袁山琳,鄧芝汶,譚文發(fā),2,呂俊文,2

(1.南華大學(xué) 資源環(huán)境與安全工程學(xué)院,湖南 衡陽 421001;2.南華大學(xué) 土壤污染控制與修復(fù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,湖南 衡陽 421001)

中國已發(fā)現(xiàn)的200余個(gè)鈾礦床,礦石品位主要為0.05%～0.3%。隨著部分鈾礦山和水冶廠退役,亟需治理的鈾尾礦庫的數(shù)量不斷增加。因鈾尾礦庫對周邊環(huán)境及動(dòng)植物可能產(chǎn)生一定的危害,使得鈾尾礦庫退役治理成為必然[1]。

黃建兵通過在尾礦庫表面覆蓋黃土,有效降低了氡析出水平[2]。王錦等研究了紅壤覆蓋層性狀對鈾尾礦庫灘面氡析出的影響,結(jié)果表明增加紅壤覆蓋層厚度和壓實(shí)度,可降低氡擴(kuò)散系數(shù),從而降低鈾尾礦庫灘面的氡析出率[3]。譚凱旋等研究了不同覆蓋材料及其覆蓋厚度的降氡效果,建立了不同覆蓋材料的覆蓋厚度計(jì)算經(jīng)驗(yàn)公式[4]。李向陽等研究了禾本植物對鈾尾礦庫灘面覆蓋氡析出的影響,結(jié)果表明用腐殖土改良覆土后種植禾本植物,氡析出率明顯降低[5]。李軍達(dá)等研究了灘面多層覆蓋低頻振動(dòng)前后的氡析出規(guī)律,結(jié)果表明在單向振動(dòng)4個(gè)頻率條件及疊加振動(dòng)4個(gè)頻率條件下,隨著頻率遞增,模型表層裂隙增大[6]。

國外學(xué)者對鈾尾礦庫氡析出的影響因素及氡析出機(jī)制進(jìn)行了研究,得出覆蓋層厚度、覆蓋材料壓實(shí)度和含水率等均會(huì)影響氡析出[7-8]。Fernandes等人通過劑量估計(jì)法評估了鈾尾礦庫在不采取任何修復(fù)措施下對環(huán)境的潛在影響,并得出尾礦中殘余的黃鐵礦氧化是金屬和放射性核素向地下水中轉(zhuǎn)移的關(guān)鍵因素[9]。Saidov等人根據(jù)性能要求和特定地點(diǎn)條件(位于干旱、半干旱或潮濕地區(qū)),利用計(jì)算機(jī)模擬,設(shè)計(jì)出一種最具成本效益的覆蓋系統(tǒng),可提供長期(100年)的保護(hù)[10]。

目前,關(guān)于鈾尾礦庫灘面覆蓋技術(shù)國內(nèi)外現(xiàn)狀的梳理和比較鮮見報(bào)道。鑒于此,筆者綜述了國內(nèi)外鈾尾礦庫覆蓋技術(shù),比較了國內(nèi)外鈾尾礦庫退役治理中的常用材料、技術(shù)措施與治理成效,以期為中國鈾尾礦庫灘面覆蓋治理措施的制定提供參考。

1 中國鈾尾礦庫灘面覆蓋技術(shù)

1.1 新疆某鈾尾礦庫

新疆某鈾礦建于1959年,停產(chǎn)關(guān)閉于1979年,位于準(zhǔn)噶爾盆地西側(cè)、塔額盆地南緣,灘面面積約為2.75萬m2,在灘面覆蓋治理前,氡析出率為7.10 Bq/(m2·s),超過限值0.74 Bq/(m2·s)[11]。該尾礦庫采取的治理方案:將尾礦渣平整壓實(shí)后,先鋪設(shè)1層1.35 m厚的壓實(shí)黏土,在壓實(shí)黏土?xí)r采用分層碾壓方式;再鋪設(shè)1層10 cm厚的細(xì)卵石作為過渡層;然后再在過濾層上鋪設(shè)40 cm的碎石,防止生物及其他自然因素的侵蝕。該尾礦庫退役治理工作于2007年竣工,根據(jù)監(jiān)測結(jié)果,覆蓋治理后氡析出率降至0.15 Bq/(m2·s)。

1.2 遼寧某鈾尾礦庫

遼寧西部某鈾尾礦庫占地面積約9.5 hm2,共堆存尾礦渣44萬t。該尾礦庫治理方案:灘面覆土1.1 m并植被。經(jīng)過退役治理后,尾礦庫表面氡析出率降至0.051 Bq/(m2·s),滿足氡析出率均值不超過0.74 Bq/(m2·s)要求;γ輻射劑量率均值降至1.0×10-7Gy/h,滿足扣除本底后不超過1.6×10-7Gy/h要求。從環(huán)境監(jiān)測結(jié)果可知,灘面覆蓋效果良好,植被生長茂密并形成了可自然更替的原生態(tài)草灌植物群落。

為了使退役尾礦庫的狀況與所處社會(huì)環(huán)境的發(fā)展變遷相協(xié)調(diào),設(shè)想將該庫區(qū)改建為綠色生態(tài)公園,將灘面覆蓋由原來的單層黏土覆蓋結(jié)構(gòu)改造為復(fù)合覆蓋層結(jié)構(gòu)。復(fù)合覆蓋層結(jié)構(gòu)自上而下分別為:1)175 cm厚的植被利用層(黏土、粉質(zhì)黏土);2)30 cm厚的防生物侵?jǐn)_阻隔層(鵝卵石);3)30 cm厚的導(dǎo)水層(級配碎石);4)51.2 cm厚的復(fù)合防滲層(HDPE土工膜一布一膜,上覆鈉基膨潤土,下墊黏土);5)50 cm厚的底基層(級配碎石);6)110 cm厚的防氡屏蔽層(現(xiàn)有覆蓋層)。預(yù)計(jì)經(jīng)過此次改造,表面氡析出率降至8.13×10-3Bq/(m2·s)以下[12]。

遼寧另一鈾尾礦庫灘面采用由黏土層(防氡層)、土壤層、土壤生長層、植被保護(hù)層組成的4層覆蓋方式。將灘面鋪平并覆蓋1.1 m厚黏土,夯實(shí)。為避免治理后的灘面蓄水,灘面標(biāo)高與溢洪道底坎標(biāo)高保持一致,在灘面上開挖引水渠,挖出的尾礦砂按設(shè)計(jì)坡度填在堆積壩前的沉積灘面上。在覆土表面進(jìn)行植被,防止水土流失。根據(jù)治理監(jiān)測結(jié)果,尾礦庫灘面氡析出率為5.78×10-4～1.10×10-2Bq/(m2·s),γ空氣吸收劑量率為60～113 nGy/h[13]。

1.3 江西鈾尾礦庫

江西某鈾礦庫有大小2個(gè)尾礦庫,大尾礦庫與小尾礦庫相連,大尾礦庫主壩高差約40 m,小尾礦庫副壩高差約30 m,尾礦庫總庫容為2.7×106t。大尾礦庫的退役治理方式是覆土治理,并修筑壩體和防洪設(shè)施,覆土后在土層上植被;小尾礦庫的退役治理工程是采用覆土與水覆蓋相結(jié)合的方式。退役治理后,大尾礦庫氡析出率均值為0.43 Bq/(m2·s),小尾礦庫的γ空氣吸收劑量率均值為45.6 nGy/h,均已達(dá)標(biāo)[14]。大小尾礦庫灘面覆蓋工程于2009年6月竣工,退役治理后對尾礦庫壩體和灘面進(jìn)行了植草綠化,最終氡析出率為0.052～1.260 Bq/(m2·s),有部分點(diǎn)位超標(biāo),需進(jìn)行進(jìn)一步的跟蹤處理;γ輻射劑量率為48～510 nGy/h,所有點(diǎn)位均達(dá)標(biāo)[15]。

1.4 貴州某鈾尾礦庫

貴州某鈾礦礦區(qū)面積達(dá)1.17 km2,中心礦段面積為0.33 km2。針對貴州降雨量大的氣侯特征,該尾礦庫采用了覆土植被的治理方式,利用植被綠化保護(hù)覆土設(shè)施的穩(wěn)定性。根據(jù)監(jiān)測結(jié)果,尾渣治理覆土前氡析出率為3.32 Bq/(m2·s),γ空氣吸收劑量率為127.9×10-8Gy/h;覆土后氡析出率為0.47 Bq/(m2·s),γ空氣吸收劑量率為24.1×10-8Gy/h,分別降低了85.8%和81.2%;覆土植被后氡析出率為0.36 Bq/(m2·s),γ空氣吸收劑量率為18.0×10-8Gy/h,分別降低了89.2%和85.9%[16]。

1.5 湖南衡陽某鈾尾礦庫

湖南衡陽某鈾尾礦庫于20世紀(jì)60年代投入使用,是由9個(gè)壩段與3個(gè)山丘圍欄而成的“平地型”大型鈾尾礦庫。庫區(qū)內(nèi)堆積了1.882×107t鈾尾礦,灘面面積達(dá)1.47 km2,平均γ輻射劑量率為256×10-8Gy/h。該鈾尾礦庫正在進(jìn)行退役治理,現(xiàn)階段灘面部分覆土,表面平均氡析出率約為6.89 Bq/(m2·s)[17],滲出水排至專門的收集池后抽出回灌。

2 國外鈾尾礦庫灘面覆蓋技術(shù)

2.1 澳大利亞Rum Jungle鈾尾礦庫

澳大利亞采礦業(yè)發(fā)達(dá),在礦山管理和環(huán)境治理方面擁有先進(jìn)的經(jīng)驗(yàn)和技術(shù),處于國際領(lǐng)先水平。Rum Jungle尾礦庫于1971年關(guān)閉,遺留了3個(gè)尾礦庫,總計(jì)1 000萬t廢渣。1983年開始的修復(fù)工程主要是覆蓋尾礦庫,在尾礦下鋪設(shè)排水管道以避免暴雨沖刷,并改變流經(jīng)礦區(qū)的地表水流向[18];然后在尾礦表面覆蓋1層黏土和1層土層,最后進(jìn)行綠化。澳大利亞重視地貌植被的恢復(fù),通常以種植樹木為主[19]。

Rum Jungle尾礦庫對50～100 m的深坑采用水覆蓋。當(dāng)廢堆與地下水無水力聯(lián)系時(shí),將鈾尾礦放在露天礦坑底部或湖泊中,清除周圍邊坡廢石,并鋪一層厚的細(xì)沙;然后上層用天然水覆蓋,形成社區(qū)健身、休閑娛樂場所和生態(tài)公園。但水覆蓋技術(shù)易造成水體污染,在使用此方法前一定要確保覆蓋水體不會(huì)和環(huán)境中的其他動(dòng)植物進(jìn)行物質(zhì)交換[20]。

位于澳大利亞東部半干旱地區(qū)的鐳山鈾礦床,在修復(fù)20年后,放射性元素向周邊環(huán)境擴(kuò)散;為減少對周圍土壤和沉積物的侵蝕和影響,需對尾礦庫進(jìn)行進(jìn)一步的封頂和地形設(shè)計(jì)[21]。澳大利亞還有一種先進(jìn)的聯(lián)合處置治理技術(shù),該技術(shù)是將粗粒礦石、細(xì)粒廢石和惰性尾礦混合,使其形成惰性廢石,最后排放形成較硬的灘面。灘面可供通行,并可形成穩(wěn)定的外周界隔離墻[22]。

2.2 加拿大鈾尾礦庫

加拿大通常采用尾礦固化和地表植被覆蓋法治理鈾尾礦庫。此法可有效防止淺層地下水的污染和降低放射性廢物對人體的危害,防氡效果較好;但固化面積較大,影響地表的生態(tài)恢復(fù)[23]。

固化工藝有Krofchak工藝和AECL瀝青化工藝。Krofchak工藝是在鈾尾礦中添加酸性或堿性添加劑,形成“惰性固體材料”,從而達(dá)到防污染效果;AECL瀝青化工藝是將干尾礦在雙螺桿擠出機(jī)中與瀝青在125 ℃條件下混合,然后排放固化;還可將粉煤灰、石灰材料與含硅廢物混合,形成類似于硅酸鹽水泥的地質(zhì)聚合物[24]。這類鈾尾礦灘面覆蓋技術(shù)存在成本高、覆蓋材料可持續(xù)性差等問題,需要不斷改進(jìn)和優(yōu)化來提高技術(shù)的應(yīng)用效果。

地表植被覆蓋層是利用石灰和超磷肥與種子混合,然后進(jìn)行播種和維持施肥,促進(jìn)土壤發(fā)育和植物生長。植物品種通常選取牧草,也常種植蘆葦、金絲草、紫花苜蓿和紅頂?shù)戎脖籟25]。

2.3 日本Ningyo-toge鈾尾礦庫

位于岡山縣和鳥取縣邊界附近的Ningyo-toge尾礦庫,利用不同性質(zhì)的天然材料構(gòu)建了多重覆土結(jié)構(gòu)。最下層設(shè)置坡度為5%的調(diào)整層,使地表的雨水通過排水層排出鈾尾礦庫,從而減少雨水滲入量。在坡度調(diào)整層上設(shè)置膨潤土混合層作為側(cè)方排水所必需的難透水性層,通過破碎混合裝置將土壤和膨潤土混合,膨潤土混合層最大粒徑為9.5 mm。在膨潤土混合層上設(shè)置保護(hù)層,保護(hù)層包括下部過濾層、排水層、上部過濾層和植被層,其中:下部過濾層為20 cm厚的土壤層,主要是為了防止膨脹的膨潤土混合土流出及排水層堵塞;排水層厚30 cm,可將雨水從側(cè)面排出,需采用至少百年一遇的最大降水量;上部過濾層由20 cm厚的砂組成,是為了防止上層滲透泥水造成排水層堵塞;植被層設(shè)置在覆土的最上層,通常厚30 cm,以防止植被侵蝕覆土表面(圖1)。

通過對沉降率、地下溫度、滲透雨水排水量和氡析出率等指標(biāo)的監(jiān)測,檢測灘面覆蓋效果,每隔10年左右對覆蓋工程開展全面調(diào)查,并進(jìn)行維護(hù)管理,主要包括觀察堤壩的裂縫、采集鉆孔芯、測量抗壓強(qiáng)度和密度等。另外,對來自地表的風(fēng)力侵蝕、水力侵蝕和凍融侵蝕進(jìn)行分析,并對覆蓋層干燥收縮、因坡度降低引起的排水功能障礙、動(dòng)物的覆土翻挖,以及植物生長引起的根侵入等采取對策[26]。

2.4 德國Helmsdof鈾尾礦庫

德國Helmsdof鈾尾礦庫位于薩克森州Zwickau市以南約20 km處,是位于丘陵區(qū)的尾礦庫。該鈾尾礦同時(shí)采用灘面土壤覆蓋和灘面水下覆蓋技術(shù)。其中灘面土壤覆蓋技術(shù)分別采用厚約1 m的黏土和采礦廢石覆蓋。由于庫內(nèi)長期積水,即使采用抽水方法使灘面出露表面變干,孔隙水也很難排出,所以先在灘面上鋪1層土工布,然后在其上鋪1層土工格柵,最后再鋪1層土工布。用專用機(jī)械向深處尾礦層內(nèi)插入豎向塑料排水帶,快速排水以減少覆蓋后的沉降度。由于庫區(qū)內(nèi)水量較大,為加速工程進(jìn)度,在庫的灘面最低處(即水深最深處)進(jìn)行“水下覆蓋”,即灘面水下覆蓋技術(shù),現(xiàn)場工作人員在浮船上用專用管路將覆蓋材料送往水下,用專用的檢測系統(tǒng)控制覆蓋的位置和覆蓋厚度[27]。

2.5 印度Jaduguda鈾尾礦庫

Jaduguda尾礦庫位于辛格邦地區(qū)(恰肯德邦),尾礦量每年達(dá)30萬噸,尾礦漿通過管道排放到尾礦池中[28]。為了避免尾礦池中的氡氣溢出導(dǎo)致附近生物受到危害,采用物理-生物覆蓋方式進(jìn)行處理,先在尾礦庫上覆蓋30 cm厚的土壤層,然后在土壤覆蓋層播種植物種子用于吸收放射性核素。

對不同植物的不同部位吸收放射性核素的研究表明,鈾主要富集在根和芽中,甜根子草根中的鈾比活度達(dá)30.95 Bq/kg,棉葉珊瑚花的芽中鈾比活度達(dá)9.36 Bq/kg[29]。利用植物吸收放射性核素可從源頭上處理污染物,但隨著植物凋落物的分解和移動(dòng),可能產(chǎn)生二次污染;特別是由于凋落物移動(dòng),可能會(huì)污染場外環(huán)境。所以在同時(shí)采用灘面覆蓋和植物修復(fù)技術(shù)時(shí),需對植被及時(shí)清理和種植。

2.6 其他國家的鈾尾礦庫灘面覆蓋技術(shù)

美國使用黏土覆蓋和瀝青乳膠覆蓋技術(shù)處理鈾尾礦庫,采用了不同材料進(jìn)行覆蓋(表1),瀝青乳膠覆蓋效果好,但不同覆蓋層類型的覆蓋效果相差較大;在黏土覆蓋方式下,不同覆蓋層類型的覆蓋效果差別較小,降氡效率均達(dá)85%以上。為了防止植物根部和動(dòng)物對覆蓋層的破壞作用,一般還須采用生物阻隔措施,選用直徑2.5～18.0 cm的礫石和卵石鋪設(shè)30 cm厚的阻隔層,再鋪設(shè)0.3～0.6 m厚的黏土[30]。

表1 美國退役鈾尾礦瀝青乳膠、黏土材料覆蓋效果Table 1 Covering effect of asphalt latex and clay material for uranium tailings pond in United States

俄羅斯的退役鈾尾礦灘面覆蓋技術(shù),一般需先覆蓋1.0 m厚的土層,在其上再覆蓋0.2 m厚的石塊和0.3 m厚的生長層,總厚度達(dá)到1.5 m,最后在上面植被。治理后的表面氡析出率為6.5×10-4Bq/(m2·s)[31]。因磷會(huì)和金屬離子形成沉淀,從而將鈾固定在地下,使鈾不容易隨環(huán)境遷移[32-33],所以俄羅斯部分尾礦庫還用磷肥廢渣進(jìn)行覆蓋治理。

羅馬尼亞阿拉德區(qū)的Barzava鈾尾礦修復(fù)過程包括建造梯田,然后覆蓋1.5 m厚的鵝卵石、黏土和未受污染的土壤,治理后γ射線吸收劑量和鈾比活度分別降為114 nSv/h和51 Bq/kg,均接近當(dāng)?shù)丨h(huán)境背景水平,且在周圍的土壤、地表水、地下水中均沒有發(fā)現(xiàn)任何放射性污染物[34]。

3 國內(nèi)外覆蓋技術(shù)比較

國內(nèi)外覆蓋技術(shù)基本采用多層覆蓋,但因覆蓋材料、材料覆蓋厚度等存在差異,導(dǎo)致治理后的覆蓋效果不同(表2)。中國目前地浸采鈾主要以酸法和“CO2+O2”浸出為主[35],覆蓋技術(shù)主要采用黏土作為防氡層,以級配碎石、鵝卵石作為排水層和阻隔層,以土工布作為防滲層。而美國大多數(shù)礦體中的碳酸鈣濃度大于1.5%,一般使用堿法浸出[36],美國通常以黏土等覆蓋為主,部分采用瀝青乳膠覆蓋防止氡析出。國內(nèi)外采用的浸出方法不同,在覆蓋技術(shù)上也存在差異。

表2 各國覆蓋技術(shù)的覆蓋層材料厚度、特點(diǎn)及成效Table 2 Covering material thickness, characteristics and effectiveness of covering technology in different countries

由于各國執(zhí)行的標(biāo)準(zhǔn)和地質(zhì)環(huán)境條件不同,采用的防氡層也存在差異。中國選擇在植被保護(hù)層上種植草;澳大利亞、美國等更重視地貌植被的恢復(fù),從而選擇種樹,并采用水保護(hù)層;加拿大等采用地質(zhì)聚合物層,如粉煤灰、石灰、硅酸鹽等,防止氡析出。

4 建議

1)鈾尾礦庫覆蓋需要耗費(fèi)大量的材料,不同國家采用的覆蓋材料不同,治理成效有待時(shí)間考證。國外采用的固化技術(shù)能很好地降低氡的析出,中國可將建筑垃圾與尾礦砂混合形成地質(zhì)聚合物固化層,在降低氡析出的同時(shí)達(dá)到“以廢治廢”的目標(biāo)。

2)覆蓋技術(shù)與生物修復(fù)相結(jié)合的治理方法能夠很好地還原生態(tài)形貌,但耗時(shí)長,可將植物生長層所需的黏土進(jìn)行改良,以縮短植物生長周期。

3)中國應(yīng)因地制宜,在吸取現(xiàn)有經(jīng)驗(yàn)基礎(chǔ)上,結(jié)合不同尾礦庫周邊環(huán)境的實(shí)際情況,提前制定修復(fù)治理規(guī)劃,同時(shí)加強(qiáng)研究成本低、性能優(yōu)、防氡效果好的材料,以期取得更大的社會(huì)環(huán)境效益。