王 辰,馮增朝 ,楊 濤

(1. 華北科技學(xué)院 安全工程學(xué)院,北京 東燕郊 065201;2. 太原理工大學(xué) 原位改性采礦教育部重點實驗室,山西 太原 030024)

0 引言

19世紀初,拓撲學(xué)的開創(chuàng)者費利克斯·豪斯多夫[1]以測度為基礎(chǔ),提出豪斯多夫測度及維數(shù),該測度及維數(shù)適用于任何集,為后續(xù)分形理論展打基礎(chǔ)。上世紀60年代,法國著名數(shù)學(xué)家伯努瓦·曼德勃羅[2]在美國權(quán)威期刊《科學(xué)》上發(fā)表的學(xué)術(shù)論文《英國的海岸線有多長?統(tǒng)計自相似和分數(shù)維度》,正式提出了分形這一理論;在這篇論文中,伯努瓦·曼德勃羅通過觀察海岸線的特征,發(fā)現(xiàn)海岸線的局部形態(tài)和整體形態(tài)是相似的,提出了分形理論的基礎(chǔ)是自相似性,并給出了分形特征的表征參量是分形維數(shù),這是對傳統(tǒng)空間維數(shù)的創(chuàng)新與突破。

眾多研究表明,煤體是一種天然的多孔介質(zhì)體,其內(nèi)部孔隙裂隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜,在一定尺度條件下表現(xiàn)出極高的自相似性,煤體表面及孔隙結(jié)構(gòu)等均具備分形特征[3,4],難以用傳統(tǒng)的歐式幾何方法對其內(nèi)部孔隙裂隙結(jié)構(gòu)形態(tài)進行表征,因此分形理論在煤巖體結(jié)構(gòu)形態(tài)研究中得到廣泛應(yīng)用[5,6]?；谝酝芯?我國學(xué)者謝和平[7,8]、高峰[9]等通過對分形理論期初方程進一步推導(dǎo),并結(jié)合不同巖體的特征參數(shù),進而得出適用于不同巖體類型的分形方程,并且通過大量物理試驗對分形特征的表征指標分形維數(shù)賦予了符合實際情況的物理含義。在煤巖等多孔介質(zhì)材料研究中,分形維數(shù)代表著煤巖體孔隙結(jié)構(gòu)的非均勻性以及孔隙表面的復(fù)雜程度,是通過定量化方法表征煤巖體等多孔介質(zhì)材料分形特征的重要參量[10]。

已有研究表明:煤層中的煤層氣賦存量與煤層中的地質(zhì)構(gòu)造有緊密的相關(guān)性。地層中各種不同的巖層結(jié)構(gòu),包括斷層、裂隙以及巖層的傾斜等都是由地層應(yīng)力作用下逐步形成的,通過研究發(fā)現(xiàn),這些天然結(jié)構(gòu)的特征均符合分形幾何理論,能夠精確描述[11,12],斷層、裂縫、孔隙結(jié)構(gòu)尤其如此[13-15],與此同時固體礦礦藏的分布也呈現(xiàn)一些分形特征[16]。不僅如此,在以往的研究中發(fā)現(xiàn)[19-24],煤體不同位置的吸附能力具有明顯的非均勻性;這種吸附能力的差異正是由于煤體自身微孔隙結(jié)構(gòu)中表面大分子結(jié)構(gòu)的官能團與側(cè)鏈的多樣性,孔隙表面形態(tài)及其內(nèi)部結(jié)構(gòu)的分形特征,以及煤體中孔裂隙分布特征等多種原因造成的;這種吸附能力的非均勻性在小尺度煤體吸附甲烷時通過放出熱量的差異體現(xiàn),從而為我們可視化觀測煤體中甲烷分布的特征提供了新的思路。

當下分形理論已經(jīng)被廣泛運用于各學(xué)科領(lǐng)域,但分形理論在研究煤中甲烷分布研究領(lǐng)域的應(yīng)用有待進一步研究。本文對煤樣吸附甲烷的溫度特征進行研究,結(jié)合分形理論,來揭示甲烷在不同煤階煤樣中的分布規(guī)律。

1 煤體吸附甲烷實時紅外熱成像觀測實驗

本文研究是利用精密紅外熱成像儀對煤體吸附甲烷氣體過程中的溫度變化進行測量并進行紅外成像,并通過MATLAB數(shù)字圖像處理軟件對所拍攝的圖像進行處理分析,進而判別出具有不同吸附甲烷能力的煤樣區(qū)域,分析煤樣不同區(qū)域在吸附甲烷氣體時溫度以及吸附量的變化特征。

1.1 實驗樣品制備

本文實驗中所選用三種不同煤階的煤樣,分別是無煙煤、焦煤、褐煤;其中無煙煤取自河南省永城市永城礦區(qū),焦煤取自河北省唐山市開灤礦區(qū),褐煤取自內(nèi)蒙古通遼市市霍林河煤田。為了便于觀測并減小熱傳導(dǎo)對于實驗觀測的影響,煤樣尺寸加工成Φ9.5mm×1mm,樣品選擇要求表面盡量光滑、無較大裂隙。(如圖1所示)。與此同時對每一種煤樣分別取適量樣品,依據(jù)GB/T212-2001對每種煤樣進行工業(yè)分析測定,其結(jié)果見表1。

表1 煤體中甲烷富集區(qū)域吸附量與溫度變化特征

表1 煤樣工業(yè)分析測定參數(shù)

圖1 實驗選用煤樣

1.2 實驗系統(tǒng)組成

如圖2和圖3所示,實驗系統(tǒng)主要包括:煤吸附/解吸實驗系統(tǒng)和紅外成像測溫系統(tǒng)兩部分組成。

圖2 煤吸附甲烷紅外觀測系統(tǒng)

圖3 實驗裝置實物圖

(1) 煤吸附/解吸實驗系統(tǒng)

此部分實驗系統(tǒng)由高壓儲氣瓶、耐壓輸氣管路、調(diào)壓閥、針型控制閥門、精密壓力表、精密真空表、耐壓吸附罐以及真空泵等組成。該系統(tǒng)的各部分裝置均滿足高壓條件下對氣密性的要求。

(2) 紅外成像測溫系統(tǒng)

通過高精度紅外成像設(shè)備對不同煤階樣品吸附甲烷的過程中,產(chǎn)生紅外熱輻射進行實時觀測,該紅外成像設(shè)備的熱靈敏度為0.01℃,滿足實驗要求。

1.3 實驗方案及步驟

(1) 將加工好的煤樣薄片放在電熱鼓風干燥箱中,設(shè)定干燥箱溫度為90℃,保溫時間為12h,待樣品自然冷卻到室溫后取出。

(2) 將取出的煤樣薄片粘貼在與其直徑相同的圓柱形四氟棒上,便于煤樣薄片的固定觀測,并在煤樣薄片側(cè)面使用不易脫落的記號筆進行定位標識。

(3) 將上述完成處理的煤樣放入吸附罐中,為了減少實驗過程中的紅外成像觀測設(shè)備接收的煤與甲烷吸附過程中的熱輻射損失,將煤樣與可視化高透紅外玻璃窗片貼合,并通過注入惰性氣體測試其整體密封性。

(4) 在吸附實驗裝置外,緊密包裹一層隔熱棉,盡量減少吸附過程中煤樣與環(huán)境之間熱量傳遞及交換,實驗裝置盡可能的保持在絕熱環(huán)境中,減小實驗誤差。

(5) 完成上述操作后,使用抽真空裝置,對包含煤樣在內(nèi)的整個實驗系統(tǒng)的管路進行抽真空處理,使系統(tǒng)的真空度維持在-0.094MPa半個小時,以減少其他氣體對于實驗結(jié)果準確度的影響。

(6) 對紅外成像設(shè)備進行手動聚焦,為保證數(shù)字化圖像處理的準確性,每組實驗開始前均需要關(guān)閉實驗系統(tǒng)中的所有閥門,并對此時的煤樣進行拍攝,以得到每組樣品相同條件下的基準紅外圖像。

(7) 打開實驗系統(tǒng)中的氣瓶閥門,通過調(diào)節(jié)使煤樣吸附罐的進口端壓力保持恒定,依據(jù)實驗方案分別進行5個壓力測點的實時紅外成像觀測(0.3MPa,0.6MPa,0.9MPa,1.2MPa,1.5MPa)。

(8) 打開吸附罐的注氣閥門,在煤與甲烷吸附的過程中進行不間斷的拍攝,并同步保存紅外圖像以及吸附時間;由于本次實驗所制備每樣尺寸較小,煤與甲烷吸附平衡在短時間內(nèi)完成,因此,吸附階段拍攝時間持續(xù)150s。

2 煤體中甲烷分布特征

2.1 煤體吸附量與溫度變化關(guān)系

煤體吸附甲烷氣體時發(fā)生放熱反應(yīng),導(dǎo)致煤體表面溫度升高,這是由于煤與甲烷之間的吸附熱所引起的。如圖3所示,煤樣吸附甲烷氣體后,溫度上升明顯的位置呈現(xiàn)紅色或者黃色。假設(shè)單位質(zhì)量煤體吸附甲烷過程中放出的等量吸附熱為-q(kJ/mol),單位質(zhì)量煤體的甲烷吸附量為n(mol),則單位質(zhì)量煤體吸附甲烷放出的熱量Q為[17]:

Q=-qn

(1)

假定煤與甲烷吸附體系不受自身溫度變化及環(huán)境溫度的影響,即吸附放出的熱量全部轉(zhuǎn)化為煤體自身的內(nèi)能,由公式(1)可知,煤體升溫量T為:

(2)

公式(2)中,C為煤體的比熱容,J/(kg·℃),其余同上。由式(2)可知,假定煤體不同區(qū)域的比熱容與等量吸附熱不隨吸附的進行而變化,則在煤與甲烷吸附過程中,單位質(zhì)量煤體溫度變化量與其甲烷吸附量成正比,煤體的吸附量越大,即煤體吸附甲烷的能力越強,煤體表面的溫度變化越顯著,溫度升高量越大。

2.2 煤體中甲烷賦存的分布特征

一般來說,煤體與甲烷氣體吸附平衡時,煤體中都會存在甲烷氣體聚集吸附的局部區(qū)域,其本質(zhì)反應(yīng)了煤體中不同區(qū)域?qū)淄槲侥芰Φ牟煌?。本文基于在吸附過程中煤樣不同溫度段的煤單元數(shù)量與甲烷吸附量的分布特征,對甲烷分布富集區(qū)域進行如下定義與統(tǒng)計。

依據(jù)公式(2),以0.1℃為溫度變化量的統(tǒng)計增量值,并通過下面兩個公式(3)和(4)對煤體中不同溫度段的煤單元數(shù)量分布比率pT與甲烷吸附量分布比率pn分別進行計算:

(3)

(4)

圖4 三個煤樣不同升溫段煤單元數(shù)量分布與甲烷吸附量分布

3 煤體中甲烷分布的分形規(guī)律

分形是指具有以非整數(shù)維形式充填空間的形態(tài)特征,是自然界普遍存在一種特殊現(xiàn)象。本文通過基于分形幾何的盒維數(shù)(Box-counting)的統(tǒng)計方法[18],即覆蓋法,定量求解煤樣中甲烷富集區(qū)域的分布特征參數(shù),即分形維數(shù)。該方法的基本原理是在一個平面區(qū)域內(nèi)進行分級覆蓋,第一級覆蓋:以一個邊長為單位1的正方形網(wǎng)格去覆蓋煤樣中甲烷富集區(qū)域分布的整個平面區(qū)域,統(tǒng)計完全覆蓋煤樣中甲烷富集區(qū)域所需的正方形網(wǎng)格的數(shù)量,記為N(1);第二級覆蓋:將第一級的網(wǎng)格平均分為22個,邊長為上一級網(wǎng)格邊長的1/2,統(tǒng)計完全覆蓋煤體中甲烷富集區(qū)域所需的正方形網(wǎng)格的數(shù)量,記為N(2);依次此原理,逐級向下,當網(wǎng)格邊長1/2^(n-1)等于特征區(qū)域的最小尺寸時終止統(tǒng)計,此時第一級網(wǎng)格被平均分為22(n-1)個,統(tǒng)計完全覆蓋煤體中甲烷分布的富集區(qū)域所需的正方形網(wǎng)格的數(shù)量N(n)。統(tǒng)計這一覆蓋過程中,正方形網(wǎng)格邊長與數(shù)量之間的對應(yīng)關(guān)系。

在任一相同的吸附壓力條件下,選取不同煤階煤樣吸附的熱紅外圖像(圖5a),研究吸附平衡時刻甲烷在煤體中的分形規(guī)律。通過MATLAB數(shù)字圖像處理程序,獲得的圓形煤樣圖形中選取最大的內(nèi)接正方形區(qū)域(圖5b),以三種煤樣各自對應(yīng)的甲烷分布的富集區(qū)域的臨界溫度變化量為閾值,對所提取圖像進行數(shù)字圖像二值化處理(圖5c)。為了便于統(tǒng)計計算,將煤樣紅外圖像的像素調(diào)整為512×512。以圖像的整體邊長為單位1,構(gòu)建正方形網(wǎng)格,依照前述分形統(tǒng)計方法,統(tǒng)計完全覆蓋煤體中甲烷富集區(qū)域所需要的網(wǎng)格數(shù)量(顯然N(1)=1);然后按照覆蓋法的基本原理依次進行分級覆蓋劃分,直至將圖像邊長等分為512個等分時,此時網(wǎng)格邊長與像素尺度相同,統(tǒng)計完全覆蓋煤體中甲烷富集區(qū)域所需要的網(wǎng)格數(shù)量,結(jié)果見表2。

表2 煤樣中甲烷富集區(qū)域的分形統(tǒng)計結(jié)果

圖5 煤樣中甲烷富集區(qū)域的分形計算過程

采用雙對數(shù)坐標下的冪函數(shù)對數(shù)據(jù)進行擬合得到圖6,可以看出,煤體中甲烷分布的富集區(qū)域的數(shù)量與尺度是符合冪函數(shù)關(guān)系式的,圖中擬合直線指數(shù)的絕對值即為煤體中甲烷富集區(qū)域分布的分形維數(shù)D。

圖6 煤樣中甲烷富集區(qū)域的覆蓋網(wǎng)格數(shù)量與網(wǎng)格尺度的關(guān)系曲線

圖6 煤樣中甲烷富集區(qū)域的覆蓋網(wǎng)格數(shù)量與網(wǎng)格尺度的關(guān)系曲線

取3個不同煤階煤樣在不同壓力條件下對應(yīng)的甲烷分布富集區(qū)域的臨界溫度變化量為閾值,對煤樣紅外熱成像中甲烷富集區(qū)域的分布特征進行統(tǒng)計,結(jié)果列于表3中,可以看出,煤樣中甲烷富集區(qū)域的分布可以用統(tǒng)一的冪函數(shù)關(guān)系式進行描述,即:

表3 不同吸附壓力下甲烷富集區(qū)域分形統(tǒng)計表

N(δ)=N0δ-D

(5)

式(5)中,N(δ)為覆蓋全部δ尺度對應(yīng)的甲烷富集區(qū)域分布的正方形網(wǎng)格的數(shù)量,D為甲烷富集區(qū)域分布的分形維數(shù),N0為甲烷富集區(qū)域分布的分形初值。

從擬合結(jié)果可以看出:不同吸附壓力條件下,通過紅外熱成像獲得的各種不同煤階煤樣的甲烷富集區(qū)域的分布符合分形規(guī)律,其擬合相關(guān)系數(shù)均高于0.99。

本文研究中,煤體中甲烷分布的分形維數(shù)體現(xiàn)了煤樣中甲烷富集區(qū)域分布的復(fù)雜程度,分形初值則表征了甲烷在富集區(qū)域的集中程度。對于同一種煤階的樣品,分形分布兩個參數(shù)變化如表3所示,其中分形維數(shù)隨著吸附壓力的增大而逐漸增大并且趨近于2.0;分形初值則隨著吸附壓力的增大而逐漸減小并且趨近于1.0。表明當吸附壓力無限增大時,煤中甲烷在富集區(qū)域與非富集區(qū)域之間的分布趨于均勻化,兩種區(qū)域之間發(fā)生了連通演化,甲烷在富集區(qū)域的集中程度降低。

對煤樣中甲烷富集區(qū)域的分形維數(shù)與吸附壓力的關(guān)系進行分析,如圖7所示。分形維數(shù)隨著吸附壓力的升高而逐漸變大,但隨著吸附壓力的升高,分形維數(shù)的增大趨勢逐漸減弱;通過對分形維數(shù)與吸附壓力的擬合(如表4)可知,兩者之間的關(guān)系與吸附量和吸附壓力間的關(guān)系相吻合,較為符合朗格繆爾理論的規(guī)律,擬合相關(guān)性較高。這表明,隨著吸附壓力的升高,煤體吸附量逐漸增大,甲烷氣體量在煤體富集區(qū)域在中分布的更多,導(dǎo)致甲烷富集區(qū)域在煤體中的分布的復(fù)雜程度更高;并且隨著吸附壓力的升高,深勢阱吸附位置已被較多的甲烷分子占據(jù),淺勢阱的吸附位置對于壓力的變化不明顯,導(dǎo)致吸附量的增長速率減緩。同時,在分形維數(shù)與吸附壓力的關(guān)系曲線圖中可以看出,不同變質(zhì)程度的煤體吸附甲烷富集區(qū)域的分形維數(shù)變化拐點對應(yīng)的吸附壓力的大小也不同,無煙煤的拐點壓力最小,焦煤的次之,褐煤最大;表明煤樣變質(zhì)程度越高,其對甲烷的吸附能力越強,其甲烷富集區(qū)域分布對壓力變化的敏感性越弱。

表4 煤樣吸附甲烷富集區(qū)域的分形維數(shù)與吸附壓力的擬合結(jié)果

4 結(jié)論

本文通過對不同吸附壓力條件下,不同煤階的煤樣中甲烷富集區(qū)域的分布演化過程進行觀測,得到煤樣截面溫度變化紅外圖像,并通過MATLAB數(shù)字圖像處理軟件對所拍攝的圖像進行處理分析,得出以下結(jié)論:

(1) 不同煤階的煤樣中都存在甲烷分布富集區(qū)域,該區(qū)域尺度與吸附能力均不同,并且在吸附過程中比鄰近區(qū)域具有更明顯的升溫現(xiàn)象。通過圖像處理方法對不同吸附壓力條件下的煤樣中甲烷富集區(qū)域進行提取,可以得到該區(qū)域煤樣中甲烷吸附量所占比率與溫度變化量之間的關(guān)系。

(2) 任意平衡壓力下隨著升溫量的增大,不同溫度段的煤單元數(shù)量分布比率及其對應(yīng)的甲烷吸附量分布比率的變化規(guī)律均符合正態(tài)分布。

(3) 隨著吸附壓力的增大,煤樣中甲烷在富集區(qū)域與非富集區(qū)域之間的分布趨于均勻化,兩種區(qū)域之間發(fā)生了連通演化,煤樣富集區(qū)域中甲烷含量的集中程度降低。

(4) 在不同的吸附壓力條件下,不同變質(zhì)程度煤樣中甲烷富集區(qū)域分布均服從分形規(guī)律;隨著吸附壓力的提高,分形維數(shù)逐漸增大,分布初值逐漸減小,并且分形維數(shù)均在1.4～2.0之間。

(5) 分形維數(shù)與吸附平衡壓力之間的關(guān)系與吸附量和吸附平衡壓力間的關(guān)系相吻合,較為符合朗格繆爾理論的規(guī)律,擬合相關(guān)性較高。同時,隨著煤樣變質(zhì)程度的提高,其甲烷富集區(qū)域分布對壓力變化的敏感性越弱。

本文以理論分析結(jié)合實驗手段對分形理論在煤中甲烷分布研究領(lǐng)域的應(yīng)用進行了初步探索,揭示了不同煤階的煤中甲烷分布的分形規(guī)律,為煤層氣賦存特征的研究提供了新的思路。