趙夢君,樊金紅,馬魯銘

(同濟大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,上海 200092)

1 前 言

污水的生物處理是利用自然界中廣泛分布的個體微小、代謝營養(yǎng)類型多樣、適應(yīng)能力強的微生物的新陳代謝作用,對污水中的污染物質(zhì)進行分解轉(zhuǎn)化。它在工程應(yīng)用上工藝成熟,運行成本低,管理簡易方便[1]。但對于成分復(fù)雜的有毒有害難降解污染物質(zhì)的降解效果不明顯,降解速率慢,分解不徹底,甚至由于中毒而失去處理能力[2]。

污水的物理化學(xué)處理是利用物理化學(xué)的原理和化工單元操作的方法以去除污水中的雜質(zhì)。它們的處理對象主要是污水中的難生物降解物質(zhì)。電化學(xué)法就是其中的一種,它可以快速高效地與污染物質(zhì)發(fā)生氧化還原反應(yīng),使難降解有機污染物質(zhì)轉(zhuǎn)化成二氧化碳和水或是較簡單的有機物質(zhì)[3]。電化學(xué)法發(fā)展迅速,處理能力強,反應(yīng)設(shè)備簡單,操作容易,易于控制[4]。但副反應(yīng)多,電流效率低,處理能耗大,運行費用高[5]。

為了彌補或克服生物法和電化學(xué)的缺點,充分發(fā)揮兩者的優(yōu)勢,國內(nèi)外學(xué)者們研發(fā)出了電―生物耦合技術(shù)。該技術(shù)不但綜合了生物法處理成本低、電化學(xué)處理難降解有毒有害污染物質(zhì)效果好的特點,而且可將電化學(xué)反應(yīng)中引起的電流效率降低的副反應(yīng)如產(chǎn)熱、析氧、析氫、電遷移等有效地利用于生物反應(yīng)中,使電流效率和處理效果大幅提高,同時降低了處理成本[6]。該耦合技術(shù)已在多種廢水處理中得到了應(yīng)用。本文討論了電―生物技術(shù)強化廢水處理的作用機理,綜述了電極―生物膜反應(yīng)器在廢水處理中的應(yīng)用,并對電―生物技術(shù)的研究動向進行了展望。

2 電―生物技術(shù)強化廢水處理的機理

電場在廢水處理中的作用機理大致可以分為兩大方面：對微生物的直接作用和對微生物所處環(huán)境的間接作用。

2.1 微電場 (電流)可以刺激微生物的生長代謝,提高生物酶活性

微生物處于特定電場中,可能產(chǎn)生電催化作用,激活或增強某些酶的活性,從而促進酶的生物活性反應(yīng)[7],提高微生物的廢物處理能力。任何生物體中都有弱電流存在,隨著電場強度的增加,對細胞生長的刺激作用也會隨之增加[8]。適當(dāng)?shù)碾娏髅芏饶軌蛘{(diào)節(jié)微生物的代謝[9]。它能增加細胞指數(shù),縮短有絲分裂周期,提高有絲分裂速度。但不適當(dāng)?shù)碾妷簳?dǎo)致過度的電流密度將誘發(fā)明顯的代謝失調(diào),甚至直接殺死細胞[10]。

2.2 電場強度能夠強化營養(yǎng)物質(zhì)的定向遷移,提高微生物的營養(yǎng)物質(zhì)利用率

在微電場 (電流)的刺激下,微生物的細胞膜通透性會有所改變,使?fàn)I養(yǎng)物質(zhì)容易通過細胞膜被微生物利用,促進微生物的生長。此外,電場強度能夠強化營養(yǎng)基質(zhì)離子的定向遷移,從而增強基質(zhì)流體的傳質(zhì)作用[11]。

2.3 微電場 (電流)可以促進污染物的氧化還原過程,提高微生物的降解能力

電極電位對微生物的酶催化氧化還原過程存在一定的影響,有可能在陰陽極上分別促進有機物的還原和氧化,另外,一些難生物降解的污染物質(zhì)在電極上可能轉(zhuǎn)變成易生物降解的中間產(chǎn)物,進而被微生物利用而除去,從而提高微生物對難降解有機物的降解能力[12]。例如,在陰極附近,微生物可以將部分的硝基苯還原成苯胺,電極反應(yīng)也可以使硝基苯還原成苯胺;在陽極附近,由于電解水產(chǎn)生了氧氣,可以使還原成的苯胺被好氧菌氧化成小分子,減少苯胺的積累,從而加快陰極附近硝基苯的轉(zhuǎn)化[13]。

2.4 電解可以產(chǎn)生氫或氧,有利于需要它們的菌類作為營養(yǎng)源

在電場作用下,陽極產(chǎn)生氧氣使其周圍以好氧環(huán)境為主,陰極產(chǎn)生氫氣并耗氧,使其周圍以缺氧環(huán)境為主,此現(xiàn)象有利于氫自養(yǎng)反硝化細菌的反硝化作用[14]。它以氫作為電子供體,利用廢水中的有機物作為碳源進行反硝化,從而使電―生物反應(yīng)器在脫氮的同時還可以去除廢水中的部分 COD。在這里,涉及到的化學(xué)反應(yīng)主要有[15]：

電流可以提高反硝化脫氮能力,但并不是電流強度越大,反硝化效果越好,當(dāng)電流強度超過某個極限電流強度時,反硝化速率反而下降。原因可歸結(jié)為：電流過大,一些微生物會被電死,一些微生物的生長受到抑制;陽極產(chǎn)物 CO2增多,會使體系的 pH降到很低,酸性環(huán)境不利于微生物的生長繁殖,陰極表面生物膜內(nèi)氫濃度過高,會出現(xiàn)“氫抑制”現(xiàn)象[17]。

3 電極―生物膜反應(yīng)器在廢水處理中的應(yīng)用

1992年Mellor R B等[18]首次提出電極―生物反應(yīng)器的概念,并采用電極生物膜做研究。其后,電極―生物膜反應(yīng)器在廢水處理中得到廣泛的應(yīng)用,其原因可以概括為兩個方面：一是在電―生物反應(yīng)器內(nèi),固定的微生物由于其高度密集或被作為載體和包埋材料的高分子物質(zhì)所覆蓋,因而當(dāng)與含有有毒有害物質(zhì)的廢水接觸時,削弱了有毒有害物質(zhì)對微生物的沖擊作用,使反應(yīng)器工藝運行的安全性得到大幅提高;二是生物膜與電極緊密接觸,形成高效的電導(dǎo)―傳質(zhì)關(guān)系。

3.1 選擇性降解廢水中的硝酸鹽類物質(zhì)

1992年,Mellor R B等[18]首次采用電極―生物膜反應(yīng)器進行反硝化實驗,使NH3-N、NOx-N的去除率分別達到 95%和 85%以上,實現(xiàn)較好的反硝化效果,并首次提出了 “電極生物反應(yīng)器”、“電流促進和控制反硝化”、“電流提供反硝化還原力”等概念。1994年,Sakakibara Y[19]又研究了陽極反應(yīng)對脫氮的影響。同年,進行了電極―生物膜法的試驗研究[20],發(fā)現(xiàn)電流的增加可導(dǎo)致氮氣產(chǎn)量的增加,證明了電流可促進和控制反硝化的原理。1996年,黃民生[21]對影響電極生物膜反硝化作用的一些因素作了研究,這些因素包括：陰極生物膜微電流馴化時間、水力停留時間、廢水水樣溫度、進水硝酸鹽濃度、進水溶解氧含量、微電解條件以及電極材料與表面性質(zhì)等。研究表明：電流密度、進水溶解氧含量和溫度對反硝化效果產(chǎn)生一定的影響,當(dāng)電流密度 i在 0.04～0.14mA/cm2(電極面積)時,反硝化速率隨 i的增加而呈線性增加,但當(dāng) i≥0.30mA/cm2時,反硝化速率顯著下降;進水DO≥2.5mg/L時,在2h內(nèi)仍能獲得較好的反硝化效果,但當(dāng)進水DO≥4.5mg/L時,反硝化效果將明顯降低。

1997年,Feleke Z等[15]研究了電極―生物膜反應(yīng)器處理多種離子混合廢水,這些離子包括：、K+、Ca2+、Mg2+。研究表明：當(dāng)電流為 2～3.5mA時,能完全去除,出水的 Na+、K+、Cl-、沒怎么變化,Ca2+、Mg2+、有稍微的減少,沒有、N2O、的積累。當(dāng)電流為 5mA時,在氣相中檢測不到 H2的存在,不存在氫抑制作用,反硝化速率達到最大。當(dāng)電流大于10mA時,H2的含量大于 15%,存在明顯的氫抑制作用。電—生物反應(yīng)器選擇性的去除廢水中的NO3-,使之完全轉(zhuǎn)變成 N2進入空氣中。

Szilvia Szekeres等[22]利用二維電極―生物膜反應(yīng)器處理飲用水中的硝酸鹽類物質(zhì),在不同的水量和電流密度的作用下持續(xù)運行 1年。當(dāng)水力停留時間為 1h時,系統(tǒng)運行穩(wěn)定,反硝化速率可達到0.25kgN/[m3(廢水體積)·d]。Ming-hua Zhang等[23]采用三維電極―生物膜反應(yīng)器來改善微污染地下水中硝酸鹽的去除,反硝化速率達到/[cm2(生物膜表面積)·d],電流效率高至 285%,并且可以有效防止氫抑制作用。

3.2 強化生物除磷過程

湯兵等[24]通過對比試驗對生物除磷的電場強化作用及其規(guī)律進行了初步研究,厭氧釋磷階段電流密度 i=0.04～0.08mA/cm2,好氧吸磷階段 i= 0.08mA/cm2,兩者電壓都為 20mV。結(jié)果表明：電場的作用促進了厭氧釋磷,同時也促進了好氧吸磷,相應(yīng)的動力學(xué)參數(shù)都有明顯的提高,而且在相同的電流密度下,好氧段電場強化對磷的去除促進效果更為顯著。微弱電場激發(fā)了聚磷菌有關(guān)蛋白酶的活性,提高了聚磷酸鹽的水解反應(yīng)及釋磷速率,從而可以獲得更充足的能量以吸收更多厭氧段大分子有機物的水解產(chǎn)物―揮發(fā)酸,同化合成 PHB (聚β―羥基丁酸)。聚磷菌體內(nèi)的 PHB越充足,好氧階段的吸磷速率就越快。有電場的作用時厭氧段放磷速率常數(shù) k1為 0.47h-1,好氧段吸磷速率常數(shù) k2為 1.01h-1,普通生物反應(yīng)器在相同實驗條件下,厭氧放磷速率常數(shù) k1為0.35h-1,好氧吸磷速率常數(shù) k2為 0.71h-1。電場強化反應(yīng)器中剩余污泥磷含量比普通生物反應(yīng)器中剩余污泥提高 12.6%～27.2%。電場強化反應(yīng)器 TP平均去除率高達92%,比普通生物反應(yīng)器高出 15%。

3.3 處理難降解有機廢水

3.3.1 高濃度苯胺廢水

朱靖等[25]對電極―生物膜法處理高濃度苯胺廢水進行了研究。電流強度 i設(shè)為 5mA,停留時間為 24h,初始濃度為 2000mg/L時,苯胺的去除率達 73%,平均降解速率 60.37 mg/(L·h)。常規(guī)方法采用選育的耗氧專性苯胺高效降解菌的最大降解速率為 37.5 mg/(L·h),去除率只達到 30%。成熟的電極生物膜具有更優(yōu)越的抗毒性、穩(wěn)定性和耐沖擊性,當(dāng)水質(zhì)條件波動較大時,電極生物膜能夠迅速適應(yīng)條件的變化,并在很短的時間 (1～2d)內(nèi)達到穩(wěn)定狀態(tài),這是其他生物法難以做到的。

3.3.2 硝基苯廢水

曹宏斌等[13]研究了電催化―微生物反應(yīng)的耦合還原作用,強化廢水中硝基苯污染物的去除,重點研究電流密度和 pH對硝基苯去除過程的影響。結(jié)果表明,隨著電解的電流密度增大 (不超過20mA),雖然電極附近填料表面的持菌量略有下降,但硝基苯的去除率和苯胺的生成率還是在不斷增大。當(dāng)電流密度增大到 20 mA時 (pH為 6.7,葡萄糖濃度 300 mg/L),硝基苯的去除率高達95%,較沒有電流作用時高 46%。

3.4 處理含多種重金屬離子的廢水

TomohideWatanabe等[26]研究了電極―生物膜反應(yīng)器處理金屬酸洗廢液,在反應(yīng)器中,金屬離子(Cu2+、Pb2+等)得到去除,同時也有反硝化作用的進行。金屬離子的去除主要依靠陰極的電沉積作用和懸浮物質(zhì)的吸附網(wǎng)捕。王韜等[27]將經(jīng) Cd2+、Pb2+及 Zn2+馴化所得的功能混合菌,在陶瓷小球表面掛膜后置于電―生物反應(yīng)器內(nèi),研究電生物反應(yīng)塔對廢水中多種重金屬離子的去除效果。在間歇實驗中,Pb2+和 Zn2+的最佳處理電壓在 3～4V之間,而 Cd2+在 4.5～5.5 V之間。吸附 60 min時, Pb2+和 Zn2+達到了平衡,Cd2+在 120 min時達到平衡。隨著初始濃度的增加,3種重金屬離子的去除率都呈現(xiàn)明顯的下降趨勢。連續(xù)實驗開始 15h后,反應(yīng)器對重金屬離子的吸附達到穩(wěn)定。同間歇處理廢水方法相比,連續(xù)流程去除的重金屬離子總量大幅增加,但達到平衡的時間較長,且處理效果較差。

3.5 處理含重金屬離子的高濃度苯酚廢水

王韜等[28]將經(jīng)馴化得到能適應(yīng)含 Cr6+和 Zn2+離子的高濃度苯酚廢水的功能菌,將其在電生物反應(yīng)器內(nèi)掛膜并進行廢水處理。研究發(fā)現(xiàn),該生物膜對苯酚的降解能力受電場條件的影響顯著。與無外加電場情況相比,在最佳電場條件 3.0V,17.7 V/m和 1.98 A/m2下,1200 mg/L苯酚降解效率提高了113%。電場條件變化對 Cr6+的去除效果幾乎沒有影響,但對 Zn2+的去除影響顯著。實驗結(jié)果表明：10L廢水中的苯酚 (2400 mg/L)經(jīng) 65h即可完全降解,而 Cr6+和 Zn2+(50mg/L及 125mg/L)經(jīng)12h處理后,去除率分別達到 99%和 67%;與之相比,相同實驗條件下處理不含重金屬離子的苯酚廢水僅需 57h。

在降解含重金屬離子的苯酚廢水時,由于生物膜對重金屬離子的吸附作用,導(dǎo)致重金屬離子占據(jù)了部分微生物細胞的活性位,從而使生物膜對苯酚的降解時間增加,降解效率下降。電場條件的變化對廢水中 Cr6+去除過程幾乎沒有影響,其原因在于生物膜的物理吸附作用是重金屬離子去除的主要機理,即使是死去脫落的生物膜碎片仍具有很強的吸附能力。但對 Zn2+的去除效果影響明顯。由于競爭吸附過程中 Cr6+的優(yōu)先占位,及 Zn2+的初始濃度較高,在最佳電場條件下,當(dāng) pH為中性條件時,經(jīng) 12h處理后,廢水中的 Cr6+和 Zn2+(50mg/L及 125mg/L)的去除率分別達到 99.9%和66.4%。

4 工程經(jīng)濟分析

與傳統(tǒng)的生物法相比,電—生物技術(shù)處理廢水的費用較高?；钚晕勰喾ㄌ幚韽U水的平均費用在0.8元/t左右,電—生物技術(shù)處理廢水,在實驗室條件下,平均費用為 64元/t,但預(yù)計在大規(guī)模應(yīng)用該法處理廢水時,平均費用為 3.2元/t[29]。電—生物技術(shù)處理廢水的費用包括以下幾個方面,如下圖所示。下表對電—生物技術(shù)、活性污泥法以及厭氧消化的處理估算費用做了比較。

圖 電—生物技術(shù)在實驗室與未來廣泛應(yīng)用時的費用比較[29]Fig. The comparison of capital costs of bio-electrochemical technology in laboratory and future large-scale usage.

表 電—生物技術(shù)、活性污泥法以及厭氧消化的處理費用估算比較[29]Tab. Comparison of estimated capital costs among bio-electrochemical technology,active sludge treatment and anaerobic digestion (元/t)

在實驗室中,采用的是當(dāng)前普遍應(yīng)用的電極材料和設(shè)備;未來廣泛應(yīng)用時,采用的是較為廉價的電極材料和改進的設(shè)備工藝,從而大幅降低了處理成本。

若將該技術(shù)廣泛應(yīng)用于污水處理中,需從電極材料與空間布置方面入手降低能耗,提高電流利用率,降低處理成本[30]。

5 結(jié)語與展望

工業(yè)廢水的大量排放,是造成水環(huán)境狀況日趨惡化、水體使用功能日趨下降的重要原因。目前廣泛采用的生物處理方法,不論是活性污泥法,還是生物膜法,所利用的微生物雖然都經(jīng)過人工培養(yǎng),但其仍保留著天然的遺傳特性,它們分泌的胞外有機物降解酶和胞內(nèi)有機物轉(zhuǎn)化利用酶活性有限,因而存在對有機物降解速度慢的問題。此外,當(dāng)冬季氣溫較低時,微生物的生長繁殖和酶促反應(yīng)受到抑制,會導(dǎo)致處理效果變差,處理負(fù)荷降低。尤其當(dāng)進水的水質(zhì)水量變化大,或者進水含有難降解的有機物質(zhì)時,傳統(tǒng)的生物處理方法往往達不到較好的處理效果。因此,將直流電場與生物處理系統(tǒng)相耦合,可以實現(xiàn)互補和更大的發(fā)揮兩者的優(yōu)勢。電生物技術(shù)在難降解工業(yè)廢水處理領(lǐng)域?qū)⒕哂芯薮鬂摿蛷V闊的應(yīng)用前景。

因此,我們在進一步研究電極―生物膜反應(yīng)器,提高其處理效果降低其能耗的基礎(chǔ)上,有必要把電場和活性污泥法以及電場和厭氧微生物法結(jié)合來研究,并建立相應(yīng)的反應(yīng)器。首先,以低壓直流微電場強化活性污泥耦合系統(tǒng)的開發(fā)具有必要性。這是因為,同廢水生物膜法相比,活性污泥法在以下方面具有明顯的差異性： (1)活性污泥絨粒以懸浮狀態(tài)存在,生物相較貧乏,對廢水水質(zhì)、水量的適應(yīng)性較差; (2)活性污泥絨粒的絮凝性、沉降性容易受到水質(zhì)、水量和運行條件的影響,易發(fā)生污泥膨脹; (3)活性污泥絨粒處于激烈運動之中,功能微生物培養(yǎng)的難度較大。其次,與電解法及電極―生物膜法相比,低壓直流微電場與活性污泥耦合系統(tǒng)及其基礎(chǔ)研究具有獨特性： (1)微電場對廢水傳質(zhì)、理化性質(zhì)的改變規(guī)律和自由基反應(yīng)機理與電解法不同; (2)微電場對懸浮的、微小的、流動的活性污泥微生物的影響與電極 -生物膜法不同。

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