陳永根，彭永紅，宋哲岳，單勝道

(浙江農(nóng)林大學(xué) 環(huán)境與資源學(xué)院，浙江 臨安 311300)

大氣中溫室氣體濃度的不斷增加而導(dǎo)致的氣候變暖是當(dāng)今全球性的環(huán)境問題，其中大氣中二氧化碳(CO2)，甲烷(CH4)和氧化亞氮(N2O)是最重要的溫室氣體，對(duì)溫室效應(yīng)的貢獻(xiàn)率近80%[1]。人類社會(huì)生產(chǎn)生活引起的溫室氣體排放是全球變暖的主要原因，而農(nóng)田土壤則是溫室氣體的重要排放源[2]。據(jù)Hansen等[3]估算，大氣中每年約有5%～20%的二氧化碳，15%～30%的甲烷，80%～90%的氧化亞氮來源于土壤。在生態(tài)農(nóng)業(yè)實(shí)用模式中，大多數(shù)是以 “沼”為紐帶聯(lián)結(jié)形成的高效生產(chǎn)模式。其中，沼液是沼氣工程處理農(nóng)牧業(yè)廢棄物后產(chǎn)生的尚未達(dá)國家排放標(biāo)準(zhǔn)的廢水。由于大量沼液未經(jīng)后續(xù)處理直接排放，成為中國水體環(huán)境的主要污染源之一，因此沼液的有效處理成為水環(huán)境保護(hù)中亟待解決的關(guān)鍵問題。目前，大多數(shù)沼液利用途徑即是灌溉，它具有處理量大、成本低、對(duì)氮磷去除效果好等優(yōu)點(diǎn)，是目前被認(rèn)為最易實(shí)施且有效的沼液處理方法[4]。目前，已有很多學(xué)者系統(tǒng)研究了不同栽植條件下土壤主要溫室氣體(二氧化碳、甲烷和氧化亞氮)的排放規(guī)律，如宋文質(zhì)等[5]對(duì)農(nóng)田土壤溫室氣體排放的研究，王躍思等[6]對(duì)草地溫室氣體排放和吸收的影響研究等。近年來，李鑫等[7]、劉運(yùn)通等[8]、劉平麗等[9]也開展了施肥條件下土壤氧化亞氮的排放情況進(jìn)行了研究。目前，政府大力推廣沼液的施用，但是針對(duì)沼液施用下土壤二氧化碳、甲烷和氧化亞氮排放的全面研究則鮮有報(bào)道。因此，本研究在浙江余杭區(qū)志綠生態(tài)農(nóng)業(yè)園，分別于2010年7月和2011年3月開展了沼液施用下土壤二氧化碳、甲烷和氧化亞氮的排放特征研究，以期為準(zhǔn)確評(píng)估沼液施用的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)，特別對(duì)大氣溫室氣體排放影響提供一定依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 供試材料

2010年7月3－4日(夏季)、2011年3月1－3日(冬季)分別在浙江省余杭區(qū)志綠生態(tài)園(30.27°N，119.90°E)進(jìn)行了沼液施用下土壤主要溫室氣體(二氧化碳、甲烷和氧化亞氮)排放的試驗(yàn)研究。其中，夏季為7月3日12:00開始至7月4日20:00結(jié)束；冬季則僅監(jiān)測白天(晚上太冷未開展試驗(yàn))。供試土壤為潮土，基本農(nóng)化性狀如下:酸堿度為pH 5.60，全氮1.2 g°kg－1，堿解氮78.5 mg°kg－1。供試沼液為杭州余杭志綠生態(tài)園豬場沼氣工程。夏季沼液的酸堿度為pH 6.90，全氮0.57 g°kg－1，銨態(tài)氮468 mg°kg－1； 冬季沼液的酸堿度為 pH 7.04，全氮 0.039 g°kg－1，銨態(tài)氮 298 mg°kg－1。

1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

田間小區(qū)試驗(yàn)的沼液施用設(shè)3個(gè)處理，通過噴灌時(shí)間控制其處理水平，大量施沼液、正常施沼液和不施沼液的噴灌時(shí)間分別為30，10和0 min(噴灌速度約為20 m3°h－1，揚(yáng)程為8 m)。試驗(yàn)處理的沼液施用為1次施用量。其詳細(xì)處理如下:①大量施用沼液(夏季，28.36 g°m－2；冬季，1.94 g°m－2)；②正常施用沼液(夏季，9.45 g°m－2；冬季，0.65 g°m－2)；③不施沼液。噴灌結(jié)束0.5 h后再進(jìn)行采樣工作。設(shè)置3個(gè)重復(fù)°處理－1。樣地在夏季試驗(yàn)前，栽植青菜Brassica campestris var.chinensis；而冬季試驗(yàn)前，為拋荒地。另外，在沼液噴灌之前，清除采樣區(qū)域內(nèi)的所有植物，以便消除植物對(duì)溫室氣體排放的影響。

1.3 采樣、測試方法和統(tǒng)計(jì)分析

溫室氣體采用密閉式靜態(tài)箱法收集。在每個(gè)小區(qū)(2 m×2 m)內(nèi)安裝溫室氣體收集裝置。試驗(yàn)開始后，用長50 cm×寬50 cm×高50 cm的底部開口的箱體罩住裝置底座，并用水密封形成1個(gè)密閉性氣體空間，然后從箱體頂端的取樣口用100 mL注射器取氣體樣品。采樣時(shí)隔15 min采集1次，共采集4次，取樣200 mL°次－1，注入鋁箔氣袋內(nèi)。氣體樣品送至中國科學(xué)院太湖湖泊生態(tài)系統(tǒng)研究站分析。具體方法及計(jì)算見文獻(xiàn)[10－12]。

數(shù)據(jù)用Excel軟件進(jìn)行整理，并采用SAS軟件進(jìn)行分析，采用Two-way ANOVA進(jìn)行差異顯著性檢驗(yàn)。

2 結(jié)果與討論

2.1 沼液施用下土壤二氧化碳排放特征及分析

2010年夏季(7月3－4日)、2011年冬季(3月1－3日)試驗(yàn)情況如圖1所示。夏季時(shí)，大量施沼液、正常施沼液及不施沼液的土壤二氧化碳排放通量分別為 214～369，169～416 和 84～199 mg°m－2°h－1。冬季時(shí)，大量施沼液、正常施沼液及不施沼液的土壤二氧化碳排放通量分別為57～234，103～254和123～222 mg°m－2°h－1。試驗(yàn)期間，夏季地下5 cm處溫度變化幅度為27.2～30.4℃，箱內(nèi)溫度變化幅度為28.0～35.0℃；而冬季地下5 cm處溫度變化幅度為3.5～11.0℃，箱內(nèi)溫度變化幅度為5.0～17.0℃。試驗(yàn)結(jié)果表明:夏季土壤二氧化碳排放通量明顯大于冬季，這與夏季溫度較高有關(guān)。Jabro等[13]認(rèn)為土壤中二氧化碳的釋放與溫度呈指數(shù)關(guān)系，其R2=0.59；若按照影響因素分，溫度幾乎決定了二氧化碳總釋放量的59%。但是，試驗(yàn)期間夏季土壤二氧化碳排放通量日變化不明顯，這可能與夏季溫度變化幅度較小有關(guān)；而冬季溫度變化范圍相對(duì)較大，二氧化碳排放通量在11:00－14:00點(diǎn)達(dá)到高值，隨后慢慢下降。

沼液施用可以直接引起土壤含水量變化，其中大量施沼液處理下，壟溝內(nèi)已出現(xiàn)積水現(xiàn)象。土壤水分一般通過影響土壤通氣狀況來影響分解土壤有機(jī)質(zhì)的微生物種類、數(shù)量及其活性，進(jìn)而影響有機(jī)質(zhì)的分解速率以及溫室氣體的生成速率和擴(kuò)散速率[14]。但是，顯著性檢驗(yàn)表明:不施沼液、正常施沼液及大量施沼液的處理之間，夏季或冬季土壤二氧化碳排放差異均不顯著。這可能與本試驗(yàn)采樣時(shí)間相對(duì)較短(2～3 d)，水分變化未能有效改變微生物種群，導(dǎo)致不同處理間土壤二氧化碳通量差異不顯著。

圖1 沼液施用下土壤二氧化碳排放特征Figure 1 Characteristics of CO2emission of the biogas slurry application in agriculture soil

2.2 沼液施用下土壤甲烷排放特征及分析

試驗(yàn)表明:夏季在施用沼液8 h時(shí)內(nèi)，大量施沼液、正常施沼液及不施沼液的土壤甲烷排放通量間的差異極顯著(P＜0.001)，隨后不同處理間的土壤甲烷排放通量無顯著差異，降至0.32 mg°m－2°h－1(圖1)。其中，大量施沼液時(shí)，初時(shí)刻土壤甲烷排放通量達(dá)到3.98 mg°m－2°h－1，然后急速下降，至8 h之后采樣時(shí)達(dá)到 0.32 mg°m－2°h－1； 在正常施沼液時(shí)，初時(shí)刻土壤甲烷排放通量達(dá)到 1.25 mg°m－2°h－1，8 h 之后則為0.69 mg°m－2°h－1。冬季在大量施沼液的土壤甲烷排放通量明顯大于正常施沼液及不施沼液，其差異達(dá)極顯著性水平(P＜0.001)，其初時(shí)刻土壤甲烷排放通量達(dá)到0.28 mg°m－2°h－1(正常施沼液及不施沼液時(shí)的通量分別為0.05和0.02 mg°m－2°h－1)；而正常施沼液及不施沼液的土壤甲烷排放通量的差異不顯著；隨后，3個(gè)處理間土壤甲烷排放通量的差異不顯著 (圖2)。期間，個(gè)別監(jiān)測點(diǎn)土壤甲烷排放通量小于0，即為匯。這與旱地土壤有關(guān)。如對(duì)北美荒漠地區(qū)的少數(shù)測量資料估算，全球大約有30 Tg°a－1的甲烷在土壤中氧化[15]，成為大氣甲烷的匯。

圖2 沼液施用下土壤甲烷排放特征Figure 2 Characteristics of CH4emission of the biogas slurry application in agriculture soil

一般而言，生態(tài)系統(tǒng)中甲烷產(chǎn)生必需有厭氧環(huán)境，目前認(rèn)為水稻田是大氣甲烷的主要來源。在施用沼液處理下，促進(jìn)了土壤厭氧環(huán)境的形成，因此，在不同處理下，土壤甲烷排放通量間呈極顯著差異。但是，隨著水分的下滲、揮發(fā)等原因，處理間土壤含水量逐漸接近，導(dǎo)致了土壤甲烷排放通量差異不顯著。另外，土壤甲烷排放通量也與產(chǎn)甲烷菌活性有密切關(guān)系。在一定溫度范圍內(nèi)，產(chǎn)甲烷菌的代謝能力隨溫度的升高而升高[16]，因此，夏季土壤甲烷排放通量明顯高于冬季。

2.3 沼液施用下土壤氧化亞氮排放特征及分析

圖3可見:在夏季大量施沼液時(shí)，土壤氧化亞氮排放隨時(shí)間逐步下降，變化范圍為1 641～248 μg°m－2°h－1；在開始的20 h內(nèi)，大量施沼液與正常施沼液、不施沼液間呈極顯著差異(P＜0.001)；然后，3個(gè)不同處理之間，土壤氧化亞氮排放呈顯著性差異(P＜0.05)，土壤氧化亞氮排放通量范圍分別為224～349,70～137，34～57 μg°m－2°h－1。試驗(yàn)表明: 沼液中氮肥可促進(jìn)土壤氧化亞氮排放，這與劉平麗等[9]，Jantalia等[17]，Almaraz等[18]的研究結(jié)果一致。但是，冬季不同處理間土壤氧化亞氮排放均無顯著差異，通量范圍分別 214～ 369，126～416 和 84～199 μg°m－2°h－1。夏季土壤氧化亞氮排放通量明顯大于冬季，這是由于氧化亞氮形成是反硝化過程，與細(xì)菌或厭氧條件下真菌以及有關(guān)酶活性等密切相關(guān)[14，19]；其他條件不變時(shí)，溫度高能有效促進(jìn)氧化亞氮形成。冬季處理間無顯著差異，可能與試驗(yàn)期間溫度較低有關(guān)。

試驗(yàn)期間，大量施沼液與正常施沼液、不施沼液處理間，土壤含水量范圍分別為33.5%～44.7%，33.4%～38.7%和28.1%～32.1%。特別是，大量施用沼液的樣地，施沼液后壟溝內(nèi)出現(xiàn)積水現(xiàn)象，但隨著土壤的下滲作用，不同處理間土壤水分含量的差異逐漸減少。土壤含水量的增加可引起土壤厭氧條件的形成，從而導(dǎo)致夏季處理間剛開始時(shí)呈極顯著差異，隨后呈顯著性差異。Jantalia等[17]，Almaraz等[18]研究也表明，土壤水分可以促進(jìn)土壤氧化亞氮排放通量。

圖3 沼液施用下土壤氧化亞氮排放特征Figure 3 Characteristics of N2O emission of the biogas slurry application in agriculture soil

3 結(jié)論

農(nóng)田土壤是溫室氣體的重要排放源，評(píng)估沼液施用對(duì)溫室氣體排放的影響，對(duì)于準(zhǔn)確評(píng)估沼液施用的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)具有重要意義。本試驗(yàn)設(shè)置了大量施沼液、正常施沼液及不施沼液等處理，研究了土壤溫室氣體(二氧化碳、甲烷和氧化亞氮)排放特征。研究結(jié)果表明:①夏季或冬季，不施沼液、正常施沼液及大量施沼液處理對(duì)土壤二氧化碳排放影響差異均不顯著，即在試驗(yàn)的沼液施用量下，沼液施用不會(huì)促進(jìn)土壤二氧化碳排放。②夏季在沼液施用8 h之內(nèi)，不同處理對(duì)土壤甲烷排放通量具有極顯著差異(P＜0.001)，之后則與不施沼液之間差異不顯著。冬季在大量施沼液時(shí)，初期土壤甲烷排放通量明顯高于正常施沼液及不施沼液處理；隨后不同處理之間無顯著差異。這說明在試驗(yàn)用量條件下，沼液施用初期會(huì)促進(jìn)土壤甲烷排放。③夏季在沼液施用20 h內(nèi)，處理間土壤氧化亞氮排放呈極顯著差異(P＜0.001)；然后，不同處理間則呈顯著性差異(P＜0.05)。冬季在整個(gè)試驗(yàn)期間，處理之間土壤氧化亞氮排放均無顯著差異。這說明在夏季沼液施用初期會(huì)促進(jìn)土壤氧化亞氮排放，而冬季則無顯著影響。

本試驗(yàn)研究為沼液施用對(duì)土壤溫室氣體排放影響的初步結(jié)果，但是，影響農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)溫室氣體源(排放)或匯(吸收)強(qiáng)度的因素眾多[14]，這些因素導(dǎo)致了研究土壤溫室氣體排放的復(fù)雜性，需要相對(duì)較長的監(jiān)測過程。因此，下一步應(yīng)重點(diǎn)在開展長時(shí)間的監(jiān)測研究，如在不同的氣候因子下，結(jié)合不同的農(nóng)業(yè)生產(chǎn)水平和結(jié)構(gòu)、土壤條件等開展不同土地利用方式或作物種植情況下，沼液對(duì)土壤溫室氣體排放規(guī)律研究，為土壤溫室氣體收支預(yù)測提供科學(xué)依據(jù)。

致謝:感謝浙江農(nóng)林大學(xué)莊偉、徐斌斌、劉一潔、丁釔偉、李爽、潘岳等在野外采樣中提供的幫助；感謝中國科學(xué)院太湖湖泊生態(tài)系統(tǒng)研究站楊龍?jiān)芯繂T提供氣體樣品分析幫助；感謝留美博士陸琴女士對(duì)英文摘要的修改。

[1]KIEHL J T，TRENBERTH K E.Earth’s annual global mean energy budget[J].Bull Am Meteorol Soc，1997，78 (2):197－208.

[2]MELILLO J M，STEUDLER P A，ABER J D，et al.Soil warming and carbon-cycle feedbacks to the climate system[J].Science，2002，298 (5601): 2173－2176.

[3]HANSEN J E，LACIS A A.Sun and dust versus greenhouse gases: an assessment of their relative roles in global climate change [J].Nature，1990，346 (6286): 713－719.

[4]鄧良偉.規(guī)模化畜禽養(yǎng)殖廢水處理技術(shù)現(xiàn)狀探析[J].中國生態(tài)農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào)，2006，14(2):23－26.DENG Liangwei.Review on treatment technology of intensive livestock wastewater [J].Chin J Eco-Agric，2006，14 (2):23－26.

[5]宋文質(zhì)，王少彬，蘇維瀚，等.我國農(nóng)田土壤的主要溫室氣體CO2，CH4和N2O排放研究[J].環(huán)境科學(xué)，1996，17 (1): 85－88.SONG Wenzhi，WANG Shaobin，SU Weihan，et al.Agricultural activity and emissions of greenhouse gases in China region [J].Environ Sci，1996，17 (1): 85－88.

[6]王躍思，紀(jì)寶明，黃耀，等.農(nóng)墾與放牧對(duì)內(nèi)蒙古草原N2O，CO2排放和CH4吸收的影響[J].環(huán)境科學(xué)，2001，22 (6): 7－13.WANG Yuesi，JI Baoming，HUANG Yao，et al.Effects of grazing and cultivating on emission of nitrous oxide，carbon dioxide and uptake of methane from grasslands [J].Environ Sci，2001，22 (6): 7－13.

[7]李鑫，巨曉棠，張麗娟，等.不同施肥方式對(duì)土壤氨揮發(fā)和氧化亞氮排放的影響[J].應(yīng)用生態(tài)學(xué)報(bào)，2008，19(1): 99－104.LI Xin，JU Xiaotang，ZHANG Lijuan，et al.Effects of different fertilization modes on soil ammonia volatilization and nitrous oxide emission [J].Chin J Appl Ecol，2008，19 (1): 99－104.

[8]劉運(yùn)通，李玉娥，萬運(yùn)帆，等.不同氮磷肥施用對(duì)春玉米農(nóng)田N2O排放的影響[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)，2011，30(7): 1468－1475.LIU Yuntong，LI Yu’e，WAN Yunfan，et al.Nitrous oxide emissions from spring-maize field under the application of different nitrogen and phosphorus fertilizers [J].J Agro-Environ Sci，2011，30 (7): 1468－1475.

[9]劉平麗，張嘯林，熊正琴，等.不同水旱輪作體系稻田土壤剖面N2O的分布特征[J].應(yīng)用生態(tài)學(xué)報(bào)，2011，22(9): 2363－2369.LIU Pingli，ZHANG Xiaolin，XIONG Zhengqin，et al.Distribution characteristics of soil profile nitrous oxide concentration in paddy fields with different rice-upland crop rotation systems [J].Chin Appl Ecol，2011，22 (9): 2363－2369.

[10]鄭澤梅，于貴瑞，孫曉敏，等.渦度相關(guān)法和靜態(tài)箱/氣相色譜法在生態(tài)系統(tǒng)呼吸觀測中的比較[J].應(yīng)用生態(tài)學(xué)報(bào)，2008，19(2): 290－298.ZHENG Zemei，YU Guirui，SUN Xiaomin，et al.Comparison of eddy covariance and static chamber/gas chro-matogram methods in measuring ecosystem respiration [J].Chin Appl Ecol，2008，19 (2): 290－298.

[11]王躍思，劉廣仁，王迎紅，等.一臺(tái)氣相色譜儀同時(shí)測定陸地生態(tài)系統(tǒng)CO2，CH4和N2O排放[J].環(huán)境污染治理技術(shù)與設(shè)備，2003，4(10):84－90.WANG Yuesi，LIU Guangren，WANG Yinghong，et al.Simultaneous measurement of CO2，CH4and N2O emission from terrestrial ecosystem with one improved gas chromatography [J].Tech Equip Environ Poll Control，2003，4 (10):84－90.

[12]鄒建文，焦燕，王躍思，等.稻田CO2、CH4和N2O排放通量測定方法研究 [J].南京農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)，2002，25(4): 45－48.ZOU Jianwen，JIAO Yan，WANG Yuesi，et al.GC-based technique for determination of CO2，CH4and N2O emissions from paddy fields [J].J Nanjing Agric Univ，2002，25 (4): 45－48.

[13]JABRO J D，SINJU U，STEVENS W B，et al.Carbon dioxide flux as affected by tillage and irrigation in soil converted from perennial forages to annual crops [J].J Environ Manage，2008，88 (4): 1478－1484.

[14]張玉銘，胡春勝，張佳寶，等.農(nóng)田土壤主要溫室氣體(CO2，CH4、N2O)的源/匯強(qiáng)度及其溫室效應(yīng)研究進(jìn)展[J].中國生態(tài)農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào)，2011，19(4):966－975.ZHANG Yuming，HU Chunsheng，ZHANG Jiabao，et al.Research advances on source/sink intensities and greenhouse effects of CO2，CH4and N2O in agricultural soils [J].Chin J Eco-Agric，2011，19 (4): 966－975.

[15]王明星.中國稻田甲烷排放[M].北京:科學(xué)出版社，2001.

[16]孫樹臣，翟勝，王巨媛，等.土壤CH4產(chǎn)生機(jī)理及其排放的影響因素[J].貴州農(nóng)業(yè)科學(xué)，2011，39(1):135－138.SUN Shuchen，ZHAI Sheng，WANG Juyuan，et al.Generation mechanism and impact factors on CH4emission[J].Guizhou Agric Sci，2011，39 (1): 135－138.

[17]JANTALIA C P，SANTO H P，URQUIAGA S，et al.Fluxes of nitrous oxide from soil under different crop rotations and tillage systems in the South of Brazil[J].Nutr Cycl Agroecos，2008，82 (2): 161－173.

[18]ALMARAZ J J，MABOOD F，ZHOU X M，et al.Carbon dioxide and nitrous oxide fluxes in corn grown under two tillage systems in southwestern Quebec [J].Soil Sci Soc Am J，2009，73 (1): 113－119.

[19]張軍科，郝慶菊，江長勝.免耕方式下土壤溫室氣體排放及影響因素的研究進(jìn)展[J].土壤通報(bào)，2011，42(1): 236－241.ZHANG Junke，HAO Qingju，JIANG Changsheng.The emission and influencing factors of greenhouse gases in soil under the no-tillage cultivation: a review [J].Chin J Soil Sci，2011，42 (1): 236－241.