陳 霖 ,張 鐳 *,張 磊 ,2,曹賢潔 ,黃建平 ,張 武 ,張北斗 (.蘭州大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院,半干旱氣候變化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,甘肅 蘭州 730000；2.中國人民解放軍92543部隊(duì),河南 濟(jì)源 454650)

半干旱地區(qū)黑碳?xì)馊苣z和含碳?xì)怏w特征及來源

陳 霖1,張 鐳1*,張 磊1,2,曹賢潔1,黃建平1,張 武1,張北斗1(1.蘭州大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院,半干旱氣候變化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,甘肅 蘭州 730000；2.中國人民解放軍92543部隊(duì),河南 濟(jì)源 454650)

利用2009年9月～2010年6月蘭州大學(xué)半干旱氣候與環(huán)境觀測(cè)站(SACOL)多角度吸收分光光度計(jì)(MAAP-5012)觀測(cè)數(shù)據(jù)、CO和CO2氣體成分混合比數(shù)據(jù),分析了西北半干旱地區(qū)黑碳?xì)馊苣z和含碳?xì)怏w特征、影響源地,以及影響黑碳濃度的排放物類型.結(jié)果表明BC、CO、CO2平均濃度分別為1.75μg/m3、601.71×10-9、387.78×10-6.利用后向軌跡模式將從觀測(cè)站西部和東部輸送過來的氣流區(qū)分開,氣流從東部來時(shí),BC、CO、CO2濃度分別為1.38μg/m3、462.79×10-9、383.03×10-6;氣流從西部來時(shí),BC、CO、CO2濃度分別為2.2μg/m3、768.38×10-9、393.47×10-6.對(duì)500m、1500m、3000m高度氣流來向的發(fā)源地進(jìn)行聚類分析,發(fā)現(xiàn)3個(gè)高度上氣流從中東、中亞及歐洲區(qū)域傳輸過來時(shí),BC、 CO、CO2濃度較高,△B C/△C O、△ CO/△ CO2值較大,說明燃料燃燒效率較低;氣流從我國華北華中地區(qū)傳輸過來時(shí),BC、CO、CO2濃度較低,△B C/△ CO、△ CO/△ CO2值較小,表明燃料燃燒效率較高.

半干旱地區(qū)；黑碳?xì)馊苣z；后向軌跡；聚類分析

黑碳?xì)馊苣z作為吸收太陽輻射的主要?dú)馊苣z成分,近年來引起國內(nèi)外很多學(xué)者關(guān)注[1-6].黑碳主要是由于物質(zhì)的不完全燃燒產(chǎn)生的,如工業(yè)生產(chǎn)、汽車尾氣、居民燃火、生物質(zhì)燃燒等.黑碳?xì)馊苣z的吸收性能占大氣氣溶膠總吸收性能的90%以上[7],所以一般也用黑碳?xì)馊苣z的吸收系數(shù)作為大氣氣溶膠的吸收系數(shù).黑碳?xì)馊苣z能吸收太陽短波輻射,對(duì)大氣及大氣層頂造成正輻射強(qiáng)迫, 同時(shí)由于其吸收和散射作用,使得到達(dá)地面的太陽短波輻射減少,對(duì)地表造成負(fù)的輻射強(qiáng)迫作用[8].大氣中黑碳?xì)馊苣z可以通過云-氣溶膠相互作用,對(duì)云層的厚度、云層高度、云量和云頂反照率造成影響,從而造成半直接輻射強(qiáng)迫效應(yīng)和間接輻射強(qiáng)迫效應(yīng)[9].近年研究發(fā)現(xiàn),在南極[10]、北極[11]地區(qū)也觀測(cè)到了黑碳?xì)馊苣z,且濃度較大.

大氣中的黑碳?xì)馊苣z主要來源于火山噴發(fā)和化石燃料燃燒.IPCC第 4次評(píng)估報(bào)告[12]指出,當(dāng)前全球平均每年排放黑碳約8.0Tg/a,其中化石燃料燃燒排放為 4.6Tg/a,生物質(zhì)燃燒排放為3.3Tg/a.我國大城市的日常生活中的化石燃料消耗量較大,城市工業(yè)、汽車尾氣和居民活動(dòng)產(chǎn)生的黑碳較多,鄉(xiāng)村燃燒秸稈較多[13-14],也對(duì)大氣中的黑碳濃度有較大的影響.

目前對(duì)人為排放氣溶膠的研究多集中于OC(有機(jī)碳)和 BC(黑碳)之間的關(guān)系及其季節(jié)變化[15-16]、BC的混合態(tài)[17]及硫酸鹽氣溶膠和有機(jī)氣溶膠的形成[18]方面,而對(duì) BC與燃燒示蹤物(CO、CO2等)的研究較少,BC與CO、CO2的相互關(guān)系可以反映物質(zhì)的燃燒效率及 BC在大氣中得傳輸效率,可較好地表征不同區(qū)域的燃燒物燃燒效率及黑碳的傳輸效率.

我國半干旱地區(qū)由于沙塵天氣及重工業(yè)污染的雙重影響,使得黑碳?xì)馊苣z研究變得相對(duì)復(fù)雜.本課題組前期工作分析了蘭州遠(yuǎn)郊區(qū)2007年1月1日至2009年8月28日黑碳?xì)馊苣z濃度特征,黑碳濃度日變化及季節(jié)變化特征,并分析了沙塵過程對(duì)黑碳濃度的影響,但沒有分析周邊區(qū)域?qū)τ^測(cè)站黑碳濃度的影響,且沒有結(jié)合其他物質(zhì)進(jìn)行分析.本文在此基礎(chǔ)上,利用蘭州大學(xué)半干旱氣候與環(huán)境觀測(cè)站(SACOL)多角度吸收分光光度計(jì)(MAAP-5012)觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行半干旱地區(qū)黑碳?xì)馊苣z變化特征的研究,同時(shí)結(jié)合CO和CO2數(shù)據(jù),通過后向軌跡分析影響觀測(cè)站的氣流的起源地、起源高度和燃燒物質(zhì)情況,并將觀測(cè)站西部和東部輸送來的氣流區(qū)分開,研究觀測(cè)站兩個(gè)主導(dǎo)風(fēng)向?qū)谔細(xì)馊苣z及含碳?xì)怏w的影響.

1 觀測(cè)儀器與資料

1.1 觀測(cè)儀器

黑碳?xì)馊苣z的觀測(cè)使用Thermo Scientific公司生產(chǎn)的多角度吸收分光光度計(jì)(Model-5012).該儀器利用光束通過氣溶膠樣品后的衰減量與濾膜上黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量濃度之間的線性關(guān)系,在測(cè)量光透過濾膜后的衰減量后,通過線性關(guān)系反算出氣溶膠中黑碳的濃度.測(cè)量儀器腔體內(nèi)增加了光散射的測(cè)量,可用于校正顆粒物累積在濾帶上造成的多次散射的影響.MAAP-5012型黑碳儀使用濾膜玻璃纖維收集大氣中氣溶膠,其觀測(cè)波長為670nm.

采用 ML9830型一氧化碳分析儀觀測(cè) CO,儀器由微處理器控制,采用非色散紅外(NDIR)氣體過濾相關(guān)光度測(cè)定法,可較為精確、穩(wěn)定地測(cè)定大氣中CO的含量.用ML9820型二氧化碳分析儀進(jìn)行CO2觀測(cè),ML9820型二氧化碳分析儀由計(jì)算機(jī)控制,采用非分散紅外相關(guān)(GFC)光學(xué)測(cè)量技術(shù),使CO和H2O的干擾降到最小,可較為精確、穩(wěn)定地測(cè)量CO2濃度.

1.2 資料處理與質(zhì)量控制

2009年9月～2010年6月在蘭州大學(xué)半干旱氣候與環(huán)境觀測(cè)站連續(xù)觀測(cè)了BC濃度和CO、CO2氣體混合比,BC濃度數(shù)據(jù)時(shí)間步長為1min,CO、CO2數(shù)據(jù)時(shí)間步長為 5min,實(shí)驗(yàn)室每天記錄天氣情況、云量及周邊局地人為活動(dòng)的變化.

黑碳數(shù)據(jù)使用范圍檢查和時(shí)變檢查[19]的方法進(jìn)行質(zhì)量控制.

MAAP-5012黑碳儀通過測(cè)量濾膜上的黑碳對(duì)光的衰減量來反算黑碳的質(zhì)量濃度,其反演公式為:

式中:MBC為黑碳質(zhì)量;ω0為單次散射反照率;X為透過率;A為濾膜上黑碳斑點(diǎn)面積;σBC為黑碳的質(zhì)量吸收系數(shù),m2/g;VOL為氣流流量;BC為儀器輸出的黑碳質(zhì)量濃度.式中X為觀測(cè)值,A、VOL值為固定值,因此訂正時(shí)需要考慮σBC的取值,儀器設(shè)定值為 6.6m2/g,但不同地區(qū) σBC的值不同,數(shù)據(jù)處理時(shí)參考?xì)W洲西南部與非洲撒哈拉沙漠臨近地區(qū)用 MAAP-5012黑碳儀得出黑碳質(zhì)量吸收系數(shù)(約 10.3m2/g[21-23]),這一區(qū)域氣溶膠的吸收特性既受北部歐洲地區(qū)工業(yè)排放的影響,又有南部撒哈拉沙漠的沙塵影響,與我國西北半干旱地區(qū)環(huán)境較為相似.本文中σBC取10.3 m2/g.訂正時(shí)用下式:

CBCC為訂正后的黑碳濃度.

CO、CO2觀測(cè)儀器使用零/跨檢查、多點(diǎn)較準(zhǔn)和定期對(duì)儀器做檢查與維護(hù)進(jìn)行質(zhì)量控制,同時(shí)使用數(shù)據(jù)時(shí)通過校準(zhǔn)數(shù)據(jù)所得到的多點(diǎn)校準(zhǔn)方程進(jìn)行訂正[24].

通過BC與CO、CO2數(shù)據(jù)質(zhì)量控制和訂正后,BC與CO、CO2數(shù)據(jù)同時(shí)完好的共有253d,占總天數(shù)303d的83.5%,若剔除降雨和沙塵暴等特殊天氣,總天數(shù)為280d.

2 結(jié)果分析

2.1 兩種黑碳儀MAAP-5012與AE-31觀測(cè)結(jié)果比較分析

黑碳儀MAAP-5012和AE-31都可用于測(cè)量大氣中的黑碳濃度,但MAAP在觀測(cè)時(shí)同時(shí)接收濾膜上氣溶膠的散射信號(hào),并將散射信號(hào)剔除.利用蘭州大學(xué)半干旱氣候與環(huán)境觀測(cè)站2009年9月～2010年 3月 MAAP-5012(670nm)和AE-31(660nm波段)的同步觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比分析.所選波段差異很小,觀測(cè)波長造成的差異可以忽略不計(jì).

由圖1可見,MAAP-5012與AE-31測(cè)定的BC濃度5min數(shù)據(jù)的均值相關(guān)系數(shù)為0.93,日變化趨勢(shì)相關(guān)度略差;而日均值相關(guān)系數(shù)為0.98,說明長時(shí)間平均結(jié)果基本一致.

2.2 黑碳、一氧化碳及二氧化碳變化特征

觀測(cè)站地面風(fēng)速在秋、冬季節(jié)較小,春、夏季較大.BC和 CO變化也基本為秋冬季較大,春夏季相對(duì)較小,這與冬季采暖燃煤量較大有關(guān);而BC與 CO2變化聯(lián)系較弱,CO2冬季較大,與冬季燃煤有關(guān),但日變化特征不明顯,可能與天氣過程有關(guān)(圖2).

圖1 MAAP-5012與AE-31黑碳濃度相關(guān)性Fig.1 Correlation of BC between MAAP-5012 and AE-31

圖2 地面風(fēng)速風(fēng)向,BC和CO及CO2日均值變化Fig.2 Daily mean of wind speed, wind direction, BC-CO and BC-CO2 concentration

由圖3可見,BC平均濃度在一周中星期一最小,為1.53μg/m3;星期六最大,為1.77μg/m3.BC濃度星期一～星期四較星期五～星期日小.可能與周末居民活動(dòng)黑碳排放增多有關(guān),觀測(cè)站地處蘭州市遠(yuǎn)郊區(qū),星期一～星期四附近經(jīng)過車輛相對(duì)較少,周末出行車輛增多,使得附近黑碳排放相對(duì)星期一～星期四增多.

圖3 黑碳濃度周變化Fig.3 Weekly variation of BC Conentralion

圖4 BC、CO、CO2濃度及地面風(fēng)速風(fēng)向日變化基本情況Fig.4 Diurnal variation of BC,CO,CO2 and surface wind speed, wind direction

由圖4可見,觀測(cè)站BC日變化呈現(xiàn)雙峰結(jié)構(gòu),10:00和 20:00為峰值,對(duì)應(yīng)濃度分別為2.18,1.88μg/m3,這與上下班高峰期及早晨逆溫層發(fā)展和地面風(fēng)速較低有關(guān);CO和CO2日變化呈現(xiàn)單峰結(jié)構(gòu),13:00為峰值,最大值分別為790.72× 10-9和 391.86×10-6,可能與附近村莊人為活動(dòng)有關(guān);地面風(fēng)速在08:00達(dá)最小值,為2.02m/s.

2.3 氣流后向軌跡分析

考慮到觀測(cè)站近地面主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|南方向,且觀測(cè)站以東至東南沿海地區(qū)和觀測(cè)站以西至西亞地區(qū)無論地形、植被還是工業(yè)程度都有較大差異,所以將氣團(tuán)按發(fā)源地經(jīng)度分為東、西兩部分,利用 HYSPLIT-4模式[25]研究近地面氣流來向不同對(duì)BC、CO及CO2的影響.一般研究經(jīng)過城市的氣流造成的影響時(shí),選取50～300m較為合適,由于SACOL站西部蘭州市屬河谷地形城市,需選取較低高度進(jìn)行研究,所以通過后向軌跡模式給出50m高度處氣流96h后向軌跡,每d 1條軌跡,每條后向軌跡起始時(shí)間取北京時(shí)間(與儀器觀測(cè)時(shí)間同步)00:00.2009年9月～2010年6月共303條后向軌跡,其中來自觀測(cè)站東部的氣流占比略多,為 51%,西部傳輸過來的氣流占 49%,圖略.

由表 1可見,近地面氣流從西部傳輸過來時(shí),BC、CO、CO2濃度分別為 2.20μg/m3、768.38×10-9、393.47×10-6,比氣流從東部來時(shí)高,這與觀測(cè)站西部區(qū)域排放黑碳濃度較高有關(guān).由圖5可見,氣流來自不同方向時(shí),濃度日變化有較大差異:氣流從西部傳輸過來時(shí),BC濃度峰值和次峰值出現(xiàn)在10:00和20:00,濃度分別為2.75,2.38μg/m3,這是由于氣流從西部傳輸過來時(shí),經(jīng)過蘭州市市區(qū)近地層,城市上下班高峰期對(duì) BC濃度峰值出現(xiàn)時(shí)間有一定影響,而氣流從東部傳輸過來時(shí),BC濃度峰值和次峰值出現(xiàn)在 09:00和 21:00,濃度分別為 1.71, 1.55μg/m3;氣流從西部傳輸過來時(shí),CO白天維持較高水平,峰值出現(xiàn)在 14:00,濃度為 955× 10-9,這與城市白天工業(yè)污染較重有關(guān),而從東部傳輸過來時(shí) CO白天平均濃度較低,但變化范圍較大,峰值出現(xiàn)在 13:00,濃度為 732×10-9;氣流從西部、東部傳輸過來時(shí) CO2峰值都出現(xiàn)在 13:00,濃度分別為 402×10-6和 383×10-6,濃度值差別較大.

表1 不同氣流來向BC、CO、CO2濃度Table 1 BC, CO and CO2 concentration of different airflow direction

圖5 不同氣流來向BC、CO、CO2濃度日變化Fig.5 Diurnal variation of BC,CO,CO2 conentralion of different airflow direction

考慮到SACOL周圍地區(qū)離地500m高度層氣溶膠混合程度較好,1500m高度一般為混合層頂,3000m高度適合分析高空氣團(tuán)大尺度運(yùn)行特征,所以選取500m、1500m、3000m做后向軌跡的模擬.每d 1條后向軌跡,每條后向軌跡起始時(shí)間取北京時(shí)(與儀器觀測(cè)時(shí)間同步)00:00.分析中使用馬氏距離[26]的 K-均值聚類方法[27],將后向軌跡路徑按起點(diǎn)分為6個(gè)類別,并對(duì)每個(gè)類別的后向軌跡做“convhull”[28](即按軌跡的邊界做出包裹線)處理.由于單一的后向軌跡有不確定性且直觀性差[26],本文作出不同高度后向軌跡圖,相對(duì)單一高度層后向軌跡圖更為直觀.圖6為各個(gè)高度上每個(gè)類別后向軌跡平面圖,3個(gè)高度上后向軌跡起源基本一致,可大致劃分為中東、中亞、歐洲、俄羅斯西部和北部、中國華北華中等區(qū)域.

在500m、1500m高度層上,從中亞地區(qū)、西西伯利亞平原和我國華北華中地區(qū)傳輸過來的氣流所占比例較大;而3000m高度層上,主要是從觀測(cè)站西部傳輸過來的氣流,東部傳輸過來的氣流所占比例很少,這主要是由于高空受西風(fēng)氣流主導(dǎo)所致.由表2可見,BC、CO、CO2平均濃度的變化一致,BC高值對(duì)應(yīng)的CO、CO2也較高.在500m、1500m高度層上,氣流從歐洲東部、歐洲中部、中東及中亞地區(qū)傳輸過來時(shí),觀測(cè)的 BC及CO濃度明顯較高,高于2.0μg/m3,而從我國華北華中地區(qū)傳輸過來時(shí),BC和CO濃度較低;在3000m高度層上,氣流從歐洲地區(qū)傳輸過來時(shí),觀測(cè)的BC及CO濃度明顯較高,而氣流從西西伯利亞平原傳輸過來時(shí),BC和CO濃度較低.

△CO/△CO2值(即CO-CO2離散點(diǎn)對(duì)比的斜率值)可反映排放源的燃燒效率,值越小說明燃燒越充分,一般化石燃料燃燒(如石油)△CO/△CO2值較小,而生物質(zhì)燃燒△CO/△CO2值較大[29],通過與排放清單的對(duì)比,也可以作為確定區(qū)域主要燃燒物質(zhì)的指標(biāo)[30],△BC/△CO值可以很好地反映黑碳排放后傳輸?shù)竭吔鐚拥男室约皬倪吔鐚觽鬏數(shù)阶杂纱髿獾男蔥31].

從3個(gè)高度層上看,氣流從歐洲、中東及中亞地區(qū)傳輸過來時(shí),BC濃度較高,同時(shí)△BC/△CO、△CO/△CO2值明顯較高,說明這些地區(qū)物質(zhì)燃燒效率較低,物質(zhì)燃燒不完全,導(dǎo)致黑碳排放較多,可能由于當(dāng)?shù)厣镔|(zhì)燃燒所占比例較多,長距離傳輸混合作用也有一定影響;而從西西伯利亞平原、我國華北華中地區(qū)傳輸過來時(shí),BC濃度較低,△BC/△CO、△CO/△CO2值較低,說明這些區(qū)域物質(zhì)燃燒效率較高,尤其我國華北華中地區(qū),雖然能源消耗較大,但從結(jié)果來看產(chǎn)生的黑碳較少.

3 結(jié)論

3.1 BC、CO和CO2平均濃度分別為1.75μg/m3、601.71×10-9、387.78×10-6.BC濃度日變化呈現(xiàn)雙峰結(jié)構(gòu),10:00和 20:00為最大值,峰值分別為2.18μg/m3和1.88μg/m3,CO和CO2濃度日變化呈現(xiàn)單峰結(jié)構(gòu),13:00為最大值,分別為 790.72×10-9和 391.86×10-6.BC平均濃度在一周中星期一達(dá)到最小值,為1.53μg/m3;星期六較大,為1.77μg/m3,這與周末居民活動(dòng)所致黑碳排放增多有關(guān).

圖6 500m、1500m、3000m高度后向軌跡聚類分析Fig.6 Clustering analysis of backward trajectory in 500m, 1500m and 3000m

表2 各氣流束比例和對(duì)應(yīng)BC、CO、CO2濃度和 △B C/△ CO、 △B C/△ CO2、△ CO/△ CO2比值Table 2 The percentage of airflow and concentration of BC, CO, CO2 and amount of △B C/△ C O、 △ BC/△ CO2、△C O/△C O2

3.2 氣流從觀測(cè)站東部傳輸過來時(shí),BC、CO、CO2濃度分別為 1.38μg/m3、462.79×10-9、383.03×10-6,BC 濃度峰值和次峰值出現(xiàn)在09:00和21:00,CO、CO2濃度峰值出現(xiàn)在13:00;氣流從西部傳輸過來時(shí),BC、CO、CO2濃度分別為 2.20μg/m3、768.38×10-9、393.47×10-6,濃度較高, BC濃度峰值和次峰值出現(xiàn)在10:00和20:00,CO濃度白天維持較高水平,峰值出現(xiàn)在14:00,CO2峰值出現(xiàn)在13:00.

3.3 500m、1500m、3000m高度上氣流從中東、歐洲及中亞地區(qū)上空傳輸過來時(shí),BC濃度較大,且△BC/△CO、△CO/△CO2值較高,說明這些地區(qū)燃燒物燃燒效率較低;而氣流從我國華北華中地區(qū)傳輸過來時(shí) BC濃度較低,且△BC/△CO、△CO/△CO2值較小,說明東部地區(qū)燃燒物燃燒效率較高.

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Characteristics of black carbon aerosol and carbonaceous gases and their emission sources in semi-arid region.

CHEN Lin1, ZHANG Lei1*, ZHANG Lei1,2, CAO Xian-jie1, HUANG Jian-ping1, ZHANG Wu1, ZHANG Bei-dou1(1.Key Laboratory for Semi-Arid Climate Change, Ministry of Education, College of Atmospheric Science, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China；2.Unit of 92543 of People’s Liberation Army, Jiyuan 454650, China). China Environmental Science, 2012,32(8)：1345～1352

Adopting observational data of multi angle absorption photometer (MAAP-5012) and the gas composition mixing ratio data of CO and CO2of Semi-Arid Climate Observatory and Laboratory (SACOL) from September 2009 to June 2010, the characteristics and effects of source of black carbon aerosol and carbon gas in semi-arid areas of Northwest China, and the types of emissions which have impact on the concentration of black carbon were analyzed. The result indicated that average concentrations of BC, CO and CO2were 1.75μg/m3, 601.71×10-9and 387.78×10-6, respectively. Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated model (HYSPLIT-4) was used to distinguish the flow areas from eastern and western of the observation station. When the airstreams came from the east, the concentrations of BC, CO, CO2were 1.38μg/m3, 462.79×10-9and 383.03×10-6, respectively. When the airstreams came from the west, the concentrations of BC, CO, CO2are 2.2μg/m3, 768.38×10-9and 393.47×10-6, respectively. Taking the clustering analysis on the origin places of the airstreams in the height of 500m, 1500m and 3000m, get the results that when the airstreams of different height flow respective from the Middle East, Central Asia, and Europe, the concentrations of BC, CO, CO2were higher and the values of △B C/△C O, △ CO/△C O2were larger, indicating the efficiency of fuel combustion was lower; when the airstreams transmits from Central and Northern China, the concentrations of BC, CO, CO2were lower, and the values of △B C/△ C O,△ CO/△ CO2were smaller, indicating the efficiency of fuel combustion is higher.

semi-arid areas；black carbon aerosol；backward trajectory；clustering analysis

2011-11-21

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(41075104),國家“973”項(xiàng)目(2010CB428604)

* 責(zé)任作者, 教授, zhanglei@lzu.edu.cn

X131.1, P421

A

1000-6923(2012)08-1345-08

致謝：本文使用了蘭州大學(xué)半干旱氣候與環(huán)境觀測(cè)站(SACOL)的觀測(cè)資料及NOAA提供的HYSPLIT-4模式,謹(jǐn)致謝忱.

陳 霖(1988-),男,安徽六安人,蘭州大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院碩士研究生,主要從事大氣物理與大氣環(huán)境研究.