周雪梅 王小鶴,3

1（中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）

2（中國(guó)科學(xué)院核輻射與核能技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 上海 201800）

3（中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

TMSR-SF高溫下多群核數(shù)據(jù)庫(kù)的研究

周雪梅1,2王小鶴1,2,3

1（中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）

2（中國(guó)科學(xué)院核輻射與核能技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 上海 201800）

3（中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

基于最新發(fā)布的評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)ENDF/B-VII.1，簡(jiǎn)要介紹了利用標(biāo)準(zhǔn)程序NJOY加工固態(tài)燃料釷基熔鹽堆(Thorium Molten Salt Reactor-Solid Fuel, TMSR-SF)中子能譜測(cè)量所需溫度下多群截面庫(kù)的過(guò)程。詳細(xì)分析了兩個(gè)典型的核素加工所得核反應(yīng)道的多群截面與溫度的關(guān)系，并將不同溫度下的截面庫(kù)用于中子能譜測(cè)量，分析了中子能譜測(cè)量結(jié)果的誤差與溫度所引起截面庫(kù)變化的關(guān)系。結(jié)果表明，不同類(lèi)型核反應(yīng)道的截面所受溫度影響不同，特別是核素對(duì)超熱中子的截面存在共振峰問(wèn)題受溫度影響最大，這是由于多普勒效應(yīng)影響，所以中子能譜測(cè)量結(jié)果受核反應(yīng)道選擇的影響符合物理規(guī)律，加工所得873 K下的核截面庫(kù)可用于TMSR-SF相關(guān)中子能譜測(cè)量。

ENDF/B-VII.1，中子能譜，多群核截面加工，TMSR-SF反應(yīng)堆

“未來(lái)先進(jìn)核裂變能——釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)(Thorium Molten Salt Reactor System, TMSR)”是中國(guó)科學(xué)院首批啟動(dòng)實(shí)施的戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專(zhuān)項(xiàng)，依托中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所實(shí)施。TMSR-SF是一種以液態(tài)熔鹽為冷卻劑的實(shí)驗(yàn)堆，擬采用活化法并利用基于迭代原理的軟件SAND-II解譜以得到TMSR-SF待測(cè)點(diǎn)的中子能譜。中子能譜測(cè)量點(diǎn)的環(huán)境溫度約為873 K[1]，所以首先需要知道在相應(yīng)環(huán)境溫度下具有各種不同能量的中子和各種物質(zhì)相互作用的核反應(yīng)及其相應(yīng)的微觀截面和有關(guān)參數(shù)，它是SAND-II解譜所需的基本數(shù)據(jù)，也是計(jì)算的出發(fā)點(diǎn)和依據(jù)。具有一定精確度的核數(shù)據(jù)庫(kù)非常重要，因?yàn)樗谦@得正確測(cè)量和計(jì)算結(jié)果的前提和基礎(chǔ)。本工作目的是利用截面加工軟件NJOY加工TMSR-SF環(huán)境溫度下SAND-II解譜所需的核反應(yīng)道截面，并證明所加工截面的必要性和正確性。

1 TMSR-SF中的多群核截面加工需求

TMSR-SF擬定中子能譜待測(cè)點(diǎn)空間比較小，環(huán)境溫度達(dá)873 K，通過(guò)對(duì)多種中子能譜測(cè)量方法的比較，擬采用活化法和基于迭代法的解譜軟件SAND-II完成中子能譜的測(cè)量?；罨c解譜的基本原理如下。

將一組活化截面已知的活化探測(cè)箔樣品放入到待測(cè)的中子場(chǎng)中輻照，則活化探測(cè)箔的單核飽和反應(yīng)率與待測(cè)中子能譜有：

式中，Ai為第i個(gè)活化箔的單核反應(yīng)率，s-1；φ(E)為待測(cè)中子能譜，n·eV-1·cm-2·s-1；σi(E)為第i個(gè)活化箔相應(yīng)的核反應(yīng)截面，cm2；n為所利用核反應(yīng)道的數(shù)目。

由于式(1)在實(shí)際中無(wú)法實(shí)施，故將式(1)離散化處理，得到求和形式的式(2)：

式中，φj表示待測(cè)中子譜的第j群平均中子通量；σi,j(E)為第i個(gè)活化探測(cè)箔在第j群中子能量間隔內(nèi)的平均核反應(yīng)截面；ΔEj為第j群中子的能量間隔；m代表劃分的能群數(shù)目[2]。

SAND-II是基于迭代法實(shí)現(xiàn)解譜，解譜的基本原理與過(guò)程[3-4]如下：首先根據(jù)式(2)，將待測(cè)中子譜能量區(qū)間劃分為m個(gè)能群，如果有n個(gè)活化探測(cè)器（n實(shí)際為反應(yīng)道的數(shù)目，一般反應(yīng)道的數(shù)目要大于活化探測(cè)器的數(shù)目），由此得到n個(gè)彼此獨(dú)立的線性方程組。利用假定初始輸入譜，經(jīng)過(guò)多次的迭代及與測(cè)量值的比較，最終得到滿足要求的中子能譜。

在中子能譜測(cè)量中，由于所劃分的能群和所采用的反應(yīng)道各不相同，那么所對(duì)應(yīng)的核反應(yīng)截面也不同。而作為高溫堆的TMSR-SF，擬將中子能量劃分為642群，加工得到較精確的群截面是測(cè)量中子能譜的關(guān)鍵步驟之一。

2 SAND-II解譜中所需群截面的加工過(guò)程

TMSR-SF中子能譜測(cè)量中所需的溫度為873K，642群的多道核反應(yīng)截面主要是利用核數(shù)據(jù)庫(kù)ENDF (Evaluated Nuclear Data File)的數(shù)據(jù)，通過(guò)NJOY加工程序得到。自制庫(kù)中，溫度點(diǎn)分別為293K和873K，把中子能量10-5eV-20 MeV劃分為642群，核反應(yīng)道共80個(gè)，涵蓋了TMSR-SF的中子能譜的能量范圍。

ENDF是美國(guó)BNL所提供的評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)，被廣泛用于核反應(yīng)堆設(shè)計(jì)的截面庫(kù)，ENDF/B-VII.1是2011年發(fā)布的最新版本。相對(duì)于2009年發(fā)布的ENDF/B-VII而言，ENDF/B-VII.1的中子庫(kù)更加完善，由原庫(kù)的293個(gè)評(píng)價(jià)核增加到現(xiàn)庫(kù)的423個(gè)評(píng)價(jià)核[5]。NJOY[6]是一個(gè)將ENDF格式的核數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化為可供各種計(jì)算程序使用的數(shù)據(jù)庫(kù)格式的標(biāo)準(zhǔn)程序。NJOY使用數(shù)據(jù)流模型處理評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)。每個(gè)模塊從一個(gè)或多個(gè)輸入文件中讀入、轉(zhuǎn)換數(shù)據(jù)，并將結(jié)果寫(xiě)入一個(gè)或多個(gè)輸出文件。加工過(guò)程使用的程序有NJOY，并利用Python、Fortron進(jìn)行編程以獲取所需數(shù)據(jù)。加工中所使用的NJOY中的主要模塊及其功能描述如下：

(1) NJOY是顯示經(jīng)過(guò)其他模塊的數(shù)據(jù)流，含有其他模塊通用的函數(shù)庫(kù)和子程序庫(kù)；

(2) RECONR是共振重造，利用ENDF中的共振參數(shù)和插值方法重新構(gòu)建點(diǎn)截面；

(3) BROADR是多普勒展寬，將共振重造后的截面展寬到所需溫度下的截面；

(4) UNRESR是不可分辨共振區(qū)數(shù)據(jù)處理；

(5) GROUPR是多群截面加工；

(6) MODER是轉(zhuǎn)換ENDF文件。

加工的主要流程如圖1所示。

圖1 NJOY加工所需核反應(yīng)截面文件的流程圖Fig.1 Flow chart of nuclear cross section made by NJOY.

3 典型群截面加工的結(jié)果與分析

在TMSR-SF的中子能譜測(cè)量中，要將642個(gè)能群、80個(gè)反應(yīng)道都要加工為873 K時(shí)的截面，不能一一敘述，這里以熱中子能譜區(qū)和快中子能譜區(qū)的兩個(gè)典型核的截面加工結(jié)果進(jìn)行分析。

(1) 以在熱區(qū)反應(yīng)截面較大，并且在中能區(qū)出現(xiàn)許多共振峰的176Lu(n,γ)177Lu為例分析截面加工的結(jié)果。圖2為176Lu(n,γ)177Lu在不同溫度下核反應(yīng)截面與中子能量的對(duì)應(yīng)關(guān)系和核反應(yīng)截面差異。圖2(a)中，σ1(E)-293 K和σ2(E)-873 K分別表示176Lu(n,γ)177Lu在293 K和873 K溫度下的核反應(yīng)截面；圖2(b)中，Δσ(E)/σ1(E)=[σ2(E)-σ1(E)]/σ1(E)× 100%。

圖2 176Lu(n,γ)177Lu在不同溫度下的核反應(yīng)截面(a)和差異(b)Fig.2 Nuclear cross section (a) and difference (b) of 176Lu(n,γ)177Lu at different temperatures.

從圖2可以看出，在293 K和873 K這兩種溫度下，176Lu(n,γ)177Lu的核反應(yīng)截面在熱區(qū)和快區(qū)基本不變；在共振區(qū)存在共振核反應(yīng)，由于溫度的增加使共振峰值減??；在共振峰密集的區(qū)域，共振峰的寬度將隨溫度而增加，導(dǎo)致在共振區(qū)，溫度對(duì)核反應(yīng)截面的影響很大。多普勒效應(yīng)是由于靶核的熱運(yùn)動(dòng)隨溫度而增強(qiáng)，共振峰的寬度隨溫度而增加，同時(shí)峰值截面也逐漸減小。由此可見(jiàn)，截面加工的結(jié)果與多普勒效應(yīng)一致，加工的過(guò)程正確。

(2) 以?xún)H在快區(qū)才有閾反應(yīng)的54Fe(n,p)54Mn為例分析截面加工的結(jié)果。圖3給出其在不同溫度下的核反應(yīng)截面。

圖3 54Fe(n,p)54Mn在不同溫度下的核反應(yīng)截面Fig.3 Nuclear cross section of 54Fe(n,p)54 Mn at different temperatures.

從圖3可以看出，在293 K和873 K這兩種溫度下，54Fe(n,p)54Mn的核反應(yīng)截面在快區(qū)很小，所以通過(guò)兩種溫度的計(jì)算，其截面變化僅為0.1%，可以認(rèn)為基本不變，即溫度對(duì)核反應(yīng)截面較小的(n,p)反應(yīng)基本沒(méi)有影響。

4 中子能譜測(cè)量驗(yàn)證加工截面

為了驗(yàn)證加工截面的正確性，在一研究堆的輻照腔內(nèi)進(jìn)行了中子能譜測(cè)量，待測(cè)點(diǎn)的環(huán)境溫度約293 K。待測(cè)點(diǎn)由于鉛的屏蔽作用，部分熱中子被屏蔽掉?？紤]到待測(cè)點(diǎn)中子能譜的特點(diǎn)，本次實(shí)驗(yàn)選取了15種活化箔（18個(gè)反應(yīng)道），Mg和Mo活化箔直徑分別為8 mm，其余活化箔直徑為20 mm?；罨奶匦詤?shù)及測(cè)量所得單核反應(yīng)率如表2所示。被輻照后的箔片經(jīng)過(guò)適當(dāng)冷卻后，根據(jù)探測(cè)器對(duì)箔片尺寸的標(biāo)定，放入高純鍺探測(cè)器上對(duì)γ進(jìn)行測(cè)量。測(cè)量前高純鍺探測(cè)器已經(jīng)完成效率刻度。單核反應(yīng)率根據(jù)式(3)計(jì)算得到：

式中，C為探測(cè)器測(cè)得的凈峰面積總計(jì)數(shù)；γd為待測(cè)γ射線的分支比；ε為對(duì)應(yīng)的探測(cè)效率；Ni為i核數(shù)目，Ni=(mi/Mi)θi×6.023×1023；mi為i箔質(zhì)量；Mi為i核同位素原子量；θi為i核同位素的含量；λi為i核衰變常數(shù)；t0為輻照時(shí)間；t1-t0為冷卻時(shí)間；t2-t1為測(cè)量時(shí)間。

表2 活化箔參數(shù)與測(cè)量所得反應(yīng)率Table 2 Characteristic parameters of each activated foil and measured reaction rate.

待測(cè)點(diǎn)由于鉛的屏蔽作用，使得10-5-3.6×10-3eV能量區(qū)間的絕大部分中子被屏蔽，所以這區(qū)間的中子數(shù)目在模擬計(jì)算時(shí)設(shè)為0。利用MCNP模擬計(jì)算待測(cè)點(diǎn)3.6×10-3-2×107eV能量區(qū)間的中子能譜，將此作為初始譜。利用測(cè)量所得各反應(yīng)道的單核反應(yīng)率、初始譜、加工所得的核截面庫(kù)及解譜軟件SAND-II，得到在實(shí)驗(yàn)環(huán)境溫度約293K時(shí)各反應(yīng)道的單核反應(yīng)率與測(cè)量值如表3所示。表3中，A(I)表示測(cè)量所得第I個(gè)反應(yīng)道的單核反應(yīng)率；A′(I)表示解譜計(jì)算后第I個(gè)反應(yīng)道的單核反應(yīng)率；δ=100×[A(I)-A′(I)]/A(I)。

表3 測(cè)量與解譜所得單核反應(yīng)率的比較Table 3 Comparison of mononuclear reaction rates between the measured and the spectrum unfolding values.

從表3可以看出，除48Ti(n,p)48Sc外的各反應(yīng)道，測(cè)量與解譜所得單核反應(yīng)率的差異基本都在10%以?xún)?nèi)。可以判斷48Ti(n,p)48Sc這個(gè)反應(yīng)道測(cè)量中的誤差較大，為了得到更為接近的中子能譜，舍棄這個(gè)反應(yīng)道，再次利用軟件解譜。

將除48Ti(n,p)48Sc外的各反應(yīng)道、兩種溫度下的多群核反應(yīng)截面庫(kù)及初始模擬譜代入解譜程序中，以分析不同數(shù)據(jù)庫(kù)所引起的中子能譜解譜結(jié)果的差異，圖4中展示了初識(shí)譜與不同溫度下的解譜結(jié)果。

圖4 待測(cè)點(diǎn)的中子能譜解譜結(jié)果Fig.4 Unfolding results of neutron energy spectrum in needed.

圖4 中，Φ0表示模擬所得初始譜；Φ1表示調(diào)用293 K下的核截面庫(kù)所得的解譜結(jié)果；Φ2表示調(diào)用873 K下的核截面庫(kù)所得的解譜結(jié)果，但是圖4中看不出解譜結(jié)果的差異。圖5展示了兩種溫度下的核截面所引起的解譜結(jié)果的差異。

圖5 兩種溫度下的核截面所引起的解譜結(jié)果的差異Fig.5 Difference of unfolding results caused by nuclear cross sections at two different temperatures.

圖5 中，ΔΦ(E)/Φ1(E)=(Φ2(E)-Φ1(E))/Φ1(E)× 100%。從圖5中可以看出，兩種溫度下的核截面庫(kù)引起的中子能譜差異在1%-2%。

由表3和圖4可知，單核反應(yīng)率的測(cè)量結(jié)果與解譜結(jié)果相對(duì)誤差的平均值為3.49%，此次解譜結(jié)果比較接近實(shí)際的中子能譜，表明在293 K溫度下加工的核截面庫(kù)是正確的。由于中子能量所劃分的群、所采用的核反應(yīng)道及試驗(yàn)環(huán)境的溫度不同，在解譜中所需加工的核截面庫(kù)有所差異。由于在873K與293 K溫度下加工核截面庫(kù)的方法一樣，所以873 K溫度下的核截面庫(kù)是正確的。由圖5可以看出，差異出現(xiàn)比較大的區(qū)域是共振區(qū)，說(shuō)明高溫引起的多普勒效應(yīng)在核反應(yīng)截面比較大的共振區(qū)應(yīng)該考慮，否則會(huì)影響中子能譜的測(cè)量結(jié)果。由于本次實(shí)驗(yàn)采用的共振區(qū)的核反應(yīng)道數(shù)目不多，故不同溫度下的核截面庫(kù)引起的解譜結(jié)果在總體上差異不大。TMSR-SF是熱堆，中子能譜待測(cè)點(diǎn)熱中子所占份額達(dá)90%，擬采用較多熱區(qū)和共振區(qū)反應(yīng)截面較大的核反應(yīng)道，高溫對(duì)核截面的影響較大，進(jìn)而影響中子能譜測(cè)量的準(zhǔn)確性。

5 結(jié)語(yǔ)

本工作介紹了TMSR-SF核截面庫(kù)加工的必要性和NJOY加工測(cè)量中子能譜所需的核反應(yīng)截面庫(kù)的流程，加工了兩種溫度下80個(gè)反應(yīng)道的多群截面庫(kù)，并將所加工的核反應(yīng)截面庫(kù)用于中子能譜測(cè)量的實(shí)驗(yàn)中，中子能譜測(cè)量結(jié)果表明加工核反應(yīng)截面庫(kù)的方法是正確的，所加工的高溫下的核反應(yīng)截面庫(kù)可用于擬建的TMSR-SF中。

1 周雪梅. 釷基熔鹽堆中子能譜測(cè)量方法的研究[D]. 中國(guó)科學(xué)院大學(xué), 2013 ZHOU Xuemei. Study of neutron energy spectrum for Thorium Molten Salt Reactor[D]. University of Chinese Academy of Sciences, 2013

2 Zhou X M, Liu G M, Li D, et al. Using activation method to measure neutron spectrum in an irradiation chamber of a research reactor[J]. Nuclear Science and Techniques, 2014, 25: 010603

3 鄧勇軍. 反應(yīng)堆中子能譜測(cè)量技術(shù)研究[D]. 中國(guó)原子能科學(xué)研究院, 2006 DENG Yongjun. Study of neutron energy spectrum measurement technology in the reactor[D]. China Institute of Atomic Energy, 2006

4 史永謙. 核反應(yīng)堆中子學(xué)實(shí)驗(yàn)技術(shù)[M]. 北京: 中國(guó)原子能出版社, 2011: 343-345 SHI Yongqian. Experimental technology of neutronics in nuclear reactor[M]. Beijing: Atomic Energy of China Publishing Press, 2011: 343-345

5 李志峰, 于濤, 何麗華. 基于ENDF/B-VII.1的熱化截面庫(kù)的加工方法研究[J]. 科學(xué)技術(shù)與工程, 2013, 13(5): 1165-1169 LI Zhifeng, YU Tao, HE Lihua. Study for the processing method of thermalization cross section library based on ENDF/B-VII.1[J]. Science Technology and Engineering, 2013, 13(5): 1165-1169

6 MacFarlane R E, Muir D W, Boicourt R M, et al. The NJOY nuclear data processing system[M]. Los Alamos National Laboratory, 2012: 19-371

CLCTL329

Study on multigroup nuclear cross section library for TMSR-SF at high temperature

ZHOU Xuemei1,2WANG Xiaohe1,2,3
1(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China)2(Key Laboratory of Nuclear Radiation and Nuclear Energy Technology, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201800, China)3(University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Background and Purpose: Thorium Molten Salt Reactor-Solid Fuel (TMSR-SF) is a new type reactor. The neutron energy spectrum, an important parameter for TMSR-SF, needs to be measured, although the environment temperature is very high. The needed libraries for the measurement must be processed due to the special measurement environment. Therefore, the processes and the accuracy for the cross section library are important to the measurement result. Methods: Based on the recently released ENDF/B-VII.1 library, the process of using NJOY to obtain multigroup cross section needed by the neutron energy spectrum measurement of TMSR-SF at certain temperature is introduced. The relationship between multigroup cross section for two typical nuclear reactions and the temperature is analyzed. Homemade libraries at different temperatures are used in the neutron energy spectrum measurement. The difference of the results for neutron energy spectrum with different libraries is shown. Results: Analysis results indicate that the temperature will affect the cross sections of nuclear reactions, especially on the nuclide section of epithermal neutron with resonance peaks due to Doppler effect. The result of neutron energy spectrum measurement is influenced by the selected nuclear reaction. The result accords with the relevant physical laws. Conclusion: The homemade library in 873 K can be used in the neutron energy spectrum calculation for TMSR-SF.

ENDF/B-VII.1, Neutron energy spectrum, Multigroup nuclear cross section processing, Thorium Molten Salt Reactor-Solid Fuel (TMSR-SF)

TL329

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.120602

中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)研究項(xiàng)目(No.XDA02001003)資助

周雪梅，女，1979年出生，2013年于中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所獲博士學(xué)位，研究領(lǐng)域?yàn)榉磻?yīng)堆物理及參數(shù)測(cè)量，E-mail: zhouxuemei@sinap.ac.cn

2014-09-15，

2014-10-08