趙竹君，何 清，陸忠奇，范旭雨晨，畢道金，馬明杰，孟 露，姜 紅

1.中國氣象局烏魯木齊沙漠氣象研究所，新疆塔克拉瑪干沙漠氣象國家野外科學(xué)觀測(cè)研究站/中國氣象局塔克拉瑪干沙漠氣象野外科學(xué)試驗(yàn)基地/新疆維吾爾自治區(qū)沙漠氣象與沙塵暴重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，新疆 烏魯木齊 830002

2.石河子氣象局，新疆 石河子 832000

3.昌吉學(xué)院化學(xué)與化工學(xué)院，新疆 昌吉 831100

4.新疆大學(xué)生態(tài)與環(huán)境學(xué)院，新疆 烏魯木齊 830017

5.新疆大學(xué)地理與遙感科學(xué)學(xué)院，新疆 烏魯木齊 830017

6.新疆維吾爾自治區(qū)氣象臺(tái)，新疆 烏魯木齊 830002

反應(yīng)性氣體是在低層大氣中的壽命小于1 年、具有較強(qiáng)活性的氣體[1]，如二氧化氮(NO2)、二氧化硫(SO2)、臭氧(O3)、一氧化碳(CO)、氨(NH3)、揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)等[2].其中，CO 是影響對(duì)流層氧化能力的主要因素之一，也是羥基自由基的主要匯[3]，主要來源于含碳有機(jī)物的燃燒過程；大氣中SO2會(huì)引起呼吸系統(tǒng)疾病，誘發(fā)支氣管炎癥，其主要來源為火山排放和人為含硫燃料燃燒過程[4]，并且通過參與光化學(xué)反應(yīng)過程而形成硫酸鹽氣溶膠；O3在大氣中通過與H2O 反應(yīng)生成羥基自由基，進(jìn)一步影響大氣氧化過程，其一方面來源于對(duì)流層和平流層之間的垂直輸送過程，另一方面來自對(duì)流層中氮氧化物等前體物的光化學(xué)反應(yīng)過程，并且O3濃度變化會(huì)進(jìn)一步影響輻射強(qiáng)迫過程[5]；NO2是光化學(xué)反應(yīng)后產(chǎn)生的二次痕量氣體，可直接反映交通情況，長期接觸后會(huì)引起人體呼吸道感染[6].綜上，CO、SO2、NO2、O3等反應(yīng)性氣體對(duì)人體健康產(chǎn)生了威脅[7-8]，還可能進(jìn)一步產(chǎn)生酸雨以及影響輻射強(qiáng)迫過程，對(duì)區(qū)域氣候變化造成長期性影響[9].

無人機(jī)觀測(cè)具有體積小、測(cè)量方便、反應(yīng)時(shí)間快的優(yōu)勢(shì)，在大氣污染監(jiān)測(cè)方面被廣泛應(yīng)用.與傳統(tǒng)系留氣艇探測(cè)系統(tǒng)、高塔觀測(cè)、飛機(jī)探測(cè)相比，無人機(jī)在操作成本和減少氣象條件約束方面有較大優(yōu)勢(shì)，為大氣反應(yīng)性氣體的垂直分布探究提供了可靠的方法，打破了采集數(shù)據(jù)時(shí)間和空間方面的限制.Guimar?es等[10]利用無人機(jī)在對(duì)亞馬遜中部城市O3垂直觀測(cè)中發(fā)現(xiàn)，地表到邊界層頂部O3濃度隨著高度的升高而增加，O3濃度突變可以判斷邊界層高度；Li 等[11]也在我國東部地區(qū)的O3垂直觀測(cè)中指出，其垂直變化與氣溫垂直分布、水平輸送有關(guān).因此，基于無人機(jī)平臺(tái)的垂直觀測(cè)方式給大氣污染領(lǐng)域的研究帶來了新方法.當(dāng)前我國經(jīng)濟(jì)社會(huì)發(fā)展速度加快，國家和社會(huì)層面對(duì)大氣污染的重視程度提升，O3、SO2、CO、NO2作為常規(guī)監(jiān)測(cè)的大氣成分[12]已經(jīng)被許多學(xué)者進(jìn)行研究，但多集中于重點(diǎn)城市和部分高污染地區(qū)，對(duì)塔克拉瑪干沙漠獨(dú)特背景環(huán)境下的反應(yīng)性氣體研究工作較少，僅限于對(duì)O3濃度的研究，但此項(xiàng)工作不能反映沙漠中反應(yīng)性氣體的綜合情況[13-14].環(huán)境中的反應(yīng)性氣體是由自然過程、天氣運(yùn)輸和上層向下運(yùn)輸決定的[15]，基于無人機(jī)平臺(tái)的反應(yīng)性氣體垂直變化分析進(jìn)一步完善了塔克拉瑪干沙漠反應(yīng)性氣體研究.

因此，本研究利用春季(2022 年5 月8-30 日)和夏季(2021 年7 月19-31 日)塔克拉瑪干沙漠中心和南緣城市的反應(yīng)性氣體的無人機(jī)垂直觀測(cè)數(shù)據(jù)，結(jié)合HYSPLIT 后項(xiàng)軌跡計(jì)算模式，分析了春季和夏季塔克拉瑪干沙漠中心和邊緣城市的反應(yīng)性氣體體積分?jǐn)?shù)垂直變化特征，進(jìn)行反應(yīng)性氣體的輸送路徑分析，以期為沙漠地區(qū)反應(yīng)性氣體變化的機(jī)理分析提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，從而更好地服務(wù)于沙漠大氣污染環(huán)境治理工作.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 無人機(jī)平臺(tái)

無人機(jī)觀測(cè)平臺(tái)及相關(guān)設(shè)備由杭州佐格通信設(shè)備有限公司提供，塔中站和民豐站的無人機(jī)型號(hào)分別為UAV4000 和UAV6000，具體參數(shù)內(nèi)容如表1 所示.無人機(jī)大氣成分觀測(cè)平臺(tái)包含溫度、相對(duì)濕度、氣壓傳感器的氣象要素探測(cè)器、超聲測(cè)風(fēng)速探測(cè)器和Alphasense 的B4 系列電化學(xué)氣體傳感器，具體參數(shù)內(nèi)容如表2 所示.熱敏電阻型溫度傳感器精度為±0.3 ℃；相對(duì)濕度傳感器精度為±3%；超聲測(cè)風(fēng)探測(cè)器精度為±0.5 m/s.

表1 無人機(jī)一般參數(shù)Table 1 General parameters of the unmanned aerial vehicles (UAVs)

表2 B4 系列電化學(xué)氣體傳感器規(guī)格參數(shù)Table 2 B4 series electrochemical gas sensor specifications

1.2 無人機(jī)實(shí)驗(yàn)

1.2.1 實(shí)驗(yàn)場地

無人機(jī)觀測(cè)實(shí)驗(yàn)選址于新疆維吾爾自治區(qū)巴音郭楞蒙古自治州且末縣塔克拉瑪干沙漠氣象國家野外觀測(cè)研究站(塔中站，83°34′01″E、39°00′00″N，海拔1 099 m)以及和田地區(qū)民豐縣氣象站(民豐站，82°43′01″E、37°01′00″N，海拔1 409 m).塔中站位于塔克拉瑪干沙漠腹地，是世界唯一的深入流動(dòng)沙漠內(nèi)部的大氣綜合觀測(cè)站，該地區(qū)春夏季沙塵天氣頻發(fā)[16].民豐縣位于塔克拉瑪干沙漠南緣，是沙漠邊緣的人口與生產(chǎn)活動(dòng)的小型聚集區(qū).

1.2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

此次基于無人機(jī)平臺(tái)的反應(yīng)性氣體垂直觀測(cè)實(shí)驗(yàn)為探究不同季節(jié)(春季和夏季)塔克拉瑪干沙漠中心和邊緣城市的反應(yīng)性氣體體積分?jǐn)?shù)垂直變化特征，對(duì)比沙漠腹地和邊緣的反應(yīng)性氣體垂直變化差異，并進(jìn)一步探究其來源.春夏季是塔克拉瑪干沙漠沙塵天氣發(fā)生的典型季節(jié)，天氣氣候條件更加獨(dú)特，可以為干旱區(qū)大氣環(huán)境研究和沙漠地區(qū)反應(yīng)性氣體變化機(jī)理研究提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù).

反應(yīng)性氣體體積分?jǐn)?shù)夏季觀測(cè)時(shí)間為2021 年7月21-30 日(塔中站)、7 月26-31 日(民豐站)，飛行高度為500 m，觀測(cè)時(shí)刻為08:00、11:00、14:00、17:00、20:00、23:00(北京時(shí)間，下同).春季觀測(cè)時(shí)間為2022 年5 月8-23 日(塔中站)、5 月27-29 日(民豐站)，飛行高度為1 000 m，觀測(cè)時(shí)刻為01:00、07:00、10:00、13:00、16:00、19:00、22:00.在無人機(jī)觀測(cè)飛行中，先進(jìn)行3 min 的地面體積分?jǐn)?shù)觀測(cè)工作，上升速度為2.5 m/s，最高點(diǎn)處懸停30 s 后返航，避免了無人機(jī)螺旋槳運(yùn)動(dòng)造成的局部湍流和混合作用影響[17].為了減少無人機(jī)在飛行中受到外部環(huán)境因素和傳感器誤差的影響，將原始數(shù)據(jù)剔除異常數(shù)據(jù)后形成了5 m 分辨率的反應(yīng)性氣體體積分?jǐn)?shù)垂直數(shù)據(jù)集.

1.2.3 觀測(cè)實(shí)驗(yàn)和采集數(shù)據(jù)的科學(xué)性分析

無人機(jī)上的傳感器位置影響了探測(cè)精度，通過流暢分析后發(fā)現(xiàn)，傳感器放置在無人機(jī)中心軸以及高度上靠近相對(duì)靜風(fēng)區(qū)的位置可以減少旋翼氣流的擾動(dòng)[18].此次實(shí)驗(yàn)過程中，氣象要素探測(cè)器和超聲風(fēng)速探測(cè)器因質(zhì)量較輕安裝在無人機(jī)上部，大氣成分探測(cè)器安裝在下部.

利 用塔中站(2021 年7 月22 日、2022 年5 月20 日)的溫度、相對(duì)濕度、風(fēng)速、O3體積分?jǐn)?shù)的地面觀測(cè)數(shù)據(jù)與無人機(jī)觀測(cè)數(shù)據(jù)(起飛觀測(cè)前3 min 觀測(cè)的數(shù)據(jù)為無人機(jī)地面觀測(cè)數(shù)據(jù))作驗(yàn)證分析，分別使用均方根誤差(RMSE)和Spearman 相關(guān)性分析無人機(jī)觀測(cè)數(shù)據(jù)與地面觀測(cè)數(shù)據(jù)之間的偏差.氣象要素地面觀測(cè)的數(shù)據(jù)與無人機(jī)觀測(cè)的數(shù)據(jù)之間差異較小(對(duì)于溫度，二者之間的RMSE 為0.85，R為0.82；對(duì)于相對(duì)濕度，二者之間的RMSE 為1.12,R為0.78；對(duì)于風(fēng)速，二者之間的RMSE 為0.47,R為0.84).雖然塔中站無人機(jī)觀測(cè)的O3體積分?jǐn)?shù)與地面觀測(cè)數(shù)據(jù)存在一定差異(RMSE 為3.76)，但二者具有一致的變化趨勢(shì)(R為0.68)，每次飛行前都會(huì)將無人機(jī)觀測(cè)數(shù)據(jù)與地面觀測(cè)的數(shù)據(jù)自動(dòng)校對(duì)，有效保證了飛行實(shí)驗(yàn)觀測(cè)結(jié)果的有效性.目前缺乏SO2、CO、NO2地面觀測(cè)數(shù)據(jù)的驗(yàn)證，但是在無人機(jī)觀測(cè)實(shí)驗(yàn)之前，杭州佐格通信設(shè)備有限公司對(duì)其進(jìn)行了出廠校正工作，其測(cè)量精度符合一般觀測(cè)要求.

（4）放在駕駛臺(tái)海圖桌里的海圖都必須全部更改，當(dāng)前航次所用海圖臨時(shí)通告和預(yù)告，NAVTEX 及EGC航行警告必須完全改正。

1.3 HYSPLIT 模式

混合單粒子拉格朗日綜合軌跡模式(HYSPLIT)作為當(dāng)前在大氣污染物潛在來源研究領(lǐng)域應(yīng)用較多的模型[19-23]，其利用了GDAS 氣象數(shù)據(jù)有效模擬了污染物的傳輸過程.本研究以塔中站和民豐站為受點(diǎn)，模擬了500 m 高度上48 h 后向軌跡.500 m 高度的軌跡可以很好地反映近地面污染源和遠(yuǎn)距離輸送對(duì)污染物體積分?jǐn)?shù)的綜合影響，旨在分析觀測(cè)期間反應(yīng)性氣體的來源[24-26].通過Meteinfo 軟件模擬了2021 年7 月、2022 年5 月塔中站和民豐站觀測(cè)時(shí)刻的軌跡，產(chǎn)生了173 條軌跡.為了便于分析氣團(tuán)的主要移動(dòng)路徑，利用TrajStat 插件的空間方差法(TSV)，對(duì)軌跡分類合并處理，得到不同方向和高度上的典型氣團(tuán)移動(dòng)路徑，進(jìn)一步進(jìn)行塔中站和民豐站反應(yīng)性氣體輸送路徑分析.

2 結(jié)果與討論

2.1 春季和夏季塔中站與民豐站反應(yīng)性氣體體積分?jǐn)?shù)特征

為了探究塔中站和民豐站兩地春季和夏季反應(yīng)性氣體體積分?jǐn)?shù)差異，分析了無人機(jī)觀測(cè)的地面CO、SO2、NO2、O3體積分?jǐn)?shù)時(shí)間變化序列(見圖1).由圖1可見，民豐站CO 體積分?jǐn)?shù)整體高于塔中站，春季體積分?jǐn)?shù)明顯高于夏季，CO 平均體積分?jǐn)?shù)呈民豐站春季(524.68×10-9)＞民豐站夏季(468.95×10-9)＞塔中站春季(313.42×10-9)＞塔中站夏季(133.64×10-9) 的特征.CO 主要來自人類活動(dòng)中生物質(zhì)不完全燃燒過程，民豐縣為塔克拉瑪干沙漠南緣的小型人口聚集城鎮(zhèn)，人為活動(dòng)程度明顯高于塔中站，因此其整體體積分?jǐn)?shù)較高.CO 擴(kuò)散過程主要受到自然條件的影響，夏季的氣象條件比春季更有利于CO 擴(kuò)散，觀測(cè)期間CO 體積分?jǐn)?shù)與風(fēng)速呈負(fù)相關(guān)(R=-0.235，P＜0.01)，夏季平均風(fēng)速(2.19 m/s)大于春季(1.62 m/s)，可使CO 在大氣中混合更加均勻.另外，夏季輻射較強(qiáng)，因此大氣中的羥基自由基濃度更高[24]，CO 消耗速度較春季快，因此夏季CO 體積分?jǐn)?shù)處于較低水平.

圖1 塔中站和民豐站春夏季CO、SO2、NO2、O3 體積分?jǐn)?shù)的時(shí)間變化序列Fig.1 Time series of CO,SO2,NO2,O3 concentrations in spring and summer at Tazhong station and Minfeng station

同一季節(jié)，塔中站與民豐站SO2體積分?jǐn)?shù)差異不大，但民豐站的SO2體積分?jǐn)?shù)日變化更劇烈.夏季SO2體積分?jǐn)?shù)高于春季，SO2平均體積分?jǐn)?shù)呈民豐站夏季(105.22×10-9)＞民豐站春季(69.21×10-9)＞塔中站夏季(65.38×10-9)＞塔中站春季(49.98×10-9) 的特征.觀測(cè)期間，SO2體積分?jǐn)?shù)與相對(duì)濕度呈正相關(guān)(R=0.242，P＜0.01)，兩地夏季相對(duì)濕度大于春季，較好的相對(duì)濕度環(huán)境有助于SO2的吸濕增長.SO2多來自含硫物質(zhì)的燃燒過程，而民豐站的人為活動(dòng)強(qiáng)度明顯高于塔中站，可能成為地區(qū)SO2體積分?jǐn)?shù)差異的主因.

NO2的體積分?jǐn)?shù)水平呈波動(dòng)變化特征，在春季和夏季差異較小，塔中站NO2體積分?jǐn)?shù)整體高于民豐站.NO2平均體積分?jǐn)?shù)呈塔中站春季(158.95×10-9)＞塔中站夏季(155.10×10-9)＞民豐站春季(131.58×10-9)＞民豐站夏季(127.23×10-9)的特征.在夏季氣溫高、光照強(qiáng)的自然條件下，更有利于光化學(xué)反應(yīng)發(fā)生，在此過程中NO2驅(qū)動(dòng)O3產(chǎn)生，因此夏季NO2體積分?jǐn)?shù)低于春季[27].NO2多來自汽車尾氣和農(nóng)業(yè)機(jī)械廢氣[28]，春、夏兩季都是新疆南疆地區(qū)經(jīng)濟(jì)作物種植、油氣運(yùn)輸比較頻繁的季節(jié)，因此NO2體積分?jǐn)?shù)水平差異較小，呈波動(dòng)變化.

夏季O3體積分?jǐn)?shù)明顯高于春季，這與其他地區(qū)有所差異，如新疆北疆O3體積分?jǐn)?shù)多呈春季高、夏季低的特征.可能由于塔中站和民豐站兩地存在NOx等前體物，而夏季光照、相對(duì)濕度條件為產(chǎn)生O3的光化學(xué)反應(yīng)過程提供了條件[29].觀測(cè)期間，O3體積分?jǐn)?shù)與溫度(R=0.324,P＜0.01)、NO2體積分?jǐn)?shù)(R=0.619，P＜0.01)均呈顯著正相關(guān).O3平均體積分?jǐn)?shù)呈塔中站夏季(51.22×10-9)＞民豐站夏季(24.23×10-9)＞塔中站春季(11.90×10-9)＞民豐站春季(11.67×10-9)的特征.春季民豐站和塔中站兩地整體O3體積分?jǐn)?shù)水平接近，而夏季塔中站O3體積分?jǐn)?shù)明顯高于民豐站.夏季塔中站前體物的體積分?jǐn)?shù)較高，同時(shí)也具備良好的光化學(xué)反應(yīng)條件；另外，塔中站夏季O3體積分?jǐn)?shù)明顯高于民豐站，還可能受到垂直輸送影響，夏季塔中站邊界層高度高于民豐站，具備良好的垂直輸送條件.

經(jīng)過上述分析，民豐站春、夏兩季以及塔中站春季都出現(xiàn)CO 體積分?jǐn)?shù)較高的現(xiàn)象，可能存在較為嚴(yán)重的大氣污染問題，北京市2006-2009 年污染較為嚴(yán)重，其CO 年均濃度達(dá)1.58 mg/m3[30].塔中站和民豐站SO2濃度也略高于其他地區(qū)，合肥市SO2日濃度最高值和最低值分別為10.92 和6.54 μg/m3[31]，北京市重污染期間SO2濃度為300～400 μg/m3[30].民豐站和塔中站的NO2濃度也高于烏魯木齊市(49.54 μg/m3)、昌吉市(40.37 μg/m3)[32]，塔中站的NO2體積分?jǐn)?shù)較高可能與塔克拉瑪干沙漠腹地的石油開采過程有關(guān).塔中站和民豐站兩地的O3體積分?jǐn)?shù)均保持在較低的范圍.一方面，無人機(jī)觀測(cè)的反應(yīng)性氣體體積分?jǐn)?shù)為瞬時(shí)值，可能高于同時(shí)段的小時(shí)均值和日均值；另一方面，春夏季為塔克拉瑪干沙漠及其周邊地區(qū)的沙塵季節(jié)，大風(fēng)、沙塵等天氣數(shù)增多，有利于污染物的遠(yuǎn)距離輸送，導(dǎo)致其體積分?jǐn)?shù)較高.整體而言，民豐站可能在春、夏兩季面臨著嚴(yán)重的大氣污染問題，目前對(duì)民豐站的污染研究多集中于沙塵天氣，其污染問題也值得關(guān)注；塔中站位于沙漠中心，其環(huán)境容量比較大，通過大氣運(yùn)動(dòng)傳輸后，可以降低污染物的影響.

2.2 春夏季塔中站與民豐站反應(yīng)性氣體垂直廓線

為了更直觀地觀測(cè)反應(yīng)性氣體的垂直分布情況及其隨時(shí)間的變化，將各次飛行的每層數(shù)據(jù)進(jìn)行質(zhì)量控制后得到了塔中站和民豐站兩地反應(yīng)性氣體和氣象要素垂直廓線，選擇具有代表性的春季塔中站、民豐站反應(yīng)性氣體1 000 m 垂直廓線進(jìn)行分析.

由圖2 和表3 可見，塔中站不同時(shí)刻CO 體積分?jǐn)?shù)范圍具有差異，CO 體積分?jǐn)?shù)最低值出現(xiàn)在13:00，之后體積分?jǐn)?shù)逐漸呈上升，夜間01:00 CO 體積分?jǐn)?shù)累計(jì)到達(dá)最高值.07:00-13:00 人為活動(dòng)逐漸開始增多，至19:00 后人為活動(dòng)減弱.因CO 來自人為活動(dòng)過程，并且受到氣象因素影響，一般07:00-13:00 逆溫現(xiàn)象逐漸消失，雖然日出后人為活動(dòng)逐漸增強(qiáng)，但此時(shí)大氣擴(kuò)散能力比較強(qiáng)；而13:00 至夜間，大氣穩(wěn)定程度增加，大氣濕度明顯降低，CO 在大氣中進(jìn)一步積累，在夜間達(dá)到最大值.而在垂直方向上，除01:00 外，CO 體積分?jǐn)?shù)隨高度上升而逐漸增加.01:00 時(shí)CO 體積分?jǐn)?shù)垂直廓線在700 m 處出現(xiàn)了最高值區(qū)，然后隨著高度的升高CO 體積分?jǐn)?shù)逐漸降低.通過與氣象因素的對(duì)比發(fā)現(xiàn)，13:00 后CO 體積分?jǐn)?shù)垂直廓線與相對(duì)濕度變化趨勢(shì)相似，且二者呈正相關(guān)(R=0.268，P＜0.01)，因此，相對(duì)濕度可能是影響CO垂直分布的原因之一.在不同時(shí)刻SO2體積分?jǐn)?shù)變化范圍均較小，垂直方向上表現(xiàn)為隨高度升高而逐漸減小的趨勢(shì).NO2體積分?jǐn)?shù)在不同時(shí)刻差異較大，在07:00、13:00、19:00 均較高，而在夜間較低.因NO2來自交通運(yùn)輸過程，因此在白天受排放源影響而表現(xiàn)出較高的體積分?jǐn)?shù).NO2體積分?jǐn)?shù)在垂直方向上的變化存在波動(dòng)，但呈隨高度的升高而逐漸減小的趨勢(shì).隨高度的增加，光化學(xué)反應(yīng)條件更好，高層大氣的羥基自由基濃度高于近地層，NO2體積分?jǐn)?shù)隨光化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生而略有降低.O3體積分?jǐn)?shù)垂直廓線呈明顯的晝夜特征，夜間不具備光化學(xué)反應(yīng)條件，01:00 和23:00 O3體積分?jǐn)?shù)整體較低，23:00 在地面和800 m以上位置出現(xiàn)O3高值區(qū)，而中間層O3體積分?jǐn)?shù)較低；07:00 為日出時(shí)刻，垂直方向上O3體積分?jǐn)?shù)呈先增加后在500～600 m 高度降低的趨勢(shì)；13:00 O3體積分?jǐn)?shù)在600 m 以下波動(dòng)變化，在600 m 以上隨著高度升高而增加；19：00 O3體積分?jǐn)?shù)與13:00 變化相似，但較13:00 時(shí)增大，600 m 以上隨著高度的升高而減少.因此，不同時(shí)刻的O3體積分?jǐn)?shù)垂直廓線均在600 m 處發(fā)生趨勢(shì)變化.綜上，垂直方向上的晝夜變化可能影響氣體反應(yīng)過程，進(jìn)一步使反應(yīng)性氣體的垂直方向分布出現(xiàn)晝夜不同的現(xiàn)象.

圖2 塔中站反應(yīng)性氣體體積分?jǐn)?shù)1 000 m 垂直廓線Fig.2 Vertical profiles of reactive gas concentrations from surface to1000 m height at Tazhong station

表3 塔中站不同時(shí)刻CO、SO2、NO2、O3 體積分?jǐn)?shù)范圍Table 3 Concentration ranges of CO,SO2,NO2,O3 concentrations at different time at Tazhong station

由圖3 和表4 可見，民豐站不同時(shí)刻的CO 體積分?jǐn)?shù)范圍具有差異，且整體高于塔中站，夜間高于白天，CO 體積分?jǐn)?shù)隨著高度的升高而增大.CO 體積分?jǐn)?shù)與相對(duì)濕度的相關(guān)系數(shù)為0.268(P＜0.01)，在13:00、16:00 和19:00 相對(duì)濕度隨高度的升高而略有增加，因此，相對(duì)濕度對(duì)CO 體積分?jǐn)?shù)垂直變化產(chǎn)生影響；而在其他時(shí)段CO 體積分?jǐn)?shù)垂直變化可能與多種因素有關(guān).SO2體積分?jǐn)?shù)在垂直方向上波動(dòng)較大，但在07:00、10:00、22:00 SO2近地面(150 m)以下體積分?jǐn)?shù)較大，而在150 m 以上的高度有逐漸減少的趨勢(shì).不同時(shí)刻N(yùn)O2體積分?jǐn)?shù)垂直廓線差異較大，07:00 在300 m 以下高度NO2體積分?jǐn)?shù)明顯高于300 m 以上，NO2在地面附近聚集，可能與逆溫現(xiàn)象的出現(xiàn)有關(guān)，逆溫層高度約400～500 m，逆溫層下大氣穩(wěn)定程度較高，限制了NO2垂直方向的擴(kuò)散；10:00 NO2體積分?jǐn)?shù)呈隨高度的升高而降低的趨勢(shì)；13:00 垂直方向上NO2體積分?jǐn)?shù)變化波動(dòng)較大，整體保持在225×10-9左右；16:00 呈現(xiàn)與07:00 相似的變化趨勢(shì)，但16:00 整體體積分?jǐn)?shù)較07:00 偏大；19:00 NO2體積分?jǐn)?shù)在300 m以下波動(dòng)變化，而在300 m 以上則呈隨高度的升高呈逐漸增大的趨勢(shì)；22:00 與10:00 變化趨勢(shì)相似，但22:00 整體體積分?jǐn)?shù)較10:00 偏大.因此，不同時(shí)刻N(yùn)O2體積分?jǐn)?shù)垂直廓線變化特征存在差異，在300 m左右出現(xiàn)突變，可能與逆溫層的出現(xiàn)有關(guān)，夜間逆溫層多在200～500 m 之間出現(xiàn).因人為活動(dòng)產(chǎn)生的NO2在夜間積累，因此夜間其體積分?jǐn)?shù)高于白天.民豐站O3體積分?jǐn)?shù)垂直廓線與塔中站差異明顯，其波動(dòng)性較強(qiáng)，在07:00 和10:00 呈現(xiàn)先降后升的趨勢(shì)，在13:00、16:00、19:00、22:00 出現(xiàn)先升后降的趨勢(shì).反應(yīng)性氣體的垂直變化特征可能受到氣象要素和光化學(xué)反應(yīng)過程等多方面的綜合影響，夜間逆溫層的出現(xiàn)使逆溫層下的反應(yīng)性氣體擴(kuò)散能力降低，可能造成污染物累積；而夜間低空急流的出現(xiàn)可能導(dǎo)致低層大氣湍流程度的增加，反應(yīng)性氣體垂直方向變化更加劇烈.

圖3 民豐站反應(yīng)性氣體體積分?jǐn)?shù)1 000 m 垂直廓線Fig.3 Vertical profiles of reactive gas concentration from surface to 1000 m height at Minfeng station

表4 民豐站不同時(shí)刻CO、SO2、NO2 和O3 體積分?jǐn)?shù)范圍Table 4 Concentration ranges of CO,SO2,NO2 and O3 at different time at Minfeng station

2.3 塔中站與民豐站反應(yīng)性氣體輸送路徑分析

反應(yīng)性氣體的化學(xué)性質(zhì)活潑，在大氣中穩(wěn)定存在的時(shí)間較短，受地面排放的影響較大，同時(shí)遠(yuǎn)距離輸送對(duì)其體積分?jǐn)?shù)也有重要影響.利用Meteoinfo 軟件對(duì)2021 年7 月、2022 年5 月到達(dá)塔中站、民豐站的氣流進(jìn)行聚類和高度分析(見表5)，通過各軌跡氣流的來源、占比和高度綜合分析兩地反應(yīng)性氣體體積分?jǐn)?shù)和變化趨勢(shì)差異的原因.氣流路徑和方向表明其經(jīng)過地區(qū)，氣流長短反映了氣流移動(dòng)速度快慢[33].

表5 春季和夏季塔中站和民豐站48 h 后向軌跡聚類及高度Table 5 Clustering and heights of 48 h backward trajectories in spring and summer at Tazhong station and Minfeng station

春季(2022 年5 月)氣團(tuán)主要通過4 個(gè)不同路徑到達(dá)塔中站，軌跡1 起源于塔克拉瑪干沙漠的東南部地區(qū)，途經(jīng)庫爾勒及周圍區(qū)域，從東南方向到達(dá)塔中站.該氣團(tuán)占比為31.81%，移動(dòng)速度較快，因?yàn)榻?jīng)過大量人為活動(dòng)的地區(qū)，并且氣團(tuán)的垂直運(yùn)動(dòng)相對(duì)較緩，可能攜帶了較多的反應(yīng)性氣體.軌跡2 起源于天山山脈，從1 500 m 左右高度由北向南向下運(yùn)動(dòng)到達(dá)塔中站，氣團(tuán)移動(dòng)速度較慢，該氣團(tuán)占比為22.24%.軌跡3起源于塔克拉瑪干內(nèi)部，占比為20.35%，從西方緩慢移動(dòng)至塔中站，并且?guī)缀鯚o垂直方向上的運(yùn)動(dòng)，氣團(tuán)性質(zhì)相對(duì)穩(wěn)定.軌跡4 氣團(tuán)占比為25.60%，起源于新疆北疆北部地區(qū)，穿越了古爾班通古特沙漠，高度約為2 000 m，從天山峽口進(jìn)入塔里木盆地后氣團(tuán)高度快速下降，氣團(tuán)移動(dòng)速度極快.該“東灌”氣團(tuán)途經(jīng)烏魯木齊市、托克遜縣、焉耆縣、庫爾勒市等地，受局地排放源影響實(shí)現(xiàn)了反應(yīng)性氣體的長距離輸送，其占比為57.42%，因此春季塔中站反應(yīng)性氣體大部分可能由“東灌”氣流遠(yuǎn)距離輸送而來.

夏季(2021 年7 月)到達(dá)塔中站的氣團(tuán)速度較春季明顯減弱，且都集中于塔里木盆地內(nèi)部，高空氣流的移動(dòng)軌跡為由西向東，從1 000 m 左右高度上轉(zhuǎn)向并做下沉運(yùn)動(dòng)，從東北方向到達(dá)塔中站.這與塔克拉瑪干沙漠的獨(dú)特環(huán)流形式相關(guān)，高空以西風(fēng)為主，低空以東風(fēng)、東北等為主[34].軌跡2 占比為47.50%，起源于1 000 m 左右高度，而軌跡1 和軌跡4 均起源于約2 500 m 高度.4 條軌跡均起源于天山山脈腳下的綠洲帶，這一帶分布了鐵門關(guān)市、輪臺(tái)縣、庫車市、新和縣、阿克蘇市等，夏季因旅游和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)等人為活動(dòng)強(qiáng)度較大，貢獻(xiàn)了較多的反應(yīng)性氣體.

春季(2022 年5 月)到達(dá)民豐站的4 條軌跡相對(duì)分散，軌跡1 占比為16.31%，起源于塔克拉瑪干沙漠內(nèi)部，從沙漠中心約800 m 高度向西運(yùn)動(dòng)，從西北方向到達(dá)民豐縣.軌跡2 占比為22.64%，從塔克拉瑪干沙漠西北部邊緣地帶向東運(yùn)動(dòng)到達(dá)民豐縣，這部分氣團(tuán)經(jīng)過了和田市、于田縣等人為活動(dòng)較大的地區(qū).軌跡3 占比為28.70%，起源于沙漠東南部的且末縣，向西南方向運(yùn)動(dòng)到達(dá)民豐縣.軌跡4 占比為32.35%，起源于沙漠中心約1 600 m 高度，有較強(qiáng)的下沉運(yùn)動(dòng)過程.綜上，軌跡2 和軌跡3 均經(jīng)過了塔克拉瑪干沙漠南緣人為活動(dòng)相對(duì)集中的區(qū)域，并且垂直方向運(yùn)動(dòng)不明顯，可能貢獻(xiàn)了較多的反應(yīng)性氣體.

夏季(2021 年7 月) 到達(dá)民豐站的4 條軌跡較春季更加集中，均起源于沙漠內(nèi)部，以來自東北方向的氣團(tuán)為主.沙漠中的人為活動(dòng)較少，夏季的氣流軌跡多起源于沙漠中，沒有經(jīng)過和田市、且末縣等人口集中區(qū)域，因CO 等反應(yīng)性氣體與人為活動(dòng)密切相關(guān)，導(dǎo)致民豐站夏季反應(yīng)性氣體體積分?jǐn)?shù)小于春季.

3 結(jié)論

a)塔中站和民豐站春季、夏季反應(yīng)性氣體體積分?jǐn)?shù)水平存在明顯差異，民豐站CO 體積分?jǐn)?shù)整體高于塔中站，且春季CO 體積分?jǐn)?shù)明顯高于夏季，可能存在較強(qiáng)的SO2和NO2污染現(xiàn)象.CO 平均體積分?jǐn)?shù)呈民豐站春季(524.68×10-9)＞民豐站夏季(468.95×10-9)＞塔中站春季(313.42×10-9)＞塔中站夏季(133.64×10-9)的特征，且CO 體積分?jǐn)?shù)受風(fēng)速影響.SO2體積分?jǐn)?shù)在塔中站和民豐站差異較小，夏季SO2體積分?jǐn)?shù)高于春季，呈民豐站夏季(105.22×10-9)＞民豐站春季(69.21×10-9)＞塔中站夏季(65.38×10-9)＞塔中站春季(49.98×10-9)的特征，SO2體積分?jǐn)?shù)與相對(duì)濕度變化關(guān)系密切.NO2體積分?jǐn)?shù)呈波動(dòng)變化，春季和夏季差異較小，塔中站整體體積分?jǐn)?shù)水平高于民豐站，呈塔中站春季(158.95×10-9)＞塔中站夏季(155.10×10-9)＞民豐站春季(131.58×10-9)＞民豐站夏季(127.23×10-9)的特征.NO2體積分?jǐn)?shù)主要與光化學(xué)反應(yīng)相關(guān)，且與O3體積分?jǐn)?shù)變化相關(guān).塔中站和民豐站存在NOx等前體物，夏季光照、相對(duì)濕度條件更有利于NOx轉(zhuǎn)化為O3的光化學(xué)反應(yīng)發(fā)生，因此，夏季O3體積分?jǐn)?shù)明顯高于春季.O3平均體積分?jǐn)?shù)呈塔中站夏季(51.22×10-9)＞民豐站夏季(24.23×10-9)＞塔中站春季(11.90×10-9)＞民豐站春季(11.67×10-9)的特征.

b)塔中站和民豐站兩地反應(yīng)性氣體垂直廓線變化特征顯著，CO 體積分?jǐn)?shù)隨著高度升高而增大.SO2多呈波動(dòng)性變化，民豐站SO2體積分?jǐn)?shù)垂直廓線在150 m 處有突變.NO2體積分?jǐn)?shù)白天高于夜間，垂直方向上的變化存在波動(dòng)，受高層光化學(xué)反應(yīng)影響呈隨高度的升高而逐漸變小的趨勢(shì)，近地面NO2出現(xiàn)累積.O3體積分?jǐn)?shù)垂直廓線呈明顯的晝夜特征，塔中站在600 m 處發(fā)生O3體積分?jǐn)?shù)突變.

c)春季塔中站反應(yīng)性氣體大部分可能由“東灌”氣流遠(yuǎn)距離輸送而來；夏季到達(dá)塔中站的氣團(tuán)速度較春季明顯減弱，都集中于塔里木盆地內(nèi)部，主要受到盆地北緣綠洲帶人為活動(dòng)產(chǎn)生的反應(yīng)性氣體的影響.春季到達(dá)民豐站的氣團(tuán)分散，其中來自盆地南緣人為活動(dòng)相對(duì)集中區(qū)域的氣流貢獻(xiàn)了較多的反應(yīng)性氣體；夏季到達(dá)民豐站的氣流較春季更加集中，均起源于沙漠內(nèi)部，反應(yīng)性氣體體積分?jǐn)?shù)與人為活動(dòng)密切相關(guān)，因此民豐站夏季反應(yīng)性氣體體積分?jǐn)?shù)小于春季.