摘 要：以氧化鋁與莫來石為主要原料，選擇MgO-TiO2-Y2O3體系添加劑為燒結(jié)助劑，分別在1500 ℃、1550 ℃、1600 ℃的燒結(jié)溫度下制備氧化鋁-莫來石復(fù)相陶瓷。探討了燒結(jié)溫度與莫來石用量對(duì)氧化鋁陶瓷性能及其顯微結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明：在燒結(jié)溫度為1550 ℃，莫來石添加量為40%時(shí)，制備的氧化鋁-莫來石復(fù)相陶瓷綜合性能更好，陶瓷樣品的氣孔率為0.63%，吸水率為0.16%，體積密度為3.86 g·cm-3，抗折強(qiáng)度為225.30 MPa。該條件下制備的氧化鋁-莫來石復(fù)相陶瓷的顯微結(jié)構(gòu)整體上比較致密，賦予復(fù)相陶瓷較好的綜合性能。

關(guān)鍵詞：氧化鋁；莫來石；復(fù)相陶瓷；燒結(jié)助劑；性能

1前言

氧化鋁（Al2O3）陶瓷具有高強(qiáng)度、高硬度、耐腐蝕性、耐高溫以及優(yōu)良的絕緣性能等優(yōu)異性能，同時(shí)原料來源廣泛以及價(jià)格低廉等優(yōu)勢(shì)，廣泛應(yīng)用在眾多領(lǐng)域，對(duì)氧化鋁陶瓷的研究一直是研究熱點(diǎn)[1]。許多研究表明，氧化鋁陶瓷的力學(xué)性能和熱學(xué)性能與材料自身的組成、密度、孔隙率以及燒結(jié)條件等方面相關(guān)[2-3]。姬成軍[4]等通過向氧化鋁陶瓷中添加不同含量的SiO2，通過干壓成型制備工藝研究了不同燒結(jié)溫度和SiO2用量對(duì)氧化鋁陶瓷燒結(jié)性能及其力學(xué)性能的影響。結(jié)果表明，當(dāng)SiO2的重量百分比為2%，燒結(jié)溫度為1600 ℃，在保溫2 h的條件下，所制備陶瓷樣品的體積密度、抗彎強(qiáng)度和斷裂韌性都達(dá)到最大值。該陶瓷樣品與沒有加入SiO2的抗彎強(qiáng)度和斷裂韌性分別提高了34.28%和4.5%。王旭東[5]等以氧化鋁粉體為主要原料、氧化鎂為添加劑制備氧化鋁復(fù)相陶瓷，研究了氧化鎂含量的變化對(duì)氧化鋁復(fù)相陶瓷的致密度、力學(xué)性能及其顯微結(jié)構(gòu)的影響。為改善氧化鋁陶瓷的韌性，也有學(xué)者探討了AlF3·3H2O用量和熱處理溫度對(duì)原位合成氧化鋁-莫來石復(fù)合粉體中莫來石晶須的影響[6]。為進(jìn)一步改進(jìn)氧化鋁陶瓷的力學(xué)性能和燒結(jié)性能，本研究以超細(xì)氧化鋁粉末為主要原料，同時(shí)引入莫來石粉料，選擇氧化鈦、氧化釔和氧化鎂為燒結(jié)助劑，研究莫來石用量與燒結(jié)條件對(duì)氧化鋁-莫來石復(fù)相陶瓷相關(guān)性能與顯微結(jié)構(gòu)的影響。

2 實(shí) 驗(yàn)

2.1 實(shí)驗(yàn)原料

莫來石（3Al2O3·2SiO2，工業(yè)純，河南義翔新材料有限公司）；煅燒氧化鋁粉（Al2O3，工業(yè)純，安邁鋁業(yè)（青島）有限公司）；二氧化鈦（TiO2，分析純，廣東光華化學(xué)廠有限公司）；氧化鎂（MgO，分析純，湖南湘中化學(xué)試劑有限公司）；氧化釔（Y2O3，分析純，上?；瘜W(xué)試劑研究所有限公司）；聚乙烯醇（（CH2=CHOH）n，分析純，湖南湘中精細(xì)化學(xué)品廠）。

2.2 實(shí)驗(yàn)過程

按照設(shè)計(jì)的實(shí)驗(yàn)配方（表1所示）使用電子天平分別稱料，然后以氧化硅瓷球?yàn)檠心ンw，水為研磨介質(zhì)，控制料：球：水質(zhì)量比為1：1：1.5，分別將粉料、瓷球和水放入球磨罐中，設(shè)置球磨機(jī)轉(zhuǎn)速為500 rad/min，球磨時(shí)間為3 h。球磨時(shí)間結(jié)束后，取出混合漿料將其放置在90 ℃烘箱中至完全干燥。將干燥后粉末與聚乙烯醇粘結(jié)劑溶液（質(zhì)量百分比濃度為4%）按比例充分混勻（見表2所示），再經(jīng)悶料與研磨過篩后，用粉末壓片機(jī)在40 MPa下，保壓1 min壓制成型。再將成型后的陶瓷生坯分別在1500 ℃、1550 ℃、1600 ℃下箱式高溫電阻爐中保溫2 h進(jìn)行燒結(jié)，升溫速率控制設(shè)置為：從室溫升至600 ℃，升溫速率為10 ℃/min；從600 ℃升至1000 ℃，升溫速率為7 ℃/min；從1000 ℃升至1400 ℃，升溫速率為5 ℃/min；從1400 ℃升至最高溫度，升溫速率為3 ℃/min。保溫結(jié)束后，陶瓷樣品隨爐冷卻至室溫。

2.3 性能測(cè)試與表征

用游標(biāo)卡尺測(cè)量陶瓷樣品燒結(jié)前和燒結(jié)后的尺寸，計(jì)算陶瓷樣品的體積收縮率。使用靜水力學(xué)天平測(cè)量燒結(jié)后陶瓷樣品的重量，計(jì)算出陶瓷樣品的體積密度、吸水率和氣孔率。使用濟(jì)南聯(lián)工測(cè)試技術(shù)有限公司生產(chǎn)的CMT-50型萬能試驗(yàn)機(jī)測(cè)量陶瓷樣品的抗折強(qiáng)度。采用韓國COXEM公司的CXS-5TAH-119391型掃描電鏡對(duì)陶瓷樣品的斷口形貌進(jìn)行表征。

3 結(jié)果與分析

3.1 體積收縮率分析

圖1為氧化鋁-莫來石復(fù)相陶瓷的體積收縮率測(cè)定結(jié)果?？芍?，在1500 ℃的燒結(jié)溫度下，1#配方陶瓷樣品的體積收縮率最低，為10.56%；在1600 ℃下，5#配方陶瓷樣品的體積收縮率最高，達(dá)到21.31%。對(duì)于同一個(gè)配方的氧化鋁陶瓷試樣，隨燒結(jié)溫度的不斷升高，體積收縮率也隨之增大。這是因?yàn)椴煌臒Y(jié)溫度對(duì)陶瓷樣品的氣孔率與間隙率有較大的影響，燒結(jié)溫度越高，陶瓷坯體之間顆粒越緊密，氣孔率越低，陶瓷樣品越致密，表現(xiàn)在體積收縮率上的數(shù)值就越高[7-8]。在相同燒結(jié)溫度下，4#配方陶瓷樣品的體積收縮率最高，在1500 ℃、1550 ℃和1600 ℃燒結(jié)溫度下其體積收縮率分別為14.05%、19.43%和21.45%。

3.2 體積密度、氣孔率與吸水率分析

表3～表5為試樣的體積密度、吸水率與氣孔率測(cè)試結(jié)果?？芍?，在1500 ℃的燒結(jié)條件下，4#配方（對(duì)應(yīng)莫來石用量為50%）陶瓷試樣的體積密度最大（達(dá)到3.55 g·cm-3），1#配方試樣體積密度最?。?.24 g·cm-3）。在相同燒結(jié)溫度下，隨著莫來石加入量不斷增加，氧化鋁復(fù)相陶瓷品的體積密度總體上呈現(xiàn)先增大后減小的變化趨勢(shì)，在莫來石用量為40%時(shí)達(dá)到最大值。當(dāng)莫來石添加量為40%（對(duì)應(yīng)4#配方）時(shí)，在1500 ℃、1550 ℃和1600 ℃燒結(jié)條件下，陶瓷樣品的體積密度均獲得最大值，分別為3.55 g·cm-3、3.86 g·cm-3、3.70 g·cm-3。從表4可知，4#配方試樣的吸水率分別在1500 ℃、1550 ℃、1600 ℃的燒結(jié)條件下，獲得最小值（分別為0.12%、0.16%、0.16%）。表5可知，在1550℃燒結(jié)條件下4#配方陶瓷樣品的氣孔率達(dá)到最小值，為0.63%。綜上分析，莫來石用量與燒結(jié)溫度對(duì)陶瓷試樣的體積密度、吸水率和氣孔率的影響規(guī)律總體上保持一致。

3.3 抗折強(qiáng)度分析

在不同溫度燒結(jié)后陶瓷樣品的抗折強(qiáng)度見圖2所示?？芍浞?#樣品在燒結(jié)溫度為1550 ℃時(shí)，其抗折強(qiáng)度最高，為225.30 MPa。配方1#樣品燒結(jié)溫度為1500 ℃時(shí)，其抗折強(qiáng)度最低，為162.05 MPa，且在同溫度下配方4#樣品的抗折強(qiáng)度總體上優(yōu)于其它組。同一配方樣品在不同的燒結(jié)溫度下的抗折強(qiáng)度，總體上在1550 ℃下所制備的樣品強(qiáng)度性能更優(yōu)。配方2在1500 ℃時(shí)，抗折強(qiáng)度為188.54 MPa；1550 ℃時(shí)，抗折強(qiáng)度為210.23 MPa；1600 ℃時(shí)，抗折強(qiáng)度為202.78 MPa。

3.4 掃描電鏡分析

圖3為1550 ℃燒結(jié)下所得氧化鋁-莫來石復(fù)相陶瓷的SEM照片。由圖3可知，1550 ℃的陶瓷樣品在低倍（1000倍）的放大倍數(shù)下，其斷口處都比較致密，但都有少量氣孔。配方4#樣品在1550 ℃的燒結(jié)條件下，僅有較小而稀疏的氣孔，說明燒結(jié)后陶瓷試樣非常致密，表明當(dāng)莫來石質(zhì)量百分比在40%時(shí)，氧化鋁與莫來石之間融合的非常好。配方1#至配方3#樣品在1550 ℃的燒結(jié)條件下，能看到少量的內(nèi)部氣孔存在，這將會(huì)導(dǎo)致其部分相關(guān)性能下降，對(duì)陶瓷材料的性能產(chǎn)生不利的影響，這也驗(yàn)證了其抗折強(qiáng)度比配方4#樣品低的實(shí)驗(yàn)結(jié)果（見圖2所示）。配方4#樣品在高倍（5000倍）的放大倍數(shù)下觀察時(shí)，能看出陶瓷樣品燒結(jié)的都非常緊密，斷口顯微結(jié)構(gòu)組織致密度較高，氣孔較少，斷口面呈現(xiàn)高低起伏凹凸結(jié)構(gòu)，同時(shí)存在穿晶斷裂與沿晶斷裂兩種斷裂方式，賦予復(fù)相陶瓷較好的綜合性能。

4 結(jié) 論

在相同燒結(jié)溫度下，4#配方（對(duì)應(yīng)莫來石添加量為40%）陶瓷樣品的體積收縮率最高，在1500 ℃、1550 ℃和1600 ℃燒結(jié)溫度下其體積收縮率分別為14.05%、19.43%和21.45%。莫來石用量與燒結(jié)溫度對(duì)氧化鋁陶瓷的體積密度、吸水率和氣孔率的影響規(guī)律總體上保持一致。在燒結(jié)溫度為1550 ℃，莫來石添加量為40%時(shí)，制備的氧化鋁-莫來石復(fù)相陶瓷綜合性能更好，陶瓷樣品的氣孔率為0.63%，吸水率為0.16%，體積密度為3.86 g·cm-3，抗折強(qiáng)度為225.30 MPa。配方4#樣品斷口顯微結(jié)構(gòu)組織致密度較高，氣孔較少，斷口面呈現(xiàn)高低起伏凹凸結(jié)構(gòu)，同時(shí)存在穿晶斷裂與沿晶斷裂兩種斷裂方式，賦予復(fù)相陶瓷較好的綜合性能。

參考文獻(xiàn)

[1]孟姍姍，王安英，徐東昌，等.氧化鋁陶瓷在民用化方面的應(yīng)用[J].山東陶瓷，2020，43（2）：9-12.

[2]方豪杰，賀亦文，張曉云，等.燒結(jié)助劑對(duì)非等溫?zé)Y(jié)法制備氧化鋁陶瓷微觀結(jié)構(gòu)和性能的影響[J].粉末冶金材料科學(xué)與工程，2021，26（6）：525-530.

[3]Liu C， Cai C， Xie J， et al. Effect of surface brittle-to-ductile transition on high-temperature thermal shock resistance of Al2O3 ceramics[J]. Ceramics International， 2022，48（14）： 20627-20638.

[4]姬軍成，王升，何舜.納米SiO2添加量對(duì)95氧化鋁陶瓷力學(xué)性能的影響.[J]. 陶瓷， 2022（8）： 54-57.

[5]王旭東，暴紅星，魏子良，等.MgO添加量和燒結(jié)溫度對(duì)氧化鋁陶瓷燒結(jié)性能的影響[J]. 鑄造技術(shù)， 2019， 40（6）： 547-551.

[6]李發(fā)亮，段紅娟，陳子瑛，等.原位合成莫來石晶須-氧化鋁復(fù)合體系[J]. 耐火材料， 2017，51（1）： 13-16.

[7]王升，何順，姬軍成.Y2O3對(duì)純氧化鋁陶瓷性能的影響研究[J]. 陶瓷， 2023（4）： 48-51.

[8]He X G， Chen Z S， Liang X P， et al. Effect of sintering additives size on the microstructure and wear properties of Al2O3 ceramics[J]. Ferroelectrics， 2017， 521（1）： 101-107.

作者簡(jiǎn)介：曹宇（1983-），女，在讀博士，講師，主要從事先進(jìn)陶瓷研究。

基金項(xiàng)目：湖南省教育廳科學(xué)研究項(xiàng)目（23C0387）；湖南省大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計(jì)劃項(xiàng)目（湘教通〔2023〕237 號(hào)-3772）。

Abstract： Alumina mullite composite ceramics were prepared at sintering temperatures of 1500 ℃， 1550 ℃， and 1600 ℃， respectively， using alumina and mullite as the main raw materials， MgO-TiO2-Y2O3 system additives as sintering aids. The influences of sintering temperature and amount of mullite on the properties and microstructure of alumina ceramics were explored. The results showed that when the sintering temperature was 1550 ℃ and the amount of mullite added was 40%， the comprehensive performance of the prepared alumina mullite composite ceramics was better. The porosity of the ceramic sample was 0.63%， the water absorption rate was 0.16%， the volume density was 3.86g·cm-3， and the flexural strength was 225.30 MPa. The microstructure of the alumina mullite composite ceramics prepared under these conditions is generally dense， endowing the composite ceramics with good comprehensive properties.

Keywords： Alumina; Mullite; Multiphase ceramics; Sintering agent; Properties