王立群，陳兆生

(江蘇大學(xué) 能源與動(dòng)力工程學(xué)院，江蘇 鎮(zhèn)江，212013)

世界上生物質(zhì)能是僅次于煤炭、石油、天然氣的第四大能源，占世界能源總量的14%[1]。目前，生物質(zhì)廢棄物大多是露天焚燒或傾倒，這會(huì)產(chǎn)生包括灰塵、酸雨和甲烷等污染物。生物質(zhì)氣化是實(shí)現(xiàn)將生物質(zhì)廢棄物轉(zhuǎn)化成能源[2]的最有前景的技術(shù)之一[3]。生物質(zhì)氣化技術(shù)可以將固體生物器中，生物質(zhì)的氣化和燃燒同時(shí)發(fā)生，這樣會(huì)大大增加氣化產(chǎn)物中N2的濃度，增加氣體分離的難度[4]。若用這種反應(yīng)器生產(chǎn)高品質(zhì)的燃?xì)饣驓錃?，則需要提供富氧氣體或高溫水蒸氣(700 ℃以上)作為氣化劑，這會(huì)使工藝過程變的復(fù)雜，氣化成本增加[4-6]。將氣化和燃燒過程分隔開，從而避免了燃料氣或氫氣被N2稀釋，進(jìn)而提高了氣化產(chǎn)物的品質(zhì)，并降低了氣化氣分離的難度，這種氣化方式可以被稱為單一流化床二步氣化法。即在同一流化床中將煤的燃燒階段與生物質(zhì)的水蒸氣氣化階段分開，燃燒階段為氣化階段提供熱量及煤焦。目前，基于單一流化床二步氣化法的煤氣化技術(shù)處于產(chǎn)業(yè)化階段，已在我國(guó)部分地區(qū)投入實(shí)際生產(chǎn)，并取得了一定的效益，而基于該技術(shù)的生物質(zhì)氣化尚處于試驗(yàn)機(jī)理研究階段[7-10]。故對(duì)其進(jìn)行研究具有一定的學(xué)術(shù)價(jià)值和實(shí)用價(jià)值。本文作者建立了流化床生物質(zhì)氣化熱態(tài)試驗(yàn)裝置，以煤作為熱載體與發(fā)熱體，水蒸氣作為氣化劑，在煤與生物質(zhì)質(zhì)量比為4:1 的前提下，首先就反應(yīng)器溫度、水蒸氣與生物質(zhì)的質(zhì)量配比對(duì)燃?xì)饨M分、氫產(chǎn)率及潛在氫產(chǎn)率的影響進(jìn)行了分析和討論，并通過對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)的分析，找到生產(chǎn)氫的最佳條件，在該條件下，進(jìn)一步探討了生物質(zhì)種類對(duì)氫產(chǎn)率的影響。

1 試驗(yàn)部分

1.1 試驗(yàn)床料與物料

試驗(yàn)床料為爐渣，平均粒度為3 mm，試驗(yàn)開始前，由操作者手動(dòng)加入到流化床氣化爐中。試驗(yàn)原料為木屑、稻殼(粒徑0～9 mm)及貧煤(粒徑0～6 mm)，貧煤在空氣燃燒階段加入到流化床氣化爐中，生物質(zhì)顆粒在氣化階段加入到同一流化床氣化爐中。煤與生物質(zhì)的元素分析和工業(yè)分析結(jié)果如表1 所示。

1.2 試驗(yàn)系統(tǒng)與方法

1.2.1 試驗(yàn)系統(tǒng)

試驗(yàn)所采用的氣化系統(tǒng)[7-9]主要包括供料裝置、供氣系統(tǒng)裝置、流化床氣化爐裝置、燃?xì)鈨艋b置，數(shù)據(jù)記錄裝置，燃?xì)庥?jì)量(儲(chǔ)氣柜)及取樣裝置。其核心為流化床氣化爐裝置，它將流化床的優(yōu)點(diǎn)與固定床的工藝特征相結(jié)合。

表1 物料的元素分析和工業(yè)分析(質(zhì)量分?jǐn)?shù))Table 1 Ultimate and proximate analysis of materials %

圖1 共氣化裝置示意圖Fig.1 Schematic of co-gasification equipment

1.2.2 試驗(yàn)方法

為了確定給料設(shè)備電機(jī)轉(zhuǎn)速與物料質(zhì)量的關(guān)系，先對(duì)氣化爐進(jìn)行冷態(tài)試驗(yàn)，具體操作見文獻(xiàn)[11]。試驗(yàn)系統(tǒng)各個(gè)部分調(diào)試運(yùn)行正常以后，進(jìn)行熱態(tài)試驗(yàn)研究。在吹風(fēng)燃燒階段，閥門1-1 與1-2 開啟，閥門2-1與2-2 關(guān)閉(見圖1)，首先手動(dòng)向流化床氣化爐中加入適量的床料(爐渣)，然后手動(dòng)將未完全燃燒的木炭由添加床料的同一地點(diǎn)加入到氣化爐中，并經(jīng)1-1(空氣控制閥)向爐內(nèi)通入適量的空氣，木炭在氣化爐中燃燒。當(dāng)床溫升到200 ℃時(shí)，由煤給料器自動(dòng)添加煤到氣化爐中，調(diào)節(jié)進(jìn)入氣化爐的空氣量，使煤在流化狀態(tài)下燃燒，煤燃燒產(chǎn)生的煙氣依次經(jīng)過器件7，10 和13，然后到達(dá)煙筒16 并排出。煤燃燒為放熱反應(yīng)，床溫升高。當(dāng)床溫升高到預(yù)設(shè)定溫度并基本保持穩(wěn)定時(shí)，停止向氣化爐中通入空氣與煤，并關(guān)閉閥門1-1，延遲5 s 關(guān)閉閥門1-2(煙氣控制閥)。燃燒階段結(jié)束，將進(jìn)入通水蒸氣氣化階段，此時(shí)開啟閥門2-1(水蒸氣控制閥)與2-2(燃?xì)饪刂崎y)，經(jīng)2-1 向爐內(nèi)通入水蒸氣，同時(shí)通過生物質(zhì)給料裝置向同一氣化爐中加入生物質(zhì)顆粒，加入的生物質(zhì)顆粒在高溫的床內(nèi)發(fā)生分解，產(chǎn)物之一的生物質(zhì)焦(Cbiomass)與燃燒階段剩余的煤焦(Ccoal)共同與水蒸氣發(fā)生以水煤氣反應(yīng)為主的一系列復(fù)雜反應(yīng)，包括還原反應(yīng)、水煤氣變換反應(yīng)、烴類和焦油重整反應(yīng)以及甲烷化反應(yīng)等，所產(chǎn)生的燃?xì)庖来瓮ㄟ^器件10 和13，最終進(jìn)入到儲(chǔ)氣柜14 中。由于水蒸氣氣化反應(yīng)大都為吸熱反應(yīng)，故流化床氣化爐床溫會(huì)快速下降，當(dāng)床溫下降到設(shè)定溫度[11]時(shí)，通水蒸氣氣化階段結(jié)束，停止加入水蒸氣與生物質(zhì)，關(guān)閉閥2-1，延遲5 s 關(guān)閉閥2-2，此時(shí)開啟閥1-1 與1-2，生產(chǎn)過程又轉(zhuǎn)入吹風(fēng)燃燒階段。在同一流化床氣化爐中，這2 個(gè)階段依據(jù)溫度設(shè)定，往復(fù)交替工作。在通水蒸氣氣化階段得到的燃?xì)饨M分主要為H2，CO，CO2及CH4。在氣化階段，當(dāng)流化床氣化爐溫度分布正常穩(wěn)定以后，開始采樣氣體(采樣點(diǎn)位于儲(chǔ)氣柜頂部，使用取樣球采集氣體樣品)，每組試驗(yàn)采樣3 次，以消除試驗(yàn)中帶來的隨機(jī)誤差。燃?xì)庵兄饕M分(H2，CO，CO2及CH4)的含量通過島津GC-2010 氣相色譜分析儀測(cè)定。

2 結(jié)果與分析

2.1 反應(yīng)溫度對(duì)氣化過程的影響

試驗(yàn)中保持生物質(zhì)與煤的質(zhì)量比為4:1，水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量比為1.36，考察反應(yīng)溫度對(duì)木屑，稻殼氣化過程的影響。

圖2 所示為反應(yīng)溫度對(duì)燃?xì)饨M分的影響。燃?xì)饨M分的變化是由一系列化學(xué)反應(yīng)共同作用的結(jié)果。結(jié)合氣化工藝的特點(diǎn)，涉及的化學(xué)反應(yīng)主要如下。

空氣驅(qū)動(dòng)的煤燃燒階段：

水蒸氣氣化階段：

上述反應(yīng)R1～R8 依次為煤燃燒反應(yīng)、生物質(zhì)熱解反應(yīng)、水煤氣反應(yīng)、還原反應(yīng)、水煤氣變換反應(yīng)、甲烷重整反應(yīng)、焦油重整反應(yīng)和甲烷化反應(yīng)。其中，R3和R4 反應(yīng)為主要反應(yīng)。

從圖2(a)和(b)可以看出：溫度升高，燃?xì)庵蠬2及CO 體積分?jǐn)?shù)增加，而CH4及CO2體積分?jǐn)?shù)下降。溫度升高導(dǎo)致生物質(zhì)熱解、氣化反應(yīng)速率加快，且由于氣化反應(yīng)大都為吸熱反應(yīng)(R2～R4 和R6～R7)，故溫度升高對(duì)氣化反應(yīng)有利。水煤氣反應(yīng)R3 為氣化過程中的主要反應(yīng)且為吸熱反應(yīng)，故提高溫度有利于H2及CO 的生成。生物質(zhì)的揮發(fā)分及氧元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)(見表1)較高，生物質(zhì)熱解過程會(huì)釋放大量CO2[12]，F(xiàn)ranco等[13]認(rèn)為，溫度高于820 ℃后，CO2與焦炭的還原反應(yīng)R4 速率會(huì)有明顯提升，該反應(yīng)也是吸熱反應(yīng)，溫度升高有利于該反應(yīng)的進(jìn)行。故隨著溫度的升高，更多的CO2轉(zhuǎn)化為CO，使得CO2體積分?jǐn)?shù)降低，CO體積分?jǐn)?shù)增加。在氣化爐壓力不高時(shí)，流化床氣化中CH4體積分?jǐn)?shù)主要由生物質(zhì)中揮發(fā)分生成[14]，溫度升高使甲烷化反應(yīng)R8 的逆反應(yīng)速率加快(CH4在高溫下發(fā)生分解)，且使蒸氣重整反應(yīng)R6 加強(qiáng)(CH4被消耗)，故CH4體積分?jǐn)?shù)隨溫度升高而降低。

從圖2(c)可以看出：溫度升高，V(H2)/V(CO)不斷降低，這表明隨著溫度升高，CO 體積分?jǐn)?shù)的增加量大于H2體積分?jǐn)?shù)的增加量；在圖2(d)中，V(CO)/V(CO2)不斷增加，這主要是由于溫度升高焦炭與水蒸氣及二氧化碳的反應(yīng)速率增強(qiáng)。

圖2 反應(yīng)溫度對(duì)燃?xì)饨M成的影響Fig.2 Effect of reactor temperature on product gas composition

圖3 所示為反應(yīng)溫度對(duì)氫產(chǎn)率和潛在氫產(chǎn)率的影響。從圖3 可見：隨著溫度的升高，氫產(chǎn)率和潛在氫產(chǎn)率都不斷增加。氣化過程中產(chǎn)生的氫氣主要來自物質(zhì)的熱解反應(yīng)、水煤氣反應(yīng)和烴類的重整、水煤氣變換反應(yīng)及焦油的二次裂解反應(yīng)，所以，溫度升高，氫氣體積分?jǐn)?shù)不斷增加，氫產(chǎn)率也不斷增加。而反應(yīng)溫度對(duì)潛在氫產(chǎn)率的影響主要體現(xiàn)在2 個(gè)方面：對(duì)試驗(yàn)氫產(chǎn)率的影響和理論上通過重整反應(yīng)及CO 變換反應(yīng)轉(zhuǎn)換的氫產(chǎn)率影響。因?yàn)闇囟壬?，重整反?yīng)正反應(yīng)速率增加，有利于氫氣含量增加，盡管水煤氣變化反應(yīng)R5 逆反應(yīng)速率增加，不利于氫氣含量增加，但是，作為R5 反應(yīng)的反應(yīng)物CO，它的含量隨溫度升高不斷增加，所以，這一部分的氫產(chǎn)率增加，因此，總潛在氫產(chǎn)率隨溫度升高不斷增加。

上述試驗(yàn)結(jié)果表明：以水蒸氣為氣化劑，采用單一流化床二步氣化方法所生成的燃?xì)庵蠬2及CO 是最主要的氣體產(chǎn)物；高的反應(yīng)溫度有利于氫氣的生成。當(dāng)試驗(yàn)中反應(yīng)溫度為1 000～1 050 ℃時(shí)，燃?xì)庵械臍浜考爱a(chǎn)率達(dá)到最大值。基于實(shí)驗(yàn)設(shè)備的耐熱性、反應(yīng)物料的特性及經(jīng)濟(jì)性等方面綜合考慮，最佳反應(yīng)溫度為1 025 ℃。

圖3 反應(yīng)溫度對(duì)氫產(chǎn)率及潛在氫產(chǎn)率的影響Fig.3 Effect of reactor temperature on hydrogen yield and hydrogen potential yield

2.2 水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量比對(duì)氣化過程的影響

保持生物質(zhì)與煤的質(zhì)量比為4:1，反應(yīng)溫度為1 000～1 050 ℃，改變蒸氣量，考察水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量比對(duì)氣化過程的影響。

水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量比對(duì)燃?xì)庵懈髦饕煞值挠绊懸妶D4。從圖4(a)和(b)可以看出：隨著水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量比的增大，H2體積分?jǐn)?shù)增加，CO 體積分?jǐn)?shù)減小, 而CH4及CO2體積分?jǐn)?shù)略有增加。從圖4(c)和(d)可以看出，隨著水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量比的增大，V(H2)/V(CO)增加，而 V(CO)/V(CO2)減小。其中V(CO)/V(CO2)減小是由于CO2體積分?jǐn)?shù)增加而CO 體積分?jǐn)?shù)減小。

圖5 所示為水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量比對(duì)氫產(chǎn)率和潛在氫產(chǎn)率的影響。從圖5 可見：隨著水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量比的增大，氫產(chǎn)率和潛在氫產(chǎn)率都不斷增大。對(duì)于氫產(chǎn)率而言，水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量比存在最佳值，本試驗(yàn)中值為2。水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量比有最優(yōu)值的原因是水蒸氣量的增多雖然有利于反應(yīng)R3，R5～R7向正方向移動(dòng)，使氫氣濃度增加；但是，當(dāng)加入的水蒸氣過量時(shí)，一方面會(huì)造成流化速度過高，導(dǎo)致水蒸氣與原料的接觸時(shí)間變短，使得水蒸氣的分解下降；另一方面，由于水蒸氣溫度較氣化溫度低，隨著更多水蒸氣進(jìn)入到氣化爐中，會(huì)使未分解的水蒸氣從氣化爐中帶走大量熱量，使得反應(yīng)溫度下降，這會(huì)直接影響到氣化反應(yīng)的正常進(jìn)行，并最終導(dǎo)致氫產(chǎn)率降低。從試驗(yàn)數(shù)據(jù)可以看出，本試驗(yàn)所加入的水蒸氣量并未過量。

試驗(yàn)結(jié)果表明：水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量比對(duì)氣化指標(biāo)的影響本質(zhì)上是通過改變反應(yīng)溫度來實(shí)現(xiàn)的，在生物質(zhì)氣化過程中引入水蒸氣是一種顯著提高氫產(chǎn)率的方法，適宜的水蒸氣量是提高氫產(chǎn)率的關(guān)鍵。

2.3 生物質(zhì)種類對(duì)氫產(chǎn)率的影響

在最佳反應(yīng)溫度為1 025 ℃、水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量比為2 的條件下，生物質(zhì)種類(木屑、稻殼)對(duì)氫產(chǎn)率的影響如圖6 所示。

圖5 水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量比對(duì)氫產(chǎn)率及潛在氫產(chǎn)率的影響Fig.5 Effect of steam/biomass mass ratio on hydrogen yield and hydrogen potential yield

從圖6 可以看出，木屑的最大氫產(chǎn)率為61.7 g/kg，稻殼的最大氫產(chǎn)率為53.4 g/kg，木屑的最大氫產(chǎn)率約為稻殼最大氫產(chǎn)率的1.2 倍。生物質(zhì)在分子組成上主要由纖維素、半纖維素及木質(zhì)素組成，它們緊緊結(jié)合成一個(gè)有機(jī)整體。纖維素和木質(zhì)素含量是評(píng)價(jià)生物質(zhì)熱解特性的重要參數(shù)之一，在其他條件相同的情況下，生物質(zhì)成分中纖維素含量越高，生物質(zhì)熱解速率越快，而生物質(zhì)成分中木質(zhì)素含量越高，生物質(zhì)熱解速率越慢[15-16]。本試驗(yàn)用的木屑纖維素質(zhì)量分?jǐn)?shù)為48.7%，木質(zhì)素質(zhì)量分?jǐn)?shù)為19.3%，稻殼纖維素質(zhì)量分?jǐn)?shù)為24.6%，木質(zhì)素質(zhì)量分?jǐn)?shù)為19.5%，木屑纖維素含量大于稻殼纖維素含量，而2 種生物質(zhì)木質(zhì)素質(zhì)量分?jǐn)?shù)基本相等，則木屑的熱解速率大于稻殼的熱解速率；另一方面，本試驗(yàn)的煤是在吹風(fēng)階段加入的，為氣化階段提供熱量及一定量的煤焦，木屑中的無機(jī)成分(CaO，K2O 等)與煤的協(xié)同作用大于稻殼與煤的協(xié)同作用，這2 個(gè)方面共同作用造成了木屑水蒸氣氣化的氫產(chǎn)率大于稻殼水蒸氣氣化的氫產(chǎn)率。

圖6 在最優(yōu)的條件下木屑和稻殼對(duì)氫產(chǎn)率的影響Fig.6 Effect of biomass species on hydrogen yield in optimum condition

3 結(jié)論

(1) 反應(yīng)溫度是影響氣化過程中的重要因素，溫度升高，燃?xì)庵蠬2及CO 體積分?jǐn)?shù)增加，而且較高的溫度有利于氫的生成，對(duì)于制氫而言，反應(yīng)溫度的最優(yōu)值為1 025 ℃。

(2) 水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量比對(duì)氣化指標(biāo)的影響通過改變氣化層溫度來實(shí)現(xiàn)。隨著水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量比的增大，H2濃度及氫產(chǎn)率增大，水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量比的最優(yōu)值為2。水蒸氣對(duì)氣化作用比較復(fù)雜，需要綜合考慮反應(yīng)溫度、水蒸氣濃度等氣化過程的影響，從而確定合適的水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量比。

(3) 單一流化床兩步氣化系統(tǒng)可長(zhǎng)時(shí)間平穩(wěn)、安全、可靠的運(yùn)行。吹風(fēng)燃燒階段產(chǎn)生的煙氣不會(huì)滯留在氣化階段，該氣化技術(shù)能穩(wěn)定獲得富含氫的燃?xì)?，它適合木屑、稻殼等多種生物質(zhì)氣化，一定程度上能彌補(bǔ)單一生物質(zhì)受季節(jié)性的影響，在反應(yīng)溫度為1 025℃，水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量比為2 的條件下，富含纖維素的木屑?xì)饣米罡邭洚a(chǎn)率為61.7 g H2/kg。

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