張 亮 張維競(jìng) 崔 賢

上海交通大學(xué)船舶海洋與建筑工程學(xué)院，上海 200240

固體氧化物燃料電池作為動(dòng)力源在船舶應(yīng)用中的關(guān)鍵技術(shù)問題

張 亮 張維競(jìng) 崔 賢

上海交通大學(xué)船舶海洋與建筑工程學(xué)院，上海 200240

固體氧化物燃料電池系統(tǒng)具有高效率、低噪聲、低電磁信號(hào)等顯著優(yōu)點(diǎn)，是未來船舶動(dòng)力源的最有力競(jìng)爭(zhēng)者之一。固體氧化物電解質(zhì)薄膜制備技術(shù)、壓縮密封技術(shù)、催化劑及其涂附技術(shù)和雙極板的制備是其應(yīng)用于船舶動(dòng)力源的關(guān)鍵技術(shù)。本文詳細(xì)介紹了這些關(guān)鍵技術(shù)的研究現(xiàn)狀，并分析其發(fā)展趨勢(shì)。隨著這些技術(shù)的發(fā)展和成熟，固體氧化物燃料電池在船舶上將會(huì)獲得更加廣泛的應(yīng)用。

固體氧化物燃料電池；動(dòng)力源；船舶

1 引言

由于目前船舶環(huán)保條約規(guī)范日趨嚴(yán)格，且燃料價(jià)格呈上漲趨勢(shì)，全球掀起了高效、經(jīng)濟(jì)環(huán)保型船熱潮。包括歐美在內(nèi)的先進(jìn)國(guó)家都把目光聚集在研發(fā)燃料電池動(dòng)力船上。針對(duì)環(huán)境友好型的燃料電池船舶，全球展開了激烈的競(jìng)爭(zhēng)。人們對(duì)燃料電池的研究和開發(fā)做了大量的工作，尤其是固體氧化物燃料電池（SOFC）系統(tǒng)。相比傳統(tǒng)的船舶動(dòng)力源，SOFC 的優(yōu)點(diǎn)［1-2］主要有：1） 電流密度和功率密度較高；2）可以直接利用氫氣、烴類、醇類等氣體作燃料，不必購(gòu)買價(jià)格昂貴的金屬作為催化劑；3）避免了可能會(huì)產(chǎn)生的腐蝕問題；4）余熱的品質(zhì)高，繼而燃料利用率高，能量利用率超過80%，清潔高效；5）電解質(zhì)和兩極材料采用陶瓷結(jié)構(gòu)，都為固態(tài)。同時(shí)它也有缺點(diǎn)，SOFC缺點(diǎn)主要是［3］：對(duì)陶瓷材料的要求高、組裝相對(duì)困難、成本高、系統(tǒng)復(fù)雜、不容易建立。本文主要闡述當(dāng)前階段固體氧化物燃料電池作為動(dòng)力源在船舶上應(yīng)用面臨的難題和關(guān)鍵技術(shù)問題。

2 面臨的難題

固體氧化物燃料電池作為動(dòng)力源在船舶上應(yīng)用，目前還存在一些技術(shù)問題。

1）功率

目前，遠(yuǎn)洋商船所需動(dòng)力源的功率為5 000～50 000 kW，大多數(shù)固體氧化物燃料電池能產(chǎn)生的功率都在5 000 kW以下，差距明顯［4-5］。因此，絕大多數(shù)固體氧化物燃料電池在船舶上的應(yīng)用，只能從小型潛艇、游艇、民用船只和船舶輔機(jī)系統(tǒng)開始［6］，一旦技術(shù)成熟之后再應(yīng)用到大型船舶上。

2）功率密度

目前，固體氧化物燃料電池在功率密度上，只能和低中速柴油機(jī)競(jìng)爭(zhēng)，與高速柴油機(jī)、燃?xì)廨啓C(jī)相比還有一定差距。所以，目前固體氧化物燃料電池還不能大范圍應(yīng)用于高速船舶［7－8］。

3）重量和體積

和傳統(tǒng)船舶動(dòng)力相比，固體氧化物燃料電池在重量和體積上并不占優(yōu)勢(shì)。在提供相同動(dòng)力大小時(shí)，固體氧化物燃料電池占用更多的重量和體積［9－10］，即減少了船舶的可盈利空間，所以減小重量和體積也是要解決的一大難題。

4）壽命

固體氧化物燃料電池壽命目前還不夠長(zhǎng)，平均只有2 200 h，這是固體氧化物燃料電池的技術(shù)水平限制了它單獨(dú)用作船舶動(dòng)力源的瓶頸之一，也可以看成是當(dāng)今燃料電池的不足之處［11－13］。

5）法規(guī)限制

國(guó)際海事組織的SOLAS公約規(guī)定，船舶不能使用可燃?xì)怏w作為燃料（油輪例外），氫氣或富含氫氣的可燃性氣體和這一規(guī)定相違背。國(guó)際上多家船級(jí)社研究后表示，安全的燃料電池系統(tǒng)在船舶上應(yīng)用是可能的，沒有發(fā)現(xiàn)大的障礙，但前提是對(duì)燃料電池技術(shù)做更深的研究和取得新的進(jìn)展［14］。

可以看出，SOFC作為動(dòng)力源在船舶上應(yīng)用面臨著一系列技術(shù)上的難題。這些技術(shù)難題中，功率、功率密度、重量和體積大小、壽命等難題直接取決于SOFC本身的制造技術(shù)是否成熟。這些關(guān)鍵技術(shù)包括：固體氧化物電解質(zhì)薄膜制備技術(shù)、壓縮密封技術(shù)、催化劑及其涂覆技術(shù)和雙極板的制備等。為了更好地解決SOFC作為動(dòng)力源在船舶上應(yīng)用的難題，我們有必要對(duì)這些關(guān)鍵技術(shù)現(xiàn)在的研究情況有全面的了解，下面將分別闡述這些關(guān)鍵技術(shù)問題。

3 關(guān)鍵技術(shù)

3.1 固體氧化物電解質(zhì)薄膜制備技術(shù)

迄今用于制備薄膜型燃料電池或薄膜型部件的技術(shù)有兩類：直接成膜法，包括化學(xué)氣相沉積法（CVD）、電化學(xué)氣相沉積（EVD）、濺射（PVD）、溶膠凝膠法等；基于陶瓷粉體成型法，這類方法主要是借鑒了陶瓷成型的方法，包括流延法、軋輥法、漿料涂覆法、絲網(wǎng)印刷法、電泳沉積、噴涂法等。各種方法間的區(qū)別主要表現(xiàn)在：前驅(qū)體材料、所需設(shè)備、淀積速度、襯底溫度、成本和成膜質(zhì)量等［15］。表1比較了各種薄膜制備方法的特點(diǎn)。在制備電解質(zhì)薄膜的過程中，要根據(jù)不同的要求選擇合適的制備技術(shù)。

就目前發(fā)展的情況來看，大部分電解質(zhì)膜都基于陶瓷工藝來制備，加上SOFC本身就是一種高溫陶瓷膜反應(yīng)器，所以我們稱這一發(fā)展新階段的SOFC為“陶瓷膜燃料電池（Ceramic Membrane Fuel Cells－CMFC）”。 例如 Kang［16］把 1mm 厚的摻雜釔鋇鋯（BYZ）電解質(zhì)膜制備在一種多孔陶瓷基板上，在電解質(zhì)膜和陶瓷基板中間放一個(gè)400 nm厚的Pt陽電極；工作溫度為400℃，這樣陽電極動(dòng)力學(xué)性能明顯改善，并且達(dá)到了最大功率密度9.1 mW ／cm2。 Fontaine［17］成功研制了先進(jìn)的非對(duì)稱質(zhì)子導(dǎo)電陶瓷膜。 這種膜整合了電解質(zhì)BaZr0.9Y0.1O3－δ、La0.995Sr0.005NbO4+δ和陶瓷粉末， 用噴霧熱解法最后制 成 基 于 SrCe0.95Yb0.05O3-δ的 非 對(duì) 稱 導(dǎo) 電 陶 瓷 膜 ，電解質(zhì)薄膜厚度為4～26μm，化學(xué)和機(jī)械穩(wěn)定性好，內(nèi)部導(dǎo)電率高，可以成規(guī)模地生產(chǎn)并且可有效降低生產(chǎn)成本。

表1 固體氧化物燃料電池致密電解質(zhì)薄膜制備方法對(duì)比Tab.1 The com parisons of SOFC electrolytemembrane preparation

3.2 SOFC壓縮密封技術(shù)

SOFC從結(jié)構(gòu)上主要分為平板式和管式兩種，其中平板式SOFC由于比功率高、生產(chǎn)成本低，但是平板式SOFC存在高溫下的燃料氣和氧化氣的有效隔絕和封接的難題，因此，高溫封接材料開發(fā)的成功與否制約著平板式SOFC的發(fā)展。SOFC的封接材料必須滿足與相鄰的電池元件具有良好的熱膨脹性能匹配性，良好的熱穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性、絕緣性、氣密性及低成本易組裝等特點(diǎn)，合適的封接材料是保證SOFC安全正常工作的重要條件之一。平板式SOFC密封材料的研究主要有玻璃和玻璃—陶瓷密封、陶瓷纖維密封、云母材料密封及金屬材料密封等幾類。下面主要介紹其中的研究熱點(diǎn)：玻璃和玻璃—陶瓷密封和陶瓷纖維密封。

1）玻璃和玻璃—陶瓷密封

玻璃和玻璃—陶瓷材料成本低廉、封接簡(jiǎn)單、易于規(guī)模制備，是目前最常用的密封材料。用于SOFC密封的氧化物玻璃主要有3種：B2O3體系、P2O5體系和SiO2體系。MgO-BaO-Al2O2SiO2體系可滿足SOFC組件的密封要求，其中硅酸鹽玻璃AF45已經(jīng)應(yīng)用于SOFC電堆 （SiO2-B2O3-BaOAl2O3-As2O3）。

Ley［18］等研究了高 B2O3含量玻璃 SrO-La2O3-Al2O3-B2O3-SiO2，La2O3可減少SOFC組元材料與連接體之間的內(nèi)部擴(kuò)散，但引入La2O3、SrO使成本大幅增加。P2O5體系作為密封材料時(shí)，表面的P2O5易揮發(fā)，密封膠的化學(xué)穩(wěn)定性不好，如不解決化學(xué)穩(wěn)定性問題，應(yīng)用前景有限［19］。

熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性決定了玻璃和玻璃—陶瓷材料能否用于SOFC。Chou［20］研究評(píng)估了一種新型堿硅酸鹽玻璃在SOFC的應(yīng)用，這種材料的17%mol成分由K2O和Na2O組成，殘余應(yīng)力很小且具有很好的裂紋愈合能力。將這種密封玻璃密封于氧化釔穩(wěn)定氧化鋯 （YSZ）電解質(zhì)和鍍鋁SS441 基板之間， 工作于 700～850 ℃和 1.4～6.8 kPa，最后結(jié)果顯示在20個(gè)完全熱力學(xué)循環(huán)過程中該材料的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性很好。對(duì)結(jié)構(gòu)微界面分析未發(fā)現(xiàn)堿硅酸鹽玻璃含有YSZ電解質(zhì)，也未發(fā)現(xiàn)其和Al2O3發(fā)生反應(yīng)，這種材料可以很好應(yīng)用于固體氧化物燃料電池的密封。

2）陶瓷纖維密封

陶瓷纖維壓縮密封是一種新型的壓縮密封方式。陶瓷纖維是AlO和SiO2復(fù)合的絕緣材料，這種材料抗氧化能力強(qiáng)而且容易制備和安裝，被廣泛應(yīng)用在高溫爐的絕緣和密封上。但是，由于陶瓷纖維的孔隙率很大 （90%以上），不能滿足SOFC對(duì)密封的要求，因此選擇一種合適的填充材料來減小它的孔隙是非常重要的。填充材料必須要絕緣而且在SOFC的工作環(huán)境下具有穩(wěn)定性［21］。

Dai等［22］以 Al2O3和質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 0～30%的 Al粉為原料，用流延法制作陶瓷密封材料。在200～750℃之間其熱穩(wěn)定性良好，隨著Al粉的質(zhì)量分?jǐn)?shù)從0～30%慢慢提高，熱穩(wěn)定性也會(huì)提高，泄漏率則會(huì)下降。在10.5 kPa且Al粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%時(shí)泄漏率最小，低于 0.005 Pa·m2／s。 經(jīng)過 50 個(gè)完整熱循環(huán)材料結(jié)構(gòu)微界面保持完整，說明了這種陶瓷材料密封效果很穩(wěn)定。

3.3 催化劑及其涂覆技術(shù)

1）SOFC常用催化劑

目前SOFC電化學(xué)反應(yīng)中的催化劑用的較多的是Ni系催化劑、金屬?gòu)?fù)合催化劑和混合型氧化物催化劑［23］。由于Ni具有高催化活性和低成本的優(yōu)點(diǎn)，已成為SOFC普遍采用的催化劑。過渡金屬?gòu)?fù)合催化劑在性能上有許多優(yōu)越性，多種價(jià)態(tài)共存的情況有助于電子自由遷移，因而這類電催化劑的活性高于固定價(jià)態(tài)的電催化劑?；旌闲脱趸锎呋瘎┯凶銐虻碾娮与妼?dǎo)率，與此同時(shí)，又有較高的離子導(dǎo)電性、抗還原性、良好的陽極反應(yīng)催化活性且改善了積碳現(xiàn)象。

Kan 等［24］對(duì) Ni系催化劑 Ni-Fe／GDC 研究發(fā)現(xiàn)，在工作溫度為650℃時(shí)，分別加入催化劑Ni／GDC、Ni0.7Fe0.3／GDC 和 Ni0.5Fe0.5／GDC 后，可以獲得的 功 率 密 度 為 0.30 W ／cm2、0.27 W ／cm2和 0.21 W ／cm2， 而加催化劑 Ni0.9Fe0.1／GDC 將產(chǎn)生最大的功率密度0.34W／cm2。這種Ni系催化劑使得反應(yīng)更加徹底，同時(shí)也加強(qiáng)了熱化學(xué)穩(wěn)定性。

2）催化劑涂覆方法

催化劑涂覆方法的選擇決定于電化學(xué)性能對(duì)材料粉末晶型結(jié)構(gòu)、粒度大小、形狀、化學(xué)組成及均勻度等的要求。常用的方法有很多，如共沉淀法、溶膠-凝膠法、濕化學(xué)法、固相反應(yīng)法、醋酸鹽法、檸檬酸鹽絡(luò)合法、熱分解法、噴霧干燥法、冷凍干燥法、醇鹽水解法、金屬鹽水解法、水熱法、甘氨酸鹽燃燒法等［25］。以甘氨酸鹽燃燒法（GNP）為例，在制備過程中，甘氨酸既是燃料，又是絡(luò)合劑，它的氨基可與過渡金屬離子絡(luò)合，其羧基可與堿金屬或稀土金屬離子絡(luò)合。這種絡(luò)合作用既可以防止燃燒前前驅(qū)體中可能出現(xiàn)的成分偏析，又保證了產(chǎn)物的均勻單相。因此，GNP特別適于合成多元復(fù)合氧化物，如摻雜的氧化鈰等。

3.4 雙極板的制備

固體氧化物燃料電池的雙極板 （或稱為連接體）原來用的陶瓷材料，現(xiàn)在也可以用合金材料來代替，這是因?yàn)閱坞姵氐脑O(shè)計(jì)得到充分優(yōu)化，電解質(zhì)的性能得到改善，在其厚度減薄和降低工作溫度（由原來的1 000℃ 以上，下降到800℃以下）的情形下，依然能保持其較高的輸出電流密度。作為SOFC的重要組成部分之一的雙極板不僅起到隔離相鄰兩個(gè)單電池的陰極中的空氣（氧氣）和陽極中的燃料氣體（氫氣），而且還起著導(dǎo)電和導(dǎo)熱的作用。

SOFC按其堆積形狀可分為平板型、一體型和管型三種，按其工作溫度又分為高溫型（HT）、中溫型（IT）和低溫型（LT）。對(duì)于SOFC分類及其特性，已在不少的文獻(xiàn)中論述，在此不再言及，不同種類SOFC中雙極板適用的范圍大致如表2所示。

表2 雙極板適用范圍Tab.2 The application of bipolar p late

可以看出雙極板主要有合金雙極板和陶瓷雙極板兩種。下面介紹這兩種廣泛運(yùn)用的雙極板。

1）合金雙極板

目前研究的合金連接板材料主要有3類：鉻基、鎳基和鐵基合金［26］。鉻基合金因其良好的抗氧化性及耐腐蝕性而被用作連接板材料。更重要的是，在工作溫度范圍內(nèi)，Cr2O3有相對(duì)低的電阻率，其形變溫度（1 100℃）高于工作溫度。鉻基合金作為連接板材料的另一個(gè)優(yōu)勢(shì)是它們具有與陶瓷連接板相近的熱膨脹系數(shù)。鎳基合金作為連接板材料有優(yōu)良的抗氧化性能，但鎳基合金的熱膨脹系數(shù)太大，這直接影響連接板與燃料電池其它部件的匹配性。鐵基合金具有高延展性，良好的加工性及低成本。目前有兩類鐵基合金有望被用作SOFC中的連接板材料。 它們是 F e－Cr－Mn 和 Fe－Cr－W系。 Uehara 等［27］把 MnCo2O4涂層和 Fe－Cr合金相結(jié)合做成連接板，發(fā)現(xiàn)通過減少M(fèi)n的含量和增加Cr含量所得材料可表現(xiàn)出很好的耐氧化特性，同時(shí)可以減少陰極表面Cr合金的蒸發(fā)量，熱化學(xué)穩(wěn)定性加強(qiáng)。

2）陶瓷雙極板

在眾多SOFC陶瓷雙極板研究材料中，具有鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的LaCrO3備受關(guān)注，這種陶瓷材料不僅在陰極和陽極環(huán)境中都具有良好的導(dǎo)電性，而且其熱膨脹系數(shù)和SOFC的其它構(gòu)件的熱膨脹系數(shù)相吻合，具有一定程度的穩(wěn)定性，因而通常作為高溫SOFC的雙極板的候選材料被研究［28］。但是這種材料也有不少弱點(diǎn)，首先LaCrO3在空氣中不易燒結(jié)，加工難度大，而且還伴隨著CrO3的揮發(fā)，導(dǎo)致其導(dǎo)電性能顯著低下，為了解決這些問題，通常在LaCrO3中添加Ca或者Sr等堿土合金。LaCrO3中添加堿土合金以后，不僅在空氣中燒結(jié)變?yōu)榭赡?，而且在氧化氛圍中由于生成?價(jià)的Cr離子而使導(dǎo)電能力得到了提高。Yoon等［29］研究制備了一種適用于高溫SOFC的新型陶瓷雙極板－Y0.8Ca0.2Cr1－xNixO3±δ（x ＝ 0 ～ 0.15）。 陶瓷雙極板一面為 20%mol分?jǐn)?shù) Y0.8Ca0.2Cr1－x，另一面為10 ～ 15%摩爾分?jǐn)?shù)NixO3±δ，在和8%摩爾分?jǐn)?shù)YSZ電解質(zhì)一起做實(shí)驗(yàn)后，發(fā)現(xiàn)這種材料比傳統(tǒng)陶瓷雙極板有更好的導(dǎo)電性、燒結(jié)性、化學(xué)相容性和熱膨脹匹配性，是一種可運(yùn)用于SOFC的很有潛力的新型陶瓷雙極板。

4 結(jié)束語

固體氧化物燃料電池作為動(dòng)力源，在船舶上可以有很好的應(yīng)用，也是現(xiàn)在的研究熱點(diǎn)。本文以

SOFC作為燃料電池的代表，主要研究它作為動(dòng)力源在船舶上應(yīng)用的關(guān)鍵技術(shù)問題。分別是固體氧化物電解質(zhì)薄膜制備技術(shù)、壓縮密封技術(shù)、催化劑及其涂附技術(shù)和雙極板的制備。這些關(guān)鍵技術(shù)直接影響著固體氧化物燃料電池作為動(dòng)力源的功率、功率密度、重量和體積大小、壽命等，這些都是其作為動(dòng)力源在船舶上應(yīng)用面臨的難題?？梢灶A(yù)見隨著這些技術(shù)的發(fā)展和成熟，固體氧化物燃料電池在船舶上將會(huì)獲得更加廣泛的應(yīng)用。

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The Key Technical Issues of SOFC as a Power Source for Ship Application

Zhang Liang ZhangWei－jing Cui Xian
School of Naval Architecture， Ocean and Civil Engineering，Shanghai Jiao Tong University，Shanghai200240，China

Due to a list of advantages such as high efficiency， low noise and magnetic signature， Solid Oxide Fuel Cell （SOFC）as a power source has been regarded as one of themost competitive candidates for ship application.However， a number of technologies including solid oxide electrolyte membrane preparation， compression seal， catalyst and the bipolar plate preparation are still the key concerns to the ship designer.The paper gives a survey of advances in these technologies and presents various trends for the development.SOFC will be applied more widely on ship as these technologies become progressively capable andmatured.

s olid o xide f uel c ell； power source； ship

U664.1

A

1673-3185（2011）06-109-05

10.3969/j.issn.1673-3185.2011.06.022

2010-05-20

張 亮（1988-），男，碩士研究生。研究方向：船舶動(dòng)力裝置設(shè)計(jì)與研究。E-mail：550961810＠qq.com

張維競(jìng)（1953-），男，教授。研究方向：船舶動(dòng)力裝置設(shè)計(jì)與研究。