楊園靜，涂潔磊，李 雷，3，姚 麗，4

（1.文山學(xué)院 數(shù)理系，云南 文山 663000；2.云南師范大學(xué) 太陽(yáng)能研究所，云南 昆明 650092；3.楚雄師范學(xué)院 物理與電子科學(xué)系，云南 楚雄 675000；4.大理學(xué)院 電子工程及自動(dòng)化系，云南 大理 671000）

在理想量子點(diǎn)生長(zhǎng)中，首先，浸潤(rùn)層中出現(xiàn)彈性變形的應(yīng)力生長(zhǎng)，最終形成了共格和無(wú)缺陷的小島，即量子點(diǎn)。影響量子點(diǎn)生長(zhǎng)的因素包括環(huán)境條件和生長(zhǎng)條件。環(huán)境條件是指客觀的、不可改變的作用，如外延層與襯底晶格常數(shù)、超晶格結(jié)構(gòu)、生長(zhǎng)臺(tái)面偏角、襯底摻雜劑等，這些條件決定了生長(zhǎng)過(guò)程中外延層所受到應(yīng)變作用，決定了量子點(diǎn)的生長(zhǎng)形貌和特性；生長(zhǎng)條件主要指生長(zhǎng)溫度、生長(zhǎng)速率、Ⅴ/Ⅲ比和蓋層制作等可以調(diào)節(jié)或改變的因素，它們通過(guò)外延層的表面能、擴(kuò)散能等，實(shí)現(xiàn)對(duì)量子點(diǎn)生長(zhǎng)形貌進(jìn)行作用［1］。

InAs（InGaAs）/GaA系統(tǒng)中，InAs和GaA的晶格常數(shù)分別為6.058和5.653nm，失陪度小于7%，屬于典型的SK模式生長(zhǎng)。研究表明，外延層InAs受到應(yīng)變作用，決定了外延層生長(zhǎng)從二維（2D）層狀生長(zhǎng)向三維（3D）島狀生長(zhǎng)轉(zhuǎn)變及臨界厚度；應(yīng)力決定了量子點(diǎn)的有序生長(zhǎng)；還決定了從島狀無(wú)缺陷生長(zhǎng)到出現(xiàn)缺陷生長(zhǎng)的應(yīng)力積累過(guò)程，最終產(chǎn)生缺陷，以釋放應(yīng)力，轉(zhuǎn)變?yōu)槎嗑L(zhǎng)。

量子點(diǎn)生長(zhǎng)中，外延層生長(zhǎng)所受應(yīng)變作用十分復(fù)雜，導(dǎo)致量子點(diǎn)的形貌各不相同，應(yīng)變作用貫穿了生長(zhǎng)的整個(gè)過(guò)程。外延層對(duì)量子點(diǎn)應(yīng)變作用調(diào)節(jié)，主要通過(guò)兩方面來(lái)實(shí)現(xiàn)：調(diào)節(jié)生長(zhǎng)面，改變對(duì)侵潤(rùn)層生長(zhǎng)面應(yīng)力；生長(zhǎng)時(shí)，調(diào)節(jié)應(yīng)變層In和Ga的組分，通過(guò)改變晶格常數(shù)，調(diào)節(jié)對(duì)外延應(yīng)力。

1 量子點(diǎn)生長(zhǎng)中的應(yīng)變作用

1.1 GaAs（001）面襯底上，InAs量子點(diǎn)生長(zhǎng)應(yīng)變分析

1.1.1 應(yīng)變決定量子點(diǎn)的形貌

目前，SK模式InAs/GaAs量子點(diǎn)，多采用MBE和MOCVD進(jìn)行生長(zhǎng)。標(biāo)準(zhǔn)生長(zhǎng)面上，在未生長(zhǎng)蓋層時(shí)，更多報(bào)道為兩種形狀：（1）最多是金字塔（或近似）形量子點(diǎn)［2］，有特定的側(cè)面晶面和基座取向；（2）透鏡形量子點(diǎn)，沒(méi)有特定的晶面［3］。

分析認(rèn)為：在理想周期性應(yīng)變場(chǎng)引導(dǎo)下，結(jié)構(gòu)原子按系統(tǒng)能量最小進(jìn)行排列，InAs形成了有序的應(yīng)力積蓄和變形生長(zhǎng)，呈現(xiàn)出金字塔形分布。對(duì)于透鏡形或截頂金字塔形量子點(diǎn)，可以從生長(zhǎng)條件偏離理想條件，以及高溫生長(zhǎng)下InAs中In的擴(kuò)散進(jìn)行分析得出。在制作蓋層后量子點(diǎn)，沒(méi)有金字塔和明確的形貌報(bào)道，以及InAs中的In和襯底（緩沖層）GaAs中的Ga之間的相互擴(kuò)散，以及長(zhǎng)時(shí)間高溫退火，量子點(diǎn)特性減退等試驗(yàn)中得到驗(yàn)證。

1.1.2 應(yīng)變決定核的有序分布和量子點(diǎn)臨界厚度

量子點(diǎn)生長(zhǎng)，先是侵潤(rùn)層的2D生長(zhǎng)，隨后成核并在核上生長(zhǎng)。文獻(xiàn)［4］利用InxGa1-xAs應(yīng)變層組分調(diào)節(jié)材料晶格常數(shù)，通過(guò)原子力顯微鏡（AFM)測(cè)試，對(duì)有序成核研究。核在GaAs（001）基InxGa1-xAs（x=0.15）應(yīng)變層上生長(zhǎng)，呈現(xiàn)沿［1ī0］排列的規(guī)律，應(yīng)變層越厚，應(yīng)變層表面的應(yīng)力釋放區(qū)越寬，量子（核）點(diǎn)密集的區(qū)域也越寬。

分析認(rèn)為：生長(zhǎng)面上核有序的分布結(jié)果，主要是由于量子點(diǎn)優(yōu)先在應(yīng)變層的應(yīng)力釋放區(qū)成核所形成的。由于應(yīng)變層引起失配位錯(cuò)在界面上沿［1ī0］方向［5］，位錯(cuò)線兩側(cè)分別為張應(yīng)力區(qū)和壓應(yīng)力區(qū)，不同位錯(cuò)產(chǎn)生的應(yīng)力場(chǎng)發(fā)生疊加，最終將在表面產(chǎn)生沿該方向較強(qiáng)的調(diào)制應(yīng)力場(chǎng)。應(yīng)變層對(duì)臨界厚度同樣產(chǎn)生影響。當(dāng)應(yīng)變層晶格常數(shù)介于InAs和GaAs襯底時(shí)，對(duì)有序成核作用顯現(xiàn)為減弱。采用InxGa1-xAs（x=0.15）應(yīng)變層比采用 GaAs應(yīng)變層［4］，臨界厚度增加。

1.1.3 應(yīng)變決定量子點(diǎn)的有序分布

生長(zhǎng)由2D向3D生長(zhǎng)，有序成核決定了有序的量子點(diǎn)生長(zhǎng)。量子點(diǎn)有序生長(zhǎng)包括兩個(gè)方面：一方面是垂直生長(zhǎng)面的多層量子點(diǎn)層間有序；另一方是生長(zhǎng)面上的有序。

Xie等人層間有序進(jìn)行詳細(xì)的研究［6］，從自組裝量子點(diǎn)的成核位置受表面應(yīng)力場(chǎng)的影響，對(duì)豎直對(duì)齊和對(duì)齊幾率取決于隔斷層的厚度，進(jìn)行了分析。

目前，利用超晶格結(jié)構(gòu)和InxGa1-xAs中應(yīng)變層、位錯(cuò)調(diào)節(jié)和（001）近鄰面存在的臺(tái)階生長(zhǎng)等應(yīng)力調(diào)整，生長(zhǎng)面上均獲得有序的量子點(diǎn)生長(zhǎng)。

1.2 GaAs近鄰面襯底上，InAs量子點(diǎn)生長(zhǎng)應(yīng)變分析

量子點(diǎn)在近鄰面上的生長(zhǎng)時(shí)，平行與垂直臺(tái)階方向臺(tái)階生長(zhǎng)面的差異，外延層受到應(yīng)變作用不同。

1.2.1 GaAs（100）偏（110）2°近鄰面襯底上，InAs量子點(diǎn)有序應(yīng)變分析

在2°偏角襯底上，外延不同InAs厚度生長(zhǎng)［7］，AFM結(jié)果如圖1。從圖1中可見(jiàn)（1）量子點(diǎn)（核）在兩個(gè)垂直方向上的不同有序排列；（2） InAs外延厚度增加，小量子點(diǎn)合并為大量子點(diǎn)的過(guò)程。

圖1 近鄰面不同厚度 InAs外延AFM圖片

對(duì)近鄰面上量子點(diǎn)的有序性生長(zhǎng)分析，目前存在兩種觀點(diǎn)：一是由于生長(zhǎng)臺(tái)面上存在的斷鍵作用引起；二是外延層所受到的應(yīng)變場(chǎng)作用引起。斷鍵理論在開(kāi)槽、刻蝕制作有序量子點(diǎn)生長(zhǎng)等得到典型和成功解釋及應(yīng)用，但是，對(duì)于圖2中的量子點(diǎn)（核）排列交叉現(xiàn)象時(shí)［8］，很難給出解釋。

圖2 AFM圖 GaAs（100）近鄰面上生長(zhǎng)InAs量子點(diǎn)

在應(yīng)變作用觀點(diǎn)下分析認(rèn)為：沿壓力小的方向，外延層容易成生長(zhǎng)為密集量子點(diǎn)，形成鏈狀結(jié)構(gòu)，同時(shí)，在量子點(diǎn)長(zhǎng)大、合并過(guò)程中，容易伸展合并。圖中鏈狀交點(diǎn)不過(guò)是應(yīng)力交錯(cuò)形成特殊鏈狀有序結(jié)構(gòu)。

1.2.2 不同偏角襯底上生長(zhǎng)實(shí)驗(yàn)，量子點(diǎn)生長(zhǎng)結(jié)構(gòu)與形貌有序應(yīng)變分析

采用不同偏角P型GaAs襯底，在相同條件下生長(zhǎng)，樣品a和b的偏角分別為15°和2°。圖3為量子點(diǎn)3D形貌AFM測(cè)試。量子點(diǎn)雙模生長(zhǎng)，小量子點(diǎn)在2 nm線度上，大量子點(diǎn)分別接近70 nm和60 nm。

圖3 不同偏角，單層P型襯底，量子點(diǎn)生長(zhǎng)AFM圖

分析認(rèn)為：在樣品a中InAs生長(zhǎng)，沿生長(zhǎng)臺(tái)面被拉伸的垂直臺(tái)階方向受到的應(yīng)力小，量子點(diǎn)生長(zhǎng)間距較小。隨著沉積增加，量子點(diǎn)容易伸張，個(gè)體量子點(diǎn)此方向線度大。同比樣品b，樣品a在此方向應(yīng)力相對(duì)較小，外延層容易形成浸潤(rùn)層溝道，形成量子點(diǎn)的合并；在平行臺(tái)階方向，InAs受到的壓應(yīng)力梯度較大，量子點(diǎn)生長(zhǎng)高度梯度變化較大。溝道作用還降低了其高度。

樣品b，兩個(gè)方向應(yīng)力差相對(duì)較小，出現(xiàn)合并現(xiàn)象幾率相近，形成量子點(diǎn)的密度較大，線度較小，平均高度高，但是，應(yīng)變作用使得量子點(diǎn)沿小應(yīng)力方向，被拉伸為半橢球的生長(zhǎng)結(jié)果。

1.2.3 GaAs近鄰面襯底上，InAs大量沉積生長(zhǎng)中的應(yīng)變分析

用MOCVD生長(zhǎng)技術(shù)，在GaAs（100）偏（110）角分別為2°、10°和15°襯底上，生長(zhǎng)20A。厚度InAs。從圖4 AFM測(cè)試中，看到外延層的缺陷生長(zhǎng)和不同傾斜面樣品，生長(zhǎng)的結(jié)果很不相同，存在巨大差異。

分析認(rèn)為：沿相對(duì)應(yīng)力作用較弱方向（標(biāo)注直線）上，外延層緊密有序排列，隨著兩垂直方向的壓力差增大， 10°樣品比2°樣品生長(zhǎng)島更加緊密，且前者出現(xiàn)浸潤(rùn)層出現(xiàn)溝道連接，出現(xiàn)鏈狀生長(zhǎng)，通過(guò)相互滲透，平均高的均勻化和整體降低；與之垂直方向上，應(yīng)力作用較強(qiáng)，鏈狀島生長(zhǎng)保持分開(kāi)。更大的應(yīng)力差，使 15°樣品呈現(xiàn)族狀生長(zhǎng)，出現(xiàn)多核生長(zhǎng)聚集生長(zhǎng)，以釋放過(guò)剩復(fù)雜應(yīng)力。

圖4 不同偏角InAs大量沉積的AFM圖

2 結(jié)論

通過(guò)S-K生長(zhǎng)模式，在GaAs（001）標(biāo)準(zhǔn)面及其近鄰面襯底上， 對(duì)InAs的量子點(diǎn)生長(zhǎng)、沉積過(guò)程中，應(yīng)變分析研究和實(shí)驗(yàn)研究表明：

量子點(diǎn)生長(zhǎng)過(guò)程中，受環(huán)境條件和生長(zhǎng)條件影響，其中，由于晶格常數(shù)和生長(zhǎng)臺(tái)面等環(huán)境條件決定的應(yīng)力因素，對(duì)量子點(diǎn)的影響最大，其他因素主要通過(guò)對(duì)應(yīng)變作用的改變來(lái)實(shí)現(xiàn)。

應(yīng)變作用對(duì)量子點(diǎn)的形貌、有序成核、量子點(diǎn)有序生長(zhǎng)合并具有決定性的影響，應(yīng)變作用貫穿了量子點(diǎn)生長(zhǎng)的全過(guò)程。大量InAs沉積變作用研究還表明：應(yīng)變作用還對(duì)量子點(diǎn)后續(xù)的缺陷島狀生長(zhǎng)，同樣具有重要作用。

周期性的應(yīng)變作用，決定了量子點(diǎn)的周期性有序生長(zhǎng)。量子點(diǎn)在近鄰面上的生長(zhǎng)時(shí)，外延層受到臺(tái)階生長(zhǎng)面應(yīng)力作用，使得量子點(diǎn)的生長(zhǎng)呈現(xiàn)多樣性。

總之，外延量子點(diǎn)生長(zhǎng)中，應(yīng)變作用決定了量子點(diǎn)的有序生長(zhǎng)和形貌，從而決定了其特性。通過(guò)超晶格結(jié)構(gòu)和近鄰面生長(zhǎng)等，對(duì)生長(zhǎng)過(guò)程中的應(yīng)力進(jìn)行調(diào)節(jié)和控制，可實(shí)現(xiàn)不同量子點(diǎn)生長(zhǎng)，這是實(shí)現(xiàn)量子點(diǎn)疊層電池等不同量子點(diǎn)特性要求設(shè)計(jì)首先要進(jìn)行考慮的。

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