薛慧馬宗敏石云波唐軍薛晨陽劉俊李艷君

1)(中北大學(xué),儀器科學(xué)與動(dòng)態(tài)測試教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,太原 030051)

2)(日本大阪大學(xué)工學(xué)研究科精密科學(xué)應(yīng)用物理學(xué)專攻,大阪 565-0871)

1 引言

自旋電子元件的研究是自旋電子學(xué)[1]提出以后科學(xué)研究的又一熱門話題,它結(jié)合了半導(dǎo)體、磁性及光電元件設(shè)計(jì),研究金屬、半導(dǎo)體、超導(dǎo)體及異質(zhì)界面中載體傳導(dǎo)等自旋動(dòng)力學(xué)知識.自旋電子器件的創(chuàng)新設(shè)計(jì)關(guān)鍵在于對原子級別材料的磁性質(zhì)的分析[2],因此,有必要對實(shí)空間原子的自旋排列進(jìn)行研究.現(xiàn)階段對磁性材料表面性質(zhì)研究用到的主要研究工具有:自旋極化掃描隧道顯微鏡(SP-STM)[3,4]、磁力顯微鏡(MFM)[5]和由非接觸式原子力顯微鏡(NC-AFM)發(fā)展而來的磁交換力顯微鏡(MExFM)[6],它們將人類的認(rèn)知水平提高到了原子級別[7],同時(shí)得到了材料(導(dǎo)體、半導(dǎo)體和絕緣體)的表面形貌信息和磁信息(自旋極性信息).其中SP-STM基于STM的工作原理,雖然其測量結(jié)果具有原子級別的分辨率,能夠從單個(gè)原子的磁性質(zhì)測量單個(gè)自旋的相互作用力[8],但其應(yīng)用范圍限于導(dǎo)體和一部分半導(dǎo)體材料;MFM應(yīng)用不受材料類型限制,磁力顯微鏡雖然十分適合對鐵磁材料進(jìn)行磁性研究,但是其分辨率一直達(dá)不到原子級別(通常針尖-試樣表面距離為10-20 nm,水平分辨率為10-50 nm).其原因是在其探針感知原子間作用力時(shí),探針頂端原子和試樣表面原子間的長程靜電磁力占了主要部分,而不能很好地感知原子間的短程力.

另一方面,MExFM是目前測量磁矩(或自旋)間相互作用力的重要手段,由于它基于NCAFM[9-11],所以它不受偏壓和電流的影響,可以直接應(yīng)用在絕緣體材料表面,并且可以直接測得針尖與試樣表面原子的磁交換作用力[6].所以MExFM既有NC-AFM的原子級分辨率,也具有測量單個(gè)電子的自旋靈敏度的能力.可檢測力在使用彈性系數(shù)小的探針、超低溫環(huán)境(75 K或者5 K)、高品質(zhì)因子和超高真空環(huán)境時(shí),可以有效提高探測靈敏度[12].MExFM已經(jīng)在反鐵磁性絕緣體表面、反鐵磁性金屬表面成功地得到原子級別的磁性信息和原子晶格排列信息[13],實(shí)現(xiàn)了在實(shí)空間對單個(gè)自旋和高能量靈敏度的原子級分辨率的研究.MExFM對自旋結(jié)構(gòu)和局域自旋激發(fā)的研究以及其他磁化敏感的測量開辟了新的研究領(lǐng)域.

然而,MExFM有兩項(xiàng)主要缺陷:首先,它不能直接區(qū)分表面形貌和自旋極化信息,兩種信息耦合在一起或者只能提供兩種信息中的一種;其次,由于在探測過程中有外部強(qiáng)磁場的作用,對磁性材料表面信息的測量有干擾,得不到所要測量的磁性材料表面真正的磁性信息.所以,不受外部磁場干擾,不受材料導(dǎo)電性限制,同時(shí)可以直接區(qū)分表面形貌信息和磁性信息的測量方法是必不可少且急需的.基于以上的原因,急需要提出一種新的測量方法來解決上面提到的問題.

2 方案的提出

本研究首次提出利用鐵磁共振原理(ferromagnetic resonance,FMR),采用微波照射磁性探針的方法來實(shí)現(xiàn)磁性探針與試樣表面產(chǎn)生鐵磁共振效應(yīng),利用鎖相放大器分別提取磁性材料表面的表面形貌和自旋磁性信息,達(dá)到分離兩種信息的目的.我們稱這種方法為鐵磁共振磁交換力顯微鏡(FMR-MExFM)方法,其基本測量原理如圖1所示.

圖1 FMR-MExFM的工作原理

圖2 FMR-MExFM的力檢測原理

FMR-MExFM之所以能夠分離表面形貌信息和自旋信息,其原因可以用鐵磁共振發(fā)生時(shí)的表面原子與探針的不同作用力[14]來解釋.保持針尖樣品間距離恒定,當(dāng)探針針尖頂端原子磁極與磁場方向一致時(shí),探針與表面原子自旋磁交換的作用力最大;當(dāng)探針針尖頂端原子磁極與磁場方向相反時(shí),探針與表面原子自旋磁交換的作用力最小.運(yùn)用鎖相放大器和軟件提取最大作用力和最小作用力的差值(自旋交換作用力),運(yùn)用AFM測量原理就得到了表面自旋磁信息,其自旋交換作用力與針尖-表面距離的關(guān)系如圖2所示.

3 FMR-MExFM的原理

3.1 鐵磁共振理論

本文利用鐵磁共振理論研究磁性表面電子自旋的磁交換力,磁共振是指電荷或者磁矩(自旋)在恒定磁場和交變磁場的共同作用下,當(dāng)恒定磁場強(qiáng)度與交變磁場滿足一定的關(guān)系時(shí),電荷或者磁矩系統(tǒng)從交變磁場吸收能量.根據(jù)塞曼劈裂(Zeeman splitting),磁場作用下的能級劈裂ΔE=gμBB,其中g(shù)為Lande因子,μB為磁偶極矩,B為磁通量密度.共振發(fā)生時(shí),ˉhω=ΔE,得到

交變磁場和靜態(tài)磁場表示為B=(Bx,By,Bz)=(B1cos(ωt),B1sin(ωt),B0).

利用Bloch方程:

利用坐標(biāo)變換,可以求得ΔB,近似可以表示為

這樣就確定了自旋緩和時(shí)間與共振磁場能量吸收的關(guān)系,可以簡單用圖3表示.

圖3 磁場能量吸收與自旋緩和時(shí)間關(guān)系

3.2 共振頻率的理論確定

本文采用微波照射磁性探針實(shí)現(xiàn)磁性探針與磁性試樣表面產(chǎn)生鐵磁共振效應(yīng).試料的總磁矩可以表示為當(dāng)旋進(jìn)(precession)周圍的靜磁場的旋進(jìn)頻率等于橫向射頻磁場的頻率時(shí)的能量吸收.

這里,考慮到共振頻率跟試樣形狀的相互關(guān)系,選擇橢圓形的等軸鐵磁性物體,設(shè)主軸為正交坐標(biāo)系x,y,z軸,鐵磁性體的內(nèi)部磁場Bi為

一次范圍內(nèi),由于dMz/dt=0及Mz=M,自旋的運(yùn)動(dòng)方程式為

上述兩式中含exp(-iωt)與時(shí)間有關(guān)的解的條件為

因此,當(dāng)外加磁場為B0時(shí),微波照射下鐵磁共振的共振頻率為

磁性體探針與磁性體材料間的動(dòng)態(tài)磁交換力是由探針懸臂梁的共振頻率的變化來測定的,頻率變化時(shí),磁交換力的短程作用力[15,16]才能被檢測到,所以共振頻率的確定非常關(guān)鍵.

4 實(shí)驗(yàn)建立

本實(shí)驗(yàn)使用自主研制的常溫超高真空FMRMExFM系統(tǒng),其基于NC-AFM的基本測試原理,使用調(diào)頻模式(frequency modulation mode,FM mode),如圖4所示.本系統(tǒng)采用激光束反射的方法檢測探針頻率變化,并通過四象限光電二極管把此頻率的變化檢測出來,使用鎖相環(huán)(PLL)和自動(dòng)增益回路(AGC)作為反饋環(huán)保持探針處于恒幅高頻振動(dòng)(nanonis system,SPECS Zurich GmbH,Switzerland);同時(shí)鎖相環(huán)檢測的頻率變化(Δf)用作另一個(gè)反饋環(huán),保持探針與試料表面的相互作用力梯度(頻率偏移)恒定(Specs Zurich GmbH:OC4),這樣就測量出了試料表面的形貌特征;同時(shí)采用微波發(fā)生器(日本Antitsu公司)發(fā)生微波,通過微波照射機(jī)構(gòu)照射磁性探針的表面,當(dāng)探針針尖與試料表面產(chǎn)生磁交換作用力時(shí),使用鎖相放大器(Zurich Instruments:HF2LI)將此磁信息通過調(diào)頻模式調(diào)制并抽離出來,得到其相應(yīng)的振幅和相位信息,這樣就得到了試料表面的磁信息.通過此系統(tǒng),成功實(shí)現(xiàn)了試料表面形貌信息和磁信息的分離.

實(shí)驗(yàn)所用探針選取APPNANO公司的MAGTHR探針,探針懸臂梁長225μm,彈性系數(shù)k=3.0 N/m,探針前端曲率半徑約為25 nm,探針表面蒸鍍了一層厚約30 nm的FePt磁性納米材料,這樣就保證了探針的表面磁性.

在本實(shí)驗(yàn)中,試料選取部分硬盤材料(HDD,CoCrPt-SiO2).從硬盤上切割樣品(2 mm×10 mm),切割下的樣品不同磁道間的分布為,每個(gè)磁道部分N,S磁極交替分布,每級的寬度約為50 nm,如圖5所示.試料不經(jīng)特殊處理,直接放入FMR-MExFM主觀察室.

圖4 FMR-MExFM裝置結(jié)構(gòu)

圖5 硬盤切割方法及不同磁道分布示意圖

5 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

5.1 共振頻率的實(shí)驗(yàn)確定

總體而言,微波照射在鍍磁性物質(zhì)的探針上,隨著探針靠近試料表面,由于表面與探針間的磁性作用和原子間短程化學(xué)作用,探針的頻率會(huì)發(fā)生變化.此時(shí),改變微波照射的調(diào)制頻率,磁性力會(huì)隨著微波頻率的變化而變化,當(dāng)調(diào)制頻率與磁共振頻率一致時(shí),探針外層的磁性物質(zhì)受微波的作用發(fā)生共振.利用磁共振頻率,通過調(diào)制探針的磁化狀態(tài)可以得到磁交換力信息,用鎖相放大器抽出探針的頻率變化的調(diào)制成分,得到鐵磁共振條件下的磁性表面的磁狀態(tài),同時(shí)也就分離出了磁交換力.

在本實(shí)驗(yàn)中,我們使用網(wǎng)絡(luò)分析儀檢測鐵磁共振的發(fā)生頻率.本次測量中,網(wǎng)絡(luò)分析儀的掃描范圍從2 GHz到20 GHz,掃描時(shí)間設(shè)定為10 s,掃描點(diǎn)數(shù)為20001.圖6所示為網(wǎng)絡(luò)分析儀掃描頻率與探針頻率變化(Δf)的關(guān)系實(shí)驗(yàn)結(jié)果圖,這里截取2.4 GHz至4 GHz的數(shù)據(jù),其他遠(yuǎn)離共振頻率的點(diǎn)數(shù)沒有表示出來.在掃描頻率約為2.7 GHz時(shí),頻率變化有一峰值,約為4.03 Hz.因此可以說,在微波頻率為2.7 GHz時(shí),我們成功地觀察到了鐵磁共振現(xiàn)象.

當(dāng)探針靠近磁性表面足夠近時(shí),設(shè)定此時(shí)探針的頻率變化(setpoint)為2.5 Hz,應(yīng)用共振頻率為2.7 GHz的微波照射探針足夠時(shí)間后,關(guān)閉微波照射,此時(shí)掃描管z處于閉環(huán)狀態(tài),探針頻率的變化約為2.5 Hz,說明探針與磁性表面之間沒有磁交換力的發(fā)生;此時(shí)打開微波照射裝置,掃描管z處于開環(huán)狀態(tài),在微波照射引起的鐵磁共振作用下,探針的頻率變化從2.5 Hz上升到2.75 Hz,此變化δ(Δf)=0.25 Hz即為磁交換力作用對應(yīng)下的頻率變化.實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖7所示,“開”區(qū)域?yàn)槲⒉ㄕ丈渲邦l率的變化,“關(guān)”區(qū)域?yàn)槲⒉ㄕ丈涮结樦筇结橆l率的變化.

圖6 鐵磁共振檢測曲線

圖7 探針頻率變化示意圖

為了排除其他因素可能引入的干擾,使用遠(yuǎn)離共振頻率(大于2.8 GHz或者小于2.4 GHz)的微波照射探針,并且與共振頻率為2.7 GHz的微波照射進(jìn)行比較,并以頻率為5 GHz的微波照射為例說明(其他遠(yuǎn)離共振頻率的微波照射結(jié)果類似).圖8為掃描管z在照射微波頻率在5 GHz和2.7 GHz照射下隨時(shí)間變化的關(guān)系.由圖8(a)可以看到,當(dāng)打開微波照射機(jī)構(gòu)時(shí)(ω=5 GHz,on狀態(tài)),掃描管z位移經(jīng)過400 s達(dá)到14 nm;由圖8(b)可以看到,當(dāng)打開微波照射機(jī)構(gòu)時(shí)(ω為2.7 GHz的共振頻率,on狀態(tài)),掃描管z位移先經(jīng)過劇烈震蕩,經(jīng)過400 s后達(dá)到12 nm.比較這兩個(gè)結(jié)果可以知道,共振頻率的微波照射探針?biāo)鸬念l率偏移的變化(相互作用力的梯度)對開環(huán)掃描管z的位移的影響在2 nm左右,同時(shí)z位移的漂移影響比遠(yuǎn)離共振頻率的微波照射探針引起的力梯度變化的漂移降低了很多.

通過本實(shí)驗(yàn),我們確認(rèn)了使用與磁性探針能發(fā)生共振的微波能引起探針和試料表面相互作用力的變化,換言之,我們可以通過本方法成功提取試樣表面的磁性信息,排除了其他因素的干擾.

圖8 非共振和共振調(diào)制頻率對z位移的影響比較

在以往的研究中,鐵磁共振的研究只提供光譜信息,缺乏成像能力,而本研究利用鐵磁共振結(jié)合AFM對材料表面的磁特征進(jìn)行直觀的成像研究,完成磁交換力的檢測和成像.下面介紹其掃描結(jié)果.

5.2 硬盤表面磁信息和表面形貌信息的檢測

圖9為利用開發(fā)的FMR-MExFM系統(tǒng)在磁盤表面的掃描結(jié)果,在本實(shí)驗(yàn)中,Δf=-15 Hz,調(diào)制頻率 fmod=2.7 GHz,掃描尺寸為350 nm×350 nm.圖9(a)為硬盤表面磁性信息分布圖,圖9(b)為硬盤表面形貌分布圖,圖9(c),(d)為相應(yīng)磁性信息圖和表面形貌信息圖中所示直線的橫截面.由圖中可以看到,磁道N極與S極的間距約為50 nm,高度差約為4 nm,這與磁盤磁道的理論值基本一致.同時(shí),由表面磁信息分布及其截面圖可以看出,磁道N極與S極的磁性強(qiáng)度差約為4.5 Hz(頻率變化轉(zhuǎn)化為磁信息前的數(shù)值);在磁信息強(qiáng)度大的區(qū)域(N極或S極),其中間部分磁強(qiáng)度比邊界磁強(qiáng)度低約1 Hz.同時(shí),我們也能清晰地看到磁盤非磁道和磁道表面的吸附物及其磁性變化.由上述結(jié)果可以知道,我們提出的FMR-MExFM成功得到了硬盤表面的磁性信息和表面形貌信息分布,并達(dá)到了納米級分辨率.

比較本實(shí)驗(yàn)結(jié)果與文獻(xiàn)[17]的結(jié)果可以知道,在使用相同材料的情況下,文獻(xiàn)[17]運(yùn)用調(diào)頻MFM,外加交變磁場利用鎖相放大器得到了磁性材料表面的磁性信息,N極和S極的間距約為50 nm,相位差約180?.但文獻(xiàn)[17]沒有得到N極和S極的之間形貌和相位的變化.在本次試驗(yàn)中,試料表面N極和S極的間距與文獻(xiàn)[17]一致,同時(shí)在磁性信息的測量上,可以清晰地得到N極和S極的過渡(鎖相信息約1 Hz).比較文獻(xiàn)[6]與本試驗(yàn)結(jié)果可以知道,文獻(xiàn)[6]中得到了原子分辨率,同時(shí)得到了自旋相同和相反的Ni離子與金屬針尖間的自旋相互作用力(兩者差值換算后約為2 pm),這也幾乎是MExFM在低溫狀態(tài)下的測量極限.但是文獻(xiàn)[6]中的MExFM外加強(qiáng)磁場,使用磁性探針,在自旋相同或相反的電子測量時(shí),形貌信息和自旋信息混合在一起,不能完全分離.本實(shí)驗(yàn)首次提出利用鐵磁共振原理,在不利用外部磁場的情況下,成功地分離了自旋信息和形貌信息,但在分辨率上還需要進(jìn)一步提高到原子分辨率.

圖9 利用自制MExFM取得的硬盤存儲(chǔ)磁道的磁性信息和表面形貌分布 (a)磁性信息分布圖;(b)表面形貌分布圖;(c)磁性信息圖所示直線的橫截面;(d)表面形貌圖所示直線的橫截面

本研究應(yīng)用鐵磁共振原理,結(jié)合AFM,已經(jīng)初步實(shí)現(xiàn)了分離磁物質(zhì)表面的表面形貌和磁信息,但在以下方面還需要進(jìn)行進(jìn)一步研究.首先,我們成功地實(shí)現(xiàn)利用微波照射探針引起鐵磁共振,但關(guān)于微波在真空中的傳輸和衰減機(jī)理方面需要進(jìn)一步澄清;其次,通過研究微波的衰減規(guī)律,我們就能準(zhǔn)確確定探針和微波探頭的最佳相對位置和距離,并且能夠得到最佳的鐵磁共振效應(yīng);再次,本系統(tǒng)在分辨率方面還需要進(jìn)一步提高,期望不久的將來達(dá)到原子分辨率.

6 結(jié)論

針對以前的MExFM不能分離表面形貌信息和磁性信息的缺點(diǎn),本文提出了基于鐵磁共振效應(yīng)的磁交換力顯微鏡,并在理論和實(shí)驗(yàn)上驗(yàn)證了本方法的科學(xué)性和可行性.在成功探測鐵磁共振現(xiàn)象后,利用本測量方法成功地實(shí)現(xiàn)了初步分離磁物質(zhì)表面的表面形貌和磁信息的目的.FMR-MExFM使得磁信息的測量不受外部磁場干擾,可以直接區(qū)分形貌信息和磁信息,還可以促進(jìn)對原子級磁性材料機(jī)能的理解以及磁性相關(guān)科學(xué)領(lǐng)域的進(jìn)步.

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