摘要：為探討采樣密度和采樣位置影響下區(qū)域耕地土壤鎘（Cd）污染評估結(jié)果的不確定性，本研究基于我國某地耕地土壤Cd污染嚴(yán)重區(qū)域的密集調(diào)查樣本，通過多尺度采樣網(wǎng)格（500、1 000、1 500、2 000 m）布設(shè)和隨機抽樣的方式獲取大量調(diào)查樣本，并基于此分析區(qū)域耕地土壤Cd含量總體水平、空間分異特征、污染風(fēng)險評估結(jié)果的不確定性。結(jié)果表明：區(qū)域耕地土壤Cd含量總體水平評估結(jié)果不確定性低，平均不確定度為7%，空間分異特征、污染風(fēng)險評估結(jié)果不確定性高，平均不確定度分別為32.2%、30.1%，這種不確定性隨著采樣密度的降低而增加。即使樣本稀疏，中位值或幾何均值在一定程度上也可以有效評估區(qū)域土壤Cd含量的總體水平，但為了有效刻畫土壤Cd含量空間分布和識別污染風(fēng)險，仍須進行適當(dāng)高密度的采樣。區(qū)域耕地土壤Cd含量受小尺度強隨機性效應(yīng)和多尺度結(jié)構(gòu)性效應(yīng)的復(fù)雜影響，這可能是導(dǎo)致耕地土壤Cd含量空間分布特征和污染風(fēng)險評估結(jié)果表現(xiàn)出高度不確定性的重要原因。

關(guān)鍵詞：采樣密度；耕地土壤；鎘；空間分異；不確定性

中圖分類號：X53 文獻標(biāo)志碼：A 文章編號：1672-2043（2024）11-2545-08 doi：10.11654/jaes.2024-0840

在全球范圍內(nèi)，耕地土壤污染已經(jīng)成為一個日益突出的環(huán)境問題，其中重金屬污染是最為嚴(yán)重的類型之一[1]。土壤中的重金屬如鎘（Cd）、汞（Hg）、砷（As）、鉛（Pb）等，化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、難以被降解，對農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、生態(tài)系統(tǒng)、地下水和人類健康構(gòu)成嚴(yán)重威脅[2-3]。我國農(nóng)用地土壤污染狀況詳查結(jié)果表明，影響我國農(nóng)用地土壤環(huán)境質(zhì)量的主要污染物是重金屬，其中Cd為首要污染物[4-5]?！笆奈濉币詠?，我國耕地土壤污染防治工作逐步由末端治理轉(zhuǎn)向源頭防控，而有效開展區(qū)域耕地土壤重金屬污染調(diào)查評估是以上工作的重要前提。

評估區(qū)域土壤重金屬含量的總體特征、識別重金屬含量的空間變異結(jié)構(gòu)以及評估土壤重金屬污染風(fēng)險是開展土壤重金屬污染調(diào)查的主要內(nèi)容，而布點及采樣方法的選擇對準(zhǔn)確掌握土壤環(huán)境狀況起著至關(guān)重要的作用[6-7]。當(dāng)前用于土壤元素或污染物調(diào)查的采樣方法主要包括基于概率的采樣技術(shù)、地統(tǒng)計學(xué)方法以及環(huán)境因子輔助方法[8-9]。盡管土壤污染調(diào)查采樣方法在不斷演變，但網(wǎng)格采樣仍然是當(dāng)今世界各國在實際工作和科學(xué)研究中最重要和最基本的方法之一[10]。采樣密度是調(diào)查采樣中最重要的參數(shù)之一，體現(xiàn)的是調(diào)查成本和調(diào)查效果的權(quán)衡[11-13]。大量學(xué)者在土壤污染加密調(diào)查方法研究中，探討了采樣密度對區(qū)域土壤污染評估結(jié)果的影響。相關(guān)學(xué)者基于克里金插值等地統(tǒng)計學(xué)方法，探索了土壤重金屬加密調(diào)查方法以及土壤重金屬多尺度空間變異結(jié)構(gòu)[14-18]。基于一個適中的采樣尺度結(jié)果，通過預(yù)測污染風(fēng)險不確定性區(qū)域，并在其中適當(dāng)加密布點，可以獲取與高密度采樣相當(dāng)?shù)奈廴緟^(qū)域空間位置精度及較低的采樣成本[19]?；诳死锔癫逯捣椒ü烙嬐寥牢廴痉秶鷷r，在疑似污染區(qū)域加密布點，才有可能提高土壤污染范圍的估計精度，在大概率確定的清潔區(qū)域或污染區(qū)域加密布點，均會降低整個區(qū)域土壤污染范圍的估計精度[20]。在空間變異上，隨著采樣密度的降低，土壤重金屬空間相關(guān)性依次減弱，半方差函數(shù)對重金屬空間變異的代表性依次增強[21]。還有相關(guān)學(xué)者探索了評估區(qū)域土壤重金屬污染的最佳采樣點數(shù)[11，22-23]。由于土壤重金屬含量的高度異質(zhì)性，不同采樣密度之間以及同一采樣密度不同采樣點位刻畫出來的污染特征可能會存在明顯差異，從而給污染評估帶來不確定性[24]。深入了解這種不確定性對于有效開展土壤重金屬污染調(diào)查，科學(xué)認(rèn)識污染評估結(jié)果具有重要意義，但相關(guān)研究仍比較缺乏。本研究基于我國某地耕地土壤Cd污染嚴(yán)重區(qū)域的密集調(diào)查樣本，通過多級網(wǎng)格布設(shè)和隨機抽樣的方式，對大量不同采樣密度樣本集下土壤Cd含量總體特征、空間分布特征、污染風(fēng)險進行了評估，并分析了評估結(jié)果的差異及不確定性。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于我國某一城鄉(xiāng)過渡地帶，該地區(qū)分布著大量旱地，土壤類型以褐土為主，地形以平原為主，氣候?qū)儆跍貛Ъ撅L(fēng)氣候（圖1）。該地區(qū)分布著多個涉Cd排放的污染企業(yè)，同時因處于城鄉(xiāng)交接地帶，農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動密集。該地區(qū)工業(yè)與農(nóng)業(yè)發(fā)展交織，環(huán)境治理的復(fù)雜性高，是我國典型的耕地土壤Cd污染區(qū)域。

1.2 數(shù)據(jù)來源與數(shù)據(jù)采集

本研究所采用的土壤Cd 含量數(shù)據(jù)來自于2022年在研究區(qū)開展的耕地土壤重金屬污染調(diào)查數(shù)據(jù)，涉及耕地8 667 hm2?？紤]污染源和疑似受污染耕地分布，該次調(diào)查在研究區(qū)共布設(shè)了1 280個耕地土壤調(diào)查點位，每個調(diào)查點位均以確定點位為中心，采用雙對角線法五點混合的方式獲取表層樣品（0～20 cm）。所有土樣在室內(nèi)自然風(fēng)干，碾壓磨碎后過尼龍篩（篩網(wǎng)孔徑0.25～0.40 mm），并混合均勻，最后采用原子吸收分光光度法測定土壤重金屬Cd的含量。

1.3 研究方法與數(shù)據(jù)處理

通過在研究區(qū)布設(shè)多級網(wǎng)格（500、1 000、1 500、2 000 m），并進一步在各網(wǎng)格內(nèi)隨機抽樣，本研究獲取了大量子樣本（每個網(wǎng)格尺度隨機抽樣50次）。基于抽樣樣本，本研究從土壤Cd含量總體統(tǒng)計特征、空間變異結(jié)構(gòu)、超標(biāo)風(fēng)險等角度探究了不同采樣密度下區(qū)域土壤Cd污染特征評估結(jié)果的差異。

本研究選取幾何均值、算術(shù)均值和中位值等指標(biāo)來描述區(qū)域土壤Cd含量的總體水平。同時，通過綜合運用GS+和ArcGIS等軟件，利用半變異函數(shù)和克里金插值方法來評估區(qū)域土壤Cd含量空間變異結(jié)構(gòu)以及污染風(fēng)險。通過構(gòu)建半變異函數(shù)模型，本研究可以量化耕地土壤Cd含量在空間上的相關(guān)性，判斷其空間分布是由隨機因素影響還是由結(jié)構(gòu)性因素主導(dǎo)[17]。塊金值（Nugget）、偏基臺值（Partial sill）和變程（Range）是半變異函數(shù)的3個關(guān)鍵參數(shù)。塊金值反映了隨機因素引起的空間變異，偏基臺值反映了結(jié)構(gòu)性因素引起的空間變異，變程則表征存在空間相關(guān)性的距離閾值。其中，塊金系數(shù)小于0.25通常認(rèn)為空間自相關(guān)性強，0.25～0.75之間表示空間自相關(guān)性中等，大于0.75表示空間自相關(guān)性低[25]。本研究進一步結(jié)合克里金插值結(jié)果，計算了各抽樣樣本預(yù)測研究區(qū)土壤污染風(fēng)險的準(zhǔn)確度?？紤]到研究區(qū)耕地主要為旱地，且pH普遍大于7.5，本研究參考《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》（GB 15618—2018），以0.6 mg·kg-1為閾值來判斷土壤Cd是否有污染風(fēng)險。

通過觀察不同采樣密度下抽樣樣本土壤Cd含量特征、半變異函數(shù)參數(shù)、空間分布特征、污染風(fēng)險識別準(zhǔn)確率等參數(shù)的變化，并定量評估這種變化，本研究探索了研究區(qū)不同采樣密度下耕地土壤Cd污染評估的不確定性。

2 結(jié)果與討論

2.1 不同采樣密度下耕地土壤Cd含量總體水平的不確定性

研究區(qū)耕地土壤Cd含量呈現(xiàn)高度偏斜的分布，大多數(shù)耕地土壤樣品的Cd含量較低，少數(shù)樣品的Cd含量異常高。研究區(qū)耕地土壤Cd 含量經(jīng)對數(shù)轉(zhuǎn)換后，絕對偏度急劇下降，數(shù)據(jù)顯示出明顯的對稱分布（圖2）。

同一采樣密度下不同抽樣樣本所計算的區(qū)域耕地土壤Cd含量的幾何均值、算術(shù)均值、中位值變異程度差異明顯（圖3）。圖中算術(shù)均值的箱體長度明顯長于幾何均值和中位值的箱體長度，表明同一采樣密度下不同抽樣樣本間算術(shù)均值的差異更為明顯，用算術(shù)均值評估區(qū)域耕地土壤Cd含量總體水平時存在較大的不確定性。箱體長度隨著采樣密度的下降逐漸增加，表明這種不確定性也逐漸增加。用研究區(qū)全部耕地土壤樣點Cd的幾何均值、算術(shù)均值、中位值作為參考值，分別計算500、1 000、1 500、2 000 m網(wǎng)格尺度下的幾何均值為4.6%、5.4%、6.2%、9.9%，算術(shù)均值為7.0%、9.0%、10.0%、13.4%，中位值的不確定性為3.2%、3.9%、4.7%、7.6%。選擇合適的統(tǒng)計量在環(huán)境風(fēng)險評估中非常重要。在土壤污染管理和農(nóng)業(yè)決策中，使用不確定性較低的統(tǒng)計量能提供更可靠的評估結(jié)果，進而為政策制定和管理提供更為科學(xué)的依據(jù)?？紤]到幾何均值和中位值能夠有效減少極端值的影響，當(dāng)前大多數(shù)土壤重金屬污染研究多采用幾何均值和中位值來評估土壤重金屬的總體水平。本研究表明，低不確定性也是使用幾何均值和中位值來評估土壤重金屬總體水平的重要原因。

2.2 耕地土壤Cd空間特征的不確定性

圖4為不同采樣密度下抽樣樣本的半變異函數(shù)擬合結(jié)果。500、1 000、1 500、2 000 m采樣尺度抽樣樣本的塊金系數(shù)中位值分別是0.11、0.14、0.13、0.08（圖4a），R2 的中位值分別是0.34、0.19、0.23、0.27（圖4b），Range 的中位值分別是548、854、1 000、1 299 m（圖4c）。500 m 尺度下半變異函數(shù)的塊金系數(shù)、Range波動極小，表明500 m網(wǎng)格尺度下抽樣樣本半變異函數(shù)擬合結(jié)果最穩(wěn)定，用于揭示區(qū)域土壤Cd的空間分布模式時的不確定性較小。500、1 000、1 500、2 000 m采樣尺度下，塊金系數(shù)中位值均小于0.2，表明區(qū)域耕地土壤Cd含量總體上有較強的空間自相關(guān)性。此外，1 000、1 500、2 000 m尺度下，塊金系數(shù)強烈的波動性說明在這幾個尺度下隨機因素會對識別土壤Cd含量總體的空間變異特征產(chǎn)生重要影響。不同采樣尺度下用于擬合土壤Cd含量半變異函數(shù)的最優(yōu)模型也存在較大的差異（圖4d），500 m尺度下用于擬合半變異函數(shù)的最優(yōu)模型是指數(shù)模型。以各采樣密度下抽樣樣本的最佳半變異函數(shù)擬合參數(shù)為參考值（表1）計算塊金系數(shù)的不確定性，500、1 000、1 500、2 000 m 下塊金系數(shù)的不確定度分別為18.0%、43.6%、32.3%、35.1%。

從表1中可以看出，用研究區(qū)所有樣點進行半變異函數(shù)擬合時，擬合效果較差（R2=0.33），塊金系數(shù)為1，即研究區(qū)耕地土壤Cd含量幾乎無空間自相關(guān)性，說明小尺度的隨機效應(yīng)對研究區(qū)耕地土壤Cd含量的空間分布有重要影響。而進行低密度采樣時（500、1 000、1 500、2 000 m），研究區(qū)的土壤Cd含量會在不同尺度上呈現(xiàn)出極強的空間自相關(guān)性，表明研究區(qū)的土壤Cd存在多尺度的空間變異結(jié)構(gòu)。以上表明研究區(qū)的小尺度強隨機效應(yīng)和多尺度結(jié)構(gòu)效應(yīng)可能是造成研究區(qū)耕地土壤Cd空間變異評估結(jié)果存在較大不確定性的重要原因。小尺度的隨機效應(yīng)（例如土壤中不同點位的微觀環(huán)境差異、局部人為干擾等）可能導(dǎo)致土壤Cd含量的顯著波動，進而影響空間變異分析的穩(wěn)定性和準(zhǔn)確性。

基于表1的最佳半變異函數(shù)擬合參數(shù)，利用克里金插值方法對區(qū)域耕地土壤Cd含量的空間分布進行刻畫（圖5）?？梢园l(fā)現(xiàn)，500 m采樣密度下的空間插值結(jié)果可以較好地反映土壤Cd 含量的空間變異特征，高密度采樣（所有樣本）以及低密度采樣（1 000、1 500、2 000 m）下的空間插值結(jié)果中土壤Cd含量都呈現(xiàn)明顯的平滑特征，空間變異不明顯。這說明在一個適當(dāng)?shù)某叨认逻M行采樣可以高效、清晰地識別出耕地土壤Cd 含量的冷熱點地區(qū)。同時，綜合分析表1和圖5b至圖5e可以發(fā)現(xiàn)，即使抽樣樣本數(shù)據(jù)均表明區(qū)域耕地土壤Cd含量存在極強的空間自相關(guān)性，但其對土壤Cd含量空間分布格局的刻畫結(jié)果卻存在明顯差異，這也體現(xiàn)了單次采樣調(diào)查在刻畫土壤Cd含量空間分布格局時存在的不確定性。

2.3 耕地土壤Cd污染風(fēng)險評估不確定性

圖6展示了不同采樣密度抽樣樣本克里金空間插值結(jié)果在識別土壤Cd污染風(fēng)險上的準(zhǔn)確率。500m采樣密度下，土壤Cd污染風(fēng)險識別準(zhǔn)確率最高，中位值為75%，且這種準(zhǔn)確率隨著樣本的改變變化較小，說明該采樣密度下的土壤Cd污染風(fēng)險識別效果最佳。1 000 m采樣密度下，土壤Cd污染風(fēng)險識別準(zhǔn)確率略有下降，約為72%，分布較為集中，效果仍較好，但較500 m采樣密度下差。1 500 m采樣密度下，準(zhǔn)確率進一步下降，中位值為69%，且出現(xiàn)更多的異常點，表明在這一采樣密度下，土壤Cd污染風(fēng)險識別準(zhǔn)確性的穩(wěn)定性變差，存在較大的不確定性。2 000m 采樣密度下土壤Cd 污染風(fēng)險識別準(zhǔn)確率約為70%，準(zhǔn)確率隨著樣本的改變變化較為劇烈，不確定性進一步增大。以100%準(zhǔn)確率作為參考值，500、1 000、1 500、2 000 m下識別耕地土壤Cd污染風(fēng)險的不確定度分別為25.6%、29.6%、31.5%、33.7%。

圖7展示了不同采樣密度下，半變異函數(shù)的R2與污染風(fēng)險識別準(zhǔn)確率之間的關(guān)系。在500 m的采樣尺度下，半變異函數(shù)的R2 與污染風(fēng)險識別準(zhǔn)確率之間存在顯著的正相關(guān)性（r=0.513，Plt;0.01），即隨著半變異函數(shù)R2的增大，污染風(fēng)險識別準(zhǔn)確率也在上升。在1 000 m采樣尺度下，數(shù)據(jù)點分布較為分散，回歸線表現(xiàn)出一個非常微弱的負(fù)相關(guān)性，r 接近0，說明在該采樣尺度下，半變異函數(shù)的擬合度對污染風(fēng)險識別準(zhǔn)確率的影響較小。對于1 500 m的采樣尺度，回歸線顯示出一個弱正相關(guān)性，但數(shù)據(jù)點較為分散，相關(guān)性不顯著（r=0.13，Pgt;0.05），說明在這一采樣尺度下，半變異函數(shù)擬合度對識別準(zhǔn)確率的影響很弱。在2 000m采樣尺度下，回歸線斜率有所上升，相關(guān)性仍不顯著（r=0.3，Pgt;0.05）。以上結(jié)果表明，500 m 采樣尺度下的采樣結(jié)果可以更有效地利用土壤Cd含量的空間自相關(guān)性對區(qū)域土壤Cd污染風(fēng)險進行評價，不確定性較低。

3 結(jié)論

（1）不同采樣密度下，隨著采樣點位空間位置的變化，抽樣樣本的耕地土壤Cd含量總體水平、空間分布模式和污染風(fēng)險評估結(jié)果存在不同程度的不確定性，不確定性通常隨著采樣密度的降低而增加。

（2）在評估區(qū)域耕地土壤Cd含量總體水平時，幾何均值和中位數(shù)相較算術(shù)均值不確定性較低，且這種不確定性明顯低于刻畫土壤Cd含量空間分布模式和評估污染風(fēng)險時的不確定性。因此，為了有效刻畫土壤Cd含量空間分布和識別污染風(fēng)險，須進行高密度的采樣，而在評估整個區(qū)域土壤Cd含量的總體水平時，即使樣本稀疏，其也能達到較好的效果。

（3）不同采樣密度下，抽樣樣本的耕地土壤Cd含量空間分布特征和污染風(fēng)險評估結(jié)果呈現(xiàn)較高的不確定性，這可能與研究區(qū)耕地土壤Cd含量受小尺度強隨機性效應(yīng)和多尺度結(jié)構(gòu)性效應(yīng)的復(fù)雜影響相關(guān)，500 m采樣尺度可以有效利用耕地土壤Cd含量的空間自相關(guān)性，降低污染風(fēng)險評估時的不確定性。

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