金雪蓮，任 婧，夏 峰

(1．云南農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，云南昆明650201;2．云南省環(huán)境科學(xué)研究院，云南昆明650034)

我國河流湖泊砷污染研究進(jìn)展

金雪蓮1，任 婧1，夏 峰2

(1．云南農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，云南昆明650201;2．云南省環(huán)境科學(xué)研究院，云南昆明650034)

對我國14個省27處河流湖泊砷污染現(xiàn)狀進(jìn)行了歸納，認(rèn)為我國河流湖泊砷污染嚴(yán)重，大部分水系中砷含量超過世界淡水砷背景值，最高達(dá)到1.9mg/L;水體表層底泥中砷含量范圍為4.0～980.6mg/kg，44.5%的水體底泥屬于中度及以上砷污染水平，礦業(yè)活動是導(dǎo)致砷污染的重要原因之一。在分析河流和湖泊中砷存在形態(tài)的基礎(chǔ)上，簡要探討了砷的遷移轉(zhuǎn)化過程及影響因素，我國水系表層沉積物中的砷以殘?jiān)鼞B(tài)為主。比較了6種水體除砷方法，認(rèn)為土壤法處理云南砷污染地表水更符合廉價、高效的原位修復(fù)技術(shù)要求。認(rèn)為未來應(yīng)加強(qiáng)對沉積物中砷形態(tài)的研究，并對河流和湖泊等地表水中砷的遷移轉(zhuǎn)化做出系統(tǒng)的解釋。

砷污染;表層沉積物;遷移轉(zhuǎn)化;除砷;土壤法

近年來，我國各大江河、湖庫普遍受到不同程度的重金屬污染，鄱陽湖、太湖、巢湖、洪澤湖、陽宗海、滇池、湘江、沘江流域、黃浦江、環(huán)太湖主要河流、大沙河等地表水受Pb、Cd、Hg、As、Cr污染較重，Pb、Cd、Hg等出現(xiàn)流域性污染，砷污染成為普遍現(xiàn)象。砷在地殼中含量不高，甚至小于一些稀有元素，具有低劑量高毒性、難降解性、形態(tài)多變性等特征;可沿食物鏈進(jìn)入人體，對腸胃、心血管、神經(jīng)系統(tǒng)等部位產(chǎn)生毒害，增加癌癥發(fā)生率，現(xiàn)已被國際癌癥研究機(jī)構(gòu)和美國環(huán)保署人類有害物質(zhì)信息庫列為第一類致癌物。由于河流和湖泊是人類用水的重要來源，其環(huán)境質(zhì)量的好壞直接影響著人們的生產(chǎn)生活，因此對河流、湖泊砷污染進(jìn)行系統(tǒng)性研究，開展?jié)M足實(shí)際需要的砷污染控制措施與治理技術(shù)已非常迫切。

1河流湖泊砷污染現(xiàn)狀及污染來源分析

1.1河流湖泊砷污染現(xiàn)狀

砷污染區(qū)域涉及河套平原、貴州、湖南、廣西、云南等地，污染較重的河流湖泊有陽宗海、大屯海、河池、邳蒼分洪道、都柳江、大沙河、岳陽新墻河等，主要表現(xiàn)為上腹水體和底泥砷含量超出相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)。

1.1.1上腹水體砷污染現(xiàn)狀

世界淡水中溶解態(tài)砷的平均背景濃度為1.0×10－4mg/L［12］，我國大部分淡水體系中砷含量都超過此值。湘江是我國河流污染最嚴(yán)重的河流之一，歷年監(jiān)測數(shù)據(jù)分析發(fā)現(xiàn)支流郴江梁家灣斷面歷年平均值為0.50mg/L［7］;黃浦江上游水體砷平均值為2.7×10－4mg/L，濃度范圍為0.61～5.3×10－3mg/L［13］;2006年9月湖南岳陽新墻河水體中含砷量為0.78mg/L，導(dǎo)致8萬人飲水困難;2008年云南陽宗海水體中總砷量為0.16mg/L，其中As(III)的平均含量為0.084mg/L，水質(zhì)從Ⅱ類下降至劣Ⅴ類［5］;2009年1月邳蒼分洪道東西兩省界斷面水體砷濃度分別為1.9mg/L和0.51mg/L，初步估算受污水體達(dá)1000萬m3［15］;2009年6月大屯海水質(zhì)監(jiān)測表明砷含量為0.96mg/L，超過國家飲用水標(biāo)準(zhǔn)96倍。

1.1.2底泥砷污染現(xiàn)狀

我國部分水體表層底泥中砷含量范圍為4.0～980.6mg/kg(見表1)［9，11，16～39］，明顯低于加納、韓國受污水體底泥中砷含量，但高于阿根廷、法國、德國、意大利、日本、南非等國家水體底泥砷含量［40，41］。

采用單因子評價法對我國14個省27處水系表層沉積物砷含量進(jìn)行評價:以《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)

》，

、泊比例為7.4%，重度砷污染的比例為11.1%;以我國水系沉積物砷的平均值為參考標(biāo)準(zhǔn)，情況不容樂觀，其中受中度污染的比例為7.4%，重度污染的比例為37.1%。

表1我國部分水體底泥砷含量范圍

1.2河流湖泊砷污染來源分析

地表水中砷的輸入主要有三個途徑:礦物中砷的自然釋放、工業(yè)“三廢”的排放、土壤中砷的淋溶。自然砷廣泛分布在土壤和巖石的礦物中，在自然環(huán)境的各種外力作用下，砷發(fā)生遷移、轉(zhuǎn)化或再固定，在此過程中砷被釋放，如巖石中砷的釋放導(dǎo)致地下水砷異常。另外，農(nóng)業(yè)污灌及大量施用農(nóng)藥化肥會導(dǎo)致砷在土壤中積累，隨之污染地下水和地表水，因而農(nóng)業(yè)砷污染也不容忽視。

我國砷污染主要發(fā)生在砷儲量相對豐富和含砷礦產(chǎn)資源采、選、冶活動比較密集的廣西、湖南、云南、貴州等西南及其周邊地區(qū)［42］。礦產(chǎn)資源的，資源開發(fā)和利用強(qiáng)度加大，同時企業(yè)缺乏對砷回收動力，導(dǎo)致大量含砷物質(zhì)直接或間接地進(jìn)入了大氣、水體和土壤，使砷污染問題越來越突出。據(jù)統(tǒng)計(jì)，人為向大氣、水體和土壤中排放的砷總量分別達(dá)到28070t/a、28405t/a和125010t/a［43］。從表1也可以看出，受人類活動干擾大的地表水底泥砷含量高于受人類活動干擾較小的地區(qū)。

2河流湖泊中砷的存在形態(tài)及遷移轉(zhuǎn)化

2.1河流湖泊中砷的存在形態(tài)

砷的危害與其在環(huán)境中的形態(tài)密切相關(guān)，所以環(huán)境中砷的形態(tài)研究逐漸被重視。自然界中砷以－3、0、+3、+5四種價態(tài)存在，其中+3、+5，As3－EhH3As和(CH)3As形式出現(xiàn)，金屬砷在自然界中十分稀少。

水體中的砷有溶解態(tài)和懸浮態(tài)兩種形態(tài)，進(jìn)入水體的溶解態(tài)砷被水中的顆粒物吸附懸浮于水體，最終會通過沉淀作用轉(zhuǎn)移到沉積相中。沉積物中的砷通常與鐵/鋁/錳的(氫)氧化物、硫化物、磷酸鹽和碳酸鹽礦物、粘土礦物以及有機(jī)物結(jié)合成不同形態(tài)。由于不同研究者對砷的形態(tài)理解不同而對砷在土壤或沉積物的形態(tài)分類不同，Cui等［44］提出八類劃分法，Wenzel等［45］提出六類分法，目前采用較多的是Tessier劃分法［46］，即可交換態(tài)砷、碳酸鹽結(jié)合態(tài)砷、鐵/錳氧化物結(jié)合態(tài)砷、有機(jī)物結(jié)合態(tài)砷和殘?jiān)鼞B(tài)砷。我國水體沉積物中的砷以殘?jiān)鼞B(tài)為主，運(yùn)河和西湖表層底泥中殘?jiān)鼞B(tài)砷含量＞50%［47］;黔西南濫木廠鉈礦化區(qū)河流沉積物砷分布情況是:殘余態(tài)(含量＞95%)＞＞可還原態(tài)＞可氧化態(tài)＞酸可提取態(tài)［48］;成都經(jīng)濟(jì)區(qū)主要河流底泥中殘?jiān)鼞B(tài)砷＞＞氧化態(tài)/有機(jī)結(jié)合態(tài)/碳酸鹽態(tài)砷 ＞交換態(tài)砷［49］。

2.2砷在河流湖泊中的遷移轉(zhuǎn)化及影響因素

河流和湖泊由水相、沉積物、生物相構(gòu)成，三者不可分割。砷在三相中的遷移轉(zhuǎn)化是一個動態(tài)過程，涉及到了物理、化學(xué)、生物變化以及人為的干擾活動;以生物作用、吸附－解吸、氧化－還原三個作用為主，其影響因素眾多，主要有EH－pH條件、膠體或顆粒性質(zhì)、生物等(見圖1)。

EH－pH不僅影響砷的價態(tài)，還影響膠體或顆粒對砷的吸附能力，是砷遷移轉(zhuǎn)化的重要影響因素。美國莫諾湖湖水隨著深度和厭氧程度的增加As(III)的含量逐漸增加，As(V)的含量逐漸減少［50］;陽宗海湖水中(氧化環(huán)境)As3+∶As5+=2∶3，泉水中情況卻恰好相反，深層水中As3+在總As中所占的比例高于表層水［5］。鐵氫氧化物顆粒在低pH值水環(huán)境中能吸附更多的As5+;鋁氫氧化物顆粒在pH為4～7范圍內(nèi)較容易吸附As5+，pH＞7時快速釋放As5+，而對As3+的吸附能力在pH為4～9范圍內(nèi)基本保持穩(wěn)定［51，52］。

物質(zhì)的粒徑也影響砷的遷移，刁江底泥中砷主要存在于63～170μm的顆粒中，而河漫灘沉積物中砷主要存在＜63μm粒級中［53］。動植物通過吸收、吞食等作用將砷主要以有機(jī)砷的形式轉(zhuǎn)移到體內(nèi)，可以說砷在生物體內(nèi)的遷移轉(zhuǎn)化是一個自然降解的過程，但含砷量高的生物進(jìn)入人類食物鏈對人類健康存在著一定威脅;微生物不僅可以通過新陳代謝改變砷存在的環(huán)境條件，還能通過分解有機(jī)質(zhì)產(chǎn)生較易絡(luò)合金屬離子的物質(zhì)［54］。環(huán)境中磷酸根等陰離子［57］、季節(jié)及水流紊動等外界條件也會影響到砷的遷移轉(zhuǎn)化。

表2六種水體除砷方法比較

3河流湖泊砷污染控制措施

砷不能像有機(jī)物一樣被降解，只能采取一些措施把高毒性砷轉(zhuǎn)化為低毒性砷，游離態(tài)砷轉(zhuǎn)化為低水溶性甚至是不溶于水的礦化物質(zhì)，使其對人類和環(huán)境的影響降到最小。通常認(rèn)為有機(jī)砷化合物毒性小于無機(jī)砷化合物，五價砷化合物毒性小于三價砷化合物。目前，世界上主要有六種常用的水體除砷方法(見表2)，其中吸附沉淀法是運(yùn)用較廣泛的一種方法。

此外，粘土和粘土礦物具有優(yōu)越的表面性能和電化學(xué)性質(zhì)，在環(huán)境保護(hù)和污染物的凈化處理中得到了廣泛應(yīng)用。如:KOH活化的高嶺土－菱鐵礦［58］、TiCl4－蒙脫土制成的脫砷離子篩等都取得較好的實(shí)驗(yàn)效果［59］。相關(guān)研究表明［60］，鐵對砷的吸附能力強(qiáng)于鋁強(qiáng)于鈣;不同土壤類型對砷的吸附能力依次為:紅壤＞磚紅壤＞黃棕壤＞黑鈣土＞堿土＞黃土。紅壤中含有大量的鐵(氫)氧化物，磷含量低，具有較高的粘粒含量、比表面積大等優(yōu)點(diǎn)，也可以作為砷吸附劑。紅壤中主要鐵(氫)氧化物包括針鐵礦、赤鐵礦、纖鐵礦、磁赤鐵礦等礦物，其中針鐵礦和赤鐵礦最常見，兩者對砷的吸附容量分別為13mg/g、20mg/g［61］。

云貴高原紅壤資源豐富，本課題組在云南地區(qū)篩選到具有較強(qiáng)固砷能力的土壤，同時發(fā)現(xiàn)土壤固砷能力與土粒細(xì)度、水土比例、水體砷濃度及作用時間有一定的關(guān)系。模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:土壤吸附水體砷速度快，投土約2h達(dá)到吸附平衡，水體砷含量從0.103 mg/L降到了0.043mg/L，底泥的增厚量為8mm(以5m水深計(jì)算)。

4展望

隨著社會的發(fā)展，環(huán)境問題日益突出，砷污染已成為一個全球性的環(huán)境問題。砷一旦進(jìn)入水體，分布于水體各組分中，不僅對水生生態(tài)系統(tǒng)的各組分產(chǎn)生影響，還影響著其他生態(tài)系統(tǒng)，危害人類健康。關(guān)于砷的生物地球化學(xué)循環(huán)和污染控制措施已有了深入的研究，但河流湖泊等地表水砷污染需要更深入、系統(tǒng)地研究。

(1)砷在環(huán)境中的移動性、毒性、生物有效性很大程度上取決于其存在形態(tài)，所以在河流和湖泊中砷總量研究的基礎(chǔ)上，可深入研究砷形態(tài)的分布特征、分析方法及與生物有效性的關(guān)系，尤其應(yīng)該加強(qiáng)對沉積物中砷形態(tài)的研究，沉積物是砷的最終歸宿，也是河流和湖泊的主要內(nèi)污染砷源;

(2)水體砷遷移轉(zhuǎn)化機(jī)制的現(xiàn)有研究成果主要源于地下水砷的研究，但是河流和湖泊與地下水在水利條件、生物作用、污染來源等方面有著很大的差異，因此對河流和湖泊等地表水中砷的遷移轉(zhuǎn)化做出系統(tǒng)的解釋，能為河流和湖泊的砷污染控制措施提供理論基礎(chǔ);

(3)河流、湖泊砷污染控制措施在技術(shù)策略上常采取原位治理或修復(fù)，現(xiàn)有的6種方法各自存在缺陷，相比較而言，吸附－沉淀法技術(shù)成熟、藥劑種類繁多，具有用于河流、湖泊等地表水的砷污染處理的潛力［62］，但很多吸附材料由于吸附活性低(如活性炭、生物吸附劑等)、價格高(如金屬氧化物、納米材料等)等因素限制而沒有批量應(yīng)用的商業(yè)價值，吸附反應(yīng)器在大型水體原位治理技術(shù)上可行性差［62］。因此，尋求廉價、高效、安全的水體原位除砷技術(shù)是當(dāng)務(wù)之急;

(4)我國云貴高原紅壤資源豐富，紅壤除砷技術(shù)實(shí)驗(yàn)效果好，相對較安全，在云南地區(qū)選擇自然材料紅壤作為砷吸附劑符合廉價、高效的要求，土壤法除砷技術(shù)處理大型地表水砷污染具有重要的應(yīng)用研究價值和實(shí)際意義，但是土壤法除砷機(jī)理有待深入研究。

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The Research Progress on the Arsenic Pollution of the Rivers and Lakes in China

JIN Xue－lian1，REN Jing1，XIA Feng2
(1．College of Resources and Environment，Yunnan Agricultural University，Kunming Yunnan 650000 China)

Based on the review of the current arsenic pollution of the 27 rivers and lakes in the 14 provinces of China，it is considered that they are seriously polluted by arsenic．The content of arsenic in most water systems exceeds the arsenic background value of the world fresh water，with the maximum value up to 1.9 mg/L．The arsenic content in the upper sediment layer ranges from 4.0～980.6mg/kg．44.5%of the sediment is moderately polluted or even worse．Mining is one of the major causes for such pollution．After the morphological analysis of the arsenic in the upper sediment layer in waters，the migration and transformation of the arsenic and their impacts are discussed．The arsenic in the upper sediment layer in these waters exists mainly as residue．The comparison of the six arsenic removal methods in waters tells us the soil method is a cheap and efficient in－situ treatment．It is suggested to strengthen the morphological research of the arsenic in the sediment and to provide a systematic explanation about its migration and transformation in the surface waters like rivers and lakes．

arsenic pollution;upper sediment layer;migration and transformation;arsenic removal;soil method

X52

A

1673－9655(2012)05－0026－06

2012－04－17

國家科技重大專項(xiàng)(2010ZX07212－007)。

金雪蓮(1985－)，女，湖南常德人，碩士生在讀，研究方向?yàn)樗w重金屬污染修復(fù)。

夏峰(1964－)，男，正高工，研究方向?yàn)榄h(huán)境生