近日,中國科學院大連化學物理研究所研究員鄧德會、副研究員于良團隊在二氧化碳(CO2)催化加氫制甲酸鹽研究中取得新進展。團隊發(fā)現(xiàn)了富含邊結(jié)構(gòu)的二維硫化鉬(ER-MoS2)可以高效、高穩(wěn)定地催化二氧化碳加氫制備甲酸鹽,并提出了一種新型的水介導二氧化碳高選擇性加氫機理。
二氧化碳加氫制備甲酸鹽是二氧化碳資源化利用的重要途徑之一。然而,該反應(yīng)通常需要稀缺貴金屬基催化劑來達到高的反應(yīng)效率,限制了該反應(yīng)的應(yīng)用。而開發(fā)高效的非貴金屬催化劑是該反應(yīng)能夠規(guī)?;瘧?yīng)用的重要前提,但是非貴金屬催化劑面臨活性低和穩(wěn)定性差的雙重挑戰(zhàn)。
二硫化鉬被譽為“固體潤滑油之王”,也可作為一些化學反應(yīng)的催化劑,鄧德會團隊前期在調(diào)控二硫化鉬的催化活性與選擇性上取得了系列進展。在此基礎(chǔ)上,團隊發(fā)現(xiàn)了ER-MoS2可以高效催化二氧化碳加氫到甲酸鹽,在200 ℃下生成甲酸鹽的選擇性高于99%,反應(yīng)的轉(zhuǎn)換頻率達到了780.7 h-1。實驗表征結(jié)合理論計算顯示,ER-MoS2催化二氧化碳加氫到甲酸鹽的活性位為MoS2邊緣的硫空位,甲酸鹽的選擇性生成是通過了一種新型的水介導二氧化碳加氫機理,有望為MoS2基催化劑在加氫反應(yīng)中的應(yīng)用提供新思路。