許淑婧,夏敦勝*,春 喜,王 博,張 英 (.蘭州大學(xué)西部環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,干旱環(huán)境與氣候變化協(xié)同創(chuàng)新中心,甘肅 蘭州 730000；.內(nèi)蒙古師范大學(xué)地理科學(xué)學(xué)院,內(nèi)蒙古 呼和浩特 000)

大氣降塵是指在自然環(huán)境條件下依靠重力自然沉降到地面的大氣顆粒物,其來(lái)源包括沙塵暴等自然因素以及工業(yè)廢氣、建筑揚(yáng)塵等人為因素[1-2].近年來(lái),隨著城市化進(jìn)程的不斷加快,大氣降塵對(duì)環(huán)境質(zhì)量和人體健康造成了極大威脅.一方面,大氣降塵不僅直接對(duì)大氣環(huán)境造成污染,還會(huì)通過(guò)降塵中富含的重金屬元素改變土壤和水體的理化性質(zhì),間接造成土壤和水體環(huán)境污染[3-4];另一方面,大氣降塵可以以可吸入顆粒物的形式通過(guò)呼吸作用進(jìn)入人體,從而危害人體健康,影響居民生活質(zhì)量[5-7].

選取快速有效的大氣降塵監(jiān)測(cè)方法是改善大氣環(huán)境質(zhì)量的前提和關(guān)鍵.相比傳統(tǒng)的化學(xué)分析方法,環(huán)境磁學(xué)以快速、簡(jiǎn)捷、經(jīng)濟(jì)、靈敏度高、破壞性小等優(yōu)勢(shì),在城市環(huán)境污染監(jiān)測(cè)方面發(fā)揮著極其重要的作用[8-27].許多學(xué)者成功運(yùn)用環(huán)境磁學(xué)方法判別大氣降塵污染類型和來(lái)源、監(jiān)測(cè)大氣污染.夏敦勝等[17]通過(guò)蘭州市及其對(duì)照點(diǎn)多年大氣降塵的磁學(xué)特征對(duì)比,發(fā)現(xiàn)近年來(lái)空氣質(zhì)量有了較大改善,冬季污染逐年減輕,而夏季污染變化不大.喬慶慶等[21]對(duì)北京市朝陽(yáng)區(qū)大氣降塵及對(duì)照點(diǎn)表土磁學(xué)特征進(jìn)行分析,結(jié)果表明大氣降塵夏季主要來(lái)源于工業(yè)和交通,冬季主要來(lái)源于供暖期間燃煤所排放的廢氣.大量研究表明[17-25],在監(jiān)測(cè)大氣降塵指示的污染變化、反映污染分布、追蹤污染物來(lái)源等方面,環(huán)境磁學(xué)具有廣闊的發(fā)展前景.

國(guó)外在大氣降塵的磁學(xué)特征研究和污染源解析等方面已取得很大進(jìn)展,并得到廣泛應(yīng)用[26-27],但國(guó)內(nèi)對(duì)此研究尚不全面,主要側(cè)重于通過(guò)磁學(xué)參數(shù)的綜合分析探討大氣污染如何受控于人類活動(dòng)和氣象、地形等因素,而對(duì)沙塵暴等自然活動(dòng)的影響以及其與人類活動(dòng)之間的共同作用缺乏深入研究.呼和浩特大氣降塵受源區(qū)影響較大,加之近年來(lái)經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展,受人類活動(dòng)干擾日趨嚴(yán)重,是研究自然因素和人為因素對(duì)大氣污染綜合影響的理想城市.本文選取呼和浩特市及其對(duì)照點(diǎn)和林格爾縣大氣降塵樣品作為研究對(duì)象,系統(tǒng)分析了大氣降塵樣品中磁性礦物的含量、種類、顆粒大小,并對(duì)其污染來(lái)源進(jìn)行判別,以期為制定呼和浩特市大氣污染防治措施提供科學(xué)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 樣品采集

呼和浩特位于內(nèi)蒙古自治區(qū)中部大青山南側(cè)(40°51′～41°8′N,110°46′～112°10′E),屬于典型的蒙古高原大陸性氣候,氣候四季分明,年溫差和日溫差均較大,年平均降水量為 335.2～534.6mm,且主要集中在7～8月.每年冬春季節(jié),受大風(fēng)、沙塵天氣的影響較大.近年來(lái),隨著經(jīng)濟(jì)發(fā)展和城市化進(jìn)程的不斷加快,人類活動(dòng)強(qiáng)烈,城市污染問(wèn)題日益突出[28].對(duì)照點(diǎn)和林格爾縣位于呼和浩特東南部約50km,氣候特征同樣表現(xiàn)為干旱、多風(fēng)、寒冷、溫差大.

分別選取呼和浩特市內(nèi)蒙古師范大學(xué)賽罕校區(qū)(HHHT)與和林格爾縣內(nèi)蒙古師范大學(xué)盛樂(lè)校區(qū)(HLGE)設(shè)置大氣降塵收集點(diǎn),HHHT和HLGE降塵點(diǎn)位置離地面高度分別為11.2m和12m,可排除地面灰塵的干擾,且不受局部污染源影響.采樣時(shí)間為2010年10月～2011年10月,采樣工具使用人工設(shè)計(jì)柱形采樣器,高 70cm,直徑 35cm,位置固定不變.大氣降塵樣品主要按月收集,其中HHHT 2011年01月和02月和HLGE 2011年07月和08月雙月合并,采集過(guò)程中去除昆蟲(chóng)、樹(shù)葉等雜質(zhì),用毛刷將樣品放入密封袋中保存.

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

降塵樣品在室內(nèi)自然風(fēng)干、稱重后,用塑料薄膜包緊,裝入磁學(xué)專用樣品盒中壓實(shí)密封.本研究對(duì)所有樣品進(jìn)行了磁學(xué)參數(shù)的系統(tǒng)測(cè)定.其中,低頻(470Hz)磁化率(χlf)和高頻(4700Hz)磁化率(χhf)使用英國(guó) Bartington公司生產(chǎn)的 MS2型磁化率儀測(cè)定,并計(jì)算百分頻率磁化率 χfd%=(χlf-χhf)/χlf×100.使用 LDA-3 型交變退磁儀(AF demagnetizer),在 0.1mT直流場(chǎng)疊加峰值為100mT的交變場(chǎng)中交變退磁后,用 Molspin Minispin小旋轉(zhuǎn)磁力儀測(cè)量無(wú)磁滯剩磁(ARM),并計(jì)算無(wú)磁滯剩磁磁化率(χARM).等溫剩磁(IRM)和飽和等溫剩磁(SIRM)使用 MMPM10強(qiáng)磁儀和Molspin Minispin小旋轉(zhuǎn)磁力儀測(cè)定.通常設(shè)定1T的磁場(chǎng)中所獲得的IRM為SIRM,反向磁場(chǎng) IRM-20mT、IRM-60mT、IRM-100mT和 IRM-300mT與SIRM的比值依次為S-20、S-60、S-100和S-ratio,并計(jì)算了軟剩磁 SOFT=[(SIRM-IRM-20mT)/2]/mass和硬剩磁 HIRM=[(SIRM＋I(xiàn)RM-300mT)/2]/mass(式中mass代表質(zhì)量).使用KLY-3S磁化率儀和 CS-3溫度控制系統(tǒng)在氬氣環(huán)境下完成代表性樣品的磁化率隨溫度變化曲線的測(cè)量.以上實(shí)驗(yàn)均在蘭州大學(xué)西部環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成.

2 結(jié)果與分析

2.1 常規(guī)磁學(xué)參數(shù)變化

圖1 呼和浩特和和林格爾大氣降塵環(huán)境磁學(xué)參數(shù)季節(jié)變化Fig.1 Seasonal variation of magnetic parameters of dustfall in Hohhot and Helingeer

表1 大氣降塵環(huán)境磁學(xué)參數(shù)統(tǒng)計(jì)Table 1 Magnetic parameters of dustfall in Hohhot and Helingeer

χlf是衡量物質(zhì)被磁化難易程度的物理量,一般指示樣品中磁性礦物含量的分布特征[8-9].HHHT 樣品的 χlf值較高,變化范圍為(359～507)×10-8m3/kg,平均值為422×10-8m3/kg,HLGE樣品的χlf值較低,變化范圍為(172～561)×10-8m3/kg,平均值為 320×10-8m3/kg(圖 1和表 1),表明 HHHT樣品磁性礦物含量高于 HLGE樣品.在研究期內(nèi),HHHT樣品χlf值年內(nèi)變化不明顯,秋冬兩季稍高于春夏兩季;HLGE樣品年內(nèi)變化較為明顯,2010年10月～2011年1月χlf出現(xiàn)高值,從2011年2月χlf開(kāi)始降低,并基本穩(wěn)定到9月.HHHT樣品的χlf值在秋冬兩季和HLGE樣品差別不大,但在春夏兩季則明顯高于 HLGE樣品.χfd%反映超順磁性顆粒(SP)含量變化[8], HHHT樣品χfd%的變化范圍為 0.12%～1.70%,平均值為 0.88%,HLGE樣品 χfd%的變化范圍為 0～2.78%,平均值為 0.88%.所有樣品 χfd%均在 5%以下,表明兩地樣品中SP顆粒含量很低或幾乎不含SP顆粒[9].

SIRM 不受順磁性和抗磁性物質(zhì)的影響,主要由亞鐵磁性礦物和不完全反鐵磁性礦物含量所控制[8].HHHT樣品 SIRM 值變化范圍為(2046～5231)×10-5Am2/kg, 平 均 值 為 3418×10-5Am2/kg,HLGE樣品 SIRM 值變化范圍為(969～2845)×10-5Am2/kg, 平 均 值 為 1771×10-5Am2/kg(圖 1和表1).在研究期內(nèi),兩地 SIRM值變化較為一致,從10～11月SIRM值開(kāi)始升高,整個(gè)冬季都穩(wěn)定在較高數(shù)值內(nèi),到次年 3月開(kāi)始降低并一直持續(xù)到 10月.與 χlf有所不同,各個(gè)季節(jié) HHHT樣品的 SIRM 值均表現(xiàn)出明顯高于HLGE樣品的特點(diǎn).

S-ratio常用于指示高矯頑力礦物和低矯頑力礦物的相對(duì)富集程度,它隨著反鐵磁性礦物貢獻(xiàn)的增加而下降[8,29].HHHT樣品S-ratio變化范圍為0.92～0.99,平均值為0.96,HLGE樣品S-ratio變化范圍為0.84～0.98,平均值為0.94(圖1和表1),表明兩地樣品均以亞鐵磁性礦物為主.SIRM/χlf、χARM/χlf和 χARM/SIRM 可以用來(lái)識(shí)別磁性礦物顆粒大小.除SP顆粒外,磁性礦物顆粒越小越易獲得剩磁(尤其是無(wú)磁滯剩磁 ARM),SIRM/χlf、χARM/χlf和 χARM/SIRM 的比值越大[30].HHHT 樣品的 SIRM/χlf、χARM/χlf和 χARM/SIRM值均大于HLGE樣品,表明HHHT樣品磁性礦物顆粒較細(xì).

2.2 熱磁曲線

熱磁曲線(κ-T曲線)可以用來(lái)識(shí)別磁性礦物的種類,揭示磁性礦物在加熱過(guò)程中的轉(zhuǎn)化規(guī)律[31-33].典型樣品的κ-T曲線顯示(圖2),降塵樣品的冷卻曲線均位于加熱曲線上方,表明樣品在加熱過(guò)程中有強(qiáng)磁性礦物生成.除和林格爾1月樣品外,其他樣品的κ-T曲線變化趨勢(shì)較為一致:加熱曲線從室溫到 280℃磁化率緩慢上升,在300℃附近呈現(xiàn)一個(gè)極小的峰值,可能是由于加熱過(guò)程中鐵的氫氧化物向磁赤鐵礦的轉(zhuǎn)變[34];隨后 300～400℃磁化率降低,暗示熱不穩(wěn)定的強(qiáng)磁性磁赤鐵礦向弱磁性赤鐵礦的轉(zhuǎn)變[33];隨著溫度的繼續(xù)升高,到 500℃左右磁化率達(dá)到明顯的峰值,可能是由于含鐵硅酸鹽礦物或粘土礦物等轉(zhuǎn)化為磁鐵礦所造成的[32-33];溫度上升到 500～580℃附近磁化率迅速下降,并在580℃附近接近于 0,表明樣品的高溫磁學(xué)性質(zhì)變化受磁鐵礦控制[8].和林格爾1月樣品加熱和冷卻曲線都較為平直,可能反映了粗顆粒磁性礦物的特征.

圖2 K-T曲線Fig.2 K-T curves of dustfall in Hohhot and Helingeer

3 討論

3.1 降塵樣品磁性礦物種類和顆粒大小

探討兩地降塵樣品的磁性差異有利于分析其不同的物質(zhì)來(lái)源.降塵樣品的S-ratio值、熱磁曲線特征表明,兩地樣品的磁性礦物均以亞鐵磁性礦物為主.SOFT基本不受不完全反鐵磁性礦物的影響,主要指示低矯頑力亞鐵磁性礦物的貢獻(xiàn)[8].由SOFT和SIRM相關(guān)分析(圖3)可知,兩地樣品SOFT和SIRM均呈高度線性相關(guān),相關(guān)系數(shù)分別為0.9667和0.9528,表明樣品由低矯頑力亞鐵磁性礦物主導(dǎo).

圖3 大氣降塵SIRM與SOFT相關(guān)分析Fig.3 Correlation analysis between SIRM and SOFT

當(dāng)磁鐵礦為主要磁性礦物時(shí),Dearing圖可以用來(lái)反映磁性礦物的顆粒大小[35].將所有樣品的χfd%與χARM/SIRM值投影到Dearing圖(圖4)上,兩地樣品均落在假單疇(PSD)和多疇(MD)范圍內(nèi),表明其磁性礦物顆粒均以較粗的 PSD和MD為主,且HHHT樣品比HLGE樣品偏細(xì).χARM和 χlf的比值關(guān)系(King圖)也可以指示樣品中磁性礦物的顆粒大小[36].King圖結(jié)果顯示(圖 4),HHHT樣品磁性礦物顆粒大都落在 1～5μm 之間,HLGE樣品大都落在大于5μm的顆粒范圍內(nèi),但差別不顯著,表明兩地磁性礦物均以 PSD和MD顆粒為主,且HHHT樣品比HLGE樣品偏細(xì),與 Dearing 圖結(jié)果一致.SIRM/χlf、χARM/χlf和χARM/SIRM 等參數(shù)的變化進(jìn)一步證實(shí)此結(jié)論.大量研究表明,人類活動(dòng)釋放的磁性晶粒具有強(qiáng)磁性和粗顆粒的特征[11-24],因此,呼和浩特與和林格爾地區(qū)均受到了人類活動(dòng)的影響.HHHT樣品磁性礦物含量遠(yuǎn)大于HLGE樣品,很大程度上說(shuō)明呼和浩特地區(qū)人類活動(dòng)更為顯著,但HHHT樣品磁性礦物顆粒卻比HLGE樣品偏細(xì),這與以往研究結(jié)果[19,20]相反,可能是由于呼和浩特與和林格爾兩地天然降塵來(lái)源較為一致,多為 MD粗顆粒[37],人類活動(dòng)過(guò)程中產(chǎn)生的磁性礦物與該地區(qū)天然降塵相比甚至偏細(xì),導(dǎo)致HHHT樣品磁性礦物顆粒比HLGE樣品偏細(xì).

圖4 大氣降塵Dearing圖和king圖Fig.4 Dearing-plot and King-plot of dustfall in Hohhot and Helingeer

3.2 呼和浩特大氣降塵污染季節(jié)變化

呼和浩特距離降塵源區(qū)較近,沙塵暴等自然因素一直影響大氣環(huán)境.近些年,隨著呼和浩特經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展,城市人口迅猛增加,加之不合理的燃料結(jié)構(gòu)和燃煤方式,使工業(yè)、建筑、燃煤取暖等人為因素均對(duì)大氣環(huán)境造成一定影響.與西北地區(qū)自然表土相比[38-40],HHHT和HLGE樣品χlf值明顯偏高,且 χfd%都在 5%以下,具有污染樣品高磁化率和低百分頻率磁化率的特征[41].由圖 1所示的大氣降塵磁學(xué)參數(shù)季節(jié)變化可知,各個(gè)磁學(xué)參數(shù)值在不同季節(jié)表現(xiàn)出一定的差異性,表明大氣降塵污染來(lái)源在不同季節(jié)對(duì)大氣環(huán)境的貢獻(xiàn)比例不均衡.

冬、春季是沙塵暴的多發(fā)季節(jié),呼和浩特位于內(nèi)蒙古高原和土默特平原的交界處,處于季風(fēng)區(qū)和非季風(fēng)區(qū)的過(guò)渡帶上,由于受季風(fēng)環(huán)流的影響,當(dāng)沙塵暴天氣發(fā)生時(shí),陰山已不能起到很好的阻擋作用,內(nèi)蒙古高原的表土?xí)驏|南方向遷移、沉積,成為大氣降塵的重要塵源[28].相對(duì)于人類活動(dòng)排放的污染物而言,自然表土磁性礦物的含量較低,因此會(huì)對(duì)城市降塵的χlf、SIRM等起到稀釋作用,這在春季SIRM值中(圖1)得到了明顯體現(xiàn),表現(xiàn)為春季SIRM值較其他季節(jié)呈現(xiàn)低值.然而,冬季沙塵暴也相對(duì)頻繁,但SIRM卻呈現(xiàn)明顯的高值,這與呼和浩特冬季燃煤、地形、氣象等因素有關(guān).呼和浩特冬季嚴(yán)寒,大范圍的燃煤取暖使排放到大氣中的污染物增多,造成城市大氣污染嚴(yán)重.黃文萍等[42]根據(jù)1986～1997年12年的監(jiān)測(cè)資料得出, 呼和浩特燃煤產(chǎn)生的廢氣、粉塵對(duì)總懸浮顆粒物的貢獻(xiàn)遠(yuǎn)大于其他排放源,占總懸浮微粒的 71.30%.張麗君[43]指出,呼和浩特采暖期耗煤量為非采暖期耗煤量的 2倍多,而且燃燒方式大多為散煤直燒,不合理的燃料結(jié)構(gòu)和燃煤方式加大了冬季污染程度.造成呼和浩特冬季污染嚴(yán)重的另外一個(gè)重要原因是地形、氣象條件.呼和浩特位于大青山南側(cè),東南部為蠻漢山,大部分時(shí)間受地方性局地環(huán)流控制,天氣比較穩(wěn)定,逆溫出現(xiàn)頻繁.夜晚出現(xiàn)的輻射逆溫頻率高、厚度大、強(qiáng)度高、維持時(shí)間長(zhǎng),限制了大氣污染物的稀釋和擴(kuò)散,因而也造成了呼和浩特冬季污染較為嚴(yán)重[44].夏秋兩季沙塵暴較少,受到供暖期燃煤和逆溫的影響也較小,其污染程度介于春季和冬季之間.由圖1可知,HHHT樣品的SIRM值冬季最高,春季最低,夏秋兩季介于春季和冬季之間,很好地反映了呼和浩特全年的大氣污染狀況.由以上分析可知,相對(duì)于χlf而言,SIRM能更好地反映呼和浩特大氣污染狀況,因此本研究中采用SIRM取代χlf作為大氣降塵污染特征的指示器.

3.3 城市間大氣降塵磁學(xué)特征空間對(duì)比

HHHT樣品磁性礦物含量的指示參數(shù)值均高于HLGE樣品(表1和圖1),表明呼和浩特大氣污染更為嚴(yán)重.人類活動(dòng)過(guò)程往往伴隨著磁性物質(zhì)的排放,因而會(huì)導(dǎo)致磁性礦物含量的升高.近些年,呼和浩特市經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展,人口比例增加,人類活動(dòng)加強(qiáng),導(dǎo)致排入大氣的磁性物質(zhì)必然增多.而對(duì)照點(diǎn)和林格爾雖然也受到一定的人類活動(dòng)影響,但因其距離市區(qū)較遠(yuǎn),影響相對(duì)較小,因此磁性礦物含量較低.

同時(shí),選取西北地區(qū)人口最多且污染嚴(yán)重的兩大城市–烏魯木齊[19]和蘭州[20]進(jìn)行大氣降塵磁學(xué)特征對(duì)比,如圖 5所示.烏魯木齊和蘭州 χlf和 SIRM 平均值均高于 HHHT,尤其在冬季表現(xiàn)更為明顯,暗示烏魯木齊和蘭州兩地磁性礦物含量較高,污染比呼和浩特嚴(yán)重.蘭州市地處黃土高原、內(nèi)蒙古高原、青藏高原的交匯處,市區(qū)南北為群山環(huán)抱,狹長(zhǎng)的河谷盆地地形及氣象條件使蘭州市大氣層結(jié)穩(wěn)定,冬季逆溫強(qiáng)度大,極不利于空氣中污染物的擴(kuò)散和稀釋,而干燥的氣候條件、較低的植被覆蓋度使蘭州市生態(tài)環(huán)境極其脆弱.同時(shí),蘭州是以石油化工、有色金屬、機(jī)械、電力為主的工業(yè)城市,大量污染物的排放導(dǎo)致蘭州成為全國(guó)空氣污染最嚴(yán)重的城市之一.烏魯木齊三面環(huán)山,地處天山谷地,因此冬季會(huì)形成強(qiáng)度較大的逆溫效應(yīng),且近年來(lái)城市化和工業(yè)化迅速發(fā)展,使其城市大氣污染相當(dāng)嚴(yán)重.

綜上所述,地形、氣象條件和人類活動(dòng)共同導(dǎo)致了呼和浩特、烏魯木齊、蘭州嚴(yán)重的大氣污染.不利的地形、氣象條件使逆溫效應(yīng)極為顯著,其中冬季是逆溫特征最為顯著的季節(jié)[44-46].通過(guò)對(duì) 3個(gè)城市逆溫強(qiáng)度的對(duì)比可知,呼和浩特[44]1月 07:00平均可達(dá) 1.6℃/100m,烏魯木齊[45]冬季平均為 1.06℃/100m,蘭州[46]冬季平均為 0.53℃/100m.由此可見(jiàn),烏魯木齊和蘭州冬季逆溫強(qiáng)度小于呼和浩特,但污染程度更高,表明工業(yè)生產(chǎn)、供暖等人類活動(dòng)對(duì)大氣污染起到主導(dǎo)作用,是導(dǎo)致城市大氣環(huán)境惡化的主要原因.因此,降低污染物的排放、合理規(guī)劃工業(yè)布局是治理城市大氣污染的必要措施.

圖5 各城市大氣降塵χlf和SIRM對(duì)比Fig.5 Comparison of χlf and SIRM in four cities

4 結(jié)論

4.1 呼和浩特降塵樣品磁性特征主要受磁鐵礦控制,磁性礦物為PSD和MD顆粒.與和林格爾相比,呼和浩特樣品磁性礦物含量較高,顆粒較細(xì).

4.2 相對(duì)于χlf而言,SIRM能更好地反映呼和浩特大氣污染狀況.呼和浩特大氣污染受自然因素和人為因素的共同影響,其中地形、氣象條件造成的逆溫效應(yīng)和冬季燃煤影響起到主導(dǎo)作用.

4.3 與西北兩大重工業(yè)城市—烏魯木齊和蘭州相比,呼和浩特逆溫強(qiáng)度較大,但大氣污染程度相對(duì)較低,表明在現(xiàn)代城市環(huán)境變化中,人類活動(dòng)對(duì)大氣污染的影響起到主導(dǎo)作用.

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