金志威,張 庚,夏兆東,朱慶福

(中國原子能科學(xué)研究院,北京 102413)

REMIX技術(shù)是俄羅斯研究人員為減少乏燃料貯存量、簡(jiǎn)化乏燃料后處理流程以及降低乏燃料后處理成本而提出的一個(gè)新概念。其核心理念是將乏燃料中的鈾和钚同位素不經(jīng)分離地提取出來,然后加入適量的易裂變核素(可以是235U、233U、工業(yè)钚等)[1]來補(bǔ)充一定的反應(yīng)性以制作新的核燃料。REMIX燃料組件相較于同樣對(duì)乏燃料成分進(jìn)行再利用的MOX燃料組件,最大的優(yōu)勢(shì)是其新穎的乏燃料利用方式。目前我國工業(yè)钚的提取能力相較于乏燃料的產(chǎn)生量還遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠,傳統(tǒng)鈾钚完全分離的乏燃料處理方式,流程復(fù)雜,MOX燃料組件生產(chǎn)量有限。REMIX燃料的生產(chǎn)不需要將乏燃料完全分離,大幅簡(jiǎn)化了后處理流程,可處理更多的乏燃料,緩解乏燃料累積和貯存的問題。同時(shí),不單獨(dú)分離钚,極大減小了核擴(kuò)散的風(fēng)險(xiǎn),消除了钚的儲(chǔ)存、運(yùn)輸、保衛(wèi)等一系列問題。

俄羅斯對(duì)REMIX燃料已開展了部分研究,主要包括多次再循環(huán)下乏燃料中鈾钚成分的累積,REMIX燃料的輻射特性以及REMIX燃料的經(jīng)濟(jì)性分析等。俄羅斯國家原子能集團(tuán)公司已于2016年將REMIX燃料棒加入燃料組件進(jìn)行了入堆測(cè)試,我國目前尚未對(duì)REMIX技術(shù)進(jìn)行較深入的研究。俄羅斯研究人員對(duì)于REMIX技術(shù)的研究大多基于VVER-1000堆型,為適應(yīng)我國目前的核電情況,本文以M310為目標(biāo)堆型,使用CMS程序包對(duì)30%REMIX組件5次再生的可行性進(jìn)行驗(yàn)證,并分析其乏燃料特性。

1 計(jì)算程序與計(jì)算方法

本研究使用方形組件堆芯燃料管理程序包CMS,采用確定論方法進(jìn)行計(jì)算,主要使用其中的CASMO-5、CMSLINK-5、SIMULATE-5以及SNF程序。

CASMO-5為二維多群輸運(yùn)理論計(jì)算程序,生成適用于PWR和BWR堆芯擴(kuò)散計(jì)算的截面數(shù)據(jù)和合適的不連續(xù)因子。截面處理接口程序CMSLINK-5,將CASMO-5計(jì)算所得數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化為二進(jìn)制進(jìn)行存儲(chǔ),為三維堆芯中子臨界與燃耗計(jì)算程序SIMULATE-5提供組件數(shù)據(jù)庫。SNF具備分析UOX、MOX燃料在LWR、BWR和VVER等堆型中受照后乏燃料成分的能力,可根據(jù)SIMULATE-5等主流堆芯計(jì)算程序給出的功率運(yùn)行歷史對(duì)特定組件乏燃料成分和源項(xiàng)信息進(jìn)行計(jì)算。

REMIX燃料的成分與MOX燃料的類似,但钚含量較低,且增加了234U、236U等鈾同位素。CMS程序包具有經(jīng)過驗(yàn)證并受到美國核管會(huì)(NRC)認(rèn)可的MOX堆芯計(jì)算能力[2-4],因此可用于REMIX堆芯以及乏燃料核素信息的計(jì)算分析。

2 REMIX燃料組件設(shè)計(jì)與燃料管理方案

2.1 REMIX燃料組件設(shè)計(jì)

REMIX燃料組件沿用AFA3G組件的設(shè)計(jì),不改變?cè)械臇鸥癖?。燃料的基底為典型M310乏燃料中的鈾钚混合物,在此基礎(chǔ)上添加19.75%富集度的235U,其中乏燃料的冷卻時(shí)間選為5年。輕水堆乏燃料中的钚同位素總量一般小于1%,在添加富集鈾制成REMIX燃料組件后,其中子能譜與一般AFA3G組件差別不大,所以核電廠可在盡量不改變?cè)蟹磻?yīng)堆堆芯設(shè)計(jì)和安全設(shè)施的基礎(chǔ)上應(yīng)用REMIX燃料組件。

圖1為1次REMIX燃料組件和一般AFA3G燃料組件的反應(yīng)性釋放對(duì)比。由于REMIX燃料組件含有少量钚,壽期初其kinf(無限增殖系數(shù))較UOX組件的小,中后期kinf的變化趨勢(shì)更平緩。這一特性與MOX組件類似[5-6]。在組件設(shè)計(jì)時(shí),為使新設(shè)計(jì)的REMIX燃料組件滿足堆芯要求的設(shè)計(jì)壽期,REMIX燃料中易裂變核素的總占比選為4.50%左右。

本研究中除第1次REMIX再生使用的是AFA3G組件的乏燃料成分外,后4次僅選取其中的REMIX乏燃料,不考慮同時(shí)出堆的AFA3G組件乏燃料。REMIX燃料生產(chǎn)加工過程如圖2所示。

圖2 REMIX燃料加工過程示意圖Fig.2 Schematic of REMIX fuel manufacture

2.2 燃料管理方案

本研究在現(xiàn)有反應(yīng)堆157盒燃料組件的基礎(chǔ)上,以REMIX燃料組件總量占堆芯總組件數(shù)量的30%作為設(shè)計(jì)目標(biāo)。為保證每循環(huán)的壽期長度達(dá)到18.6 GW·d/tHM,且具有較好的經(jīng)濟(jì)性,對(duì)每循環(huán)添加的組件數(shù)量與堆芯循環(huán)壽期之間的關(guān)系進(jìn)行了計(jì)算,結(jié)果列于表1。由表1可見,在每循環(huán)添加的燃料組件數(shù)量為68盒以上時(shí)才能滿足堆芯每循環(huán)壽期要求,同時(shí)再添加更多燃料組件,循環(huán)長度的延長不明顯,部分燃料組件燃耗較淺,因此選擇68盒作為每循環(huán)的組件添加數(shù)量。每循環(huán)添加的新組件中48盒為4.45%富集度的AFA3G燃料組件、20盒為REMIX燃料組件,部分循環(huán)多添加4盒AFA3G組件用以平衡堆芯裝載,達(dá)到平衡時(shí)堆內(nèi)的組件分布如圖3所示。

表1 循環(huán)長度與換料組件數(shù)的對(duì)應(yīng)關(guān)系Table 1 Correspondence between cycle length and number of refueling components

REMIX燃料的生命周期很長,2～3次REMIX再生便可覆蓋一個(gè)反應(yīng)堆機(jī)組的設(shè)計(jì)運(yùn)行期限。本研究中每次堆芯內(nèi)REMIX燃料組件全部替換為新REMIX燃料組件后即開始下一輪REMIX燃料組件的設(shè)計(jì),避免整個(gè)燃料管理流程過于冗長復(fù)雜。前期調(diào)研結(jié)果顯示,俄羅斯現(xiàn)有研究認(rèn)為4～5次REMIX再生是較合理的選擇。計(jì)算至第5次再循環(huán)后,乏燃料中的鈾钚剩余量較多,236U的含量已達(dá)到1.66%,同時(shí)乏燃料釋熱項(xiàng)中244Cm的升高同樣也說明燃料的吸收顯著增加,因此本研究選擇5次作為REMIX再生次數(shù)上限。表2列出5次REMIX循環(huán)分別達(dá)到平衡時(shí)堆芯的主要物理參數(shù),核焓升因子(FΔH)按照目標(biāo)堆堆型要求,選為FΔH≤1.65。由表2可看出,加入REMIX燃料組件的堆芯壽期初臨界硼濃度較高,這與MOX組件入堆時(shí)的結(jié)果類似[5-8]。REMIX組件的加入使得堆芯的焓升因子有所上升,但仍能在8%不確定度條件下滿足限值要求,組件的最大燃耗也滿足設(shè)計(jì)預(yù)期,因此可在不更改現(xiàn)有堆芯設(shè)計(jì)的基礎(chǔ)上應(yīng)用REMIX燃料組件。從堆芯物理特性上看,MOX燃料組件在壓水堆中裝載的主要問題基本都是由钚對(duì)組件和堆芯能譜的硬化帶來的,從這一點(diǎn)看,REMIX燃料中的钚成分遠(yuǎn)低于一般的MOX燃料組件,這一問題可得到有效的緩解。從燃料的“雜質(zhì)”角度看,REMIX燃料中主要雜質(zhì)為236U和非裂變钚,這些核素會(huì)增大燃料的吸收,在MOX燃料中一般不含236U,但非裂變钚的含量遠(yuǎn)高于REMIX燃料,因此在這一方面MOX燃料并不占優(yōu)勢(shì)。

表2 REMIX再生堆芯參數(shù)Table 2 Parameter of REMIX recycling core

3 钚的累積與天然鈾節(jié)省量

乏燃料中钚含量的增加在補(bǔ)充了一定反應(yīng)性的同時(shí),也使得組件的物理特性發(fā)生了變化。組件中的裂變钚成分逐漸趨于穩(wěn)定的同時(shí),238Pu、240Pu等核素含量逐漸升高,這些核素與乏燃料中234U、236U等核素一起使REMIX燃料的吸收不斷增大,如表3所列。

表3 REMIX再生乏燃料鈾钚核素含量Table 3 U &Pu nuclide contents in spent REMIX fuel

REMIX燃料組件乏燃料中钚含量(钚占鈾和钚總質(zhì)量的份額)隨再生次數(shù)的增加而增大,如圖4所示。乏燃料中钚的總含量以及裂變钚(239Pu與241Pu)的含量均不斷增加,其中钚的總含量增加較明顯,裂變钚的含量變化較小,基本保持穩(wěn)定,這一結(jié)果與俄羅斯研究人員在VVER堆型下得到的結(jié)果一致,在該研究中還探究了乏燃料中钚含量與燃料組件水鈾比的關(guān)系:水鈾比越大,钚的累積越少;水鈾比越小,天然鈾的節(jié)省比例越高[9-10]。

圖4 乏燃料钚含量Fig.4 Pu concentration in spent nuclear fuel

REMIX燃料組件的一大優(yōu)勢(shì)便是可通過綜合利用乏燃料中的鈾钚同位素,減少額外需要使用的天然鈾質(zhì)量。圖5為每次REMIX再生組件入堆和加入AFA3G組件相比可節(jié)省的天然鈾的百分比。根據(jù)計(jì)算結(jié)果,REMIX燃料對(duì)乏燃料中鈾钚的回收利用可減少新燃料所需天然鈾的使用量,且其天然鈾節(jié)省量隨REMIX再生次數(shù)的增加而提高,最終在第4～5次時(shí)逐漸達(dá)到穩(wěn)定,這一結(jié)果與俄羅斯相關(guān)研究[11]一致。

圖5 REMIX燃料天然鈾節(jié)省量Fig.5 Natural uranium consumption reduction of REMIX fuel

4 乏燃料輻射與釋熱特性分析

4.1 REMIX燃料組件乏燃料活度分析

由于REMIX燃料組件使用了前一次REMIX再生產(chǎn)生的乏燃料,所以其總體的輻射水平相對(duì)較高。從原型堆平衡循環(huán)乏燃料到第5次REMIX再生后所產(chǎn)生乏燃料的活度變化示于圖6。查看相關(guān)核素信息發(fā)現(xiàn),乏燃料活度的主要貢獻(xiàn)者為137Cs、137Cs的衰變子體137Bam以及241Pu,前兩者的含量隨著REMIX再生次數(shù)的增加而減少,241Pu含量則不斷增加,其余一些核素的活度各有增減,在這些因素的共同作用下,乏燃料的活度整體上升并逐漸趨于穩(wěn)定。對(duì)于出堆冷卻時(shí)間均為5年的REMIX燃料組件和AFA3G組件,其乏燃料活度差別不大,因此Purex流程可在不變更或盡量少變更輻射防護(hù)設(shè)備的基礎(chǔ)上進(jìn)行REMIX乏燃料的處理[12],具體應(yīng)結(jié)合詳細(xì)的核素信息分別對(duì)各工序中α、β、γ輻射的改變進(jìn)行評(píng)估。

圖6 REMIX乏燃料活度變化Fig.6 Variation of spent REMIX fuel radioactivity

相關(guān)研究[13-14]對(duì)新REMIX燃料組件表面的劑量率進(jìn)行過評(píng)估,從數(shù)值上看REMIX燃料組件即使在未燃耗狀態(tài)下,其表面30 cm處劑量率也為普通UOX組件的10倍乃至幾十倍。本研究假設(shè)經(jīng)過鈾钚共去污流程后的乏燃料成分中只含鈾钚同位素,因此新燃料組件放射性主要來自于241Pu。從含量上看,新REMIX燃料組件中的241Pu處于AFA3G組件和一般壓水堆MOX燃料組件之間,現(xiàn)有的MOX燃料組件加工工序應(yīng)能滿足輻射防護(hù)要求。

4.2 REMIX燃料組件乏燃料γ功率

REMIX燃料組件乏燃料中的γ功率隨REMIX再生次數(shù)的變化如圖7所示?？梢?乏燃料中γ功率隨REMIX再生次數(shù)的增加而不斷減小,并趨于穩(wěn)定。查看相關(guān)核素信息發(fā)現(xiàn),乏燃料γ功率的主要貢獻(xiàn)者為134Cs和137Bam,約占總γ功率的88%,其含量減少的變化趨勢(shì)使得乏燃料的γ功率下降。由此可見,在不改變REMIX燃料組件柵格比的前提下,出堆冷卻時(shí)間同為5年的REMIX乏燃料相較于AFA3G乏燃料,其鈾钚共去污過程可不添加額外的γ防護(hù),若改變組件的柵格設(shè)計(jì)或出堆冷卻時(shí)間,則需要另行考慮。

圖7 REMIX乏燃料γ功率與134Cs和137Bam核素含量變化趨勢(shì)Fig.7 Variation of REMIX SNF gamma power and 134Cs and 137Bam concentration

4.3 REMIX燃料組件乏燃料釋熱

REMIX燃料組件乏燃料中的釋熱略高于一般AFA3G組件乏燃料,但低于1次再生的MOX乏燃料[15]。計(jì)算結(jié)果顯示其90Y、244Cm和Cs元素對(duì)乏燃料釋熱的貢獻(xiàn)較大,其中244Cm的變化對(duì)REMIX乏燃料釋熱率的變化起決定性的作用,原因可能是REMIX燃料中高質(zhì)量數(shù)的核素不斷增加,244Cm產(chǎn)額增大;90Y和Cs元素對(duì)乏燃料釋熱的貢獻(xiàn)很大,但其總量基本保持穩(wěn)定,相應(yīng)的釋熱率也保持相對(duì)穩(wěn)定。剔除244Cm后乏燃料的釋熱變化不大,僅為10%左右,考慮244Cm后乏燃料的釋熱變化可達(dá)到45%,具體釋熱變化趨勢(shì)如圖8所示。

圖8 REMIX乏燃料釋熱率變化趨勢(shì)Fig.8 Variation of spent REMIX fuel heat release rate with recycling times

由于REMIX再生而導(dǎo)致的乏燃料釋熱率的增加會(huì)使乏燃料后處理流程中對(duì)于散熱的要求提高。相較于乏燃料放射性活度的變化,REMIX乏燃料釋熱率的增大更明顯,因此現(xiàn)有的乏燃料處理流程是否能夠滿足REMIX乏燃料的散熱要求還需要進(jìn)一步分析,這同樣會(huì)使REMIX燃料的成本增加。

5 結(jié)論

1) 向輕水堆乏燃料中加入富集鈾制成REMIX燃料組件并實(shí)現(xiàn)5次REMIX再生的過程是可以實(shí)現(xiàn)的,無需進(jìn)行相關(guān)堆芯設(shè)計(jì)的修改即可在常規(guī)UOX組件循環(huán)的基礎(chǔ)上開展向30%REMIX燃料組件過渡的流程。

2) REMIX乏燃料中钚的總含量和裂變钚的含量均不斷增加,并在第4～5次REMIX再生時(shí)基本達(dá)到穩(wěn)定。在當(dāng)前柵元和燃耗深度基礎(chǔ)上,REMIX再生所能減少的天然鈾使用量隨著REMIX再生次數(shù)的增大而增加,并最終趨向穩(wěn)定。

3) REMIX乏燃料的整體放射性活度隨REMIX再生次數(shù)的增加略有上升,其γ功率與UOX組件相比更低,但釋熱率更高,可能需要一定的散熱手段。

國內(nèi)對(duì)于REMIX燃料組件的研究目前還處于起步階段,如何在成本可控的前提下實(shí)現(xiàn)REMIX燃料組件的生產(chǎn)加工是一個(gè)重要的工程問題。