尉 鵬，蘇福慶，程水源，陳良富，高慶先

1.北京工業(yè)大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院，北京 100022

2.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012

3.中國(guó)科學(xué)院遙感應(yīng)用研究所，遙感科學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100101

利用衛(wèi)星觀測(cè)HCHO柱密度研究中國(guó)NMVOC時(shí)空分布

尉 鵬1，蘇福慶2，程水源1，陳良富3，高慶先2

1.北京工業(yè)大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院，北京 100022

2.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012

3.中國(guó)科學(xué)院遙感應(yīng)用研究所，遙感科學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100101

利用SCIAMACHY和GOME-2衛(wèi)星觀測(cè)的對(duì)流層HCHO數(shù)據(jù)以及INTEX-B(The Intercontinental Chemical Transport Experiment Phase B)污染源清單，探討了2003—2009年中國(guó)非甲烷揮發(fā)性有機(jī)化合物(NMVOC)的分布特征和變化趨勢(shì)及其成因.結(jié)果表明，中國(guó)NMVOC區(qū)域分布與其污染源分布不具一致性，具有明顯匯聚特征，主要集中在盆地、河谷和山前地區(qū)的匯聚帶區(qū).中國(guó)各區(qū)域的NMVOC濃度具有明顯的周期性月際變化，華中、華北、華東分別在5月，6月和7月達(dá)到各自NMVOC濃度的峰值，該現(xiàn)象同MODIS觀測(cè)的地面燃燒火點(diǎn)分布具有相關(guān)性，生物源的燃燒是造成NMVOC濃度上升并達(dá)到峰值的主要原因.

大氣遙感;NMVOC;匯聚帶;趨勢(shì)分析

非甲烷可揮發(fā)性有機(jī)化合物(Non-methane Volatile Organic Compounds，NMVOC)是指除甲烷外的可揮發(fā)性有機(jī)化合物.NMVOC是大氣中一種重要污染物，主要通過(guò)與OH自由基的反應(yīng)影響大氣中O3和NOx等主要污染物的濃度變化，是臭氧、溫室氣體和光化學(xué)煙霧的前體物［1-3］;同時(shí)，NMVOC也是氣溶膠的成分之一，影響大氣輻射和空氣質(zhì)量［4］.NMVOC 中包含烴、醛、醇、酯、苯及其衍生物等有害氣體，對(duì)人體的內(nèi)臟器官、大腦和神經(jīng)系統(tǒng)造成傷害，甚至引發(fā)癌癥，誘導(dǎo)基因變化.

對(duì)NMVOC分布和組成已進(jìn)行了大量分析研究［5-7］，但缺少中國(guó)NMVOC的空間分布特征和時(shí)間變化趨勢(shì).甲醛(HCHO)是NMVOC氧化反應(yīng)的最主要中間產(chǎn)物［8］，其濃度可近似反映 NMVOC的分布［9］.隨著空間技術(shù)的發(fā)展，目前全球?qū)α鲗親CHO的濃度可通過(guò)多個(gè)搭載在不同衛(wèi)星上的傳感器測(cè)量得到.如ERS-2衛(wèi)星上的全球臭氧監(jiān)測(cè)儀(Global Ozone Monitoring Experiment，GOME) 在1995—2003年觀測(cè)了全球 HCHO的濃度;自2002年至今的ENVISAT-1衛(wèi)星上搭載的大氣制圖掃描成像吸收光譜儀(SCanning Imaging Absorption Spectro Meterfor Atmospheric CHartographY，SCIAMACHY)也監(jiān)測(cè)了對(duì)流層的HCHO濃度;2004年上天的AURA衛(wèi)星上搭載的高分辨率的 (Ozone Monitoring Instrument，OMI)傳感器也開(kāi)始觀測(cè)HCHO的濃度變化和分布情況;最近于2006年上天的MetOp衛(wèi)星首次在氣象衛(wèi)星上搭載了GOME-2和IASI傳感器，用于觀測(cè)對(duì)流層微量氣體，其中也包括了HCHO.

國(guó)外學(xué)者根據(jù)HCHO的衛(wèi)星觀測(cè)結(jié)果對(duì)NMVOC排放源的分布進(jìn)行了大量研究.ABBOT等［8］首先利用 GOME衛(wèi)星觀測(cè)的 HCHO分布研究了1995—2001年美國(guó)異戊二烯的時(shí)空變化，并指出溫度對(duì)異戊二烯年際變化的影響.PALMER等［10］利用GOME衛(wèi)星觀測(cè)數(shù)據(jù)，根據(jù)HCHO轉(zhuǎn)化總量，研究了北美地區(qū)HCHO柱密度和NMVOC排放源之間的定量關(guān)系，并分析了北美地區(qū)異戊二烯的季節(jié)變化規(guī)律.由于空間分辨率的限制，以上研究大多在誤差允許的范圍內(nèi)，利用衛(wèi)星觀測(cè)的HCHO柱密度對(duì)中國(guó)NMVOC濃度時(shí)空分布的報(bào)道較少.有研究［11-15］指出，中國(guó)污染物的分布有特定的環(huán)境背景場(chǎng)和環(huán)境過(guò)程，在特定區(qū)域形成的匯聚帶是特定地區(qū)污染物高濃度帶，它隨時(shí)間的生成和清除以及在空間尺度上的變化影響著中國(guó)重污染的分布.該研究利用高分辨率的 GOME-2傳感器和SCIAMACHY傳感器觀測(cè)的HCHO濃度數(shù)據(jù)，研究我國(guó)2002—2009年NMVOC空間分布的匯聚特征以及時(shí)間變化規(guī)律，并結(jié)合MODIS秸稈火點(diǎn)分析了我國(guó)NMVOC月際分布的原因.

1 數(shù)據(jù)來(lái)源

HCHO濃度數(shù)據(jù)來(lái)源于荷蘭皇家氣象研究所(KNMI)提供的對(duì)流層垂直柱密度產(chǎn)品，涉及儀器包括歐洲航天局(ESA)發(fā)射的 MetOp衛(wèi)星上的全球臭氧監(jiān)測(cè)儀(GOME-2)和 ENVISAT衛(wèi)星上的大氣制圖掃描成像吸收光譜儀(SCIAMACHY)，其中GOME-2空間分辨率為40 km×80 km，3 d覆蓋一次全球;SCIAMACHY空間分辨率為30 km×60 km，6 d覆蓋一次全球.關(guān)于HCHO垂直柱密度的算法和反演技術(shù)以及地面驗(yàn)證工作和誤差分析，目前已有大量報(bào)道［14-17］.該研究所使用數(shù)據(jù)的分辨率為0.25°×0.25°(GOME-2)和 0.5°×0.5°(SCIAMACHY)月均值數(shù)據(jù).

2 結(jié)果討論與分析

2.1 NMVOC空間分布及匯聚特征

圖1為2007年1月—2009年12月GOME-2觀測(cè)的中國(guó)對(duì)流層HCHO柱密度平均值分布.研究［10］指出，在忽略水平輸送條件下，GOME衛(wèi)星觀測(cè)的HCHO柱密度和NMVOC產(chǎn)率與其排放量的乘積呈正比.筆者利用該結(jié)論并假定HCHO近似反映了NMVOC濃度的分布.由圖1可見(jiàn)，中國(guó)NMVOC的主要中間產(chǎn)物HCHO的高柱密度區(qū)域主要集中在華北、兩湖平原、珠江三角洲和四川盆地地區(qū)，柱密度在10×1015～15×1015molec/cm2.此外，長(zhǎng)江三角洲、臺(tái)灣西部、云南大部、東北平原以及新疆塔里木盆地、準(zhǔn)格爾盆地等地區(qū)，HCHO柱密度約為5×1015～10×1015molec/cm2.其他地區(qū)如青海、西藏、內(nèi)蒙古東部和四川山區(qū)等地區(qū)的HCHO柱密度較小，在4×1015molec/cm2以下.可見(jiàn)，中國(guó) NMVOC主要集中在東部地區(qū)，西部地區(qū)主要集中在天山南北麓和四川盆地，特別是集中在盆地、河谷的山前地區(qū).該結(jié)果同文獻(xiàn)［18-20］指出的中國(guó)污染物的匯聚特征和中國(guó)大氣環(huán)境背景場(chǎng)研究結(jié)論相一致.

圖1 GOME－2觀測(cè)全國(guó)2007—2009年HCHO平均柱密度Fig.1 China average HCHO column density on 2007-2009 observed by GOME-2

圖2 是根據(jù) INTEX-B試驗(yàn)［20］統(tǒng)計(jì)得到的中國(guó)NMVOC污染源分布，格距為0.5°×0.5°.由圖2可知，中國(guó)NMVOC污染源東部排放較重，分布在東部沿海岸線;遼河平原、京津唐、山東、江蘇、長(zhǎng)江三角洲、廣東大部排放量均在2.5×104t/a以上.四川盆地、兩湖平原、渭河平原、汾河河谷和河南大部污染源排放量在1.5×104～2.5×104t/a.其他地區(qū)NMVOC排放量較小.對(duì)比圖 1，從圖 2可見(jiàn)，NMVOC排放源的分布和其中間產(chǎn)物的分布區(qū)域存在明顯差異.研究［14］表明，污染物匯聚帶是由中小尺度以及大中尺度風(fēng)場(chǎng)匯聚而成，多形成于山谷、山前以及盆地地區(qū).圖1表明高濃度NMVOC主要集中在太行山前、沂蒙山前、汾河河谷、四川盆地和兩湖盆地，其分布的位置以及成因同文獻(xiàn)［14］研究結(jié)論相符，因此，NMVOC分布具有顯著匯聚的特征.

2.2 NMVOC成因分析及季節(jié)演變

圖3是利用各月衛(wèi)星觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行區(qū)域平均之后的HCHO柱密度隨時(shí)間變化.圖4為HCHO柱密度和MODIS火點(diǎn)分布.

圖2 全國(guó)NMVOC污染源分布Fig.2 NMVOC emission in China

圖3 2003—2009年全國(guó)及各區(qū)域HCHO柱密度演變Fig.3 HCHO column density in each aera of China from 2003 to 2009 observed by GOME-2

圖4 GMOE－2觀測(cè)HCHO柱密度和MODIS火點(diǎn)分布Fig.4 HCHO column density observed by GOME-2 and fire-point observed by MODIS

根據(jù)圖1 HCHO污染全國(guó)分布，將全國(guó)分為華北地區(qū)(32°～42°N，110°～122°E)，長(zhǎng)江三角洲(28°～32°N，119°～122°E)、珠江三角洲(22°～24°N，111°～117°E)、四川盆地(27°～35°N，103°～110°E)、華中地區(qū)(27°～32°N，111°～117°E)、東北地區(qū)(40°～55°N，120°～135°E)和新疆地區(qū)(35°～50°N，72°～95°E)等 7 個(gè)區(qū)域，分別研究其時(shí)間演變趨勢(shì).

由圖3可見(jiàn)，中國(guó)HCHO平均柱密度在5×1015molec/cm2附近波動(dòng)，并呈現(xiàn)季節(jié)變化，每年6月左右達(dá)到峰值，10月降低至谷值，如2009年10月出現(xiàn)谷值(為3.4×1015molec/cm2)，峰值出現(xiàn)在6月(為8.07×1015molec/cm2)，約為谷值的2.5倍.由此可見(jiàn)，夏季NMVOC濃度明顯增高，6月為峰值月份.其他區(qū)域HCHO平均柱密度的演變具有相似特征，如華中地區(qū)、華北地區(qū)、長(zhǎng)江三角洲和新疆地區(qū)分別在每年的5，6和7月達(dá)到峰值，各區(qū)域季節(jié)變化明顯，出現(xiàn)峰值的月份不同.

為分析NMVOC重污染月出現(xiàn)的原因，該研究將2007年5—7月 HCHO柱密度和相同月份MODIS衛(wèi)星觀測(cè)地面異?；瘘c(diǎn)分布進(jìn)行了比較(見(jiàn)圖4)，其中地面火點(diǎn)分布圖由國(guó)家環(huán)境保護(hù)部應(yīng)用衛(wèi)星中心提供.由圖4可知，2007年5月地面火點(diǎn)集中在華中地區(qū)，該地區(qū)HCHO柱密度在15×1015molec/cm2以上，明顯高于周邊地區(qū)并達(dá)到峰值.6月HCHO平均柱密度相對(duì)高值區(qū)域集中在華北地區(qū)，特別是太行山東麓以及渭河河谷地區(qū)，對(duì)比MODIS觀測(cè)火點(diǎn)分布圖發(fā)現(xiàn)，華北地區(qū)在6月地面火點(diǎn)非常密集，因此，華北地區(qū)HCHO平均柱密度在6月達(dá)到峰值.7月異常火點(diǎn)集中在長(zhǎng)江三角洲地區(qū)，該地區(qū)的HCHO平均柱密度上升至峰值，而華北地區(qū)、華中地區(qū)火點(diǎn)較為分散，其值開(kāi)始下降.顯然，各區(qū)域HCHO平均柱密度隨時(shí)間的演變與地面異常火點(diǎn)相關(guān)，生物源的燃燒是造成中國(guó)NMVOC濃度上升并達(dá)到峰值的主要原因之一.

3 結(jié)論

a.利用 GMOE-2觀測(cè)的 2007—2009年HCHO平均柱密度，初步研究了我國(guó)NMVOC的分布，結(jié)果表明中國(guó)NMVOC主要分布在華北地區(qū)、華中地區(qū)、四川盆地和珠江三角洲地區(qū).

b.通過(guò)對(duì)比ITEXB試驗(yàn)期間的 NMVOC污染源和HCHO柱密度分布發(fā)現(xiàn)，中國(guó)NMVOC空間分布具有明顯的匯聚特征，盆地、山前匯聚特征明顯.

c.分析2003年1月—2009年12月全國(guó)各區(qū)域HCHO平均柱密度逐月演變，發(fā)現(xiàn)全國(guó)各區(qū)域NMVOC呈現(xiàn)明顯月際變化，各區(qū)域在固定月份達(dá)到峰值和谷值，峰值月份出現(xiàn)的時(shí)間和地面火點(diǎn)分布明顯相關(guān).

感謝：該研究得到中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院孟偉院士的指導(dǎo)，在此謹(jǐn)致以衷心的感謝!

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Spatial and Temporal Distribution of NMVOCs in China as Determined by Formaldehyde Column Density Measurements from Satellite Observation

WEI Peng1，SU Fu-qing2，CHENG Shui-yuan1，CHEN Liang-fu3，GAO Qing-xian2
1.College of Environmental＆ Energy Engineering，Beijing University of Technology，Beijing 100022，China
2.Chinese Research Academy of Environmental Sciences，Beijing 100012，China
3.State Key Laboratory of Remote Sensing Science，Institute of Remote Sensing Application，Chinese Academy of Sciences，Beijing 100101，China

Tropospheric formaldehyde column data derived from SCIAMACHY and GOME-2 observations and emission inventory data during the INTEX-B mission were used to evaluate the distribution characteristics，variation trends and other causes of non-methane volatile organic compounds(NMVOC)in China during 2003-2009.The results showed that the distribution of NMVOC was not consistent with the emissions data，and centralized in collection regions such as basins，valleys and in front of mountains.The density of NMVOC had significant periodic monthly changes.Central China，northern China and eastern China showed peaks in May，June and July，respectively，which is interrelated with the distribution of burning areas observed by MODIS.It can inferred that biomass burning is the main cause of NMVOC pollution peaks in China.

atmospheric remote sensing;NMVOC;collection region;trend analysis

X511

A

1001-6929(2010)12-1475-06

2010-09-15

2010-09-28

中央級(jí)公益性科研院所基本科研業(yè)務(wù)專項(xiàng)(2010KYYW08)

尉鵬(1981-)，男，北京人，weipeng_1981@hotmail.com.

*責(zé)任作者，蘇福慶(1932-)，男，北京人，研究員，主要從事氣象環(huán)

境與大氣邊界層物理學(xué)研究，fenglihua99@sina.com