金龍　任改莎　郭小璇　代雅茹　幺倫韜

摘要：利用地面常規(guī)觀測大氣成分?jǐn)?shù)據(jù)、地面氣象數(shù)據(jù)、臭氧激光雷達(dá)數(shù)據(jù)結(jié)合風(fēng)廓線雷達(dá)和微波輻射計(jì)遙測資料，研究了2022年6月16 - 26日石家莊地區(qū)一次持續(xù)性極端高溫天氣過程背景下的臭氧重度污染過程。結(jié)果表明強(qiáng)輻照、高溫、低濕、弱風(fēng)的氣象條件，有利于O3的產(chǎn)生和積累；O3日變化特征，峰值區(qū)出現(xiàn)在午后，谷值區(qū)出現(xiàn)在夜間一凌晨；地面O3與溫度（T）、相對濕度（RH）分別具有明顯的正、負(fù)相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)分別為0. 68、-0. 50；0.5 km-1·km處臭氧濃度變化速率較快；地形和氣象條件使得污染物易于太行山東側(cè)生成并累積。

關(guān)鍵詞：高溫；石家莊；臭氧；激光雷達(dá)；污染

中圖分類號：X515 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：B

前言

隨著大氣污染治理工作持續(xù)深入的開展，城市細(xì)顆粒物（PM2.5）污染已得到有效控制，以顆粒物和臭氧（O3）為主導(dǎo)的復(fù)合大氣污染開始嚴(yán)重影響生態(tài)環(huán)境。臭氧污染防治逐漸成為當(dāng)下多地大氣污染治理工作的首要任務(wù)。臭氧這種主要分布在平流層（約90%）的痕量氣體，它的分布與季風(fēng)環(huán)流的動(dòng)力輸送過程密切相關(guān)，光化學(xué)反應(yīng)是對流層臭氧的重要來源。由于近地面與人類生產(chǎn)活動(dòng)息息相關(guān)，因此近地面臭氧污染特征也是大量學(xué)者研究的主要方向。

石家莊西部為太行山中段，東部為溥沱河沖積扇山麓平原，地勢西高東低，是山區(qū)與平原的過渡地帶，所處地形地貌決定了該地區(qū)氣象條件有風(fēng)速小、逆溫頻繁的特點(diǎn)，導(dǎo)致山前易積累大氣污染物。該區(qū)域人口稠密，污染物排放強(qiáng)度高，是北京市和天津市的主要污染源區(qū)之一。以O(shè)3為特征的光化學(xué)污染日益凸顯。

目前關(guān)于石家莊臭氧污染研究多基于模式計(jì)算或地面觀測分析，針對臭氧邊界層垂直結(jié)構(gòu)觀測的研究很少。文章通過對石家莊地區(qū)2022年6月16-26日一次持續(xù)性極端高溫天氣過程背景下的臭氧重度污染過程進(jìn)行垂直分布特征初探分析，以期為城市臭氧污染防治與空氣質(zhì)量改善提供科學(xué)依據(jù)。

1 監(jiān)測儀器與數(shù)據(jù)

1.1 監(jiān)測點(diǎn)概況

監(jiān)測點(diǎn)位于石家莊地區(qū)中部，探測環(huán)境受到保護(hù)且具有較好的空間代表性，污染物主要來源為城市本地排放及周邊其他城市的輸送。監(jiān)測時(shí)段為2022年6月16日- 26日受暖性高壓脊控制下出現(xiàn)的大范圍、持續(xù)性極端高溫（≥35℃）天氣過程背景下。利用氣象觀測儀器（溫度、濕度、氣壓、風(fēng)傳感器等）、大氣成分觀測儀器、臭氧激光雷達(dá)、風(fēng)廓線雷達(dá)和微波輻射計(jì)同址觀測獲取到的數(shù)據(jù)進(jìn)行此次臭氧污染特征分析。

1.2 地面觀測

地面觀測數(shù)據(jù)由氣溶膠觀測數(shù)據(jù)、反應(yīng)性氣體數(shù)據(jù)和基本氣象要素?cái)?shù)據(jù)組成，由環(huán)境顆粒物自動(dòng)檢測儀（LGH - OIE、LGH - OIB）監(jiān)測氣溶膠數(shù)據(jù)（PM2.5、PM10），由反應(yīng)性氣體自動(dòng)檢測儀（Thermo49i＼48i＼43i＼42i）監(jiān)測反應(yīng)性氣體數(shù)據(jù)（O3、CO、SO2、NO2），由新型自動(dòng)氣象站（D224）監(jiān)測氣象要素（溫度、濕度、氣壓、風(fēng)向、風(fēng)速等）。

1.3 遙感觀測

遙感觀測數(shù)據(jù)由臭氧激光雷達(dá)（300 m-3·km）、風(fēng)廓線雷達(dá)（150 m- 10 km）和微波輻射計(jì)（0 m-10 km）數(shù)據(jù)組成，能夠連續(xù)提供監(jiān)測點(diǎn)上空的臭氧濃度廓線、風(fēng)廓線、溫度廓線和濕度廓線。

2 結(jié)果與討論

2.1 地面臭氧變化特征

2022年6月16 -26日地面觀測氣溶膠和反應(yīng)性氣體1小時(shí)平均監(jiān)測數(shù)據(jù)以及地面觀測氣象要素?cái)?shù)據(jù)如圖1所示，圖l（a）中虛線為臭氧1小時(shí)平均二級濃度限值200 μg/m3（《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》CB 3095 - 2012）?？梢钥闯?6日-22日和25日出現(xiàn)O3濃度超限值情況，峰值出現(xiàn)在午后濃度約280 μg/m3，呈單峰結(jié)構(gòu)具有明顯的日變化漲落特征，谷值出現(xiàn)在凌晨。圖l（b）中NO2作為O3前體物日變化特征不明顯，日峰值出現(xiàn)時(shí)間早于O3，最大峰值區(qū)間出現(xiàn)在21日05 -08 h，最大濃度值為77.5 μg/m3，觀測期間NO2平均濃度值為24. 70 μg/m3，NO2濃度值的增長多在O3峰值區(qū)之后，除排放外可能與高濃度O3將空氣中部分NO氧化成NO2有關(guān)，NO2峰值區(qū)多出現(xiàn)于早晨光化學(xué)反應(yīng)初始時(shí)刻，當(dāng)太陽升起后光化學(xué)反應(yīng)加劇，NO2光解速率也隨之加劇，NO2濃度值逐漸開始下降，同時(shí)也為O3的增長做出了貢獻(xiàn)。SO2與CO的變化趨勢相近，PM2.5與PM10變化趨勢相近，均不存在典型的日變化特征，其產(chǎn)生、發(fā)展、累積、消散等變化特征需結(jié)合多方面因素綜合討論分析，不可一概而論，污染物循環(huán)往復(fù)變化也反映出了大氣污染防治工作的難度。

圖1（g） -圖1（m）為觀測期間地面觀測氣象要素?cái)?shù)據(jù)，溫度、日照和總輻照度與地面O3變化特征相似，峰值出現(xiàn)在午后具有明顯日變化漲落特征，相對濕度與溫度變化特征相反，水平風(fēng)速整體偏小。圖11日照中可以看出除22日和26日時(shí)長較短外，其他觀測日內(nèi)日照時(shí)長均超過8 h，19日、23 -25日日照時(shí)長均超過10 h，長時(shí)間的太陽照射，高強(qiáng)度的太陽短波輻射造成氣溫升高加劇光化學(xué)反應(yīng)的同時(shí)，強(qiáng)輻照、高溫、低濕、弱風(fēng)的氣象條件，也有利于O3的產(chǎn)生和積累。表1給出了地面觀測氣溶膠和反應(yīng)性氣體與氣象要素相關(guān)性（264組），通過相關(guān)系數(shù)顯著性檢驗(yàn)，可以看出O3與T、RH分別具有明顯的正、負(fù)相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)分別為0. 68、一0. 50；CO、PM2.5與RH具有明顯的正相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)分別為0. 55、0.72；PM2.5與工具有明顯的負(fù)相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)為-0. 59；PM10、PM2.5與P具有明顯的正相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)為0.53、0.64。反映出O3依賴于高溫、低濕的氣象條件，氣溶膠粒子易于吸濕增長。除NO2-P、SO2- WS和CO - TSI外，均通過了0. 05水平的顯著性檢驗(yàn)。（見表1）

如圖2所示，遙感觀測臭氧與氣象要素垂直分布情況，其中圖2（a）為臭氧雷達(dá)觀測結(jié)果，圖2（b）、圖2（c）為微波輻射計(jì)觀測結(jié)果，圖2（d）、圖2（e）為風(fēng)廓線雷達(dá)觀測結(jié)果。此時(shí)段內(nèi)臭氧以局地污染為主，近地面臭氧有明顯“低-高-低”日變化特征，峰值出現(xiàn)在午后，谷值出現(xiàn)在夜間一凌晨，發(fā)展高度在1.5 km附近，臭氧濃度整體呈現(xiàn)出隨高度增加而降低的趨勢。20日夜間- 21日凌晨近地面臭氧開始累積，22日夜間- 23日凌晨近地面臭氧濃度降至最低。溫度日變化特征較為明顯，1.5 km以下整體表現(xiàn)為高溫，溫度隨高度的增加而降低，溫度層結(jié)明顯。濕度在空間上表現(xiàn)為分層結(jié)構(gòu)，近地面濕度呈夜間高日間低漲落分布，3 -6 km處整層濕度偏高，中間層濕度較小。22日夜間- 23日和26日夜間有濕度大值區(qū)，高度超過6 km，地面發(fā)生降水，O3濃度下降，反映出降水對大氣O3具有濕清除作用。16日- 26日3 km以下風(fēng)速偏小，21日午后-夜間出現(xiàn)短時(shí)大風(fēng)，近地面以偏東風(fēng)偏南風(fēng)為主，中高層以偏西風(fēng)偏南風(fēng)為主，最大風(fēng)速在1.1 km，風(fēng)速為18.9 m/s，風(fēng)向?yàn)槟巷L(fēng)（175°），O3濃度出現(xiàn)下降，反映出此時(shí)風(fēng)對大氣O3具有明顯的稀釋擴(kuò)散作用。

其中，20日-22日O3濃度垂直分布總體經(jīng)歷了“增長一累積一減弱”的過程。20日0h-7 h近地面O3濃度相對較低，0.6 km -0.8 km為O3高濃度帶持續(xù)至07 h，1.2 km -2 km為O3濃度低值區(qū)，2 km以上O3存在下沉趨勢，并未下傳到近地面。但隨著日間太陽輻射的增強(qiáng)，08 h起近地面O3濃度不斷增強(qiáng)，并逐漸發(fā)展至2 km高度，22 h后稍有減弱但整體濃度仍維持在較高值，夜間出現(xiàn)O3濃度累積的現(xiàn)象。21日全天高溫、低濕、弱的氣象條件，使O3濃度垂直分布穩(wěn)定且層節(jié)明顯，高濃度值全天持續(xù)在0. 3 km -0.6 km高度，12 h前后O3濃度最強(qiáng)，全天呈現(xiàn)出明顯的亮帶特征，隨高度增加O3濃度逐漸降低，隨著22 h近地面偏北風(fēng)入侵，風(fēng)速逐漸增大，O3濃度有降低的趨勢。22日受偏北風(fēng)影響，同時(shí)多云的天氣阻擋了太陽紫外輻射入侵，空氣濕度逐漸增大，O3濃度整體下降，O3污染有所緩解，17 h-22 h地面有降水出現(xiàn)，累積雨量2.4 mm，在圖2（a）中也可以清晰的看出22日18 h前后由降水過程導(dǎo)致的O3明顯降低。

通過統(tǒng)計(jì)分析得到16日- 26日臭氧雷達(dá)觀測臭氧濃度日變化和廓線變化圖，如圖3所示。圖3（a）中可以看出臭氧主要分布在1.8 km以下，臭氧濃度日變化漲落特征明顯，谷值出現(xiàn)在凌晨2：00 -6：00持續(xù)時(shí)間較短，峰值出現(xiàn)在7：00 - 24：00持續(xù)時(shí)間較長，表現(xiàn)為單峰結(jié)構(gòu)。這可能是因?yàn)橄募救照諘r(shí)長較長，隨著太陽輻射的增強(qiáng)，于午后氣溫達(dá)到峰值，強(qiáng)太陽輻射、高溫、低濕、弱風(fēng)的氣象條件有利于光化學(xué)反應(yīng)持續(xù)，并且不利于臭氧等污染物的擴(kuò)散。需要注意的是在12：00前后2 km-3·km處臭氧濃度呈現(xiàn)“V”字型缺口，原因?yàn)橄募菊缣栔鄙涔鈴?qiáng)較強(qiáng)，嚴(yán)重影響臭氧雷達(dá)光子信號導(dǎo)致探測能力下降，而并非臭氧低值區(qū)。圖3（b）中可以看出高濃度臭氧主要分布在近地面；0.5 km-1·km處臭氧濃度變化速率較快；隨著高度的增加臭氧變化趨勢逐漸減弱。

2.3 臭氧區(qū)域傳輸特征

軌跡聚類分析能夠根據(jù)大量軌跡的相似性進(jìn)行分型聚類，使用角度距離聚類方法，將16日- 26日后向軌跡聚類（24 h）分析確定10 m、500 m、1 000 m和1 500 m四個(gè)不同高度氣團(tuán)到達(dá)石家莊市氣象觀測站的傳輸方向，特征統(tǒng)計(jì)結(jié)果如表2所示。從軌跡聚類分析結(jié)果可以看出，四個(gè)高度聚類劃分結(jié)果均為4類。10 m高度上，4條軌跡臭氧總平均質(zhì)量濃度為190. 23 μg/m3，東向短距離路徑（聚類1）占比46. 95%為最大，在冀中地區(qū)途徑石家莊一衡水一滄州。其次為西向短距離路徑（聚類3）占比25. 57%，經(jīng)由晉北、晉中進(jìn)入石家莊。從臭氧濃度均值貢獻(xiàn)上來看，東向路徑冀中地區(qū)聚類1占比最大臭氧濃度均值也最高為217.22 μg/m3，而偏南和偏北路徑的聚類2和聚類4次之分別為189.8 μg/m3和184. 45 μg/m3。500 m高度上，4條軌跡臭氧總平均質(zhì)量濃度為176. 76 μg/m3，東向和南向所占頻率相近，西向和偏北向所占頻率相近。東向路徑（聚類3）占比37. 50%為最大，在冀中地區(qū)途徑石家莊一衡水一滄州一渤海灣西部，該條路徑上臭氧濃度均值也最高為200. 54 μg/m3。1 000 m高度上，4條軌跡臭氧總平均質(zhì)量濃度為175.91 μg/m3，4條軌跡所占頻率相近，西南方向路徑（聚類1）占比32. 95%為最大，途徑豫北-晉東南-晉中后到達(dá)石家莊，臭氧濃度均值僅為166.59 μg/m3，東向路徑（聚類4）臭氧濃度均值最高為202. 94 μg/m3。1 500 m高度上，聚類結(jié)果與1 000 m相近，4條軌跡臭氧總平均質(zhì)量濃度為129.96 μg/m3，與其他高度相比臭氧濃度最低。南向路徑（聚類3）頻率占比37. 50%為最大，途徑豫東-魯南-豫北-冀南后到達(dá)石家莊，西北向路徑（聚類2）臭氧濃度均值最大為138.75 μg/m3，途徑蒙古東南-內(nèi)蒙古中東-晉北后到達(dá)石家莊。綜上所述我們可以發(fā)現(xiàn)：（1）不同高度后向軌跡來源方向存在差異，1 000 m和1 500 m相較集中，多來自石家莊南部；（2）后向軌跡攜帶的臭氧污染物濃度總體隨高度增加而降低，近地面軌跡臭氧污染濃度明顯高于高空，說明臭氧污染本地生成占主導(dǎo)作用；（3）各高度傳輸受地理位置和地形影響嚴(yán)重。石家莊西倚太行山，東南部為開闊平原，東西方向山谷風(fēng)特點(diǎn)明顯，南北方向盛行風(fēng)特征明顯。太行山東側(cè)城市活動(dòng)特征為污染物主要來源，地形和氣象條件使得污染物易于太行山東側(cè)生成并累積。

3 結(jié)論

石家莊地區(qū)此次O3污染以本地生成為主，地面O3濃度變化呈單峰結(jié)構(gòu)，日變化漲落特征明顯，谷值出現(xiàn)在凌晨峰值出現(xiàn)在午后，NO2作為O3前體物，濃度值的增長多在O3峰值區(qū)之后，出現(xiàn)于早晨光化學(xué)反應(yīng)初始時(shí)刻。強(qiáng)輻照、高溫、低濕、弱風(fēng)的氣象條件，有利于O3的產(chǎn)生和積累，O3與T、RH分別具有明顯的正、負(fù)相關(guān)性。O3局地污染發(fā)展高度在1.5 km附近，0.5 km-1·km處臭氧濃度變化速率較快。后向軌跡聚類分析表明1 000 m和1 500 m相較集中，多來自石家莊南部，后向軌跡攜帶的臭氧污染物濃度總體隨高度增加而降低，近地面軌跡臭氧污染濃度明顯高于高空，地形和氣象條件使得污染物易于太行山東側(cè)生成并累積。

基金項(xiàng)目：中國氣象局大氣探測重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室聯(lián)合基金開放課題：臭氧激光雷達(dá)觀測方法研究（U2021M09）