劉興宇 于筱雪 李航洲 彭錦秋 楊旭 吳康 白曉厚 王俊潤,2 鄧志勇, 吳璐 高艮濤 萬國榮 劉莉 何鵬 張蕓 張宇,2 姚澤恩,2 韋崢,2

1（蘭州大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 蘭州 730000）

2（蘭州大學(xué) 中子應(yīng)用技術(shù)教育部工程研究中心 蘭州 730000）

3（中國核動力研究設(shè)計院 成都 610213）

熱中子成像作為一種重要的無損檢測（Non-Destructive Testing，NDT）技術(shù)，是X射線成像技術(shù)的重要補充。X射線主要發(fā)生電磁相互作用，其質(zhì)量衰減系數(shù)隨材料原子序數(shù)增大而平滑上升，因此，X射線成像更適用于高原子序數(shù)材料檢測；而中子不受核外電子影響直接與原子核發(fā)生相互作用，因此，熱中子成像可用于檢測金屬材料包裹的氫材料，如金屬外殼內(nèi)的含氫材料等［1］。由于熱中子吸收截面遠大于快中子，且質(zhì)量衰減系數(shù)隨原子序數(shù)變化的排列更為分散，熱中子成像技術(shù)在航天、航空、軍工及其他眾多領(lǐng)域中得到廣泛應(yīng)用，如航天火工品的缺陷檢查［2］、飛機渦輪葉片檢測［3-4］、石油工業(yè)儲集層裂縫探測［5］、核工業(yè)中燃料棒的燃耗及內(nèi)部燃料狀況檢測等［6-7］。

由于中子呈電中性，中子難以直接使膠片感光或被電耦合元件（Charge Coupled Device，CCD）記錄［8］，因此，中子像轉(zhuǎn)換屏成為探測透射中子二維空間分布的關(guān)鍵部件。中子轉(zhuǎn)換屏分為瞬時屏與活化屏，其中瞬時屏又可分為金屬屏與發(fā)光屏［9］。熱中子透射直接成像技術(shù)采用瞬時發(fā)光屏，其作用機理是將難以直接檢測的中子轉(zhuǎn)換為X射線、γ射線及可見光子等可以被膠片或CCD相機記錄的粒子。理想的熱中子像轉(zhuǎn)換屏材料應(yīng)具有熱中子反應(yīng)截面大、γ射線靈敏度低以及光轉(zhuǎn)換效率高等特點，其中，3He和6Li具有相對較大的熱中子反應(yīng)截面，與中子發(fā)生核反應(yīng)后放出帶電粒子［10］，且不會產(chǎn)生次級γ射線。相較于3He材料，6Li雖然中子吸收反應(yīng)截面偏低，但它更容易與閃爍體材料相結(jié)合，用于制備熱中子測量的閃爍體材料，廣泛使用的基于6Li的熱中子探測材料包括鋰玻璃、LiF(ZnS)、LiF（GOS）［11］等。

熱中子與含6Li閃爍體材料相互作用，發(fā)生6Li（n，α）3H反應(yīng)產(chǎn)生帶電粒子，帶電粒子沉積能量而激發(fā)ZnS、Gd2O2S等發(fā)光材料發(fā)光，光波波長為450~600 nm范圍，能夠直接被CCD相機記錄。當一個中子被吸收時，形成以相互作用處為中心的發(fā)光點。發(fā)光點發(fā)出的光向輸出面?zhèn)鬏敚瑐鬏斶^程中其光強按距離平方反比的規(guī)律減弱，同時又要受到屏材料本身的吸收而衰減［12］。因此，熱中子透射成像轉(zhuǎn)換屏物理設(shè)計著重考慮二維空間位置分辨率［13］和中子-光子轉(zhuǎn)換效率［14-15］。

本論文基于LiF（ZnS）和LiF（GOS）熱中子像轉(zhuǎn)化屏，采用Monte Carlo程序模擬熱中子透射成像的物理過程，利用線擴散函數(shù)（Line Spread Function，LSF）計算空間位置分辨率，評價給出了熱中子像轉(zhuǎn)化屏厚度與空間位置分辨率、中子-光子轉(zhuǎn)換效率的關(guān)系，為熱中子透射成像系統(tǒng)的研發(fā)準備了條件。

1 熱中子透射成像系統(tǒng)模擬模型

蘭州大學(xué)已完成了緊湊型D-D中子發(fā)生器的研制工作［16］，緊湊型D-D加速器中子源具有中子產(chǎn)額高（6.8×108n·s-1）、輻射安全性能好、壽命足夠長、可控等特點，是一種替代輻射安全性能差的同位素中子源的理想可控中子源。本工作基于蘭州大學(xué)研發(fā)的緊湊型D-D中子發(fā)生器開展熱中子透射成像系統(tǒng)的研制工作［17］。緊湊型D-D中子源提供外源中子，設(shè)計合理的中子慢化準直系統(tǒng)將2.45 MeV的D-D快中子慢化為熱中子，被檢測樣品位置處的熱中子注量率可大于2.4×103n·(cm2·s)-1，準直中子束中熱中子占比可大于74%，在?70 mm的照射視野范圍內(nèi)，熱中子注量的不均勻度約為7.3%，基本滿足熱中子照相的成像要求。

熱中子透射成像系統(tǒng)總體結(jié)構(gòu)可分為中子源、被測樣品、熱中子像轉(zhuǎn)換屏以及光學(xué)成像系統(tǒng)4個部分，具體布局如圖1所示。中子源選用均勻分布的平行熱中子束，最大程度地降低準直器散射中子對像轉(zhuǎn)換屏空間位置分辨率帶來的影響；樣品放置平面與轉(zhuǎn)換屏平行，平行中子束穿過待測樣品后得到透射中子束，與轉(zhuǎn)換屏作用轉(zhuǎn)換為光子。利用45°反射鏡將CCD相機與中子束成90°安裝，以防止CCD相機受到中子束直射。此外，在CCD相機前面應(yīng)放置光學(xué)鏡頭組合對其聚焦，提高可見光的收集效率。

圖1 熱中子透射成像系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Structure diagram of thermal neutron transmission imaging system

本工作擬選用濱松公司生產(chǎn)的ORCA-Flash4.0 V3型號CCD相機［18］，其成像區(qū)域可達2 048×2 048，單個像素尺寸為6.5 μm×6.5 μm，且光轉(zhuǎn)換效率在波長為530~600 nm范圍內(nèi)可達到80%以上［15］。

在Geant4模擬模型中，熱中子透射成像系統(tǒng)采用等效光路，如圖1所示，虛線CCD相機位置處放置8 cm×8 cm的平面探測器（Bin：4 000×4 000，像素寬度：20 μm），收集不同位置處的光子，根據(jù)計數(shù)的二維分布，得到熱中子透射成像的圖像。由于模擬透射圖像的空間分辨率同時受到平面單側(cè)器像素寬度和像轉(zhuǎn)換屏空間分辨率限制，所以平面探測器的像素寬度必須小于轉(zhuǎn)換屏的最小空間分辨率。為符合實驗所用CCD相機的要求，設(shè)定被探測的轉(zhuǎn)化光子波長范圍為450~700 nm，在此范圍內(nèi)CCD相機光轉(zhuǎn)換效率可達到60%以上。

1.1 像指示器模擬模型

本工作以瑞士保羅謝勒研究所（Paul Scherrer Institute，PSI）提出的基于釓材料的熱中子照相像指示器Siemens star為標準像指示器［16］在Geant4程序中建立模型，如圖2所示。Siemens star像指示器主體上由厚度為7 μm、外徑為60 mm的釓（Gd）板構(gòu)成，板上鏤空36個從中心向外寬度由窄變寬的狹縫（輻條），從中心向外鏤空狹縫寬度從10 μm變化到1 000 μm變化；在狹縫（輻條）寬度為50 μm、100 μm、200 μm、300 μm、500 μm和800 μm的位置上鏤空6個圓環(huán)狹縫，從中心向外，6個圓環(huán)狹縫的寬度分別為100 μm、200 μm、400 μm、600 μm、1 000 μm、1 600 μm。

圖2 Siemens star熱中子像指示器模型示意圖Fig.2 Diagram of Siemens star indicator model for thermal neutron imaging

1.2 像轉(zhuǎn)化屏模擬模型

在選擇成像系統(tǒng)中所用轉(zhuǎn)換屏的過程中，考慮到轉(zhuǎn)換屏工作原理，以及γ射線對熱中子成像的干擾，理想的熱中子轉(zhuǎn)換屏應(yīng)具有熱中子反應(yīng)截面大、γ射線靈敏度低以及光轉(zhuǎn)換效率高等特點［19］。本工作選用LiF（ZnS）和LiF（GOS）熱中子像轉(zhuǎn)化屏，將LiF作為吸收材料（6Li豐度為95%），ZnS和Gd2O2S作為發(fā)光材料。根據(jù)Kardjilov等［20-21］的工作，LiF與ZnS、LiF與Gd2O2S的混合比分別設(shè)置為1∶2和1∶4。其中，Gd2O2S材料中Gd原子序數(shù)較大，對帶電粒子的阻止本領(lǐng)較高，能夠有效地吸收粒子能量轉(zhuǎn)化為光子［22］，同時，Gd2O2S對γ具有較好的自屏蔽效果。此外，Gd具有很高的熱中子吸收截面，Gd2O2S材料可以吸收未反應(yīng)的熱中子和散射熱中子，提高空間位置分辨率。

在Geant4程序中，分別建立LiF（ZnS）和LiF（GOS）熱中子成像轉(zhuǎn)換屏模擬模型，像轉(zhuǎn)化屏直徑為70 mm，厚度分別為5 μm、10 μm、20 μm、30 μm、40 μm、50 μm、60 μm、70 μm、80 μm、90 μm、100 μm。透射樣品的熱中子與含6Li閃爍體材料相互作用，發(fā)生6Li（n，α）3H反應(yīng)產(chǎn)生帶電粒子，帶電粒子沉積能量而激發(fā)ZnS、Gd2O2S等發(fā)光材料發(fā)光，收集不同位置處的光子，根據(jù)計數(shù)的二維分布，得到熱中子透射成像的圖像。

轉(zhuǎn)換屏厚度是轉(zhuǎn)換屏設(shè)計的重要參數(shù)，也是影響轉(zhuǎn)換屏空間分辨率及光子轉(zhuǎn)換效率的重要因素。若轉(zhuǎn)換屏厚度太薄，會導(dǎo)致中子-光子轉(zhuǎn)化率過低，熱中子透射成像時間過長，很難再用CCD相機曝光；如果轉(zhuǎn)換屏厚度太厚，轉(zhuǎn)換光子會因屏材料的自吸收而衰減，同時，在光子輸運過程中，由于散射作用使得空間位置分辨率降低。因此，評價給出了熱中子像轉(zhuǎn)化屏厚度與空間位置分辨率、中子-光子轉(zhuǎn)換效率的關(guān)系，為熱中子透射成像系統(tǒng)的研發(fā)準備了條件。

2 熱中子透射成像特性研究

2.1 透射圖像及邊緣擴散函數(shù)分布

本工作采用典型的Monte Carlo程序Geant4，模擬計算均勻分布的平行熱中子束透射Siemens star像指示器的圖像，典型結(jié)果如圖3所示，像轉(zhuǎn)換屏選用40 μm厚的LiF（ZnS）轉(zhuǎn)換屏。由各輻條以及圓環(huán)狹縫的二維分布可以定性看出，得到的熱中子透射圖像與建立的Siemens star像指示器模型高度一致。由于熱中子與Gd的吸收截面達到259 000 b，熱中子在Gd材料上的透射率遠遠小于鏤空區(qū)域，因此，Siemens star像指示器的熱中子透射圖像在Gd材料上灰度更高，Gd材料與鏤空狹縫邊緣明顯。

圖3 Siemens star像指示器的熱中子透射圖像@40 μm厚LiF(ZnS)轉(zhuǎn)換屏（彩圖見網(wǎng)絡(luò)版）Fig.3 Thermal neutron radiograph of Siemens star indicator with 40 μm thick LiF(ZnS) conversion screen (color online)

在Siemens star像指示器的熱中子透射圖像上選取一徑向長度，中心到邊緣，如圖3中紅線所示，并提取該徑向方向上的光子計數(shù)分布，并對其進行平滑處理得到各圓環(huán)狹縫的邊緣分布函數(shù)（Edge Spread Function，ESF）的歸一化結(jié)果，如圖4所示。計數(shù)較高部分即為圓環(huán)狹縫的寬度，6個計數(shù)峰分別與圖3中slit1~slit6對應(yīng)。以各峰的半高寬作為透射圖像的狹縫寬度，計算得到分別為：97 μm、204 μm、410 μm、614 μm、983 μm、1 605 μm，與建模時設(shè)計的100 μm、200 μm、400 μm、600 μm、1 000 μm、1 600 μm相比，偏差分別為3%、2%、2.5%、2.3%、1.7%、0.3%。因此，隨著圓環(huán)狹縫寬度越大，熱中子透射成像結(jié)果與狹縫實際寬度偏差越小，熱中子透射成像效果越好。

圖4 轉(zhuǎn)換光子計數(shù)沿徑向分布及邊緣分布函數(shù)Fig.4 Radial distribution and ESF of converted photon count

2.2 空間分辨率模擬分析

圓環(huán)狹縫的邊緣分布函數(shù)（ESF）求導(dǎo)可得到各圓環(huán)狹縫邊緣的線擴散函數(shù)（LSF），各個峰的半高寬（FWHM）即為各圓環(huán)狹縫的空間分辨率數(shù)值。圖5以LiF（ZnS）像轉(zhuǎn)換屏為例，給出了Siemens star像指示器的熱中子透射圖像及第四圓環(huán)狹縫邊緣的線擴散函數(shù)（LSF）分布，LiF（ZnS）像轉(zhuǎn)換屏的厚度分別為5 μm、10 μm、20 μm、30 μm、40 μm、50 μm、70 μm、100 μm。為了更細致地評價分析圓環(huán)狹縫對空間分辨率的影響，表1給出了基于LiF（ZnS）像轉(zhuǎn)換屏的一維徑向方向上6個圓環(huán)狹縫邊緣的空間分辨率數(shù)值，同樣地，表2給出了基于LiF（GOS）像轉(zhuǎn)換屏的一維徑向方向上6個圓環(huán)狹縫邊緣的空間分辨率數(shù)值。對于厚度為5 μm的LiF（ZnS）像轉(zhuǎn)換屏，第一、二圓環(huán)狹縫邊緣的線擴散函數(shù)（LSF）分布未出現(xiàn)明顯的峰，無法進行高斯擬合并確定半高寬，所以在表中并未給出空間分辨率數(shù)值。圖6給出了基于LiF（ZnS）和LiF（GOS）像轉(zhuǎn)化屏的熱中子透射成像空間分辨率隨著像轉(zhuǎn)化屏厚度的關(guān)系，像轉(zhuǎn)化屏厚度越厚，熱中子透射成像空間分辨率數(shù)值越大，空間分辨率隨著像轉(zhuǎn)化屏厚度的增加持續(xù)變差。

表1 基于LiF(ZnS)像轉(zhuǎn)換屏的熱中子透射圖像空間分辨率Table 1 Spatial resolution of thermal neutron radiograph based on the LiF(ZnS) image conversion screen

表2 基于LiF(GOS)像轉(zhuǎn)換屏的熱中子透射圖像空間分辨率Table 2 Spatial resolution of thermal neutron radiograph based on the LiF(GOS) image conversion screen

圖5 Siemens star像指示器的熱中子透射圖像及第四圓環(huán)狹縫邊緣的線擴散函數(shù)(LSF)分布（LiF(ZnS)像轉(zhuǎn)換屏）Fig.5 Thermal neutron radiograph of Siemens star indicator and LSF at the edge of the fourth ring slit (LiF(ZnS) conversion screen)

圖6 基于LiF(ZnS)和LiF(GOS)像轉(zhuǎn)化屏的熱中子透射成像空間分辨率分布Fig.6 Spatial resolution distribution of thermal neutron radiograph based on the LiF(ZnS) and LiF(GOS) image conversion screens

由圖6可以看出，相同厚度下基于LiF（GOS）像轉(zhuǎn)換屏的熱中子透射成像空間分辨能力要好于LiF（ZnS）像轉(zhuǎn)換屏，其主要原因是發(fā)光材料Gd2O2S的核電荷數(shù)遠高于ZnS，根據(jù)Bethe-Block公式，熱中子與6LiF相互作用產(chǎn)生的α粒子在Gd2O2S材料中的電子阻止本領(lǐng)（電離能量損失率）要高于ZnS材料，導(dǎo)致其發(fā)光位置與入射位置偏差更小，此外，Gd2O2S作為發(fā)光材料的同時可有效地吸收部分散射熱中子，提高本征空間分辨率。

2.3 熱中子透射成像的光轉(zhuǎn)換效率模擬分析

將Siemens star像指示器的熱中子透射圖像二維光子分布進行面積積分得到熱中子透射成像的中子-光子轉(zhuǎn)化效率。圖7給出了基于LiF（ZnS）和LiF（GOS）像轉(zhuǎn)化屏的熱中子-光子轉(zhuǎn)化效率隨著像轉(zhuǎn)化屏厚度的關(guān)系，光子波長選取450~700 nm的范圍，與CCD相機匹配。由圖7可以看出，隨著像轉(zhuǎn)化屏厚度越厚，熱中子-光子轉(zhuǎn)化效率越高，相應(yīng)地，CCD相機成像曝光時間越短。

圖7 基于LiF(ZnS)和LiF(GOS)像轉(zhuǎn)化屏的熱中子-光子轉(zhuǎn)化效率分布Fig.7 Neutron-photon conversion efficiency distribution based on the LiF(ZnS) and LiF(GOS) image conversion screens

基于LiF（GOS）像轉(zhuǎn)化屏的熱中子-光子轉(zhuǎn)化效率隨著像轉(zhuǎn)化屏厚度的增加先急劇增長后緩慢增長，當像轉(zhuǎn)化屏厚度達到80 μm后，隨著像轉(zhuǎn)化屏厚度的增加而降低，主要原因是LiF（GOS）像轉(zhuǎn)化屏自吸收了轉(zhuǎn)化的部分光子。根據(jù)模擬計算數(shù)據(jù)，當LiF（GOS）像轉(zhuǎn)化屏厚度為20 μm、30 μm、40 μm、50 μm、60 μm、70 μm、80 μm時，LiF（GOS）像轉(zhuǎn)化屏對轉(zhuǎn)化光子的自吸收份額分別為9%、21%、32%、42%、50%、58%、63%。當LiF（GOS）像轉(zhuǎn)化屏厚度大于50 μm時，LiF（GOS）像轉(zhuǎn)化屏的中子-光子轉(zhuǎn)換效率與光子自吸收份額相對，約為50%。因此，當LiF（GOS）像轉(zhuǎn)化屏厚度大于50 μm，LiF（GOS）像轉(zhuǎn)化屏的中子-光子轉(zhuǎn)化效率曲線近似平行，如圖7所示。

由圖7可以看出，基于LiF（ZnS）像轉(zhuǎn)化屏的熱中子-光子轉(zhuǎn)化效率整體上隨著像轉(zhuǎn)化屏厚度的增加呈準線性增長。當像轉(zhuǎn)化屏厚度相對較薄的情況下，基于LiF（GOS）像轉(zhuǎn)化屏的熱中子-光子轉(zhuǎn)化效率整體上高于LiF（ZnS）像轉(zhuǎn)化屏，這主要是由兩方面原因引起：1）由于熱中子與Gd的吸收截面達到259 000 b，LiF（GOS）像轉(zhuǎn)換屏中的Gd2O2S除作為發(fā)光材料，同時也是熱中子吸收材料，因此，相較于LiF（ZnS）像轉(zhuǎn)化屏，LiF（GOS）像轉(zhuǎn)換屏的熱中子-光子轉(zhuǎn)化效率更高；2）考慮到與擬選用CCD相機最佳匹配光波波長為450~700 nm范圍，相較于LiF（ZnS）像轉(zhuǎn)化屏，LiF（GOS）像轉(zhuǎn)換屏的轉(zhuǎn)化光子波長在此波長范圍內(nèi)的概率更大，約為LiF（ZnS）像轉(zhuǎn)化屏的1.4倍［23-24］。

基于LiF（ZnS）和LiF（GOS）像轉(zhuǎn)化屏的熱中子-光子轉(zhuǎn)化效率隨著像轉(zhuǎn)化屏厚度的增加而增高，然而，熱中子透射成像空間分辨率隨著像轉(zhuǎn)化屏厚度的增加持續(xù)變差。因此，像轉(zhuǎn)化屏的厚度須兼顧熱中子透射成像空間分辨率和熱中子-光子轉(zhuǎn)化效率兩方面的特性。由圖6、7可以看出，基于LiF（GOS）像轉(zhuǎn)化屏的熱中子-光子轉(zhuǎn)化效率隨著像轉(zhuǎn)化屏厚度的增加先急劇增長后緩慢增長，選取轉(zhuǎn)化效率曲線增長斜率較緩的像轉(zhuǎn)換屏厚度，約為40 μm，對應(yīng)地，單位熱中子的轉(zhuǎn)化效率為136.34，熱中子透射成像空間分辨率為45 μm。為了達到同樣的熱中子-光子轉(zhuǎn)化效率，基于LiF（ZnS）像轉(zhuǎn)化屏厚度應(yīng)選取80 μm，對應(yīng)地，單位熱中子的轉(zhuǎn)化效率為126.81，熱中子透射成像空間分辨率為63 μm。

3 結(jié)語

本工作開展基于LiF（ZnS）和LiF（GOS）像轉(zhuǎn)化屏的熱中子透射成像特性的模擬研究，建立了基于緊湊型D-D中子源的熱中子透射成像系統(tǒng)模型和Siemens star像指示器模型，采用Geant4程序模擬熱中子透射成像的物理過程及透射光子二維圖像。根據(jù)像指示器徑向圓環(huán)狹縫邊緣的邊緣分布函數(shù)（ESF）和求導(dǎo)得到的線擴散函數(shù)（LSF）分布，評價計算不同厚度的LiF（ZnS）和LiF（GOS）像轉(zhuǎn)化屏對熱中子透射成像空間位置分辨率的影響，同時，根據(jù)熱中子透射圖像二維光子分布的面積積分評價熱中子透射成像的中子-光子轉(zhuǎn)化效率。綜合考慮熱中子透射成像空間分辨率和熱中子-光子轉(zhuǎn)化效率兩方面的特性，選取LiF（GOS）像轉(zhuǎn)化屏的厚度為40 μm，對應(yīng)地，單位熱中子的轉(zhuǎn)化效率為136.34，熱中子透射成像空間分辨率為45 μm；選取LiF（ZnS）像轉(zhuǎn)化屏厚度應(yīng)選取80 μm，對應(yīng)地，單位熱中子的轉(zhuǎn)化效率為126.81，熱中子透射成像空間分辨率為63 μm。

本工作評價計算了基于不同厚度LiF（ZnS）和LiF（GOS）像轉(zhuǎn)化屏的熱中子透射成像空間位置分辨率和熱中子-光子轉(zhuǎn)化效率的特征數(shù)值，為基于緊湊型D-D中子源的熱中子透射成像系統(tǒng)的研發(fā)準備了條件，同時，本工作也為高通量加速器中子源、反應(yīng)堆中子源平臺上基于LiF（ZnS）和LiF（GOS）像轉(zhuǎn)化屏的熱中子透射成像系統(tǒng)的研制提供了技術(shù)參考。

作者貢獻聲明劉興宇負責(zé)仿真模擬，文章撰寫和修改；于筱雪、李航州和彭錦秋負責(zé)文獻資料整理和數(shù)據(jù)收集；楊旭、吳康、白曉厚和王俊潤負責(zé)軟件支持及數(shù)據(jù)分析；鄧志勇、吳璐和高艮濤負責(zé)研究方法指導(dǎo)和項目支持；萬國榮、劉莉、何鵬和張蕓負責(zé)模擬仿真指導(dǎo)和項目支持；張宇、姚澤恩和韋崢負責(zé)文章方法設(shè)計，文章框架指導(dǎo)和項目支持。