陳曉秋，楊端節(jié)，李 冰

環(huán)境保護(hù)部 核與輻射安全中心，北京 100082

2011年3月11日，日本本州東海岸附近海域發(fā)生里氏9.0級(jí)地震，并引發(fā)了強(qiáng)烈的海嘯，受地震與海嘯的襲擊，福島第一核電廠發(fā)生了嚴(yán)重核事故(INES 7級(jí))，造成放射性物質(zhì)向大氣環(huán)境的大規(guī)模釋放。

在核事故應(yīng)急響應(yīng)過(guò)程中，為了更好地保護(hù)公眾和環(huán)境，及時(shí)采取應(yīng)對(duì)措施，首先需要對(duì)事故過(guò)程中氣載放射性物質(zhì)釋放的源項(xiàng)進(jìn)行研判。而不幸的是，福島第一核電廠受地震及海嘯襲擊后，機(jī)組設(shè)備及信息傳輸系統(tǒng)損傷嚴(yán)重，無(wú)法及時(shí)獲取事故機(jī)組的重要安全參數(shù)，難以通過(guò)堆芯損傷狀態(tài)進(jìn)行事故釋放源項(xiàng)的分析。但是，在事故期間，廠區(qū)內(nèi)及其周邊環(huán)境監(jiān)測(cè)設(shè)施的γ空氣劑量率監(jiān)測(cè)系統(tǒng)能夠正常運(yùn)轉(zhuǎn)，且事故發(fā)生幾天后日本開展了大量的放射性核素空氣濃度監(jiān)測(cè)，這為利用環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)反推事故釋放源項(xiàng)提供了條件。

利用環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行事故釋放源項(xiàng)估算的準(zhǔn)確性取決于事故釋放的進(jìn)程、事故釋放期間的大氣彌散條件以及對(duì)合適監(jiān)測(cè)點(diǎn)位和監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的篩選。本工作根據(jù)日本所發(fā)布的福島第一核電廠廠區(qū)內(nèi)和周圍環(huán)境監(jiān)測(cè)點(diǎn)的監(jiān)測(cè)結(jié)果，結(jié)合事故釋放過(guò)程及釋放期間的大氣擴(kuò)散狀況，進(jìn)行綜合分析后選擇了3月15日福島第一核電廠以南11 km處，以及3月18日福島第一核電廠以南30 km處這兩個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)(包括環(huán)境γ空氣劑量率和放射性核素的空氣濃度等)，對(duì)福島第一核電廠3月26日前131I和137Cs的氣載釋放源項(xiàng)進(jìn)行初步評(píng)估。

1 福島第一核電廠釋放過(guò)程

3月11日14∶46地震發(fā)生時(shí)，福島第一核電廠1號(hào)機(jī)組、2號(hào)機(jī)組和3號(hào)機(jī)組正處于反應(yīng)堆滿功率運(yùn)行狀態(tài)，4號(hào)機(jī)組、5號(hào)機(jī)組和6號(hào)機(jī)組處于反應(yīng)堆定期檢修中，其中4號(hào)機(jī)組的燃料已轉(zhuǎn)送乏燃料池。地震發(fā)生后，1—4號(hào)機(jī)組廠房的完整性喪失，相繼出現(xiàn)了如下可能與放射性物質(zhì)釋放相關(guān)的事件，本工作分機(jī)組按照時(shí)間順序摘要如下[1]。

1)福島第一核電廠1號(hào)機(jī)組

3月12日15∶36發(fā)出爆炸音，推測(cè)發(fā)生氫氣爆炸，事后證實(shí)反應(yīng)堆廠房嚴(yán)重?fù)p毀。

2)福島第一核電廠2號(hào)機(jī)組

3月14日11∶01，伴隨3號(hào)機(jī)組反應(yīng)堆廠房的爆炸，反應(yīng)堆廠房的屋頂墻壁出現(xiàn)了開口；

3月15日00∶00，開始排汽；06∶10，有爆炸音同時(shí)抑壓水池腔室壓力降低；06∶20左右，可能是抑壓水池腔室發(fā)生了事故；

3月21日18∶22，冒出白煙；

3月22日07∶11，白煙減少至幾乎不可見的程度。

3)福島第一核電廠3號(hào)機(jī)組

3月14日11∶01，3號(hào)機(jī)組反應(yīng)堆廠房附近發(fā)生爆炸；

3月16日08∶30，3號(hào)機(jī)組冒出水蒸氣樣白煙；

3月21日15∶55，冒出灰色的煙；

3月21日17∶55，確認(rèn)煙開始減少；

3月22日07∶11，灰煙轉(zhuǎn)變?yōu)榘谉?，推測(cè)冒煙朝著結(jié)束的方向發(fā)展；

3月23日16∶20，反應(yīng)堆廠房冒出稍顯黑色的煙；23∶30，3號(hào)機(jī)組反應(yīng)堆廠房的冒煙停止。

4)福島第一核電廠4號(hào)機(jī)組

3月15日06∶14，確認(rèn)4號(hào)機(jī)組操作區(qū)域的墻壁部分破損；09∶38，反應(yīng)堆廠房3層附近發(fā)生火災(zāi)；11∶00左右員工確認(rèn)火自行熄滅；

3月16日05∶45，再次發(fā)生火災(zāi)。

圖1 福島第一核電廠廠區(qū)內(nèi)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的γ空氣劑量率

根據(jù)日本公布的福島第一核電廠廠區(qū)內(nèi)各監(jiān)測(cè)點(diǎn)的γ空氣劑量率的測(cè)定結(jié)果[2](見圖1)，最大劑量率為11 930 μSv/h ，出現(xiàn)在3月15日的正門附近，且3月15日—16日廠區(qū)的劑量率一直維持在較高水平，表明該時(shí)間段內(nèi)放射性物質(zhì)的釋放對(duì)總釋放量的貢獻(xiàn)最大，如此高的釋放率與2號(hào)機(jī)組抑壓池爆炸和4號(hào)機(jī)組的廠房損傷有關(guān)。

2 氣載釋放期間的氣象條件及污染物分布

為反映出放射性物質(zhì)事故釋放在局地的擴(kuò)散情況，并為根據(jù)γ空氣劑量率及空氣活度濃度監(jiān)測(cè)值反推源項(xiàng)提供大氣彌散因子，有必要進(jìn)行局地小尺度氣象條件的模擬。

利用中尺度天氣系統(tǒng)數(shù)值預(yù)報(bào)模式WRFV2.2.1和擴(kuò)散模式CALPUFF進(jìn)行了事故期間大氣輸送和擴(kuò)散情況的模擬[3]。采用的計(jì)算條件：美國(guó)環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)發(fā)布的1°×1° FNL全球分析資料作為輸入數(shù)據(jù)，網(wǎng)格水平格距2 km，共50×50個(gè)格點(diǎn)。CALPUFF模擬區(qū)域水平分辨率和水平網(wǎng)格設(shè)置與WRF一致，模擬時(shí)間為2011年3月15日08時(shí)(協(xié)調(diào)世界時(shí)UTC+9)開始至3月19日，假設(shè)污染物連續(xù)釋放，其釋放率為105g/s。得到各時(shí)刻污染物的瞬時(shí)濃度分布示于圖2。

由圖1可知，3月15日8時(shí)至3月16日24時(shí)期間是放射性物質(zhì)大氣釋放水平最高的時(shí)段，因此本工作重點(diǎn)關(guān)注了此時(shí)氣象場(chǎng)的變化。由圖2中污染物的分布特征可以看出，3月15日午前污染物主要分布在釋放點(diǎn)南偏西的陸地一側(cè)，16時(shí)污染物分布轉(zhuǎn)向西偏北方向，夜間又轉(zhuǎn)至南向。由此可以判斷，受氣象場(chǎng)的影響，在16日之前所釋放的氣載放射性物質(zhì)造成了陸地一側(cè)的大范圍污染，而在16日以后釋放的氣載放射性物質(zhì)則主要輸送到釋放點(diǎn)東南的洋面上。通過(guò)濃度場(chǎng)分布可得到不同監(jiān)測(cè)點(diǎn)位處的大氣彌散因子，可對(duì)釋放源項(xiàng)進(jìn)行推算。

3 大氣環(huán)境釋放源項(xiàng)的評(píng)估

3.1 采用環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的源項(xiàng)推算方法

核素i向環(huán)境的氣載釋放總量Qi為

(1)

其中：Qij為核素i在時(shí)間段j向大氣環(huán)境的釋放率，Bq/s；Tj為時(shí)間段j的釋放時(shí)間，s。

核素i在時(shí)間段j向大氣環(huán)境的釋放率可通過(guò)監(jiān)測(cè)的空氣濃度與大氣彌散因子(即單位釋放率1 Bq/s條件下的空氣濃度)的比值進(jìn)行推算。

(2)

其中：Mi為核素i的空氣活度濃度，Bq/m3；Ci為核素i的大氣彌散因子，s/m3，可通過(guò)上節(jié)模擬的污染物分布而獲得。

在核素的空氣濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)缺失條件下，也可通過(guò)監(jiān)測(cè)的由煙羽中或/和沉積在地面的某種核素所致的γ空氣劑量率與計(jì)算的該核素單位釋放率條件下的γ空氣劑量率之比，推算該核素向環(huán)境的氣載釋放率。

對(duì)于某種核素的地面沉積照射，單位釋放率1 Bq/s條件下γ空氣劑量率可通過(guò)煙羽在地面的沉積過(guò)程計(jì)算。沉積的地面假設(shè)為半無(wú)限大面源，則空氣γ劑量率為

(3)

圖2 污染物模擬計(jì)算的不同時(shí)刻瞬時(shí)濃度分布

核素的地面沉積密度cgr可以表示為

(4)

其中：C0為核素在單位釋放率1 Bq/s條件下計(jì)算的空氣活度濃度，Bq/m3；vd為核素的沉積速率，m/s；λE為核素i的有效去除常數(shù)，λE=λi+λs，1/s；λi為核素i的衰變常數(shù)，1/s；λs為核素i除衰變外的去除常數(shù)，1/s；tb為沉積時(shí)間，s。

在結(jié)合大氣擴(kuò)散模擬計(jì)算與環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行核素釋放率推算時(shí)，應(yīng)注意以下幾點(diǎn)：

(1)根據(jù)氣象條件，在監(jiān)測(cè)點(diǎn)位中篩選確定計(jì)算位置點(diǎn)，該點(diǎn)應(yīng)在時(shí)空分布上與釋放時(shí)間及釋放煙云到達(dá)時(shí)間有較好的對(duì)應(yīng)關(guān)系；

(2)篩選監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)值時(shí)，需要選擇那些時(shí)間變化特征明顯并對(duì)計(jì)算結(jié)果有較大貢獻(xiàn)的那些監(jiān)測(cè)資料；

(3)應(yīng)根據(jù)機(jī)組狀態(tài)、氣象條件和監(jiān)測(cè)結(jié)果的時(shí)間變化進(jìn)行綜合分析，以確定釋放持續(xù)時(shí)段。

由前文所述的事故機(jī)組的狀態(tài)及廠區(qū)劑量率監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)可知，3月15日—16日時(shí)間段內(nèi)的釋放對(duì)總釋放量的貢獻(xiàn)最大，鑒于早期空氣濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的缺失，根據(jù)期間的氣象條件，選取福島第一核電廠以南約11 km處的γ空氣劑量率，推算3月15日向環(huán)境的釋放率。從3月18日開始，日本在廠址附近采樣監(jiān)測(cè)了放射性核素的空氣濃度，因此，可采用放射性核素空氣濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)推算3月18日向環(huán)境的釋放率。

由于核事故期間，地面沉積照射考慮的主要貢獻(xiàn)核素是131I和137Cs，因?yàn)?31I和137Cs地面沉積的外照射γ劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)差別很小，因此，不妨先假設(shè)全部按131I進(jìn)行計(jì)算，然后再按實(shí)測(cè)的相關(guān)空氣濃度數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)進(jìn)行131I和137Cs的分配。另外，地面沉積照射中，由于濕沉積貢獻(xiàn)相對(duì)干沉積較小，計(jì)算過(guò)程中僅考慮了干沉積的作用，對(duì)核素氣載釋放量評(píng)估可能造成稍許的影響。

3.2 放射性物質(zhì)大氣釋放率的評(píng)估

(1)3月15日大氣釋放率的評(píng)估

根據(jù)圖1的福島第一核電廠廠區(qū)內(nèi)各監(jiān)測(cè)點(diǎn)γ空氣劑量率的測(cè)定結(jié)果，可認(rèn)為最大量的氣載釋放發(fā)生在3月15日。然而，在3月15日，因沒(méi)有空氣濃度的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，核素的釋放率可通過(guò)煙羽飄走后沉積于地面的核素所致γ空氣劑量率的計(jì)算值和實(shí)測(cè)值的比較求出。選擇3月15日23∶00左右發(fā)生的一次大規(guī)模放射性釋放(當(dāng)時(shí)正門附近的空氣γ劑量率高達(dá)8 000 Sv/h以上)，來(lái)反映3月15日福島第一核電廠的核素釋放狀況?？紤]到當(dāng)時(shí)的氣象條件為偏北風(fēng)，因此選擇距離福島第一核電廠以南約11 km處的監(jiān)測(cè)點(diǎn)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析[4]，在此期間該監(jiān)測(cè)點(diǎn)有著較為連續(xù)的空氣γ劑量率數(shù)據(jù)(圖3)。

圖3 福島第一核電廠以南約11 km處γ空氣劑量率

由圖3可見，福島第一核電廠以南約11 km處，從3月16日0∶00開始，γ空氣劑量率開始顯著上升，然后，隨著煙羽的逐漸移走，到3月16日9∶00，γ空氣劑量率基本穩(wěn)定。在0∶00—9∶00時(shí)間段(9 h)內(nèi)，可以認(rèn)為事故煙羽經(jīng)過(guò)該點(diǎn)時(shí)放射性物質(zhì)在地面累積沉積所致γ空氣劑量率約為9×10-6Sv/h。

通過(guò)第2節(jié)的局地氣象條件的模擬計(jì)算，3月16日在第一核電廠以南約11 km處的大氣彌散因子約為1×10-7s/m3，即131I單位釋放率(1 Bq/s)在此處所致空氣活度濃度約為1×10-7Bq/m3。131I的干沉積速率假設(shè)為0.003 m/s[5]，衰變常數(shù)為9.98×10-7s-1，除衰變外的去除常數(shù)為1.62×10-8s-1 [6]，則由式(4)計(jì)算的131I單位釋放率(1 Bq/s)條件下9 h內(nèi)131I干沉積造成的地面沉積密度為9.6×10-6Bq/m2，131I地面沉積γ外照射劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)為1.37×10-12(Sv·h-1)/(Bq·m-2)，則由式(3)計(jì)算的131I干沉積所致的γ空氣劑量率為1.3×10-17Sv/h。

由此推算第一核電廠3月15日131I的大氣釋放率為6.8×1011Bq/s，即2.4×1015Bq/h。

(2)3月18日大氣釋放率的評(píng)估

通過(guò)第2節(jié)的局地小尺度氣象條件的模擬計(jì)算，3月18日在計(jì)算點(diǎn)(福島第一核電廠以南30 km)處的彌散因子約為1×10-9s/m3，即131I單位釋放率(1 Bq/s)條件下，在計(jì)算點(diǎn)處所致空氣活度濃度為1×10-9Bq/m3。計(jì)算點(diǎn)附近測(cè)量的空氣活度濃度約為33 Bq/m3，由式(2)推算的福島第一核電廠3月18日131I的大氣釋放率為3.3×1010Bq/s，即1.2×1014Bq/h。

(3)3月12日至3月26日的大氣釋放量的估算

對(duì)福島第一核電廠3月12日至3月26日期間氣載釋放源項(xiàng)進(jìn)行初步評(píng)估，可假定以高釋放率(取3月15日的推定值2.4×1015Bq/h)持續(xù)釋放了1 d估算，其余13 d的釋放率均按照3月18日的釋放率(1.2×1014Bq/h)估算。則由式(1)計(jì)算的3月12日至3月26日的大氣釋放總量為9.5×1016Bq。按已有的核素濃度測(cè)量數(shù)據(jù)，131I與137Cs的氣載釋放量比例可粗略取為10計(jì)算，則131I和137Cs氣載釋放量分別為8.6×1016Bq和8.6×1015Bq。

日本內(nèi)閣府原子力安全委員會(huì)(NSC)及日本原子力研究開發(fā)機(jī)構(gòu)(JAEA)通過(guò)大氣彌散計(jì)算結(jié)果(即單位釋放率所致的空氣濃度)與環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的對(duì)比，進(jìn)行了釋放率的逆推算，給出3月12日至4月6日期間福島第一核電站各反應(yīng)堆放射性物質(zhì)大氣釋放量的評(píng)估結(jié)果，即131I為1.5×1017Bq，137Cs為1.2 ×1016Bq[7]，本工作估計(jì)的氣載釋放量約為JAEA評(píng)估值的60%。

4 結(jié)論與建議

本工作從福島第一核電廠各核電機(jī)組的事故進(jìn)程出發(fā)，結(jié)合大氣彌散條件和環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)福島第一核電廠在事故過(guò)程中放射性核素大氣釋放總量進(jìn)行了評(píng)估。總結(jié)如下：

(1)在缺乏核事故大氣釋放源項(xiàng)直接測(cè)量結(jié)果的情況下，將核事故應(yīng)急環(huán)境監(jiān)測(cè)結(jié)果和大氣彌散模擬結(jié)果相結(jié)合，可在一定的可信度上反推相應(yīng)釋放時(shí)刻的釋放源項(xiàng)。

(2)利用放射性核素的空氣濃度和γ空氣劑量率監(jiān)測(cè)結(jié)果，計(jì)算的3月12日至3月26日131I和137Cs氣載釋放量分別為8.6×1016Bq和8.6×1015Bq。

(3)大規(guī)模釋放期間出現(xiàn)了較強(qiáng)的雨雪過(guò)程，本工作僅考慮干沉積而未考慮濕沉積地面照射的影響，可能對(duì)131I和137Cs氣載釋放量評(píng)估造成稍許影響。

(4)釋放量最大的3月15日缺乏空氣濃度監(jiān)測(cè)的數(shù)據(jù)，采用γ空氣劑量率數(shù)據(jù)進(jìn)行推算，會(huì)進(jìn)一步加大對(duì)釋放源項(xiàng)評(píng)估的不確定性。

盡管有著很大的不確定性，但在發(fā)生嚴(yán)重事故條件下，當(dāng)難以根據(jù)堆芯狀態(tài)確定事故源項(xiàng)的情況下，采用環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)反推事故源項(xiàng)對(duì)于應(yīng)急決策及公眾劑量評(píng)估方面是一個(gè)非常重要的手段。因此，需要進(jìn)一步研究利用環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)反推事故源項(xiàng)的技術(shù)，并將這種功能納入到核事故放射性后果評(píng)價(jià)系統(tǒng)中。

[1]日本経済産業(yè)省原力安全·保安子院.地震被害情報(bào)(第94報(bào))(4月15日08時(shí)00分現(xiàn)在)[OL].http:∥www.meti.go.jp/press/2011/04/20110415002/20110415002-1.pdf,2011-04-15.

[2]日本政府原子力災(zāi)害対策本部.原子力安全に関するIAEA閣僚會(huì)議に対する日本國(guó)政府の報(bào)告書-東京電力福島原子力発電所の事故について-[OL].http:∥www.kantei.go.jp/jp/topics/2011/iaea_houkokusho.html,2011-06-07.

[3]朱好，蔡旭暉，張宏升，等.內(nèi)陸丘陵河谷地區(qū)小風(fēng)條件下的大氣擴(kuò)散模擬研究[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)，2011，31(3):613-623.

[4]東京電力株式會(huì)社.福島第二原子力発電所の現(xiàn)狀について【午後3時(shí)00分時(shí)點(diǎn)】[OL].http:∥www.tepco.co.jp/cc/press/betu11_j/images/110316d.pdf,2011-03-16.

[5]U.S.Nuclear Regulatory Commission.RASCAL 4: Description of Models and Methods[R].USA: U.S.Nuclear Regulatory Commission,2010.

[6]International Atomic Energy Agency.Generic Mo-dels for Use in Assessing the Impact of Discharges of Radioactive Substances to the Environment,IAEA Safety Reports Series No.19[R].Vienna: IAEA,2001.

[7]Masamichi Chino,Hiromasa Nakayama,Haruyasu Nagai,et al.Preliminary Estimation of Release Amounts of131I and137Cs Accidentally Discharged From the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant Into the Atmosphere[J].J Nucl Sci Tech,2011,48 (7): 1 129-1 134.