田自寧 歐陽曉平 黃雄亮 周崇陽 張 洋 申茂泉 楊曉燕

1 (清華大學(xué)工程物理系 北京 100084)

2 (西北核技術(shù)研究所 西安 710024)

測量氙氣體通常采用β-γ符合法或平面HPGe γ能譜法[1–3]。β-γ符合法用符合技術(shù)降低本底以提高氙探測靈敏度；HPGe γ能譜法則由氙同位素特征γ射線確定活度，此法設(shè)備簡單，能量分辨率高，被各國核素實(shí)驗(yàn)室廣泛使用，而HPGeγ能譜法的關(guān)鍵是確定探測器對氙氣放射源的探測效率[4]。然而，實(shí)際工作中遇到的氣體源有各種幾何形狀，不可能對每種形狀的氣體源都制作標(biāo)準(zhǔn)源進(jìn)行相對法測量，須進(jìn)行HPGe探測器點(diǎn)源效率函數(shù)及其參數(shù)的確定[5]。本文用點(diǎn)源對不同高度空樣品盒進(jìn)行效率刻度研究，通過點(diǎn)源對不同高度樣品的不同半徑進(jìn)行效率刻度，確定點(diǎn)源峰效率隨空樣品盒高度和半徑變化的函數(shù)參數(shù)，對點(diǎn)源效率函數(shù)進(jìn)行數(shù)值積分，確定了Φ63.50 mm×16.66 mm 的氙氣樣品峰效率值，并與蒙卡計(jì)算結(jié)果以及b-g符合測量結(jié)果進(jìn)行比較，結(jié)果較好。

1 基本原理

體源樣品多為圓柱狀，可視作點(diǎn)源集合。設(shè)圓柱狀源與圓柱型HPGe探測器同軸，則裝樣容器內(nèi)的點(diǎn)源位置可用柱坐標(biāo)(半徑r,高度h)表示。設(shè)樣品體積為V，高度為H，截面積為S，則能量為Eγ的γ射線峰探測效率εVP(Eγ,H)為體積元的 γ峰效率的積分[6]

對任一高度h，點(diǎn)源效率與r的關(guān)系用高斯函數(shù)擬合，高斯峰址在r=0處，則可得式(2)[6]：

式中，是探測器對點(diǎn)源的探測效率；是r=0時(shí)的峰效率；Γ(h)是高斯函數(shù)的半高寬；Eγ為γ射線能量；r是源-探測器軸線距離；h是源-探測器表面距離。

對于一定高度，點(diǎn)源峰效率隨半徑ri變化的函數(shù)可由半經(jīng)驗(yàn)公式表示：式中，a、b、c是待定系數(shù)，可由點(diǎn)源峰效率的實(shí)驗(yàn)值與半徑進(jìn)行最小二乘法擬合得到。令ri=0，由式(3)可得，則高斯函數(shù)半寬度ri滿足如下方程：

解得ri的正根，即為高斯函數(shù)的半高寬Γ(h)的一半。離晶體較近時(shí)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)有偏差，本實(shí)驗(yàn)選取25、20、15、10 mm高度Γ(h)值。Γ(h)與點(diǎn)源高度的關(guān)系可用如下半經(jīng)驗(yàn)公式擬合

式中，a1、a2是待定系數(shù)，由Γ(h)和高度作最小二乘法擬合得到。r=0時(shí)的峰效率為[7]：

式中，a3、a4、a5可由r=0時(shí)的點(diǎn)源峰效率實(shí)驗(yàn)值和高度根據(jù)最小二乘法擬合得到。

2 實(shí)驗(yàn)方法

2.1 實(shí)驗(yàn)儀器

超低本底HPGe γ譜儀系統(tǒng)，Φ70 mm×30 mm探測器，效率為35.6%，分辨率為1.79 keV@1332.5 keV; 鉛屏蔽體厚度為16.5 cm，20–1500 keV的積分本底計(jì)數(shù)率為 0.95 cps; 用 CANBERRA公司的DSA1000多道譜儀(8192道)和Genie 2000能譜獲取與分析軟件進(jìn)行能譜獲取、計(jì)算峰面積及統(tǒng)計(jì)漲落。所用標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源為241Am(589.2 Bq)、137Cs(469.7 Bq)和60Co(360.1 Bq), 它們的斑徑均為3.0 mm，由中國原子能科學(xué)研究院制作，出廠日期2008年9月11日。上述點(diǎn)源活度的不確定度依次為2.1%、2.1%和2.2%，是系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)誤差的主要來源。薄膜點(diǎn)源有很薄的吸收層，但氙同位素的 γ射線最低能量為 81 keV，該吸收層對它們的吸收可忽略不計(jì)。

2.2 樣品制備與測量

用 5個(gè)Φ75 mm聚乙烯樣品盒，高度分別為P=5、10、15、20、25 mm。在樣品盒半徑上，從中心到邊緣六等分，編號為N=0、1、2、3、4、5。將樣品測量點(diǎn)編號為P-N。在不同高度，將點(diǎn)源置于設(shè)定測量點(diǎn)進(jìn)行測量?？諛悠泛杏?.0 mm的吸收層，氙樣品盒底為1.14 mm厚的碳纖維。

3 結(jié)果與討論

由能譜得到的核素能峰的全能峰計(jì)數(shù)，按ε(ri)=N/(APγt)計(jì)算點(diǎn)源探測效率，式中，N表示峰計(jì)數(shù)；A表示點(diǎn)源活度(Bq)；Pγ表示γ射線發(fā)射率(其中241Am、137Cs、60Co 的 59.54、661.66、1 173.2、1 332.5 keV γ射線的發(fā)射率分別為0.359、0.851、1.00、1.00)；t表示測量時(shí)間(s)。點(diǎn)源峰計(jì)數(shù)率的某次測定結(jié)果如表1所示。

由表1數(shù)據(jù)，用式(3)、(4)計(jì)算Γ(h)，再擬合式(5)、(6)中的待定參數(shù)，結(jié)果見表2。

表1 點(diǎn)源峰計(jì)數(shù)率實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)Table 1 Full energy peak count rates(cps) of point sources.

表2 點(diǎn)源效率函數(shù)參數(shù)擬合結(jié)果Table 2 Fitting results of parameters in the efficiency function.

由表 2，把系數(shù)和能量進(jìn)行最小二乘擬合，系數(shù)a1–a5和γ射線能量的關(guān)系分別為：

由此可算得到氙同位素各 γ射線所對應(yīng)的系數(shù)，見表 3。由表 3，氙氣效率函數(shù)的參數(shù)對半徑31.75 mm和高度16.66 mm的氣體氙樣品進(jìn)行式(1)積分，求得氙氣體樣品的探測效率如表4所示。

表3 氙氣同位素效率函數(shù)參數(shù)計(jì)算結(jié)果Table 3 Calculation results of parameters in the xenon gas isotope efficiency function.

表4 氙氣體樣品函數(shù)積分探測效率值Table 4 Function integration detection efficiency of xenon gas samples.

由于圓柱狀氙氣樣品的半徑(31.75 mm)略小于晶體半徑(34.70 mm)，樣品盒側(cè)壁(不銹鋼材質(zhì))對射向晶體邊緣的射線探測效率有些影響；而點(diǎn)源效率函數(shù)技術(shù)則未考慮樣品盒側(cè)壁對射線探測效率的影響，故用蒙卡法對點(diǎn)源效率函數(shù)結(jié)果進(jìn)行校正。先模擬有側(cè)壁樣品盒(不銹鋼)的探測效率，再模擬無側(cè)壁時(shí)的探測效率，從而得到該點(diǎn)源效率函數(shù)的校正因子。

為驗(yàn)證上述方法，從反應(yīng)堆廢氣中采集2個(gè)氙氣樣品，1#樣品分別在兩個(gè)g譜儀實(shí)驗(yàn)室測量系統(tǒng)進(jìn)行分析，2#氙氣樣品在一個(gè)g譜儀實(shí)驗(yàn)室和禁核試北京放射性核素實(shí)驗(yàn)室的b-g符合測量系統(tǒng)進(jìn)行分析，結(jié)果見表5。對于1#樣品，兩個(gè)g譜儀測量效率分別由蒙特卡羅模擬分析計(jì)算和點(diǎn)源效率函數(shù)分析計(jì)算給出，用點(diǎn)源效率函數(shù)法的結(jié)果和蒙卡法計(jì)算結(jié)果偏差為–7.12%，在不確定度范圍內(nèi)。對于2#樣品，用點(diǎn)源效率函數(shù)和和b-g符合測量系統(tǒng)測量結(jié)果的偏差為 1.29%，在不確定度范圍內(nèi)。因此，該點(diǎn)源效率函數(shù)技術(shù)方法是有效可行的。

表5 采集氙氣樣品的不同方法測量結(jié)果Table 5 Activity of collected xenon samples analyzed by different methods.

4 結(jié)語

本文的點(diǎn)源效率函數(shù)主要優(yōu)點(diǎn)有：

(1) 可直接計(jì)算氙氣樣品的探測效率；

(2) 氣體樣品密度小，對射線的衰減可忽略不計(jì)，故無需作自吸收校正，則用效率函數(shù)可計(jì)算任意形狀和尺寸的氣體樣品的探測效率；

(3) 理論計(jì)算及蒙卡模擬存在晶體尺寸不確定的因素[7–9]，點(diǎn)源效率函數(shù)不涉及晶體尺寸的問題，因此不存在由于晶體尺寸不確定所帶來的誤差。

1 Ringbom A, Larson T, Axelsson A,et al. SAUNA-a system for auto-matic sampling, processing, and analysis of radio-active xenon [J]. Nucl Instr Meth, 2003, A508:542–553

2 張圈世, 閻春光, 賈懷茂. 測量環(huán)境中痕量放射性氙的能譜符合法[J]. 原子能科學(xué)技術(shù), 2000, 34: 27–29 ZHANG Quanshi, YAN Chunguang, JIA Huaimao. β-γ energy coincidence method for radioxenon in ambient air.Atomic Energy Science and Technology, 2000, 34: 27–29

3 王世聯(lián), 王軍, 樊元慶, 等. γ能譜法測量氙樣品的最小可探測活度規(guī)律研究[J]. 核電子學(xué)與探測技術(shù), 2008,28(2): 404–408WANG Shilian,WANG Jun, FAN Yuanqing,et al. MDA trend research on radioactive Xenon measurement by HPGe γ spectrometer. Nuclear Electronics & Detection Technology, 2008, 28(2): 404–408

4 復(fù)旦大學(xué), 清華大學(xué), 北京大學(xué). 原子核物理實(shí)驗(yàn)方法.北京: 原子能出版社, 1985: 344 –345 Fudan University, Tsinghua University, Beijing University.Nuclear experimental methods. Beijing: Atomic Energy Press, 1985: 344 –345

5 王崇杰, 張愛蓮, 呂建洲. HPGe γ探測器的點(diǎn)源效率函數(shù)及其參數(shù)確定[J]. 核技術(shù), 2006, 29(1): 77–80 WANG Chongjie, ZHANG Ailian, Lü Jianzhou.Efficiency function of HPGe γ detector to point sources and determination of its parameters. Nucl Tech, 2006,29(1): 77–80

6 田自寧, 張洋, 賈明雁, 等. 點(diǎn)源效率函數(shù)確定大體積樣品的HPGe探測器γ射線峰效率[J]. 原子能科學(xué)技術(shù),2010, 44(增刊): 439–444 TIAN Zining, ZHANG Yang, JIA Mingyan,et al. Point source function to determine HPGe detector γ-ray peak efficiency for large volume samples. Atomic Energy Science and Technology, 2010, 44(Supp): 439–444

7 田自寧, 賈明雁, 李惠彬, 等. 土壤樣品γ譜分析自吸收校正技術(shù)研究[J]. 輻射防護(hù), 2010, 01(30): 54–62 TIAN Zining, JIA Mingyan, LI Huibin,et al. Research on self-absorption corrections for laboratory γ spectral analysis of soil samples[J]. Radiation Protection, 2010,01(30): 54–62

8 Jonas Boson, G?ran ?gren, Lennart Johansson. A detailed investigation of HPGe detector response for improved Monte Carlo efficiency calculations[J]. Nucl Instr Meth,2008, A587: 304–314

9 Van Riper K A, Metzger R L, Kearfott K J. In:Proceedings of the Topical Meeting on Radiation Serving Society, Santa Fe, NM, April 2002