究大多針對反應(yīng)效果開展，對反應(yīng)過程的放電特性尤其是分段電極數(shù)量和相鄰電極間距對放電特性的影響關(guān)注較少，對放電特性與反應(yīng)性能之間關(guān)聯(lián)關(guān)系的理解還不夠深入，缺少用于指導(dǎo)分段電極DBD反應(yīng)器CO2重整CH4反應(yīng)過程優(yōu)化和性能提升的數(shù)據(jù)。

鑒于此，本文采用分段電極DBD進(jìn)行CO2重整CH4實驗，通過改變分段電極數(shù)量和相鄰電極間距，考察不同工況下CO2重整CH4過程放電特性和反應(yīng)性能，深入分析放電特性和反應(yīng)性能之間的關(guān)聯(lián)關(guān)系。研究結(jié)果將為優(yōu)化DBD CO2重整CH4系統(tǒng)設(shè)計、提升CO2重整CH4工藝反應(yīng)性能提供有益參考。

1 實驗裝置及分析方法

1.1 實驗裝置

本文采用的實驗裝置及測量系統(tǒng)如圖1所示，包括DBD反應(yīng)器、激勵電源、供氣系統(tǒng)、放電特性診斷和反應(yīng)產(chǎn)物分析設(shè)備等。放電由高頻交流電源驅(qū)動，其電壓峰峰值和頻率范圍分別為0～30 kV和5～20 kHz，實驗中分別固定電壓峰峰值和頻率為11 kV和10 kHz。反應(yīng)氣體CO2和CH4由壓縮氣瓶提供，采用質(zhì)量流量計（北京七星，MFC，D07-19）控制和調(diào)節(jié)氣體流速，氣體總流量為50 mL/min，CO2和CH4摩爾比為1:1，流動方向如圖1中箭頭所示。

圖1 實驗裝置及測量系統(tǒng)

分段電極DBD反應(yīng)器裝置包括石英玻璃管介質(zhì)層、多段不銹鋼金屬網(wǎng)接地電極和不銹鋼金屬棒高壓電極。其中，石英玻璃管的內(nèi)、外徑分別為8 mm和10 mm，不銹鋼棒的直徑為4 mm，放電間隙為2 mm。外電極分為1、2、3和4段四種分段形式，每種形式電極總長度為120 mm，每段電極長度分別為120 mm、60 mm、40 mm和30 mm；在2段式結(jié)構(gòu)中考察相鄰電極間距對放電特性與反應(yīng)性能的影響，相鄰電極間距有1 cm、2 cm和3 cm共三種形式。不同外電極數(shù)量和不同相鄰電極間距反應(yīng)器結(jié)構(gòu)示意圖如圖2所示。

圖2 分段電極DBD反應(yīng)器結(jié)構(gòu)參數(shù)

1.2 分析方法

1.2.1 放電特性分析方法

采用高壓探頭（Tek P6015A，分壓比為1 000:1）和電流線圈（Pearson Electronics Inc，6585，電流比為1 A/V）分別測量DBD反應(yīng)器兩端的輸入電壓和總電流；采用差分探頭（Pintech，N1070A，分壓比為1 000:1）測量外接電容兩端的電壓，用于計算放電回路中的傳輸電荷等參數(shù)；采用四通道數(shù)字示波器（Tektronix，TDS2014B）記錄保存上述電壓、電流信號。電氣特性主要通過分析電壓、電流波形和Lissajous圖形獲得?；陔妷?、電流波形，使用Origin軟件計量不同工況下的電流脈沖個數(shù)[33]；通過Lissajous圖形計算放電功率以及電荷傳輸和轉(zhuǎn)移特性，包括峰間電荷pk-pk、放電半周期產(chǎn)生的電荷d和傳輸電荷trans，上述計算方法參考文獻(xiàn)[34]。采用紅外熱像儀（Fotric 223s）測量DBD反應(yīng)器的外電極表面溫度，從熱成像拍攝圖像的顏色、亮度判斷溫度分布與均勻程度。

1.2.2 CO2重整CH4反應(yīng)效果評價

本文中反應(yīng)物與產(chǎn)物通過氣相色譜儀（PANNA A60）進(jìn)行檢測分析，氣相色譜儀配備有火焰離子化檢測器和熱導(dǎo)檢測器，可以檢測各類小分子物質(zhì)如CO2、H2和O2等，以及CH4和C2～C4烴類化合物。反應(yīng)性能評價指標(biāo)主要有反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物產(chǎn)率、產(chǎn)物選擇性、反應(yīng)過程能量效率和碳平衡；此外，氣體停留時間、比能量輸入是衡量DBD等離子體CO2重整CH4的綜合效率的重要指標(biāo)，上述指標(biāo)定義和計算方法詳見文獻(xiàn)[34-35]。

2 結(jié)果與討論

2.1 分段電極DBD等離子體CO2重整CH4過程放電特性

在固定放電總長度為12 cm、相鄰電極間距為 1 cm、電壓峰峰值和電源頻率分別為11 kV和10 kHz、反應(yīng)氣體CO2和CH4的摩爾比為1:1的情況下，考察不同外電極數(shù)量下的DBD等離子體CO2重整CH4反應(yīng)的電壓、電流波形，如圖3所示。可以看出，采用不同的外電極數(shù)量，在外加電壓的正、負(fù)半周期均產(chǎn)生放電，電流波形由每個電壓周期內(nèi)分布不均勻的大量微放電脈沖組成，為典型的絲狀放電模式。半周期內(nèi)放電持續(xù)時間約為24 μs，不受外電極數(shù)量改變的影響。每半周期的首次電流脈沖均出現(xiàn)在電壓過零點之后。隨著外電極數(shù)量的增加，電壓負(fù)半周期出現(xiàn)的反向電流脈沖幅值逐漸增強(qiáng)。在保持總電極長度為12 cm、外電極數(shù)量為2段、其他條件不變的情況下，將相鄰電極間距由1 cm增加至3 cm，增幅為1 cm，得到的DBD等離子體CO2重整CH4過程的電壓、電流波形和上述情況類似，半周期內(nèi)放電持續(xù)同樣約為24 μs，電壓負(fù)半周期的電流脈沖幅值隨相鄰電極間距延長而增大。圖4為不同外電極數(shù)量和不同相鄰電極間距下，CO2/CH4DBD的Lissajous圖形，可以發(fā)現(xiàn)均呈現(xiàn)近似封閉的平行四邊形。從圖4a中可以看出，在保持外電極總長度不變的情況下，增加電極數(shù)量，Lissajous圖形未發(fā)生明顯變化，放電發(fā)生階段和截止階段幾乎處于同一電壓范圍。從圖4b中可以看出，固定外電極長度為12 cm和放電電極數(shù)量為2的條件下，增加電極間距的Lissajous圖形基本形狀保持不變，但其面積逐漸減小，說明增加相鄰放電間距對放電模式的影響可忽略不計，但將降低放電功率。根據(jù)Lissajous圖形計算放電功率可得到，電極數(shù)從1段增加到4段時，放電功率從23.5 W增加到24.7 W，增幅為5.1%；而相鄰電極間距3 cm時的放電功率為22.1 W，相比相鄰電極間距為1 cm時的23.9 W下降了7.5%。兩種工況下對應(yīng)的比能量輸入變化如圖5所示，當(dāng)外電極數(shù)量從1段增加到4段，比能量輸入從28.2 kJ/mol增加至29.7 kJ/mol，提高了5.3%；而增加電極間距則會降低比能量輸入。因此，從能量輸入的角度來看，增加外電極數(shù)量、減小相鄰電極間距均有利于為反應(yīng)提供更多的能量，促進(jìn)反應(yīng)進(jìn)行。

圖3 不同外電極數(shù)下，DBD等離子體CO2重整CH4的電壓、電流波形

固定電壓峰峰值為11 kV，根據(jù)Lissajous圖形可得到不同條件下，CO2/CH4DBD的電荷產(chǎn)生與傳輸轉(zhuǎn)移特性如圖6所示。由圖6a可以觀察到，峰間電荷pk-pk、放電半周期產(chǎn)生的電荷d和傳輸電荷trans受外電極數(shù)量變化的影響較小，其中外電極數(shù)量為2段時，上述電荷產(chǎn)生與傳輸轉(zhuǎn)移特性參數(shù)優(yōu)于其他電極數(shù)量時的情況，故在外電極數(shù)量為2段的條件下改變相鄰電極間距，進(jìn)一步探究改變相鄰電極間距對CO2重整CH4的電氣特性的影響。圖6b給出了外電極數(shù)量為2段時不同相鄰電極間距下，DBD等離子體CO2重整CH4電荷產(chǎn)生與傳輸轉(zhuǎn)移特性。很明顯，反應(yīng)器半周期傳輸電荷trans、電荷峰峰值pk-pk和放電產(chǎn)生的電荷量d隨相鄰電極間距的增加而減少。例如，相鄰?fù)怆姌O間距為1 cm時，半周期放電產(chǎn)生的電荷d為426.8 nC，傳輸電荷trans為372.3 nC；相鄰?fù)怆姌O間距增加至3 cm時，半周期放電產(chǎn)生的電荷d為372.4 nC，傳輸電荷trans為321.7 nC，與相鄰電極間距1 cm時相比分別減少了12.7%和13.6%。上述現(xiàn)象表明，減小相鄰電極間距有利于提高電荷產(chǎn)生與傳輸轉(zhuǎn)移特性，這主要是由于在相同的輸入電壓條件下，減小相鄰電極間距可以提高放電功率，更多的能量被注入到等離子體反應(yīng)體系，從而產(chǎn)生更多的高能電子及其他高活性粒子，增強(qiáng)電荷的產(chǎn)生和傳輸能力，提高放電區(qū)域的反應(yīng)活性，促進(jìn)DBD反應(yīng)器系統(tǒng)中物理和化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生。

圖6 不同條件下CO2重整CH4的電荷特性

圖7為其他參數(shù)條件不變的情況下，改變外電極數(shù)量和相鄰電極間距時，DBD等離子體CO2重整CH4過程外電極表面溫度隨時間的變化曲線。無論是改變外電極數(shù)量還是相鄰電極間距，放電前期的反應(yīng)溫度上升速度較快，隨后溫度上升速度減慢，最后達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)。隨著外電極數(shù)量的增加，DBD反應(yīng)器達(dá)到的穩(wěn)態(tài)溫度下降，如圖7a所示，外電極數(shù)量從1段變?yōu)?段后，穩(wěn)態(tài)溫度從173℃下降到140℃。與此同時，實驗還發(fā)現(xiàn)電極數(shù)量的增加使得反應(yīng)器外電極表面溫度分布更加均勻，不存在局部溫度過高區(qū)域（如圖8所示），這一特點將有利于反應(yīng)長期穩(wěn)定地運(yùn)行。在不同相鄰電極間距條件下，DBD等離子體CO2重整CH4的溫度變化如圖7b所示。由圖7b可知，反應(yīng)過程中溫度上升速度與相鄰電極間距呈負(fù)相關(guān)，反應(yīng)達(dá)到的穩(wěn)態(tài)溫度隨相鄰電極間距的增加而略微降低，但其下降趨勢隨相鄰電極間距的進(jìn)一步增加而減緩。

圖7 不同條件下的CO2重整CH4的溫度

圖8 不同外電極數(shù)量的CO2重整CH4的熱成像圖

2.2 分段電極DBD等離子體CO2重整CH4過程反應(yīng)性能

圖9給出了不同外電極數(shù)量和不同相鄰電極間距下，反應(yīng)物CO2和CH4的轉(zhuǎn)化率?？梢钥闯?，CH4的轉(zhuǎn)化率始終高于CO2的轉(zhuǎn)化率，這是因為CH4的解離能（4.5 eV）低于CO2的解離能（5.5 eV）[36]，CH4更容易受到激發(fā)并解離。圖9a中，CO2和CH4的轉(zhuǎn)化率都隨外電極數(shù)量增加而呈現(xiàn)上升趨勢。外電極為1段時，CH4轉(zhuǎn)化率為25.1%，CO2轉(zhuǎn)化率為11.8%；外電極增加至4段時，CH4轉(zhuǎn)化率增長至29.5%，CO2轉(zhuǎn)化率增長至17.7%，增幅分別達(dá)到17.5%和50%，表明增加分段電極對于提高反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率有明顯效果。這主要是由于DBD電極的邊緣存在邊緣效應(yīng)，產(chǎn)生電暈放電，增加分段電極數(shù)可使邊緣效應(yīng)增多，產(chǎn)生更多的邊緣電暈放電，放電區(qū)域體積增大，可以提供更多的放電通道用于促進(jìn)反應(yīng)物轉(zhuǎn)化[37]。另外，邊緣電暈放電導(dǎo)致的放電區(qū)域體積增大可以延長反應(yīng)物在放電區(qū)域的停留時間，同樣能夠促進(jìn)CH4和CO2轉(zhuǎn)化，在Wang Baowei等的研究中也得到了相似的現(xiàn)象和結(jié)論[31-32]。雖然電荷特性在外電極為2段時取得最佳，但是反應(yīng)性能并沒有在該工況下取得最佳，這可能是因為增加外電極數(shù)量造成的邊緣效應(yīng)增多和反應(yīng)物停留時間延長對反應(yīng)的促進(jìn)作用大于電荷產(chǎn)生與傳輸轉(zhuǎn)移性能降低帶來的抑制作用。在保持外電極數(shù)量為2段時，不同相鄰電極間距下反應(yīng)物CO2和CH4的轉(zhuǎn)化率如圖9b所示。圖9b中顯示，隨著相鄰電極間距的增加，CH4和CO2的轉(zhuǎn)化率呈現(xiàn)上升趨勢。相鄰電極間距為1 cm時，CH4轉(zhuǎn)化率為25.4%，CO2轉(zhuǎn)化率為14.9%；增加相鄰電極間距至3 cm后，CH4轉(zhuǎn)化率增加至26.4%，CO2轉(zhuǎn)化率增加至17.4%，分別增加了3.9%和16.8%。增加相鄰電極間距對反應(yīng)過程造成的影響主要有以下兩個方面：①增加相鄰電極間距，擴(kuò)展了邊緣電暈放電區(qū)域，延長了反應(yīng)物在放電區(qū)域的停留時間，提高了反應(yīng)物與放電等離子產(chǎn)生的活性離子碰撞的概率，促進(jìn)反應(yīng)的進(jìn)行[38]；②增加相鄰電極間距降低了電荷產(chǎn)生與傳輸轉(zhuǎn)移能力（見圖6b），不利于放電區(qū)域物理和化學(xué)反應(yīng)的進(jìn)行[39]。從本文CO2和CH4轉(zhuǎn)化率隨相鄰電極間距的變化趨勢可以看出，反應(yīng)氣體停留時間延長對反應(yīng)造成的促進(jìn)作用大于電荷產(chǎn)生與傳輸轉(zhuǎn)移能力降低對反應(yīng)的負(fù)面作用，從而使得CO2和CH4轉(zhuǎn)化率隨相鄰電極間距的增加呈現(xiàn)上升趨勢。另外，從圖5b中看出，增加相鄰電極間距將降低比能量輸入，由此也可推斷轉(zhuǎn)化率的提升與增加相鄰電極間距使實際放電區(qū)域擴(kuò)大引起的反應(yīng)物停留時間延長有關(guān)[30]。

圖9 不同條件下反應(yīng)物CO2和CH4的轉(zhuǎn)化率

圖10給出了在不同外電極數(shù)量和不同相鄰電極間距下，主要產(chǎn)物H2和CO的產(chǎn)率和選擇性。從圖10a、圖10b可以看出，CO的產(chǎn)率和選擇性隨外電極數(shù)量增加逐漸提高，H2的產(chǎn)率和選擇性隨著外電極數(shù)量的變化無明顯變化規(guī)律。CO的產(chǎn)率和選擇性在外電極數(shù)量為4段時取得最大值，分別為6.7%和36.0%，相比外電極數(shù)量為1段時的6.1%和31.0%分別增長了9.8%和16.1%。已有研究表明，在DBD反應(yīng)器中CO2重整CH4的主要產(chǎn)物是H2和CO，其中H2主要來自CH4，如反應(yīng)式（2）～式（6）所示[40]。

圖10 不同條件下產(chǎn)物H2和CO的產(chǎn)率和選擇性

CH4轉(zhuǎn)化率隨外電極數(shù)量的增加而增加，但H2的產(chǎn)率和選擇性幾乎沒有變化，可能是由于在增加外電極數(shù)量后，氫原子在參與生成烴類化合物或含氧化合物的過程中被消耗了，下文將進(jìn)一步討論。CO2轉(zhuǎn)化的主要產(chǎn)物是CO，見反應(yīng)式（7）和式（8）。

可以看出，CO產(chǎn)率隨電極數(shù)量的增加呈現(xiàn)上升趨勢，可能是由于增加電極數(shù)量延長了反應(yīng)物分子的停留時間，提高了CO2分子與H原子或高能電子等粒子的碰撞概率，促進(jìn)CO2轉(zhuǎn)化生成更多的CO分子[38]。圖10c、圖10d給出了不同相鄰電極間距下，產(chǎn)物H2和CO的產(chǎn)率和選擇性。其中，H2產(chǎn)率均在4.5%左右，幾乎不受相鄰電極間距變化的影響；CO產(chǎn)率和選擇性隨相鄰電極間距的增加均有小幅度上升。由此可見，不同于受外電極數(shù)量的作用效果，主要氣體產(chǎn)物H2和CO的產(chǎn)率和選擇性受相鄰電極間距變化的影響較小。

除合成氣（H2和CO）外，分段電極DBD反應(yīng)器中還生成了一些烴類化合物。不同外電極數(shù)量和不同相鄰電極間距下，烴類化合物的產(chǎn)率和選擇性如圖11所示?？梢钥吹椒磻?yīng)產(chǎn)物主要包含C2～C4烴類化合物，以其中的C2H6為主要產(chǎn)物。在DBD放電等離子體中，CH4轉(zhuǎn)化的主要途徑是通過電子碰撞誘導(dǎo)激發(fā)將CH4轉(zhuǎn)化分解為H和CH3自由基（見反應(yīng)式（2））。更高的烴類化合物由甲基自由基的偶聯(lián)反應(yīng)和電子碰撞誘導(dǎo)的反應(yīng)生成[4, 36]，其主要反應(yīng)見反應(yīng)式（9）～式（13）。

（13）

圖11a、圖11b給出了不同外電極數(shù)量下烴類化合物的產(chǎn)率和選擇性，可以看出，外電極數(shù)量為1段時，烴類化合物的產(chǎn)率和選擇性均為最大，其中占比最大的C2H6的產(chǎn)率和選擇性分別達(dá)到了2.9%和15.7%；當(dāng)增加外電極數(shù)量時，烴類化合物的產(chǎn)率和選擇性出現(xiàn)先下降后基本維持不變的趨勢。由此可以看出，H2產(chǎn)率隨CH4轉(zhuǎn)化率增加而減低并不是生成烴類化合物，更有可能是生成了含氧液態(tài)產(chǎn)物，見反應(yīng)式（14）～式（17）。

本文實驗過程中發(fā)現(xiàn)電極數(shù)量增加時生成的液態(tài)產(chǎn)物明顯增多，這也能證實上述現(xiàn)象。Li Yang等在研究DBD分段電極CO2重整CH4反應(yīng)時也發(fā)現(xiàn)，采用分段電極后相鄰電極間存在的邊緣電暈放電使得活性基團(tuán)或者反應(yīng)中間體重組形成更復(fù)雜的產(chǎn)物，如乙酸和乙醇等[30]。在不同相鄰電極間距下，烴類化合物的產(chǎn)率和選擇性如圖11c、圖11d所示?？梢钥吹?，C2～C4產(chǎn)率幾乎不受相鄰電極間距的影響，以C2H6為例，其產(chǎn)率保持在2.8%左右，所有的烴類化合物產(chǎn)率總和也保持在3.8%左右。而選擇性則隨著相鄰電極間距增加而增加，同樣以C2H6為例，隨著相鄰電極間距從1 cm增加至3 cm，C2H6選擇性從13.8%增長至15.5%，漲幅為12.3%。如前所述，當(dāng)相鄰電極間距增加時，由于反應(yīng)氣體停留時間延長的促進(jìn)作用大于電荷產(chǎn)生與傳輸轉(zhuǎn)移能力降低的負(fù)面作用，使得反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率提升，更多CH4轉(zhuǎn)化生成CH3自由基，CH3自由基自身復(fù)合生成C2H6，提高其選擇性。但是，增加相鄰電極間距，電荷產(chǎn)生和轉(zhuǎn)移能力下降，可能會導(dǎo)致C2H6因電子碰撞反應(yīng)而轉(zhuǎn)化（見反應(yīng)式（18）和式（19））的概率變小[4, 41-42]，因而其選擇性提高。而對于其他烴類化合物，其產(chǎn)率和選擇性本身較小，隨相鄰電極間距增加的變化并不明顯。

為了衡量轉(zhuǎn)化CH4與CO2反應(yīng)過程的實際效率，考察了在不同外電極數(shù)量和不同電極間距下的轉(zhuǎn)化反應(yīng)物能量效率和碳平衡，如圖12所示。在轉(zhuǎn)化反應(yīng)物的能量效率方面，隨著外電極數(shù)量增加，轉(zhuǎn)化反應(yīng)物的能量效率先增加后減小，外電極為2段時取得了最大的轉(zhuǎn)化CO2和CH4的能量效率，分別為0.118 mmol/kJ和0.199 mmol/kJ，轉(zhuǎn)化反應(yīng)物的總能量效率為0.317 mmol/kJ。從圖12b中可知，轉(zhuǎn)化CO2和CH4的能量效率均隨相鄰電極間距的增加而增加，相比相鄰電極間距為1 cm時，當(dāng)相鄰間距增長至3 cm時，轉(zhuǎn)化反應(yīng)物能量效率分別增長至0.121 mmol/kJ和0.213 mmol/kJ，漲幅分別為2.5%和7.0%。對于碳平衡，在本文不同的實驗條件下，其值均小于100%，在92%附近變化。在等離子體反應(yīng)后的金屬內(nèi)電極表面上可以觀察到少量的積炭生成，同時在反應(yīng)器尾部的介質(zhì)管內(nèi)壁有少量液態(tài)產(chǎn)物生成，是造成碳平衡小于100%的主要原因。由于本文生成的液態(tài)產(chǎn)物很少，未作定量分析。等離子體CO2重整CH4直接生成液態(tài)產(chǎn)物是目前的研究熱點之一[4, 16]，后續(xù)將考慮在分段電極DBD中如何提高液態(tài)產(chǎn)物的產(chǎn)率和選擇性。

3 結(jié)論

本文考察了不同外電極結(jié)構(gòu)對同軸DBD中CO2重整CH4過程的放電特性和反應(yīng)性能的影響，對改變外電極數(shù)量和相鄰電極間距后的電信號進(jìn)行了測量和分析，并測試了不同外電極數(shù)量和相鄰電極間距下CO2重整CH4的反應(yīng)效果。主要結(jié)論如下：

1）在分段電極DBD中進(jìn)行CO2重整CH4反應(yīng)，增加外電極數(shù)量或延長電極間距對反應(yīng)過程放電持續(xù)時間影響較小，但是會影響電極邊緣效應(yīng)，產(chǎn)生邊緣電暈放電，從而擴(kuò)大放電區(qū)域體積并影響電荷產(chǎn)生和傳輸能力。存在最佳的外電極數(shù)量（2段）使得反應(yīng)體系具有最強(qiáng)的電荷產(chǎn)生和傳輸能力，而其隨著相鄰電極間距的增大而減弱。

2）使用分段電極時，反應(yīng)器外部整體溫度分布均勻，不存在局部高溫區(qū)域，有利于反應(yīng)長期穩(wěn)定的進(jìn)行。改變外電極數(shù)量和相鄰電極間距，在電極邊緣效應(yīng)、反應(yīng)物停留時間和電荷產(chǎn)生與傳輸能力的綜合作用下，CO2和CH4轉(zhuǎn)化率隨著外電極數(shù)量和相鄰電極間距的增加而提高。

3）增加外電極數(shù)量可以提高H2和CO的產(chǎn)率和選擇性，但對其他產(chǎn)物產(chǎn)率和選擇性的影響較小；而增加相鄰電極間距可以提高C2H6的選擇性，對H2、CO及其他烴類化合物的產(chǎn)率和選擇性的影響較小。

4）在外電極數(shù)量為2段的條件下，增加相鄰電極間距會導(dǎo)致放電功率和電荷傳輸與轉(zhuǎn)移能力下降，但同時可以拓展實際放電區(qū)域，延長反應(yīng)物實際停留時間，提高了反應(yīng)物與等離子體放電產(chǎn)生的活性粒子碰撞概率，促進(jìn)反應(yīng)的高效進(jìn)行，從而提高能量效率。

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Discharge Characteristics and Reaction Performance of CH4Reforming with CO2in Dielectric Barrier Discharge with Segmented Electrodes

Sun Minjie Fu Junhui Liu Honglin Mei Danhua Fang Zhi

（College of Electrical Engineering and Control Science Nanjing Tech University Nanjing 211816 China）

CH4reforming with CO2is an effective way to convert the main two greenhouse gases (CO2and CH4) into value-added chemicals. However, the traditional methods for this reaction have limitations in terms of operating conditions, reactant conversion and product selectivity, catalyst preparation and activity maintenance, due to its highly endothermic characteristics. Non-thermal plasma, as a novel molecule activation approach, has provided new routes for CH4reforming with CO2. Dielectric barrier discharge (DBD) has attracted most attention for this process due to its simple structure, the potential plasma-catalysis synergy, and successful experience in industrial applications. The performance of this process is significantly affected by the reactor structure, and it has been demonstrated that using DBD with segmented electrodes is one approach to adjust the reactant conversion, product distribution and energy efficiency of this process, but the influence mechanism of the number of segmented electrodes and the distance between adjacent electrodes on the above performance parameters is still unclear. To deal with these issues, CH4reforming with CO2has been performed in DBD reactors with segmented electrodes. The discharge characteristics and the reaction performance are investigated in detail under different conditions (e.g., the number of segmented electrodes and the distance between adjacent electrodes).

The DBD reactors are self-designed with quartz tube, stainless-steel rod and mesh, which functions as the dielectric tube, high-voltage electrode and low-voltage electrode, respectively. The low-voltage electrode is grounded via a reference capacitor. In order to investigate their respective influences, the number of segmented electrodes is set as 1, 2, 3 and 4 when the total length of the low-voltage electrode is fixed at 120 mm; while the distance between adjacent electrodes is set as 10 mm, 20 mm, and 30 mm when the number of segmented electrodes is 2. A custom-built AC power source is used to drive the DBD reactors. The applied voltage, the total current and the voltage across the reference capacitor are respectively sampled by a Tektronix high-voltage probe, a Pearson current coil monitor and a Pintech differential probe, and saved using a Tektronix digital oscilloscope. The electrical characteristics are obtained by analyzing the voltage-current wave forms and the corresponding Lissajous figure. The temperature of the outer electrode is measured by a Fotric infrared thermometer. The discharge characteristics are discussed from the perspective of electrical characteristics and temperature characteristics. The reactants and gaseous products are analyzed by a Techcomp gas chromatography (GC). The reaction performance is evaluated by the parameters of reactant conversion, product yield and selectivity, and energy efficiency.

The following conclusions can be drawn: (1) Increasing the number of segmented electrodes or extending the distance between adjacent electrodes has little effect on the discharge duration time, but enhances the edge effect, which expands the discharge volume and shows obvious influence on the charge generation and transfer. There exists an optimum number of segmented electrodes that enables the DBD reactor to have the strongest capability of charge generation and transfer. (2) The outer surface of the DBD reactor shows the uniform temperature distribution when using the segmented electrodes, and no local high temperature areas are observed, which is beneficial to the long-term stability of reaction. With the combined effect of edge effect, residence time and charge generation and transfer ability, increasing the number of segmented electrodes or extending the distance between adjacent electrodes enhances the conversion of CO2and CH4. (3) Increasing the number of segmented electrodes improves the yield and selectivity of H2and CO, but has little effect on that of other products. While extending the distance between adjacent electrodes enhances the selectivity of C2H6, but has insignificant effect on that of H2, CO, and other hydrocarbons. (4) When the number of segmented electrodes is fixed at 2, extending the distance between adjacent electrodes decreases the discharge power and the capability of charge generation and transfer, but enlarges the discharge volume and increases the residence time of the reactant in the plasma reaction volume, which improve the possibility of collision between reactant molecules and reactive species, consequently promoting the plasma reaction and increasing the energy efficiency. The maximum total energy efficiency for converting reactants 0.334 mmol/kJ was obtained when the electrode spacing was 30 mm in the DBD reactor with 2 segmented external electrodes.

Dielectric barrier discharge with segmented electrode, CO2reforming of CH4, electrode number, electrode spacing

10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.222391

TM614

國家自然科學(xué)基金面上項目（52177149）、江蘇省六大人才高峰項目（TD-JNHB-006）和2023年江蘇省研究生科研創(chuàng)新計劃（KYCX23_1447）資助。

2022-12-29

2023-04-16

孫閔杰 男，1999年生，碩士研究生，研究方向為高電壓與氣體放電等離子體及其應(yīng)用。E-mail：sunminjie2021@163.com

梅丹華 男，1985年生，副教授，碩士生導(dǎo)師，研究方向為大氣壓低溫等離子體源設(shè)計開發(fā)與診斷、低溫等離子體能源轉(zhuǎn)化利用與環(huán)境污染治理等。E-mail：danhuam@126.com（通信作者）

（編輯 李冰）