李 芬, 王文琦, 王筱雯, 楊 星,陳 銳, 楊 杰, 王博為

(1. 中南安全環(huán)境技術研究院股份有限公司, 湖北 武漢 430079; 2. 四川省地震局, 四川 成都 610041;3. 甘孜州氣象局, 四川 康定 626000; 4. 四川省氣象局, 四川 成都 610072)

0 引言

近年來,隨著城市化進程的快速推進,人類活動對自然環(huán)境的影響也愈加增強.在城市里,由于有著大量人口的聚集,良好的環(huán)境對人們的生活和工作都有著重要影響.在影響城市環(huán)境的各類要素中,有害大氣污染物最受人們關注.城市有害大氣污染物主要包括:一氧化碳(CO)、二氧化氮(NO2)、臭氧(O3)、PM10、PM2.5和二氧化硫(SO2)等.這些污染物對城市綜合環(huán)境會產生深入改變,影響居民健康和經(jīng)濟發(fā)展[1-3].而氣象要素,如氣溫、氣壓、降雨、風速和風向等與大氣有害污染物含量關系密切.楊超等[4]利用九江市地面監(jiān)測站的PM2.5數(shù)據(jù),分析了2014—2015年PM2.5與多個氣象要素的關系,發(fā)現(xiàn)PM2.5質量濃度與能見度、溫度、風速和降雨量存在負相關關系,高濕度天氣更易導致重污染天氣的出現(xiàn).蔣璐蔓等[5]研究了四川盆地西北盆緣城市氣溶膠污染特征,發(fā)現(xiàn)多個氣象要素與氣溶膠顆粒含量存在負相關關系,和平均氣壓呈現(xiàn)正相關關系.劉源[6]對遼寧省PM2.5時空分布規(guī)律和氣象要素關系進行了研究,發(fā)現(xiàn)PM2.5有季節(jié)性的分布規(guī)律,風速對PM2.5的質量濃度影響小于相對濕度和風向.王濤等[7]利用Spearman秩相關分析法研究了鄭州市氣象要素與PM2.5和PM10的相關性,得到了氣溶膠與氣象要素的相關關系.此外,文獻[8-11]在大氣微粒與氣象要素關系的研究也得出相似結論.

以往的研究往往偏重研究PM2.5和PM10與氣象要素的關系,缺少對多元大氣污染顆粒物的研究.其次,研究的樣本空間較少,特別在針對某個城市的研究中,監(jiān)測樣本較少,影響研究的全面性.同時,以往少有研究分析武漢市大氣污染微粒與氣象要素的關系,部分研究[12-13]時間過早,參考性較弱.基于此,本文以武漢市為研究對象,對武漢市有害大氣污染物在不同時間尺度上變化特點進行分析,研究污染物與氣象要素關系,嘗試解釋污染物隨時間變化的原因和污染物與氣象要素的關系,從而尋找武漢市大氣有害污染物的變化規(guī)律,為空氣質量分析和污染防治提供思路和方法.

1 研究區(qū)域與數(shù)據(jù)方法介紹

1.1 研究區(qū)域及大氣污染狀況武漢地處長江中游,江漢平原的東部,是長江和漢江的交匯處.地形以平原為主,平原面積占81.9%,海拔高度大部分在50 m以下.從氣候而言,武漢屬于亞熱帶季風氣候,降雨量充沛、熱量充足,年均氣溫在16.5 ℃左右,年均降水量在1 300 mm左右,降雨主要集中在每年的6—8月,占全年降雨量的40%.全年日照總時間在1 800～2 000 h,年無霜期平均為242 d左右[14-15].

根據(jù)武漢市生態(tài)環(huán)境局統(tǒng)計,2018年,武漢市城區(qū)環(huán)境空氣質量優(yōu)良(AQI≤100)天數(shù)為249 d,優(yōu)良率為70.1%,但空氣質量為優(yōu)(AQI≤50)的天數(shù)只有46 d,全年輕度污染85 d,中度和重度污染分別為17 d和4 d.2019年,全市空氣質量優(yōu)良天數(shù)為245 d,中度和重度污染天數(shù)分別為15 d和2 d,其中,臭氧(O3)成為首要污染物,PM2.5次之.由于武漢市特殊的地理位置,其對長江上下游及周邊地區(qū)的輻射影響巨大,而區(qū)域內重工業(yè)產業(yè)鏈近年來也不斷延伸,這也是導致武漢市有害大氣污染物增加的原因之一.以往研究[16]也表明,武漢市PM2.5、PM10和NO2等質量濃度常有超過國家標準值的情況.由此可見,武漢市的大氣污染防治需要持續(xù)性地投入力量,開展具有針對性的工作.

1.2 研究數(shù)據(jù)及方法研究數(shù)據(jù)包括2019年武漢市環(huán)境10個環(huán)境監(jiān)測站的大氣污染質量濃度監(jiān)測數(shù)據(jù),監(jiān)測站具體信息見表1.數(shù)據(jù)基本集中分布在武漢市城市系統(tǒng)范圍內,同時也有位于蔡甸區(qū)沉湖的監(jiān)測點,監(jiān)測面較廣.監(jiān)測數(shù)據(jù)包含了CO、NO2、O3、PM2.5、PM10和SO2質量濃度等6類數(shù)據(jù),數(shù)據(jù)時間分辨率為逐小時與逐日.氣象觀測站位于蔡甸區(qū)與東西湖區(qū)相交處,觀測內容包括降水、氣溫、氣壓和相對濕度等4類,時間分辨率為逐日,氣象數(shù)據(jù)經(jīng)過質量控制,去除了奇異值,以用于統(tǒng)計分析.

研究分析了6類大氣污染物質量濃度逐時的變化情況,計算全年逐天、逐月污染物質量濃度平均值,分析3種時間分辨率上大氣污染物質量濃度的變化特征,分析污染物質量濃度與氣象要素的關系,利用污染物-氣象要素樣本空間,分析不同等級污染物質量濃度與不同量級氣象要素的關系.本文根據(jù)結果,嘗試探究引起污染物質量濃度變化的原因以及氣象要素如何影響污染物質量濃度,為大氣污染微粒防治提供參考.

分析中將用到Pearson相關系數(shù)[17](以下稱相關系數(shù)),其計算公式為

p=

(1)

同時,考慮到氣象要素間存在相互影響,計算了氣象要素與污染物質量濃度的偏相關系數(shù).研究使用的4個氣象因子中,氣溫和氣壓存在明顯的相互影響,因此,在討論氣溫與污染物質量濃度關系時,將氣壓設為控制變量;在討論氣壓與污染物質量濃度關系時,將氣溫設為控制變量.降水與相對濕度和其他要素并不存在明顯的相互關系,因此,未對這2個要素開展偏相關研究.偏相關系數(shù)的計算將借助Matlab軟件,計算結果包括R值和P值.R值含義與Pearson相關系數(shù)中的p類似,代表相關程度.P值為t檢驗結果,當P<0.05,說明拒絕原假設,變量間顯著相關;當P>0.05,表明接受原假設,變量間不存在顯著相關.

2 結果與討論

2.1 污染物逐小時變化特點及分析分別計算10個觀測點全年00∶ 00—24∶ 00每個時刻的CO、NO2、O3、PM10、PM2.5和SO2的平均質量濃度,結果如圖1～3.可知,對同一污染物,各監(jiān)測點有著相似的監(jiān)測結果.

CO與NO2質量濃度(見圖1)在24 h內有“下降—上升—下降—上升”雙波峰、波谷的變化特征,且兩類污染物均在04∶ 00—07∶ 00到達第一個波谷.CO質量濃度(見圖1(a)和(b))每日凌晨相對較高,最高約為1.1 μg/m3;同時,每日10∶ 00左右出現(xiàn)另一個顯著峰值,最高約為1.15 μg/m3,在16∶ 00—19∶ 00存在顯著波谷,最低值約為0.83 μg/m3.NO2質量濃度(見圖1(c)和(d))在夜晚23∶ 00左右達到峰值,約65 μg/m3,NO2質量濃度在每天16∶ 00左右達到最低值,不同站點監(jiān)測結果顯示最低值范圍在15～37 μg/m3.

CO和NO2質量濃度逐小時變化特點或許與氣象要素演化密切相關.白天溫度高于凌晨和夜間,溫度升高對空氣對流活動影響顯著,溫度增高,大氣熱力湍流和對流與動力湍流共同作用使大氣混合層高度增加,有利于污染物在垂直方向上的稀釋和擴散;而溫度降低時,空氣的對流運動減弱,近地面空氣向外輻射而迅速形成逆溫層,不利于大氣污染物質量濃度向外擴散和自身稀釋.每天04∶ 00—07∶ 00,氣溫開始升高,污染顆粒擴散加速,因而出現(xiàn)第一個波谷.隨著人類活動增加,污染物質量濃度逐漸上升,出現(xiàn)了上午的波峰.其后溫度持續(xù)上升,形成了16∶ 00左右的第二個波谷.而后隨著溫度的下降,污染物質量濃度再次上升,形成第二處波峰[18-19].

O3與SO2質量濃度(見圖2)在24 h內的變化特征均為顯著單波峰“凸”型形態(tài),兩者分別在16∶ 00和11∶ 00—12∶ 00左右達到峰值.O3質量濃度(見圖2(a)和(b))的最高值可以達到135 μg/m3,最低值則在11 μg/m3左右,SO2質量濃度(見圖2(c)和(d))最高值和最低值分別為12.5 μg/m3和6.2 μg/m3.

O3質量濃度與陽光的光解效應關系密切,日照越充足光解效應越充分,大氣中O3質量濃度也越高,而溫度升高會加速這一現(xiàn)象,因此,O3質量濃度在13∶ 00后逐漸上升,達到峰值后隨著日照減少與溫度下降而降低[19].SO2質量濃度與人類活動關系密切,人類活動加強會促進SO2質量濃度的升高,如工廠污染排放和汽車尾氣排放等.隨著上午人類活動增加,SO2質量濃度上升,在進入12∶ 00后由于大氣湍流對流作用而降低[8,20],這或許也是SO2質量濃度波峰在O3之前的原因.

PM10與PM2.5質量濃度(見圖3)均有多波峰波谷的特點,整體而言,在每日22∶ 00至次日01∶ 00,2種污染物質量濃度存在波峰,每日11∶ 00—12∶ 00左右存在另一個波峰,第一個波谷出現(xiàn)在8∶ 00—9∶ 00,第二個波谷則在18∶ 00左右出現(xiàn),這一結果與文獻[19]研究成都市PM2.5污染質量濃度時間分布特點類似.PM10每日最高質量濃度在100 μg/m3左右,最低值在60 μg/m3左右.PM2.5每日最高質量濃度在60 μg/m3左右,最低值在38 μg/m3左右.

PM10與PM2.5質量濃度與氣象因素和人類活動關系密切.每日在8∶ 00—9∶ 00氣溫上升,溫度升高引起大氣湍流和對流活動的增加,大氣顆粒物被稀釋和垂直方向上擴散使PM10與PM2.5質量濃度下降,從而形成了第一次波谷.而每日上午人類活動會逐步增強,污染物的排放造成PM10與PM2.5質量濃度在11∶ 00—12∶ 00的第一個波峰,12∶ 00后溫度逐漸達到每日最高值,PM10與PM2.5質量濃度因大氣活動下降,并在18∶ 00形成了第二次波谷.此后由于溫度降低,大氣活動減弱,不利于污染物的擴散和稀釋,質量濃度再次出現(xiàn)上升.此外,若存在長時間的高溫和持續(xù)性光照,大氣中活躍的光化學成分會反應生成更多的氣溶膠物質,進而生成更多的PM10與PM2.5,這也是影響2種污染物日變化的一個重要因素[21-22].

2.2 污染物質量濃度逐天分布特點及其與氣象要素關系分析基于所有站點對同一大氣污染物監(jiān)測結果相似的特點,計算10個站點逐天監(jiān)測結果的平均值作為當日污染物質量濃度值,并計算其與氣象要素的相關系數(shù)和偏相關系數(shù),相關系數(shù)與偏相關系數(shù)均通過α=0.05的顯著性檢驗.逐日大氣污染物質量濃度變化及與氣象要素關系如圖4所示.

圖 4 2019年逐日大氣污染物質量濃度變化及與氣象要素關系

2.2.1氣溫與污染物質量濃度關系分析 從圖4中可以看出,氣溫與CO、NO2、SO2、PM10和PM2.5質量濃度均為負相關關系,相關系數(shù)分別為-0.28、-0.36、-0.11、-0.44和-0.58,說明氣溫越高污染物質量濃度越低.而氣溫與O3質量濃度呈正相關(見圖4(c)),相關系數(shù)達0.81(見表2),有著極強的正相關性.偏相關分析結果也顯示,當氣壓為控制變量時,氣溫與污染物質量濃度的P值均遠遠小于0.05,分別為1.64×10-6、0.04、5.36×10-5、0.001和1.29×10-9,R值分別為-0.25、-0.32、-0.18、-0.17和-0.31,與O3質量濃度的P值則為4.18×10-38,R值為0.61,也表明氣溫與污染物質量濃度存在較強的相關關系.

表 2 日均污染物質量濃度與氣象要素Pearson相關系數(shù)統(tǒng)計

根據(jù)樣本空間分布規(guī)律(圖5),除O3外的其他污染物質量濃度在30 ℃以上時均有顯著下降現(xiàn)象,經(jīng)計算比例均超過20%.前文分析,氣溫與污染物質量濃度負相關的原因與氣溫升高帶動大氣湍流和對流關系密切,氣溫升高促進污染物擴散.同時,相關性分析結果也印證了氣溫升高或許會引起光化學成分物質如臭氧和醛類等因光解而質量濃度上升,這些成分會反應生成更多的二次氣溶膠,從而更加大污染物質量濃度,這也是圖4中氣溫與污染物質量濃度在夏季相關性更明顯的原因[18-19].

2.2.2氣壓與污染物質量濃度關系分析 氣壓在年中時段較低,與CO、NO2、SO2、PM10和PM2.5質量濃度呈正相關關系,相關系數(shù)分別為:0.19、0.36、0.22、0.42和0.52,與O3質量濃度呈負相關關系(見圖4(c)),相關系數(shù)為-0.68(見表2),屬于顯著負相關關系.偏相關系數(shù)計算顯示,在溫度為控制變量時,P值分別為0.007、0.002、3.48×10-8、0.03和0.008,遠小于0.05的門限值,R值則分別為0.14、0.27、0.28、0.23和0.56,表明氣壓與污染物質量濃度間為正相關關系.而氣壓與O3質量濃度的偏相關系數(shù)為0.001,R值則為-0.44,屬于顯著的負相關.

從氣壓角度分析,當某區(qū)域受高壓氣團控制時,中心氣流將下沉,使氣團處于較為穩(wěn)定的狀態(tài),污染物不易擴散;當區(qū)域處于低壓環(huán)境時,周圍高壓氣團向低壓區(qū)移動,使低壓氣團上升,帶動了污染物的稀釋和流動,從而降低污染物質量濃度[23].圖5中污染物所占比例也基本隨氣壓增高而增高,氣壓超過1 030 hPa情況下污染物占比低的原因在于全年平均氣壓超過1 030 hPa僅有6 d,樣本量小,比例也較低.需要強調的是,氣壓受季節(jié)變化影響大,特別是受冬季風和8—9月副高盛行下沉氣流的影響,此階段的污染物質量濃度變化可能更為復雜,給研究結果增加了不確定性,而本研究較難獲得風向等相關數(shù)據(jù),未能更深入分析氣壓受其他要素影響時與污染物質量濃度的相關關系.

氣壓與O3質量濃度的顯著負相關關系已有學者開展了研究,如楊景朝等[24]對成都地區(qū)的研究,結果表明當海平面氣壓場為弱低壓時,O3污染越嚴重,這與一定位勢高度上氣流有關.由于本研究未能獲得相關位勢高度場上的觀測數(shù)據(jù),故只能從結果推論研究區(qū)氣壓與O3質量濃度負相關關系可能也受到了一定位勢高度上氣流的影響.

2.2.3相對濕度與污染物質量濃度關系分析 相對濕度與CO、NO2、PM10、PM2.5和SO2質量濃度相關關系存在差異,主要表現(xiàn)為:與CO和PM2.5質量濃度相關系數(shù)分別為0.16和0.07,但并不顯著,特別是對PM2.5質量濃度而言可能是弱相關或無相關;同時與NO2、O3、SO2和PM10質量濃度是負相關關系,相關系數(shù)為-0.30、-0.53、-0.56和-0.26(見表2).

相對濕度與污染物質量濃度關系較復雜(見圖4).相對濕度低時,表明大氣中水汽含量低,水汽可散射太陽光從而減少大氣中的光化學反應,降低NO2和O3的質量濃度(圖4(b)和(c)).同時,水汽含量高時,污染微粒在吸濕特性影響下將持續(xù)增大,且高相對濕度容易使大氣形成逆溫層,降低大氣的擴散能力,從而增加污染物質量濃度[25-26].高嵩等[9]研究發(fā)現(xiàn),污染物質量濃度較低的時段多集中在相對濕度低于60%和超過80%的天氣中,而污染物質量濃度較高的天氣多集中在相對濕度為60%～80%的時候,這是由于相對濕度達到一定量級時,可消減光照作用,減少光解反應,這與圖5中相對濕度與污染物質量濃度關系結果一致.

與此同時,相對濕度與污染物質量濃度的相關性也受到日照和云量的影響.隨著日照變化,相對濕度也會產生對應波動,從而對污染物質量濃度產生復合影響.另一方面,當云量較多時會促使下層大氣相對濕度增加;云量減少則會促進大氣流通,降低相對濕度,亦會對污染物質量濃度產生影響.但本研究未能獲取到對應的日照與云量數(shù)據(jù),相關工作無法展開分析,僅能通過結果進行相關性推導,即日照和云量對相對濕度的作用或許會對污染物質量濃度產生綜合影響,給分析結果帶來一定的不確定性.

2.2.4降雨與污染物質量濃度關系分析 由于逐日降雨量小,從圖4中較難識別相關性,因此,本文未給出污染因子與降雨量圖.但通過計算發(fā)現(xiàn),降雨和所有污染物均為負相關關系,與CO、NO2、O3、SO2、PM10和PM2.5質量濃度的相關系數(shù)分別為:-0.07、-0.19、-0.076、-0.26、-0.24和-0.17(見表2),相關系數(shù)雖然不大,但也說明了降雨對大氣污染物存在抑制作用.

降雨和污染物質量濃度的負相關說明了降雨對污染物有顯著清除作用,且從圖5中降雨與污染物質量濃度關系而言,降雨量越大,污染物所占比例越低,而當降雨為0時,污染物統(tǒng)計樣本量超過樣本總量的90%.從原理而言,降雨對污染物清除主要有2類:云內清除和云下清除.云下清除主要是以降雨的形式捕捉大氣中污染物,將其從大氣中清除[8].同時,陰雨天氣云層增加,不利于大氣中的光化學反應,從而減少如O3等污染物的形成[27].

2.3 污染物逐月分布特點及其與氣象要素關系由于月尺度可以更宏觀地觀察全年變化趨勢,也可以看到污染質量濃度和氣象要素的總體水平.本研究計算了污染物的月均值和氣象要素的月均值,并對2種要素進行對比,結果如圖6.由于CO與SO2質量濃度較低,繪圖時分別擴大了100和10倍以適應圖中坐標.以下結果均通過了α=0.05的顯著性檢驗.

降雨在8—9月份較低(見圖6(a)),此時段O3質量濃度較高,同時O3質量濃度在1—6月隨降雨量的上升而上升,全年月尺度上相關系數(shù)為0.24.月降雨量在下半年普遍偏低,這可能是因為降雨在空間分布上有不均勻的特點,空間差異較大,夏季這一現(xiàn)象更明顯,因此在月尺度上降雨和O3出現(xiàn)了正相關現(xiàn)象.但考慮到雷雨過后O3質量濃度亦會提升,因此也這一現(xiàn)象可能存在較為復雜的產生機理.降雨與CO、NO2、SO2、PM10和PM2.5等污染物質量濃度均為負相關關系,相關系數(shù)分別為:-0.18、-0.24、-0.55、-0.23和-0.25(見表3).

表 3 月均污染物質量濃度與氣象要素Pearson相關系數(shù)統(tǒng)計

O3質量濃度與氣溫全年呈正相關(見圖6(b)),相關系數(shù)高達0.965,相關性極高.氣溫與CO、NO2、SO2、PM10和PM2.5等污染物質量濃度均為負相關,相關系數(shù)分別為:-0.68、-0.71、-0.33、-0.89和-0.89(見表3).氣溫與污染物相關系數(shù)絕對值均較高,也說明了氣溫對污染物產生和擴散影響顯著.

O3質量濃度隨氣壓降低而升高(見圖6(c)),相關系數(shù)為-0.90,屬極強的負相關關系.CO、NO2、SO2、PM10和PM2.5等污染物質量濃度隨氣壓下降而下降,相關系數(shù)分別為:0.66、0.78、0.54、0.87和0.85.氣壓的變化對PM10和PM2.5質量濃度影響十分顯著(見表3).

相對濕度與O3和SO2質量濃度呈負相關關系(見圖6(d)),相關系數(shù)分別為-0.66和-0.50.同時,與NO2質量濃度也呈負相關關系,相關系數(shù)為-0.0173.CO、PM10和PM2.5質量濃度與相對濕度均為正相關,相關系數(shù)分別為:0.39、0.35和0.57(見表3).

3 結論

研究利用武漢市主要大氣污染物監(jiān)測結果,分析了武漢市大氣污染物在24 h、逐日和逐月的變化特點,分析了逐日、逐月時間尺度上,污染物質量濃度與降雨、氣溫、氣壓和相對濕度的關系,計算了污染物質量濃度與氣象要素之間的相關系數(shù)以及分別以氣壓和氣溫為控制變量下的偏相關系數(shù).通過樣本空間,分析了不同等級污染物質量濃度與氣象要素的分布特點.基于文章研究結果和分析內容,獲得以下結論:

1) 污染物質量濃度在24 h內存在差異性變化.CO與NO2質量濃度有雙“波峰-波谷”變化特征,O3與SO2質量濃度呈單波峰“凸”型形態(tài),PM10與PM2.5質量濃度有多波峰波谷的特點,變化特點與每天氣象因子變化及人類活動可能存在較為密切的關聯(lián).

2) 污染物質量濃度逐日變化形態(tài)和氣象要素存在較為顯著的關聯(lián).相關系數(shù)及偏相關系數(shù)計算結果均顯示氣溫和氣壓與污染物質量濃度變化存在明顯的相關性,或正相關,或負相關;降雨對污染物的消除作用十分顯著,其中與O3質量濃度的關系可能還受到其他因素的綜合影響;相對濕度與污染物質量濃度關系較為復雜,正相關性不明顯,負相關性較為明顯,且日照時數(shù)和云覆蓋量可能與相對濕度共同作用對污染物質量濃度產生影響.

3) 月尺度上污染物質量濃度與氣象要素關系顯著.氣象要素與污染物質量濃度的相關系數(shù)在月尺度上明顯增加,正負相關性均更加突出,這與樣本量的累計存在關聯(lián),但O3質量濃度與降雨、相對濕度與NO2質量濃度仍較為復雜.

本研究雖然對污染物質量濃度和氣象要素的關系進行了分析,但研究也存在缺憾.由于缺少雷電、不同高度場和高密度氣象站等數(shù)據(jù),研究未能深入討論氣壓、降雨和O3質量濃度的相關性.同時,由于缺少日照和云量的數(shù)據(jù),相對濕度與污染物質量濃度的關系也未能更深入一步.此外,氣壓也受到冬季風及8—9月副高盛行下沉氣流等影響,但因資料有限,未能就此方向開展研究.盡管研究留下了部分缺憾,但已獲得的結果仍較為充足,可為相關研究提供一定參考,研究的不足也可為更深入的分析提供思路.