江鵬飛 李其江 吳軍明 張茂林 葉正隆 熊 露 吳 琳

（景德鎮(zhèn)陶瓷學(xué)院古陶瓷研究所，江西景德鎮(zhèn) 333001）

建窯與吉州窯素天目釉瓷的比較研究

江鵬飛 李其江 吳軍明 張茂林 葉正隆 熊 露 吳 琳

（景德鎮(zhèn)陶瓷學(xué)院古陶瓷研究所，江西景德鎮(zhèn) 333001）

采用EDXRF,SEM，熱膨脹分析等手段對(duì)建窯與吉州窯素天目釉瓷標(biāo)本的胎、釉化學(xué)組成、顯微結(jié)構(gòu)以及物理性能進(jìn)行了測(cè)試分析。引入多元統(tǒng)計(jì)方法對(duì)樣品胎、釉組成結(jié)果進(jìn)行了系統(tǒng)分析，初步探明了兩地素天目黑釉瓷的組成及原料配方特征。同時(shí)，結(jié)合樣品物理性能及顯微結(jié)構(gòu)測(cè)試結(jié)果，探析了兩地素天目黑釉瓷的呈色機(jī)理及其異同點(diǎn)，并初步探明了影響其呈色的主要原因。

素天目釉瓷；化學(xué)組成；呈色機(jī)理

0 引言

黑瓷在我國(guó)的陶瓷史上占有非常重要的地位。黑瓷的出現(xiàn)最早可以追溯至東漢時(shí)期，后經(jīng)晉、唐時(shí)期的發(fā)展，到宋代由于舉國(guó)盛行的“斗茶”之風(fēng)，黑瓷達(dá)到了一個(gè)鼎盛時(shí)期，燒制規(guī)模和藝術(shù)成就都是前所未有的。當(dāng)時(shí)全國(guó)三分之一以上的窯廠都生產(chǎn)黑釉瓷[1-2]，而具有代表性的包括建窯和吉州窯等。其中，建窯位于福建省建陽(yáng)市水吉鎮(zhèn)，緊靠武夷山產(chǎn)茶區(qū)——“斗茶”的發(fā)源地。創(chuàng)造出了包括兔毫、油滴、曜變等許多珍貴品種，建窯的黑釉瓷在當(dāng)時(shí)不僅受到民間推崇，更受到了皇家的喜愛(ài)[3]。而作為著名的民窯——吉州窯，位于江西吉安永和鎮(zhèn)，所燒制的黑釉瓷品種多樣，包括了素天目以及兔毫、剪紙、虎皮斑、鷓鴣斑、木葉等紋飾，充分體現(xiàn)了吉州窯作為民窯適應(yīng)民間需求而變化靈活的特色。兩大窯口的產(chǎn)品既有相似性，同時(shí)又有各自明顯的特點(diǎn)和特色[4-7]，因此通過(guò)對(duì)吉州窯和建窯素天目釉瓷的比較分析研究，將對(duì)進(jìn)一步解析我國(guó)宋代黑釉瓷體系的科學(xué)內(nèi)涵具有重要意義。有鑒于此，本實(shí)驗(yàn)選取了建窯、吉州窯的素天目釉瓷片，通過(guò)對(duì)兩個(gè)窯口標(biāo)本的一系列對(duì)比研究分析，探討了兩者間化學(xué)組成特征以及結(jié)構(gòu)、性能特征的異同點(diǎn)。

1 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容

在福建建陽(yáng)市博物館及吉州窯古陶瓷研究所等考古單位的支持下，實(shí)驗(yàn)選取了12片建窯蘆花坪窯址（LHP1～12）和 10 片吉州窯本覺(jué)寺窯址(JZ1～10)出土的素天目釉瓷片標(biāo)本，部分典型標(biāo)本照片如圖1所示，外觀描述記于表1。對(duì)上述標(biāo)本分別進(jìn)行了胎、釉化學(xué)組成、顯微結(jié)構(gòu)及物理性能分析。

1.1 化學(xué)組成測(cè)試

采用美國(guó)EDAX公司生產(chǎn)的Eagle-III型能量色散X熒光分析儀對(duì)標(biāo)本的胎、釉化學(xué)組成進(jìn)行了分析測(cè)試，數(shù)據(jù)結(jié)果見(jiàn)表2、表3。

表1 標(biāo)本外貌特征Tab.1 Appearance of the samples

表2 標(biāo)本胎的化學(xué)組成/w t%Tab.2 Chemical compositions of the bodies(wt%)

1.2 結(jié)構(gòu)、性能觀測(cè)

采用日本電子株式會(huì)社生產(chǎn)的JSM 6700F型掃描電子顯微鏡觀察部分標(biāo)本的顯微結(jié)構(gòu)，結(jié)果見(jiàn)圖6。

采用德國(guó)耐馳儀器制造有限公司生產(chǎn)DIL402C型熱膨脹儀測(cè)試了標(biāo)本的燒成溫度，并采用排水法測(cè)試了部分標(biāo)本的吸水率、氣孔率等物理性能，結(jié)果見(jiàn)表4。

2 分析與討論

2.1 化學(xué)組成與性能特征分析

對(duì)建窯與吉州窯素天目釉瓷標(biāo)本的胎釉化學(xué)組成進(jìn)行多元統(tǒng)計(jì)分析。圖2、圖4分別為兩種素天目 釉瓷標(biāo)本的胎、釉化學(xué)組成對(duì)應(yīng)分析結(jié)果圖。采用了三維因子載荷圖以改進(jìn)二維因子載荷圖信息量不足的問(wèn)題，確保其因子方差的累積貢獻(xiàn)均達(dá)到80%以上[8]。

表3 標(biāo)本釉的化學(xué)組成/w t%Tab.3 Chemical compositions of the glazes

表4 建窯、吉州窯素天目釉瓷的物理性能Tab.4 Physical properties of plain temmoku wares from Jian Kiln and Jizhou Kiln

由圖2可見(jiàn)，兩種素天目釉瓷標(biāo)本的胎體化學(xué)組成有較為明顯的差異，分布在兩個(gè)不同的區(qū)域，并且分布點(diǎn)都較為分散，表明兩地標(biāo)本胎體化學(xué)成分波動(dòng)均較大。表2為建窯和吉州窯素天目標(biāo)本胎的化學(xué)組成，由表2可見(jiàn)，標(biāo)本中K2O、Fe2O3的含量是區(qū)分兩地胎體差異的關(guān)鍵。為直觀的顯示這種差異，對(duì)建窯和吉州窯素天目釉瓷胎標(biāo)本中K2O、Al2O3的含量作元素含量箱式圖。結(jié)果如圖3所示。

化學(xué)組成的差異能夠充分地表明兩地素天目瓷胎用原料的地域特征。圖3表明，建窯素天目瓷胎中的K2O含量2%～3%要遠(yuǎn)低于吉州窯的5%～6%。這是由于吉州窯素天目瓷胎所用的原料主要是吉州當(dāng)?shù)匾恍┖琄2O量較高的瓷土類原料，如豬母嶺白泥、南山土和田瓏白泥等[9]，這些瓷土類原料的K2O含量在4%～6%之間，與吉州窯素天目瓷胎的K2O含量相近。高K2O的瓷胎經(jīng)高溫后生成大量的玻璃相，胎質(zhì)較為細(xì)膩。而建窯素天目瓷胎則是使用窯場(chǎng)周?chē)囊环N紅色高鐵粘土[10]，相對(duì)于吉州窯所用的瓷土類原料，這種粘土含有大量的粗石英砂顆粒，并且雜質(zhì)較多，燒成后胎體粗糙多孔。因此，綜合兩地原料的特征，就解釋了建窯素天目瓷胎的吸水率、氣孔率均遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于吉州窯標(biāo)本（如表4所示）的原因。另外，建窯所用的紅色粘土，含鐵礦物以亞微米顆粒的形式細(xì)分散于其中[10]，吉州窯所用瓷土則含鐵量較少，因此，建窯素天目胎中的Fe2O3含量7%～9% 明顯高于吉州窯的1%～2%，燒成后建窯瓷胎呈灰黑色，而吉州窯瓷胎多為米白色。

由圖4可見(jiàn)，兩地素天目釉的化學(xué)組成有明顯差異。而且，所有吉州窯素天目瓷標(biāo)本釉的化學(xué)組成都聚集在一個(gè)較小的區(qū)域內(nèi)，建窯標(biāo)本則分布于另一區(qū)域并且較為分散，表明吉州窯素天目釉的化學(xué)組成相對(duì)較為穩(wěn)定。由表3可見(jiàn)，兩地素天目瓷標(biāo)本釉中的Fe2O3含量均在4%～6%之間，并不如胎中Fe2O3的含量差異那么大。兩地素天目釉的化學(xué)組成的差異，主要是由于兩者的Al2O3含量和堿性氧化物含量有較大差別，堿性氧化物中以MgO、K2O最為明顯。以兩地標(biāo)本釉中MgO、K2O、Al2O3的含量作元素含量箱式圖，如圖5所示。

圖5結(jié)果表明，吉州窯素天目標(biāo)本釉的化學(xué)組成特征是MgO、K2O含量較高，其中MgO含量2%～3%略高于建窯的1%～2%，而K2O含量則達(dá)到4%～6%，高于建窯的3%～4%。建窯標(biāo)本釉中的Al2O3含量9%～17%波動(dòng)范圍特別大，吉州窯標(biāo)本釉中的Al2O3含量則相對(duì)穩(wěn)定在11%～13%之間。比較兩者平均值，建窯標(biāo)本為14.37%高于吉州窯的12.31%。由此可見(jiàn)，建窯素天目釉高Al2O3低K2O的化學(xué)組成，應(yīng)是建窯素天目瓷標(biāo)本燒成溫度稍高于吉州窯（如表4所示）的主要內(nèi)在影響因素之一。

2.2 呈色機(jī)理分析

據(jù)以上分析結(jié)果可知建窯與吉州窯素天目釉瓷，無(wú)論是胎、釉化學(xué)組成，還是物理性能都有很大的差別，但燒成后都呈現(xiàn)出深沉厚重的黑色和黑褐色，這與素天目釉的顯微結(jié)構(gòu)有密不可分的關(guān)系。從圖6標(biāo)本的顯微照片可以看出，建窯和吉州窯的素天目釉具有相類似的顯微結(jié)構(gòu)，均在基質(zhì)相中分布著許多孤立的微相液滴。

建窯與吉州窯黑釉和許多宋代瓷釉的化學(xué)組成類似，均屬于石灰——堿釉，主要化學(xué)成分是K2O、CaO、Al2O3、SiO2，并且都處于相平衡圖中的方石英（SiO2）—— 硅灰石（CS）—— 鈣長(zhǎng)石（CAS2）—— 正長(zhǎng)石（KAS6）區(qū)。金格利等對(duì)此四元系統(tǒng)進(jìn)行了研究，求得了該系統(tǒng)中SiO273.5±3.5%平面上高于1200℃的不混溶的組成范圍[11]。將建窯和吉州窯黑釉的化學(xué)組成換算分子百分?jǐn)?shù)，發(fā)現(xiàn)這些成分點(diǎn)均落在分相區(qū)上部（見(jiàn)圖7）。按該四元系統(tǒng)的性質(zhì)，對(duì)于液——液不混溶區(qū)上部邊界線以外的組分來(lái)說(shuō)，距離邊界線越遠(yuǎn)其最高分相溫度越低。建窯、吉州窯素天目釉瓷的燒成溫度分別在1300℃和1250℃左右，均符合產(chǎn)生分相的條件。

黑釉的分相一般而言分成兩種情況：（1）含有一定Fe2O3量的黑釉在燒成過(guò)程中析出鈣長(zhǎng)石析晶，F(xiàn)e2O3在晶體中的溶解度比溶液中的溶解度小很多，因此會(huì)有大部分晶體中的Fe2O3被排到晶間的液相當(dāng)中，使得這部分液相富鐵，而Fe2O3在熔體中具有強(qiáng)烈的不混溶傾向，因而提高了富鐵液相的不混溶趨勢(shì)，從而形成分相。（2）黑釉的燒成升溫階段在一定溫度下開(kāi)始產(chǎn)生液相，達(dá)到一定的數(shù)量就會(huì)把原來(lái)的氣孔封閉住。在高溫下Fe2O3有部分會(huì)還原成FeO而放出氧氣，在釉液中留有小氣泡。溫度繼續(xù)上升，氣泡變大并向釉表面沖出。這個(gè)過(guò)程中，在其氣液界面上會(huì)帶動(dòng)其周?chē)难趸F微粒一起前進(jìn)。這些微粒也會(huì)不斷地溶解于氣泡周?chē)囊合嘀?，以至氣泡爆破后該處的局部液相小區(qū)域富含鐵，冷卻到一定溫度下，該小區(qū)域發(fā)生液相分離，形成無(wú)數(shù)的富鐵孤立小液滴[12]。

根據(jù)顯微結(jié)構(gòu)觀察（如圖6所示），建窯與吉州窯素天目釉中并沒(méi)有晶體出現(xiàn)，只有無(wú)數(shù)的孤立液滴分布于基相當(dāng)中。因此，素天目釉的分相過(guò)程符合黑釉分相第二種情況。由此可見(jiàn)，建窯和吉州窯黑釉具有相似的結(jié)構(gòu)，都是通過(guò)液相分離，基質(zhì)中分離出大量孤立的液相小滴。其中，液相基質(zhì)基本為無(wú)色透明狀，而孤立小液滴呈現(xiàn)出棕黃色，這是因?yàn)榉蛛x出的液相中Fe2O3含量較大，F(xiàn)e2O3的富集不僅使微相染色，而且提高了微相的折射率與反射率[13]。富鐵的細(xì)分散微小液滴增加了粒子本身的光吸收性以及使光線發(fā)生無(wú)數(shù)次的折射和吸收。因此，當(dāng)釉層稍厚，則光線就無(wú)法通過(guò)而呈黑色。吉州窯因?yàn)橛詫颖?，而且光線透過(guò)釉層后，米白色的胎體對(duì)光的吸收性也不強(qiáng)，所以，吉州窯素天目瓷呈黑褐色。而建窯素天目瓷釉層厚，灰黑色的胎體對(duì)光線有更強(qiáng)的吸收性，則建窯素天目瓷顯黑色。

3 結(jié)論

（1）吉州窯與建窯素天目瓷的胎體化學(xué)組成波動(dòng)均較大，但地域特征明顯。K2O、Fe2O3的含量是區(qū)分兩地胎體差異的關(guān)鍵。其中，吉州窯素天目瓷胎由于使用了當(dāng)?shù)匾恍㎏2O量較高的豬母嶺白泥、南山土和田瓏白泥等瓷土類原料。導(dǎo)致胎體K2O量較高，在5%～6%之間；而建窯瓷胎所用原料主要為當(dāng)?shù)厥a(chǎn)的紅色高鐵粘土，故其胎體Fe2O3含量遠(yuǎn)高于吉州窯瓷胎，達(dá)到7%～9%。

（2）吉州窯素天目釉相比建窯同類標(biāo)本具有低鋁高鉀的組成特征，且組成波動(dòng)較小。這應(yīng)是建窯素天目瓷燒成溫度稍高于吉州窯的內(nèi)在原因之一。然而，吉州窯素天目瓷不僅胎用原料相對(duì)更為細(xì)膩，且胎體組成中熔劑含量更高（K2O含量明顯偏高），所以在燒成溫度相對(duì)更低的情況下胎體燒結(jié)程度反而更高。

（3）吉州窯和建窯素天目釉均具有相類似的分相結(jié)構(gòu)，但釉層厚度及胎體顏色的不同也使兩地標(biāo)本呈色存有差異。建窯素天目釉層厚，胎體灰黑色，光線入射后幾乎完全吸收呈烏黑色，而吉州窯釉層較薄，且米黃色的胎體對(duì)光線的吸收性不及灰黑色胎體強(qiáng)，釉色則呈黑褐色。

1 鄧宏明.浙江古代黑釉瓷器-兼論我國(guó)黑釉瓷器的起源.中國(guó)陶瓷,1982(1):54～61

2 李家治.中國(guó)科學(xué)技術(shù)史-陶瓷卷.北京:科學(xué)出版社,1998:182～183

3 鄧宏文.吉州窯和建窯黑瓷的研究.湖南考古輯刊,1999,(0):301～334

4 陳顯求,陳士萍,黃瑞福,周學(xué)林,阮美林.宋代建盞的科學(xué)研究.中國(guó)陶瓷,1983(1):58～66

5 李偉東,張瑋,魯曉珂,鄭乃章,羅宏杰.中國(guó)古代兔毫黑釉瓷的組成及結(jié)構(gòu).建筑材料學(xué)報(bào),2011,14(3):329～334

6 王金田,盧瑞濟(jì),張乃珠,趙達(dá)峰,黃瑞福,陳顯求.影響曜變天目釉特征的幾個(gè)因素.中國(guó)陶瓷,1986,(6):10～13

7 敖鏡秋.吉州天目盞木葉紋樣形成過(guò)程的探討.中國(guó)陶瓷,1987,(2)45～51

8 羅宏杰.中國(guó)古陶瓷與多元統(tǒng)計(jì)分析.北京:中國(guó)輕工業(yè)出版社,1997,37

9敖鏡秋.吉州窯瓷用原料考察.陶瓷學(xué)報(bào),1989,10(2):73～85

10 李家治.中國(guó)科學(xué)技術(shù)史-陶瓷卷.北京:科學(xué)出版社,1998

11 劉康時(shí).陶瓷工藝原理.廣州:華南理工大學(xué)出版社,1990

12 陳顯求,黃瑞福,陳士萍,阮美林.宋代天目名釉中液相分離現(xiàn)象的發(fā)現(xiàn).景德鎮(zhèn)陶瓷,1981,(1):4～12

13 陳顯求,黃瑞福,陳士萍,趙達(dá)峰,王金田.鐵紅釉的液相分離.中國(guó)陶瓷,1979,(3):17～19

The Comparative Study of the Plain Temmoku from Jian Kiln and Jizhou Kiln

JIANG Pengfei LI Qijiang WU Junming ZHANG Maolin Ye Zhenglong XIONG Lu WU Lin
(Institute of Ancient Ceramics,Jingdezhen Ceramic Institute,Jingdezhen 333001,China)

The chemical composition,colouration mechanism and physical performance of plain temmoku wares from Jian Kiln and Jizhou Kiln,respectively,were studied by using EDXRF,SEM and thermal dilatometer,etc.By analyzing the characteristics of their body and glaze through multivariate statistical method,preliminary discoveries were made about the body compositions of black temmoku wares from the two kilns and their body batch characteristics.Meanwhile,combined with physical properties of the samples and the testing results,the similarities and differences between temmoku wares from Jian Kiln and Jizhou Kiln and their coloring mechanism were discussed,and the main reasons for their colour generation were preliminarily explored.

plain temmoku;chemical composition;colouration mechanism

on Apr. 23, 2012

T Q 1 7 4.4+3

A

1000-2278（2012）03-0347-07

2012-04-23

江鵬飛，E-mail:j79330437@163.com

JIANG Pengfei, E-mail: j79330437@163.com