劉正義, 劉章月, 溫志堅(jiān), 杜樂天

(核工業(yè)北京地質(zhì)研究院,北京 100029)

相山大型火山巖熱液鈾礦床成礦深部軌跡及其模擬實(shí)驗(yàn)

劉正義, 劉章月, 溫志堅(jiān), 杜樂天

(核工業(yè)北京地質(zhì)研究院,北京 100029)

在野外地質(zhì)研究基礎(chǔ)上實(shí)施系列實(shí)驗(yàn),從野外建立成礦深部軌跡模型轉(zhuǎn)化為深部軌跡實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ?在巖漿階段首次在國內(nèi)實(shí)驗(yàn)得出流體與熔體鈾、釷分配系數(shù),探討在巖漿階段鈾、釷、鉀的地球化學(xué)行為;在熱液蝕變階段實(shí)驗(yàn)證明鈾與鈉的親密關(guān)系;成礦階段鈾與鉀的關(guān)系,表現(xiàn)出鉀、鈉不相容和鉀、鈉更替規(guī)律。實(shí)驗(yàn)表明,基底變質(zhì)巖和含礦主巖鈾溶解隨壓力增加而增加,地下深部成礦遠(yuǎn)景愈好。同時(shí)礦石 Pb,Sr,Nd,He同位素組成示蹤共同顯示,礦源來自火山巖和基底;火山熱液與深部幔汁聯(lián)合作用促成鈾遷移富集多次成礦直至成為富大鈾礦。

熱液鈾礦床;成礦深部軌跡;模擬實(shí)驗(yàn)

1 鈾成礦的火山活動(dòng)深部軌跡

1.1 深部地幔情況

根據(jù)全球科學(xué)斷面計(jì)劃的黑水剖面資料,在華南(東)從遂川斷裂到福建存在地幔塊體;從浙、贛及鄰區(qū)莫霍面等深線圖可以看出,相山礦田處于鄱陽幔凸;據(jù)江西區(qū)域地質(zhì)志 (江西地礦局,1992)和有關(guān)爆破測震和區(qū)域重力布格異常資料,以及應(yīng)用三度體上半空間解析延拓反演編制的江西莫霍面等深線圖表明,相山礦田正處于上地幔隆起區(qū)邊緣與深層構(gòu)造變異帶之間。該隆起區(qū)南至泰和,北至景德鎮(zhèn),西至新余,東到鷹潭,呈NE向隆起。中生代以來的陸相沉積盆地以及燕山期酸—中酸性巖類,主要分別受上地幔隆起帶凸起及深層構(gòu)造變異帶的制約。

1.2 火山巖巖漿演化趨勢

相山礦田是一個(gè)由主火山口及若干小火山口組成的大型塌陷式火山盆地,其火山巖系由不同產(chǎn)出相酸性—中酸性火山熔巖,火山碎屑巖及少量沉積巖夾層所構(gòu)成?？偤穸却笥?2 000 m。廣泛出露主體碎斑流紋巖,其次是流紋英安巖。次火山巖主要分布在北部、東部和南部。

1.2.1 2個(gè)火山旋回自早至晚從相對氧化至還原環(huán)境

第一火山旋回自早至晚為爆發(fā)相和內(nèi)陸湖相流紋質(zhì)晶屑凝灰?guī)r、流紋質(zhì)熔結(jié)凝灰?guī)r夾沉積碎屑巖:紫紅色砂巖、凝灰質(zhì)砂礫巖,爆發(fā)相流紋質(zhì)晶屑-玻屑凝灰?guī)r夾凝灰質(zhì)粉砂巖,溢流相流紋英安巖。巖石中 Fe2O3/(Fe2O3+FeO)為 0.49～0.60,屬相對氧化環(huán)境。

第二火山旋回為噴發(fā)相流紋質(zhì)弱熔結(jié)凝灰?guī)r和流紋晶屑凝灰?guī)r,侵入相玻質(zhì)、霏細(xì)、粒狀碎斑流紋巖,次火山巖相花崗斑巖、黑云母二長花崗斑巖、黑云母石英二長斑巖。巖石中 Fe2O3/(Fe2O3+FeO)為 0.34～0.16,屬相對還原環(huán)境。

1.2.2 巖石化學(xué)成分變化

經(jīng)對巖石硅酸鹽化學(xué)成分分析結(jié)果在 Roche等 R1-R2[R2=6Ca+2Mg+Al;R1=4Si-11(Na+K)-2(Fe+Ti)]圖解中投點(diǎn)表明,流紋晶屑凝灰?guī)r、中心相碎斑流紋巖、流紋質(zhì)熔結(jié)凝灰?guī)r屬堿性流紋巖;過渡相邊緣碎斑相流紋巖、流紋英安巖及花崗斑巖、黑云母石英二長斑巖屬石英粗面巖類。

1.2.3 巖漿化學(xué)成分和氣相成分

(1)經(jīng)對夏林圻等 (1992)所作相山火山巖系礦物的巖漿包裹體化學(xué)成分?jǐn)?shù)據(jù)計(jì)算顯示,伴隨每個(gè)火山旋回特別是第一火山旋回有明顯富鉀趨勢(圖 1);

圖 1 火山巖礦物中巖漿包裹體化學(xué)成分圖解Fig.1 The chem ical compositi on of volcanic inclusions in volcanic m inerals

(2)利用拉曼探針分析巖漿包裹體收縮氣泡中氣相成分測定數(shù)據(jù) (夏林圻等,1992)看出,這 2個(gè)火山旋回自早至晚 CO,CH4都有上升趨勢;第 1火山旋回流紋晶屑凝灰?guī)r富含 CO和 H2S,分別為28.3%和 11.42%;第 2火山旋回自早至晚 H2,H2S兩種氣體明顯增加,其中邊緣相碎斑流紋巖比中心相碎斑流紋巖富含 H2S,CH4,SO2;中心相碎斑流紋巖含H2最高,為 14.6%(表 1)。

1.2.4 鈾含量和U/Th比值

伴隨火山活動(dòng)的進(jìn)程鈾含量和U/Th比值大體增加而釷含量大體減少 (表 2),但邊緣相碎斑流紋巖含釷最高,其質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá) 32.8×10-6,花崗斑巖含鈾最高,其質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá) 25.65×10-6,這種鈾、釷的不均一性顯然是它們發(fā)生演化的巖漿房中地殼同化作用的結(jié)果,使巖石在形成過程中造成的。富含鈾的沉積巖或變質(zhì)巖遭到深熔作用時(shí),使巖漿發(fā)生分異的最終產(chǎn)物更富鈾。

1.2.5 相山火山巖系列的 P-T-fO2途徑

在 Fe3+-Fe2+-Mg2+三角圖中,相山地區(qū)碎斑流紋巖恰好標(biāo)繪以Ni-NiO為緩沖劑條件下黑云母的成分線上,反應(yīng)其結(jié)晶作用是在完全相當(dāng)于Ni-NiO為緩沖劑制約的 fO2下完成,則可以以下式估算該碎斑流紋巖氧逸度。利用在Ni-NiO為緩沖劑下氧逸度計(jì)算公式為(Huebner,1970):

以上是根據(jù)溫度 851℃,巖漿包裹體測壓結(jié)果(285～342.9 MPa)中的 285 MPa計(jì)算的;

如按 902℃壓力按 342.9 MPa計(jì)算,則

故碎斑流紋巖 lgfO2=-11.73～-12.70

以同樣方法估算其他巖石氧逸度;以此數(shù)據(jù)作圖(圖2)。

圖2 相山火山巖 T-fO2圖Fig.2 The T-fO2correlation of Xiangshan volcanic rocks

1.3 相山火山巖系形成方式

研究批式部分熔融及分離結(jié)晶作用過程 REE的地球化學(xué)行為表明,批式部分熔融過程La/Sm比值隨 La含量的增加而增加(謝竇克等,1989);同源巖漿分離結(jié)晶作用過程不隨La含量變化而變化。

據(jù)此,相山第二火山旋回中,La/Sm比值大致隨La含量的增加而增加;為批式部分熔融過程。第一火山旋回中遵循此規(guī)律不明顯。因此這兩個(gè)火山旋回中,具有以批式部分熔融為主,兼有同源巖漿分離結(jié)晶作用的特點(diǎn)。

表 1 相山火山巖石英內(nèi)巖漿包裹體收縮氣泡中氣相成分Tab.1 The gas-phase compo sitions in volcanic inclusions construction bubble of Xiangshan volcanic quartz

表2 火山巖系中巖石化學(xué)的部分特征參數(shù)及鈾釷含量Tab.2 Some chem ical characteristic parameters and U,Th contents in volcanic rocks %

1.4 同位素地球化學(xué)

1.4.1 基底變質(zhì)巖 Pb,Sr,Nd同位素組成和巖源屬性

相山鈾礦田基底新元古期變質(zhì)巖中的黑云母片巖和角閃片巖87Sr/86Sr初始比 0.716 62和0.715 22;206Pb/204Pb為 18.95和 17.880,207Pb/204Pb為 15.659和 15.539。這些組成與華夏古陸基底變質(zhì)巖類(陳蔡群)和再循環(huán)陸殼及混合巖、混合花崗巖等同位素組成接近。將其結(jié)果分別在 Pb-Pb同位素演化曲線圖、Sr-Nd負(fù)相關(guān)演化圖和 Pb-Sr同位素演化圖都一致顯示,相山鈾礦田基底變質(zhì)巖為成熟的元古代陸殼特征,與華夏古陸基底變質(zhì)巖和區(qū)域再循環(huán)陸殼巖石具較多相似性。

1.4.2 火山巖 Pb,Sr,Nd同位素組成

相山火山巖系列碎斑流紋巖及鉀長石、流紋英安巖、花崗斑巖的 Pb,Sr,Nd同位素?cái)?shù)據(jù)投圖獲得結(jié)果表明:

(1)相山火山巖 Pb,Sr,Nd同位素組成一致表明來自相對成熟古陸源區(qū)。

(2)經(jīng)對火山巖同位素組成對比,反映該火山巖形成與造山帶環(huán)境,屬殼源型火山巖漿產(chǎn)物,具有相當(dāng)多的古陸殼組成。

(3)在相關(guān)演化圖中,結(jié)合基底變質(zhì)巖和同期地?；蛳碌貧ね凰亟M成考慮時(shí),該火山巖具有基底深熔并接受一定地幔或下地殼活動(dòng)及其組份侵?jǐn)_特征,但不可能大量加入同期地?；蛳碌貧ね凰亟M成,此時(shí)間幔汁局部作用是主要的 。

1.4.3 礦石 Pb,Sr,Nd,He同位素組成

相山礦田大量成礦年齡數(shù)據(jù)表明,主要為 143 Ma,132 Ma,(119±1)Ma,(99±2)Ma(沈峰,1995);按照主礦化類型進(jìn)行等時(shí)線處理,堿交代型為(115.2±0.5)Ma、螢石 -水云母型為 (97.6±7.6)Ma。

相山鈾成礦期或礦石 Pb,Sr,Nd同位素組成示蹤得出:

(1)相山礦田主要礦源來自上侏羅統(tǒng)火山巖和基底黑云母片巖類變質(zhì)巖,明顯具陸殼來源;相山礦田礦齡與巖齡時(shí)差小并多次成礦,證明成礦熱液長期作用。

(2)相山礦田鈾成礦期同位素組成,在各自演化圖中明顯受基底黑云母片巖類變質(zhì)巖和中生代火山巖同位素制約由于經(jīng)歷熱液和深部幔汁多次作用,形成如此不同期次連續(xù)成礦;

(3)同位素組成示蹤顯示,火山熱液與深部幔汁聯(lián)合作用促成鈾遷移富集成礦;

特別對 617礦床3He/4He研究發(fā)現(xiàn)②杜樂天,溫志堅(jiān),劉正義,2000.相山熱液鈾礦田富礦形成機(jī)制[R].核工業(yè)北京地質(zhì)研究院:26.,蝕變巖石3He/4He在 800℃時(shí)為 6.24×10-7,1 500℃時(shí)為 2.61×10-7,遠(yuǎn)高于原巖 800℃時(shí)為 9.26×10-8,1 500℃時(shí)為 1.60×10-8,這說明熱液中具有幔源3He加入。雖然礦石中3He/4He值低于蝕變巖石,但其中鈾含量特高,并富含放射性蛻變成因的4He,因此成礦時(shí)熱液有大量幔源3He加入。

1.5 鈾礦化產(chǎn)生部位

1.5.1 構(gòu)造蝕變控制因素

(1)地層巖性界面控礦。鈾礦化特別是富礦受鵝湖嶺組 (J3e2)邊緣相碎斑流紋巖與大鼓頂組(J3d2)流紋英安巖地層巖性界面礦體聚集,如鄒家山4號(hào)礦帶。

(2)火山塌陷構(gòu)造造成的“復(fù)式向斜狀凹槽”及“背斜狀凸脊”控礦。因火山塌陷構(gòu)造造成的碎斑流紋巖與流紋英安巖地層巖性界面變陡及界面復(fù)雜化,剖面證實(shí)在陡變部位呈現(xiàn)“復(fù)式向斜狀凹槽”及“背斜狀凸脊”形態(tài)。這種形態(tài)的構(gòu)造與區(qū)域性鄒 -石斷裂復(fù)合部位或區(qū)段,鈾礦化較好。

(3)“水云母蝕變?yōu)橹骰疑珜印笨氐V。以鄒家山 14號(hào)礦帶為例,它與 1號(hào)礦帶皆分布在碎斑流紋巖中的“水云母蝕變?yōu)橹骰疑珜印敝?呈“似層狀 ”產(chǎn)出。

(4)鄒 -石主斷裂控礦。以鄒家山 3號(hào)礦帶賦存于鄒 -石主斷裂中,單個(gè)礦體規(guī)模大、品位高。

(5)背斜控礦。例如巴泉、橫澗等礦床。

1.5.2 鈾礦化空間展布

(1)礦體呈“右行側(cè)列”式產(chǎn)出。以鄒家山為例在平面上沿NEE向呈“右行側(cè)列”式展布。

(2)蝕變、礦化類型宏觀分布。蝕變是“東堿西酸”:相山礦田東部以堿交代 (鈉長石化)為主;西部以酸性交代(水云母化、螢石化)為主(劉正義等,2007)。礦化類型是“東為單鈾;西為鈾釷混合型”,品位變化上為“西富東貧”。

2 成礦深部軌跡實(shí)驗(yàn)

2.1 火山巖系鈾、釷分配系數(shù)的實(shí)驗(yàn)測定

從物理化學(xué)得出U(或 Th)元素于α相中化學(xué)勢μα及β相中化學(xué)勢μβ分別為:

式 (1),(2)中Cα,Cβ分別為U(或 Th)元素在α相和β相中的濃度,γα,γβ分別為U(或 Th)元素于α相中的活度系數(shù),μ0α,μ0β分別為U(或 Th)元素在α相和β相中的化學(xué)勢;R為氣體常數(shù);T為熱力學(xué)溫度。

根據(jù)熱力學(xué)基本原理,在達(dá)到液相線溫度的平衡熔體中,鈾元素和釷元素在任意兩項(xiàng)中(如流體、熔體)的化學(xué)勢是相等的,即:

由于U,Th濃度微小變化對環(huán)境影響不明顯,故活度系數(shù)保持不變。在給定溫度條件下式 (4)右端是常數(shù)。因此定義U,Th元素在平衡α相和β相的分配系數(shù) K為:

K=Cα/Cβ=流體中U或 Th含量 /熔體中U或 Th含量。

流體(f)與熔體(m)共存相中鈾和釷的分配系數(shù) Kf-m,該系數(shù)可以直接通過成巖實(shí)驗(yàn)測定。

該分配系數(shù)實(shí)驗(yàn)在美國Leco公司 HR-I B-4型(4爐式)水熱機(jī)組上進(jìn)行 (其他熱液實(shí)驗(yàn)在自制設(shè)備中進(jìn)行,壓力為近似值)。實(shí)驗(yàn)用的壓力是由空氣壓縮機(jī)驅(qū)動(dòng)機(jī)組上的液壓泵向高壓釜提供靜壓力完成的,傳壓介質(zhì)為去離子水。壓力由精度為2%的壓力表讀出。溫度由該機(jī)精密溫度儀控制調(diào)節(jié),并由插入高壓釜孔的熱電偶聯(lián)結(jié)電位差計(jì)或DY8-2型數(shù)字直讀溫度計(jì)測量顯示。高壓釜孔的熱電偶由于處于自由升降的管式鎳鉻絲爐經(jīng)測定得出恒溫區(qū)內(nèi),從而保證溫度準(zhǔn)確性。當(dāng)實(shí)驗(yàn)結(jié)束時(shí)降低爐體對露出的高壓釜以高速冷風(fēng)淬火取出焊封的黃金管稱重檢查是否漏氣和使用的可靠性。

實(shí)驗(yàn)前將粒度 d=0.09mm的相山碎斑流紋巖150 mg與 0.015 mol/L的 NaHCO3,或 0.1 mol/L K2CO3分別焊封于黃金管中,經(jīng)稱重后在烘箱內(nèi)加熱至 200℃,0.5 h再稱重檢查焊封好否,否則重新焊接。之后將焊封好的黃金管裝入高壓釜于支架上擰緊,提升爐體進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。在溫度 810～842℃,壓力 150～230 MPa條件下加熱 7 h。實(shí)驗(yàn)結(jié)束分別取出固體和液體,用激光熒光法測定U,Th質(zhì)量分?jǐn)?shù)。

2.1.1 巖漿條件下流體 (f)與熔體 (m)共存相中鈾和釷的分配系數(shù) Kf-m

(1)在溫度 812℃,壓力 220 MPa(實(shí)驗(yàn)號(hào)9PT-2)條件下,碎斑流紋巖 (261-8)與 0.015 mol/L NaHCO3反應(yīng),分別得出,流體 (f)與熔體 (m)共存相間 U的分配系數(shù) Kf-m為0.011 68;Th的分配系數(shù) Kf-m為0.153 15。

在與上溫壓近似其溫度為 810℃,壓力 230 MPa(實(shí)驗(yàn)號(hào) 9PT-5)條件下,碎斑流紋巖 (261-8)與 0.015 mol/L K2CO3反應(yīng),分別得出,流體 (f)與熔體 (m)共存相間U的分配系數(shù) Kf-m為0.023 04;Th的分配系數(shù) Kf-m為 0(表 3)。

在與(1)相比溫度近似為 842℃,壓力降低至150 MPa(實(shí)驗(yàn)號(hào) 9PT-3)條件下,碎斑流紋巖 (261-8)與 0.015 mol/L NaHCO3反應(yīng),分別得出,流體(f)與熔體 (m)共存相間 U的分配系數(shù) Kf-m為0.178 97;Th的分配系數(shù) Kf-m為0.022 52。

表 3 相山火山巖(碎斑流紋巖)的流體 (f)與熔體 (m)間的U、Th分配系數(shù)Tab.3 The U、Th distribution coefficients between fluid and m elt of Xiangshan volcanic rocks(po rphyroclastic rhyolite)

2.2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果的認(rèn)識(shí)

必須指出像這樣短的反應(yīng)時(shí)間內(nèi)氣流體 (f)與熔體(m)組分交換速率顯然小于降壓速率和冷卻速率,盡管如此也不十分準(zhǔn)確。實(shí)驗(yàn)結(jié)果得知:

(1)碎斑流紋巖 (261-8)在堿質(zhì)條件下流體(f)與熔體(m)共存相中鈾和釷的分配系數(shù) (Kf-m)都大大小于 1,這說明鈾、釷強(qiáng)烈趨向熔體;巖石不斷熔融會(huì)使鈾、釷更富基集于熔體(m);

(2)在相同溫度壓力下,反應(yīng)介質(zhì)為 K2CO3的Th分配系數(shù) Kf-m為 0;顯然小于反應(yīng)介質(zhì)為 NaHCO3的 Th分配系數(shù) Kf-m。換言之,在相同溫度壓力下,鉀質(zhì)或鉀質(zhì)交代的酸性硅酸鹽熔體相對富含鈾明顯富含釷(熔體的U含量相對高 1倍,Th質(zhì)量分?jǐn)?shù)相對高 35.7倍);而鈉質(zhì)或鈉質(zhì)交代的,與酸性硅酸鹽熔體共存相的流體相對富含鈾和釷(流體的U質(zhì)量分?jǐn)?shù)相對高近 4倍,Th質(zhì)量分?jǐn)?shù)相對高很多倍)。同時(shí)鈉質(zhì)或鈉質(zhì)交代的酸性硅酸鹽熔體不斷重熔,那么部分鈾也將有可能隨同水一起帶入,導(dǎo)致酸性硅酸鹽熔體的鈾質(zhì)量分?jǐn)?shù)增高的趨勢。

(3)在與 (l)相比溫度相近,為 842℃,壓力降低至 150 MPa(實(shí)驗(yàn)號(hào) 9PT-3)條件下,碎斑流紋巖與 0.015 mol/L NaHCO3反應(yīng)的流體 (f)與熔體(m)共存相中,鈾、釷質(zhì)量分?jǐn)?shù)在壓力降低時(shí) (火山噴發(fā)時(shí)壓力釋放),流體中U的質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加 83.3倍、Th的堿交代減少 50%;熔體U增加近 6倍、Th增加 3.4倍。這一結(jié)果表明,在 842℃,壓力從 220 MPa(表 3中 9PT-2實(shí)驗(yàn))降低至 150 MPa(表 3中9PT-3實(shí)驗(yàn))狀態(tài)下鈾又趨向流體,從而為成礦提供豐富鈾源。

2.2 熱液條件下火山盆地基底及火山巖中鈾、釷溶解實(shí)驗(yàn)

2.2.1 在相同溫度為 300℃改變壓力 (PH2O)=10 MPa～200 MPa狀態(tài)下

實(shí)驗(yàn)基于相山大型鈾礦床發(fā)育鈉交代蝕變而進(jìn)行。

在相同溫度 300℃(個(gè)別實(shí)驗(yàn)為 320℃,壓力為 250 MPa)改變壓力條件下,利用火山盆地基底黑云母石英片巖(261-1)及含礦主巖中心相的碎斑流紋巖 (261-8)流紋英安巖 (261-2)與 0.5 mol/L NaHCO3溶液反應(yīng),結(jié)果表明(表 4,圖 3,4):

圖 3 鈉交代溶液(0.5 mol/L NaHCO3)在相同溫度下對巖石中鈾的溶解與壓力(PH2O)關(guān)系Fig.3 The relati onshi p of uranium dissoluti on and pressure(PH2O)under functions of sodium metasomatis m solutions(0.5 mol/L NaHCO3)at same temperature

(1)這 3種巖石中鈾的溶解濃度伴隨壓力(PH2O)增加而增加,其中以流紋英安巖中鈾溶解濃度增加最快,呈直線上升;

這 3種巖石中鈾的溶解濃度以流紋英安巖中鈾溶解濃度最大,基底黑云母石英片巖次之;這些都與紫紅色流紋英安巖產(chǎn)鈾礦量較大相一致。

圖 4 鈉交代溶液(0.5 mol/L NaHCO3)在相同溫度下對巖石中釷的溶解與壓力(PH2O)關(guān)系Fig.4 The relati onshi p of thorium dissoluti on and pressure(PH2O)under functi ons of sodium metasomatism soluti ons(0.5 mol/L NaHCO3)at sam e temperature

表 4 300℃時(shí)鈉長石化反應(yīng)液(0.5 mol/L NaHCO3)對基底巖石和含礦主巖 -火山巖中鈾溶解與壓力的關(guān)系Tab.4 The relationshi p bet ween U ranium dissolution and pressure in basement rocks and m ain host rocks-volcanic rocks under the functions of albite reaction solutions(0.5 mol/L NaHCO3)at 300℃temperature

(2)這 3種巖石中釷的溶解濃度伴隨壓力(PH2O)增加而基本平穩(wěn)變化不大,只是黑云母石英片巖在提高溫度 20℃(為 320℃)壓力增加 50 MPa(為 250MPa)狀態(tài)下,釷的溶解濃度稍有偏高;

(3)這 3種巖石與溶液反應(yīng)后 pH值伴隨壓力(PH2O)增加而溶液略顯酸化。

(4)這一實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,在熱液階段的熱液溫度不變、同一實(shí)驗(yàn)介質(zhì)的條件下,隨壓力加大(愈向地下深部)這 3種巖石中的鈾比釷更易溶解。

2.2.2 在相同壓力 (PH2O)為 50 MPa(個(gè)別 42 MPa,100 MPa),改變溫度為 200～410℃狀態(tài)下

實(shí)驗(yàn)仍基于相山大型鈾礦床發(fā)育鈉、鉀交代蝕變而進(jìn)行。

圖 5 鈉交代溶液(0.5 mol/L NaCl+0.5 mol/LNaHCO3)在不同溫度時(shí)對巖石中鈾的溶解Fig.5 The uranium dissolution under functions of sodium metasomatism solutions(0.5 mol/L NaCl+0.5 mol/L NaHCO3)at different temperatures

在相同壓力(PH2O)為 50 MPa(個(gè)別實(shí)驗(yàn)為 42 MPa,100 MPa),改變溫度為 200～410℃條件下,利用火山盆地基底黑云母石英片巖 (261-1)及含礦主巖中心相碎斑流紋巖 (261-8)、流紋英安巖 (261-2)與 0.5 mol/L NaHCO3+0.5 mol/L NaCl溶液反應(yīng),結(jié)果表明(表 5,圖 5,6):

(1)這 3種巖石中鈾的溶解濃度在 200℃最高,在 250℃最低;

(2)之后從 250℃至 410℃接近超臨界溫度時(shí)又緩慢有所增加;

圖 6 鈉交代溶液(0.5 mol/L NaCl+0.5 mol/L NaHCO3)在不同溫度時(shí)對巖石中釷的溶解Fig.6 The tho rium dissolution under functions of sodium m etasomatism solutions(0.5 mol/L NaCl+0.5 mol/L NaHCO3)at different temperatures

表 5 鈉質(zhì)溶液 (0.5 mol/L NaHCO3+0.5mol/L NaCl)對基底巖石和含礦主巖——火山巖中鈾溶解與溫度的關(guān)系Tab.5 The relati onship ofU ranium dissolution and temperature between basement rocks and ho st rocks——volcanic rocks under functions of sodic solutions(0.5 mol/L NaHCO3+0.5 mol/L NaCl)

而在相同壓力 (PH2O)為 50 MPa(個(gè)別實(shí)驗(yàn)為 66～118 MPa),改變溫度為 200～420℃條件下,利用火山盆地基底黑云母石英片巖 (261-1)及含礦主巖中心相碎斑流紋巖 (261-8)、流紋英安巖 (261-2)與 0.5 mol/L NaHCO3+0.5 mol/L NaCl溶液反應(yīng),結(jié)果表明(表 6,圖 7,8):

表 6 鉀質(zhì)溶液(0.5 mol/L NaK2CO3+0.27 mol/LNaCl)對基底巖石和含礦主巖——火山巖中鈾溶解與壓力的關(guān)系Tab.6 The relationship of uranium dissoluti on and pressure between basement rocks and host rocks——volcanic rocks under functions of potassic solutions(0.5 mol/L NaK2CO3+0.27 mol/L NaCl)

圖 7 鉀交代溶液(0.27 mol/L KCl+0.5 mol/L K2CO3)在不同溫度時(shí)對巖石中鈾溶解Fig.7 The uranium dissoluti on under functi ons of potassium metasomatism solutions(0.27 mol/L KCl+0.5 mol/L K2CO3)at different temperatures

(1)這 3種巖石中鈾的溶解濃度在 230℃最高,在 300℃時(shí)鈾的溶解濃度最低;

(2)之后從 300℃至 420℃超臨界溫度時(shí),只有中心相碎斑流紋巖 (261-8)緩慢有所增加一點(diǎn)點(diǎn);

(3)鈉質(zhì)交代和鈉交代溶解鈾的能力比鉀質(zhì)交代和鉀交代溶解鈾的能力高,大約提高 1個(gè)數(shù)量級。這說明巖漿期后熱液階段,鈉比鉀更活躍 (這與杜樂天研究員的“鉀、鈉更替”理論相一致)。

圖 8 鉀交代溶液(0.27 mol/L KCl+0.5 mol/L K2CO3)在不同溫度時(shí)對巖石中釷溶解Fig.8 The thorium dissoluti on under functi ons of potassium metasomatism solutions(0.27 mol/L KCl+0.5 mol/L K2CO3)at different temperatures

3 各種熱液蝕變過程中鈾的溶解能力實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)參考花崗巖蝕變溫度、壓力、介質(zhì)等條件,并基于相山大型鈾礦床發(fā)育鈉長石化、水云母化、鉀長石化、綠泥石化蝕變,又經(jīng)實(shí)驗(yàn)得出其相應(yīng)模擬介質(zhì)溶液而進(jìn)行。

在相同溫度 300℃,壓力 (PH2O)為 50 MPa及各種蝕變條件的狀態(tài)下,利用火山盆地基底黑云母石英片巖 (261-1)及含礦主巖中心相的碎斑流紋巖(261-8)、流紋英安巖(261-2)與各自不同介質(zhì)溶液反應(yīng),結(jié)果表明 (表 7,圖 9,10):

表 7 各種熱液蝕變?nèi)芤簩讕r石和含礦主巖——火山巖中鈾、釷溶解能力的實(shí)驗(yàn)(溫度,壓力)Tab.7 The experi ment aboutU,Th dissolving ability in the basem ent rocks and main host rocks——volcanic rocks under functi ons of various hydrother m al alteration solutions(300℃temperature,50 MPa pressure)

各種蝕變中以鈉長石化和水云母化蝕變狀態(tài)下,對這 3種巖石中鈾的溶解能力最強(qiáng),大大強(qiáng)于綠泥石化和鉀長石化蝕變狀態(tài)下鈾的溶解能力。

工作中,得到核工業(yè)北京地質(zhì)研究院范洪海研究員等大力支持,在此一并感謝。

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Analysis on DeepMetallogenic Trace and Si mulation Experi ment i n Xi angshan Large-scale Volcanic Hydrothermal Type Uranium Deposit

LIU Zheng-yi, LIU Zhang-yue, WEN Zhi-jian, DU Le-tian
(Beijing Research Institute ofUranium Geology,Beijing 100029,China)

Based on series experiments on field geologic analysis,and associated with deep metallogenic trace experimentmodel transformed from establishmentof field deep metallogenic tracemodel,thispaper come to the conclusion that distribution coefficients ofU&Th first domestic from the magmatic experiment,and then discuss the geochemical behaviors ofU、Th、K during magmatic evolution stage.The experiment shows that close relationship between U andNa during the hydrother mal alteration stage;and relationship betweenU and K duringmetallogenic stage,which prove thatU&K are incompatible and regularity of variation between K and Na.The conclusion of uranium dissolving ability increased accompanywith pressure increasing in basementmetamorphic rocks and host rocks,is obtained from this experi ment,which indicate a good deep metallogenic prospect.Further more,Pb、Sr、Nd、He isotopes show that the volcanic rocks and basement rocks are ore source beds;due to the combined functions of volcanic hydrother mal and mantle ichor,uranium undergo multi-migration and enrichment and finally concentrated to large rich deposit.

hydrother mal type uranium deposit;deep metallogenic trace;simulation experiment

P619.14

A

1674-3504(2010)03-201-10

10.3969/j.issn.1674-3504.2010.03.01

2010-05-05

劉正義 (1936—),男,研究員,長期從事礦床地質(zhì)和實(shí)驗(yàn)地球化學(xué)研究。