李光福

（上海材料研究所，上海市工程材料應(yīng)用與評價重點實驗室，國家金屬材料質(zhì)量監(jiān)督檢驗中心 上海 200437）

壓水堆壓力容器接管-主管安全端焊接件在高溫水中失效案例和相關(guān)研究

李光福

（上海材料研究所，上海市工程材料應(yīng)用與評價重點實驗室，國家金屬材料質(zhì)量監(jiān)督檢驗中心 上海 200437）

壓水堆核電站中低合金鋼壓力容器接管和不銹鋼主管安全端的連接是個異材焊接件，位于壓力邊界的關(guān)鍵位置，在一回路高溫水環(huán)境中服役。90年代以來，美國、瑞典和日本等國家若干壓水堆核電站的異材焊接件發(fā)生了在一回路高溫水冷卻劑環(huán)境中的破裂失效事件。本文簡要綜述了國內(nèi)外涉及該問題的典型案例、工程解決辦法和相關(guān)研究。相關(guān)失效分析采用了無損探傷、裂紋和顯微組織觀察、有限元分析等方法。結(jié)果表明這些失效案例的原因主要是一回路高溫水環(huán)境中應(yīng)力腐蝕破裂(PWSCC)。600類鎳基合金如82/182合金的焊接件對PWSCC敏感，而690類鎳基合金如52/152合金的焊接件有優(yōu)秀的PWSCC抗力。最后對相關(guān)研究方向做了展望。

壓水堆核電站，壓力邊界，異材焊接件，高溫水環(huán)境，失效，應(yīng)力腐蝕破裂

在壓水堆核電站中，反應(yīng)堆壓力容器、加壓器和蒸汽發(fā)生器的殼體等壓力容器主要采用強度高價格低廉的低合金鋼制造，顯微組織基體為鐵素體。而冷卻劑主管主要采用高耐蝕的奧氏體不銹鋼制造。連接這些低合金鋼壓力容器和高合金不銹鋼主管道的接管-安全端是個異材焊接件，通常是采用鎳基合金焊絲（典型材料有600類如182和82、690類如152和52合金）或不銹鋼焊絲（典型材料309L和308L）來焊接。

由于兩邊材料的顯著差異，在焊接和焊后熱處理過程中，產(chǎn)生一系列材料學(xué)問題[1,2]：焊縫金屬稀釋，易形成大量馬氏體，增加脆性；在不同材料之間的融合線附近存在一個窄小但成份和顯微組織顯著變化的過渡區(qū)，寬度常為0.02?0.2 mm；由于低合金鐵素體與高合金奧氏體中碳的化學(xué)活度不同，在焊接和焊后熱處理時（特別是后者）常發(fā)生碳的擴(kuò)散，從而在低合金鋼側(cè)形成貧碳區(qū)，在附近的奧氏體焊縫金屬側(cè)形成富碳區(qū)；低合金鐵素體和高合金奧氏體有不同的熱膨脹系數(shù)和熱傳導(dǎo)率，導(dǎo)致界面處產(chǎn)生較大內(nèi)應(yīng)力，熱處理只能改變內(nèi)應(yīng)力的大小和分布，而不能消除它。相對于不銹鋼的焊絲，鎳基合金焊絲的優(yōu)點是較不容易形成馬氏體，碳不易擴(kuò)散，內(nèi)應(yīng)力較低，室溫強韌性和高溫蠕變抗力較高，缺點是熱裂敏感性高，價格較高。

異材焊接件由于上述在成份和組織上的復(fù)雜性并承受較大內(nèi)應(yīng)力，又因一般處于結(jié)構(gòu)尺寸突變部位而承受較大的外來（工作）應(yīng)力，發(fā)生局部腐蝕破裂的可能性明顯增加，這是主要的失效形式。本文簡要綜述鎳基合金焊絲焊接的接管安全端部位在壓水堆高溫水環(huán)境中的腐蝕失效問題及相關(guān)研究。

1 壓力容器接管安全端在壓水堆高溫水環(huán)境中的腐蝕失效問題案例

自90年代以來，特別是在2000年前后，美國、瑞典、日本等國壓水堆核電站壓力容器接管安全端部位接觸高溫水冷卻劑的內(nèi)壁發(fā)生一系列失效事件，有的產(chǎn)生放射性主回路冷卻劑泄露，造成巨大損失。這些失效主要是采用鎳基合金182以及82焊接的場合，而主要原因是這些600類的鎳基合金對一回路高溫環(huán)境水中應(yīng)力腐蝕破裂（即PWSCC）敏感。

由于涉及的大型核電站投資大、發(fā)電效率高，每個事件都帶來重大的經(jīng)濟(jì)損失，社會對核電安全性的高度關(guān)注使得這些事件還帶來對核電的各種猜疑。事件發(fā)生后通常是在國家核安全機(jī)構(gòu)監(jiān)管包括現(xiàn)場見證下，業(yè)主、制造商、無損探傷公司和相關(guān)科研機(jī)構(gòu)合作做工程處理，主要是詳細(xì)探傷后，一方面在大量科研基礎(chǔ)上對相關(guān)缺陷部位進(jìn)行壽命評估，爭取無修復(fù)或少修復(fù)情況下繼續(xù)運行，贏得時間和效益；另一方面積極準(zhǔn)備補焊修復(fù)。其中兩個典型案例是瑞典的Ringhals 4[3,4]和美國的VC Summer核電站發(fā)生的破裂泄露事件[5]。

瑞典的Ringhals 4是一座由西屋公司設(shè)計的功率為915 MW的壓水堆核電站，1983年開始服役，1993年在役檢測中超聲波和渦流檢測未在接管-安全端部位發(fā)現(xiàn)可報告的指示，2000年在役檢測中超聲波和渦流檢測發(fā)現(xiàn)在該部位修補區(qū)有四條軸向裂紋（其中兩條裂紋未被渦流檢出），裂紋均在182合金的焊縫金屬中，該部位曾經(jīng)經(jīng)過補焊修理。分析表明，裂紋呈枝晶間分叉形狀，離內(nèi)壁越遠(yuǎn)，分叉越多，該焊接件存在熱裂紋，運行過程中在高溫水冷卻劑里發(fā)生枝晶間應(yīng)力腐蝕裂紋擴(kuò)展。裂紋萌生的原因尚未明確，最初認(rèn)為與該焊接件存在熱裂紋以及表面經(jīng)過補焊和冷加工有關(guān)。但后來美國太平洋西北國家實驗室對這些裂紋及周圍微觀組織和成分的高分辨電鏡分析表明，破裂發(fā)生在高角晶界，沒有證據(jù)表明這些破裂晶界上存在導(dǎo)致熱裂的低熔點相或溶質(zhì)，也沒有晶界沉淀和晶界偏聚，腐蝕產(chǎn)物分析表明這些裂紋都滲入過高溫水，裂紋周圍的焊縫金屬有高密度位錯，表明材料中的高殘余應(yīng)力對破裂有重要貢獻(xiàn)[4]。另一方面，在Ringhals 3 壓水堆同樣位置上也發(fā)現(xiàn)類似的裂紋，但沒有資料表明該區(qū)域曾經(jīng)經(jīng)過補焊修理?？梢哉J(rèn)為裂紋萌生的原因至今未明，但裂紋擴(kuò)展原因已確定是高溫水冷卻劑中的應(yīng)力腐蝕破裂。

有關(guān)機(jī)構(gòu)為確定在無修復(fù)狀態(tài)下仍能安全運行的周期，在應(yīng)力腐蝕裂紋擴(kuò)展規(guī)律和斷裂韌性評定上做了大量工作：在應(yīng)力腐蝕方面主要是查找并測取該材料在相關(guān)高溫水環(huán)境中的裂紋擴(kuò)展數(shù)據(jù)；在斷裂韌性方面主要是J積分的J-R測定。結(jié)果表明，Ringhals 4的接管-安全端焊接部位還可以安全運行一個周期(8000 h)。但最終在2002年還是決定用82和52M鎳基合金的巧妙組合對Ringhals 4和Ringhals 3的破裂部位都進(jìn)行焊接修復(fù)處理。

美國的VC Summer核電站功率為885 MW，西屋公司設(shè)計，1973和1982年分獲建造和運行許可證，1984年投入商業(yè)運行，2000年10月?lián)Q料時發(fā)現(xiàn)一出水口安全端處有~90 kg硼酸漏出。該焊接件材質(zhì)結(jié)構(gòu)為A508-II/182/82/304，內(nèi)表面經(jīng)過多次補焊。檢測表明，182合金焊縫中存在熱裂紋，電站運行過程中，主要是作為預(yù)堆邊焊的182合金的內(nèi)壁在高溫水中萌生環(huán)向應(yīng)力腐蝕裂紋，其在擴(kuò)展中轉(zhuǎn)向，在徑向擴(kuò)展到82合金中并且在軸向向外擴(kuò)展，直至泄漏。裂紋的一側(cè)徑向擴(kuò)展進(jìn)入A508低合金鋼后裂尖有所鈍化，另一側(cè)軸向擴(kuò)展穿過82合金后進(jìn)入304不銹鋼區(qū)，發(fā)生沿晶應(yīng)力腐蝕破裂，如圖1所示[5]。

圖1 美國的VC Summer壓水堆核電站壓力容器接管-安全端異材焊接件處裂紋的示意圖及形貌(a) 鎳基合金焊縫里的裂紋剖面；(b) 鎳基焊縫里的裂紋擴(kuò)展穿過界面進(jìn)入A508II低合金鋼的剖面；(c) 界面附近不銹鋼發(fā)生沿晶應(yīng)力腐蝕破裂的斷口表面Fig.1 Schematic diagram and morphology of cracking in the DMW between the nozzle and safe-end of VC Summer PWR nuclear power plant in USA. (a) section of crack in the weld metal of Ni-Based alloy; (b) section of crack growth from the weld metal into A508II low alloy steel; (c) fracture surface of intergranular SCC in the stainless steel near the interface

有限元應(yīng)力分析表明，補焊產(chǎn)生的表面軸向殘余應(yīng)力導(dǎo)致環(huán)向裂紋，但在高溫高壓的服役條件下，該焊接件主要承受環(huán)向的工作應(yīng)力，因此，裂紋后來轉(zhuǎn)向軸向擴(kuò)展。該破裂事件除使人們更關(guān)注鎳基合金焊接件外，還引發(fā)不銹鋼在壓水堆主回路水中的應(yīng)力腐蝕破裂問題。

美國有關(guān)機(jī)構(gòu)采用新的不銹鋼管和52/152合金焊接對泄露的出水口接管-安全端焊接部分（大約300 mm長）進(jìn)行了更換。對該電站其它兩個環(huán)路接管-安全端焊接件的無損檢測表明，超聲波檢測未發(fā)現(xiàn)指示，而渦流檢測發(fā)現(xiàn)有指示，因而必須對測定的缺陷評價繼續(xù)服役的安全可靠性。在應(yīng)用ASME標(biāo)準(zhǔn)第六卷的接受準(zhǔn)則時，所用的最終缺陷尺寸af定義為已測出缺陷在到達(dá)下一個在役檢測之前所能擴(kuò)展到的尺寸，有關(guān)機(jī)構(gòu)考慮了疲勞和應(yīng)力腐蝕兩種裂紋擴(kuò)展。結(jié)果表明，即使繼續(xù)服役40年，疲勞裂紋擴(kuò)展也非常小，假定的一個初始尺寸最深(21.7 mm)而且條件最苛刻的環(huán)向缺陷，在服役40年后，只會擴(kuò)展4.2 mm達(dá)到25.9 mm，而軸向缺陷的擴(kuò)展更小，因而疲勞不被認(rèn)為是裂紋亞臨界擴(kuò)展的機(jī)理。PWSCC被認(rèn)為是那個出水口泄露的原因而且又是已存缺陷發(fā)生亞臨界擴(kuò)展的最重要機(jī)理。從三個不同接管-安全端焊接件制取了17個試樣做高溫水應(yīng)力腐蝕裂紋擴(kuò)展實驗，三個焊接件上的結(jié)果合理地相似。只在182合金上進(jìn)行了應(yīng)力腐蝕裂紋擴(kuò)展實驗，但預(yù)料82合金的裂紋擴(kuò)展相似。發(fā)現(xiàn)這些焊接件的應(yīng)力腐蝕裂紋擴(kuò)展速率的離散性比600基體合金的要大，裂紋方向有非常重要的影響。在平行于焊縫凝固的枝晶方向上的裂紋擴(kuò)展速率比穿過枝晶的高出5倍到10倍，這是會導(dǎo)致泄露的最危險方向。根據(jù)ASME標(biāo)準(zhǔn)第六卷IWB3640關(guān)于奧氏體合金管道的接受準(zhǔn)則（缺陷允許最大深度為管壁厚度的75%）、渦流檢測的缺陷指示、182合金高溫水應(yīng)力腐蝕裂紋擴(kuò)展數(shù)據(jù)和有關(guān)公式，計算出水口最危險的軸向缺陷擴(kuò)展到允許最大深度所需時間為3.2年，進(jìn)水口溫度較低因而應(yīng)力腐蝕裂紋擴(kuò)展速率要慢一個數(shù)量級，而且進(jìn)水口的接管-安全端焊接件上也未發(fā)現(xiàn)有軸向缺陷。針對環(huán)向缺陷的類似計算表明，含缺陷的出水口的允許服役時間為3.4年，含缺陷的進(jìn)水口的允許服役時間為25年以上。

我國核電站的壓力容器接管安全端還未發(fā)生過真正的腐蝕破裂問題，但在某種意義上也為此蒙受過較大損失。秦山二期核電站二號機(jī)組的反應(yīng)堆壓力容器接管安全端焊縫采用先進(jìn)的690類合金焊絲制造，但該材料可焊性不太好，容易產(chǎn)生焊接缺陷。該反應(yīng)堆壓力容器在現(xiàn)場安裝完畢和冷試、熱試后，在役前檢查中發(fā)現(xiàn)接管安全端焊縫存在一些毫米級的超標(biāo)缺陷形成重大不符合項，最終通過國際競標(biāo)由Westinghouse公司承接修復(fù)和論證。此事表面上看是制造缺陷超標(biāo)，深層次的主要原因之一是對有關(guān)材料的服役性能（首要是應(yīng)力腐蝕破裂）研究缺乏，沒有數(shù)據(jù)對含缺陷材料在運行的高溫高壓水環(huán)境中的可靠性進(jìn)行論證，束手無策下只好求助西方，大量的損失表現(xiàn)在時間的耗費帶來的經(jīng)濟(jì)損失上。

2 接管-安全端焊接件高溫水環(huán)境中應(yīng)力腐蝕破裂的相關(guān)研究

接管-安全端焊接件接觸高溫放射性水冷卻劑的內(nèi)壁破裂問題給核電站帶來重大經(jīng)濟(jì)損失，而PWSCC被證明是最重要的失效機(jī)制，相關(guān)研究十分重要。工業(yè)界針對這類失效的壽命評估、開發(fā)新型的異材焊接件做了不少研究。

2.1 600類鎳基合金焊接件的研究

國際上90年代前建造的大量壓水堆核電站采用含Cr 15%左右的600類鎳基合金焊接材料（即600-82-182合金系列），600合金在工程實際環(huán)境和實驗室里都表現(xiàn)出對PWSCC敏感，通常182/82合金焊縫的PWSCC抗力高于600合金構(gòu)件，電站服役經(jīng)驗也表明了這一點。但上述破裂事件及相關(guān)處理表明了關(guān)于182/82合金研究的重要性，包括預(yù)先研究積累和出事件時的針對性研究。法國的Amzallag等的研究[6?8]表明制造修復(fù)過程中的冷加工（如錘擊）可顯著提高182/82合金焊縫的應(yīng)力腐蝕破裂敏感性，實驗室里在330oC?360oC的主回路水環(huán)境而應(yīng)力水平在300?600 MPa之間的測試結(jié)果表明：

(1) 182合金的應(yīng)力腐蝕破裂屬于熱激活過程，溫度對斷裂壽命（時間）的影響符合Arrhenius方程，激活能與600合金的一致，為185 kJ/mol；

(2) 182合金僅僅在應(yīng)力很高（大于屈服應(yīng)力）時才顯示出對PWSCC敏感，在330oC時400 MPa下12900 h未觀測到破裂產(chǎn)生，在350oC時350 MPa下21500 h未觀測到破裂產(chǎn)生（相當(dāng)于325oC的110000 h）；

(3) 加工方法在表面產(chǎn)生的冷加工降低182合金的PWSCC抗力，與600相似；

(4) 化學(xué)成分對182合金的PWSCC抗力有影響，高碳高硅的抗力較低；

(5) 600oC附近的消除應(yīng)力熱處理常常改善182合金的PWSCC，此與消除殘余應(yīng)力無關(guān)；

(6) 主應(yīng)力與焊縫凝固方向平行時，PWSCC敏感性最小，而與凝固方向垂直時，PWSCC敏感性最大。

優(yōu)化水化學(xué)應(yīng)該是電站減緩這類焊接件PWSCC的有效手段。美國的Andresen等[9]的實驗室研究表明水中硼、鋰的濃度和高溫pH值對600-182-82-132系列合金包括焊縫金屬的PWSCC的影響很小，但溶解氫有重要影響，在電位E-pH關(guān)系圖的Ni/NiO邊界對應(yīng)的氫濃度出現(xiàn)PWSCC裂紋擴(kuò)展速率的峰值，可通過調(diào)整電位離開Ni/NiO邊界來消除問題，他們認(rèn)為提高氫濃度將是最佳選擇。

2.2 690類鎳基合金焊接件的研究

研究開發(fā)新型的異材焊接件對老核電站已發(fā)生腐蝕破裂的部件進(jìn)行補焊修復(fù)和新核電站相關(guān)制造都有重要意義，重點是在690鎳基合金基礎(chǔ)上開發(fā)焊接材料，用于替代600類的82和182合金。690鎳基合金含Cr 30%左右，PWSCC抗力優(yōu)秀，但該成分特征的焊接材料容易產(chǎn)生熱裂等焊接缺陷，包括焊縫冷卻過程中的延性損失破裂(ductility dip cracking，DDC)，關(guān)于這些缺陷的研究一直是個重要方面[10]。通過長期努力，國際上開發(fā)出了可焊性達(dá)到與82合金相似的690類焊材，即52和152合金，及后面的改進(jìn)型如52M[11]。芬蘭的Hanninen等[12]在400oC的含氫蒸汽環(huán)境中長時間測試表明，152和52焊縫金屬沒有應(yīng)力腐蝕裂紋萌生，而182和82焊縫金屬顯示出高度的應(yīng)力腐蝕裂紋萌生和擴(kuò)展敏感性。目前國際上涉及52、152合金焊縫金屬基體在高溫水中腐蝕破裂特性已有若干論文發(fā)表［11,13?15］，結(jié)果表明其PWSCC抗力優(yōu)異。Andresen等[14]觀察到，在340和360oC的模擬一回路水環(huán)境中和恒K加輕微周期載荷條件下，冷加工態(tài)690顯示出有沿晶破裂，大多數(shù)情況下的裂紋擴(kuò)展速率在1?10×10?9mm/s的范圍，一維冷加工而且在S-L方向加載時，裂紋擴(kuò)展速率可達(dá)4×10?7mm/s，但同樣條件測試的焊接態(tài)152和52焊縫金屬卻未觀測到相關(guān)的枝晶間破裂。

關(guān)于包含異材融合線界面的焊接件PWSCC行為的研究結(jié)果還較少。李光福等［16,17］采用慢應(yīng)變速率試驗方法，研究了先進(jìn)的異材焊接件A508/52M/ 316L在模擬壓水堆一回路290oC高溫水環(huán)境中的PWSCC。試驗在從?780~+200 mV（SHE，即相對于標(biāo)準(zhǔn)氫電極）范圍的一系列電位下進(jìn)行，模擬一回路水化學(xué)從低氧含氫的理想低電位狀態(tài)到溶解氧明顯超標(biāo)的高電位狀態(tài)的一系列服役環(huán)境。該焊接件有著復(fù)雜的顯微組織和化學(xué)成分分布，顯著的變化是在A508/52M和52M/316L兩個界面附近。在慢應(yīng)變速率拉伸試樣上的典型位置加工了同樣尺寸的尖銳缺口，以模擬應(yīng)力集中、加速試驗并比較這些典型位置的PWSCC敏感性。結(jié)果表明，當(dāng)電位位于?780~?300 mV(SHE)范圍時，SSRT試樣總是以韌性的斷裂形式斷在鎳基合金焊縫中部。當(dāng)電位升到?200~+200 mV(SHE) 范圍時，試樣發(fā)生顯著的應(yīng)力腐蝕脆斷，A508/52M界面區(qū)周圍是該焊接件最脆弱的部位，在該界面和附近的A508熱影響區(qū)發(fā)生穿晶應(yīng)力腐蝕破裂，在緊鄰界面的鎳基合金焊縫薄層發(fā)生沿晶應(yīng)力腐蝕破裂。進(jìn)一步的研究工作正在進(jìn)行中。

3 展望

眾多的工程實踐經(jīng)驗顯示出，符合制造標(biāo)準(zhǔn)的焊接件不一定沒有問題，比如通過層層檢測評估的含82/182合金焊接件多年使用后頻頻出現(xiàn)問題，不符合標(biāo)準(zhǔn)的焊接件也不一定就必然出問題，還需要做更深入的研究。在最近些年以美日等國家為首的國際核能界倡導(dǎo)的一個材料劣化主動評估計劃中，異材焊接件高溫水腐蝕破裂被列為是一項重要的研究任務(wù)，它的一個重要應(yīng)用對象就是處于關(guān)鍵部位的壓力容器接管安全端。筆者認(rèn)為需要研究的主要問題如下：

(1) 焊接缺陷的分析表征與減少方法；

(2) 焊接件各主要部位（包括融合線界面）和方向在高溫水環(huán)境中的腐蝕破裂特性和機(jī)理；

(3) 水化學(xué)因素的影響，包括溶解氫、溶解氧、雜質(zhì)的影響，調(diào)整氫濃度緩解PWSCC的方法；

(4) 力學(xué)因素的影響，包括波紋性載荷、殘余應(yīng)力應(yīng)變、表面或體積性的冷加工等的影響；

(5) 工程上對具體焊接件的壽命和安全可靠性進(jìn)行預(yù)測和評估的方法。

我國在這方面的研究和應(yīng)用水平與核電先進(jìn)國家相比，還有一定的差距，有必要迎頭趕上。

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16 李光福, 李冠軍, 方可偉, 等. 異材焊接件A508/52M/316L在高溫水環(huán)境中的應(yīng)力腐蝕破裂[J].金屬學(xué)報, 2011, 47(7): 797?803 LI Guangfu, LI Guijun, FANG Kewei, et al. Stress corrosion cracking behavior of dissimilar metal weld A508/52M/316L in high temperature water environment［J］. Acta Metall Sin, 2011, 47(7): 797?803

17 Fang K W, Li G J, Li G F, et al. Microstructure and properties of dissimilar metal weld A508/52M/316L used for nuclear power plants［J］. Key Engineering Materials, 2011, 479: 40?47

Failure cases of welds between pressure vessel nozzle and main pipe safe-end in high temperature water environments and relevant research

LI Guangfu
(Shanghai Research Institute of Materials, Shanghai Key Lab for Engineering Materials Application and Evaluation, National Quality Supervision Testing Center for Metallic Materials, Shanghai 200437, China)

Background: A connection between a low alloy steel pressure vessel nozzle and a stainless steel main pipe safe-end in a pressurized water reactor (PWR) nuclear power plant is a dissimilar metal weld, which is at key location of pressure boundary and serves in high temperature primary water environments. Since 1990, cracking failure incidents happened on the welds in the primary water coolant of several PWRs in the countries such as USA, Sweden and Japan. Purpose: This paper is to briefly review the typical cases involving this problem in engineering and relevant researches. Methods: Methods such as nondestructive testing, crack and microstructure observation, finite element analysis were used in the failure analysis. Results: The cause of the failure cases was primary water stress corrosion cracking (PWSCC). Conclusions: It is concluded that the welds of 600 Alloy type such as 82/182 are susceptible to PWSCC but those of 690 Alloy Type such as 52/152 have excellent resistance to the cracking, and more researches are necessary.

Pressurized water reactor nuclear power plant, Pressure boundary, Dissimilar metal weld, High temperature water environment, Failure, Stress corrosion cracking

TG171

10.11889/j.0253-3219.2013.hjs.36.040644

國家核電重大專項基金(2011ZX06004-009)和重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃(2011CB610506)資助

李光福，1962年出生，1997年于英國紐卡斯?fàn)柎髮W(xué)獲博士學(xué)位，教授級高級工程師，主要研究核電站結(jié)構(gòu)材料的腐蝕破裂特性、預(yù)

測和安全可靠性評估

2012-10-31，

2013-03-07

CLC TG171