劉江濤,黃志龍,朱建成,童傳新

(1.中國石油化工股份有限公司石油工程技術(shù)研究院,北京100101；2.中國石油大學(xué)油氣資源與探測國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京102249；3.中國海洋石油有限公司湛江分公司,廣東湛江524047)

在地下含油氣系統(tǒng)內(nèi)，地下水始終伴隨著油氣生成、運(yùn)移和聚集的全過程，天然氣廣泛而大量地溶解于水[1]。美國、意大利、匈牙利、伊朗和日本等國家都發(fā)現(xiàn)了水溶氣藏，有些國家已經(jīng)投入了開發(fā)[1-3]。中國也有豐富的水溶氣資源，包括四川盆地、鄂爾多斯盆地、塔里木盆地等[2，4-6]。自20世紀(jì)60年代開始，國外就有學(xué)者對水溶相天然氣進(jìn)行了研究[7-8]；中國對水溶氣運(yùn)移成藏研究起步較晚，自90年代初期開始，相繼有學(xué)者研究了水溶相天然氣的成藏特征、資源潛力和天然氣在水中的溶解度特征[4，9-11]。進(jìn)入21世紀(jì)以來，廣大學(xué)者的研究主要集中于水溶相天然氣運(yùn)聚成藏前后地球化學(xué)參數(shù)的變化特征和水溶氣成藏機(jī)制方面[5-6，12-14]。鶯歌海盆地是典型的高溫高壓盆地，水溶氣資源豐富，但過去鮮有學(xué)者對該盆地的水溶氣成藏條件和成藏特征進(jìn)行研究。因此，筆者根據(jù)鶯歌海盆地地質(zhì)特征，對水溶氣出溶成藏的有利地質(zhì)條件進(jìn)行研究，并從天然氣地球化學(xué)和同位素特征方面分析水溶氣出溶成藏的證據(jù)，最后剖析水溶氣出溶成藏過程。

1 地質(zhì)概況

鶯歌海盆地是在印支板塊和華南板塊的古縫合帶上發(fā)育起來的受巖石圈拉伸和紅河斷裂走滑雙重機(jī)制控制的伸展-轉(zhuǎn)換型新生代盆地，位于中國南海北部海南省與越南之間，盆地形態(tài)呈NNW走向的長條形(圖1)。以①號斷裂帶為界，鶯歌海盆地可以劃分為臨高凸起帶、鶯東斜坡帶和中央凹陷帶3個構(gòu)造單元。本文研究區(qū)為中央凹陷帶。

圖1 鶯歌海盆地構(gòu)造單元和沉積地層簡圖Fig.1 Basic framework of tectonic units and formation diagram in Yinggehai Basin

鶯歌海盆地在新近紀(jì)為拗陷階段，地層沉降速率較高、厚度巨大、沉積物顆粒細(xì)?？焖俪练e帶來的壓實(shí)不均衡，加之高溫條件下的水熱增壓和生烴(特別是生氣)作用，使鶯歌海盆地發(fā)育了強(qiáng)烈的超壓。在盆地中央凹陷帶，超壓最強(qiáng)烈，為了便于闡述，將超壓頂界面之上的過渡帶和正常壓力帶稱為中淺層，超壓頂界面之下稱為深層，但其深度界面并不完全相同，約為1.6～2.0 km，深層壓力系數(shù)為1.6～2.4。由于盆地基底之下具有充足的熱源供給，盆地具有較高的大地?zé)崃骱偷販靥荻?，平均地溫梯度?.5～4.25℃/100 m。

中央凹陷帶發(fā)育呈雁行排列的五排泥-流體底辟構(gòu)造。多期活動的泥-流體底辟在形成圈閉的同時，也形成了溝通深部天然氣垂向運(yùn)聚的主要輸導(dǎo)通道。目前在中央底辟帶中淺層發(fā)現(xiàn)的D1-1、L22-1等多個氣田和含氣構(gòu)造均與底辟有關(guān)。

2 水溶相天然氣析出成藏的地質(zhì)條件

水溶氣成藏的實(shí)質(zhì)是在溫度和壓力改變的情況下，溶解于水的天然氣脫溶成為游離氣而成藏。首先，必須有充足的氣源和較高的溶解度保證水中的溶解氣量；其次，有引起水溶氣溫度和壓力改變的地質(zhì)事件。因此，本文主要從氣源供給、天然氣溶解度和引起溫壓條件改變的地質(zhì)事件3個方面來分析鶯歌海盆地水溶氣析出成藏的地質(zhì)條件。

2.1 烴源巖氣源供給充足

鶯歌海盆地新生界發(fā)育兩套烴源巖：中新統(tǒng)海相泥巖(三亞組、梅山組)和上中新統(tǒng)—上新統(tǒng)海相泥巖(黃流組、鶯歌海組)。其中，三亞組和梅山組是盆地內(nèi)最主要的烴源巖，主要分布于盆地中央凹陷帶，是一套半封閉淺海及半深海砂泥巖地層，地層最大厚度可達(dá)5.0 km，泥巖類含量大于70%。目前發(fā)現(xiàn)的淺層天然氣都來自于該套源巖。研究區(qū)高地溫梯度加速了有機(jī)質(zhì)向烴類的生成轉(zhuǎn)化。盆地中央底辟帶的有機(jī)質(zhì)成熟門限深度一般為2.3～2.7 km，局部甚至小于2.0 km，梅山組和三亞組烴源巖埋深一般大于3.0 km，因此烴源巖多已進(jìn)入成熟門限，深部有些已進(jìn)入高成熟門限。在多輪資源評價中，盆地天然氣資源量均大于1.0×1012m3，具有巨大的資源基礎(chǔ)，并且這些資源主要分布在中央凹陷帶①陳希仁，冼仲猷.鶯歌海盆地的基本石油地質(zhì)條件[R].中海石油湛江分公司勘探開發(fā)研究院，1999.。

2.2 中淺層和深層天然氣溶解度差異大

天然氣在水中的溶解度主要受溫度、壓力和地層水礦化度的影響，其中壓力對溶解度影響最明顯，其次是溫度，地層水礦化度影響較小[10-11]。鶯歌海盆地是典型的高溫超壓盆地，從中央凹陷帶實(shí)測壓力系數(shù)和溫度數(shù)據(jù)可以看出(圖2)，深層普遍發(fā)育高壓，壓力系數(shù)甚至可以達(dá)到2.4，并具有較高的溫度梯度，中淺層和深層的溫壓差異巨大。根據(jù)物理模擬實(shí)驗(yàn)的結(jié)果，在深層天然氣溶解度為8～12 m3/m3，而中淺層約為2～4 m3/m3，天然氣在深層的溶解度比在中淺層高出兩倍以上[15]。因此，在氣源充足的前提下，水溶相天然氣資源量巨大，為天然氣水相運(yùn)移和出溶成藏奠定了堅(jiān)實(shí)的物質(zhì)基礎(chǔ)。

圖2 鶯歌海盆地中央凹陷帶實(shí)測溫度和壓力系數(shù)隨深度的變化Fig.2 Changes of measured temperature and pressure factor with depth in central depression belt of Yinggehai Basin

2.3 引起水溶相天然氣出溶成藏的地質(zhì)事件

水溶相天然氣在運(yùn)移的過程中，常常由于地質(zhì)條件的改變(如沿?cái)鄬哟瓜蜻\(yùn)移或基底抬升)，使溫度和壓力發(fā)生明顯的降低，從而導(dǎo)致地層水中溶解的天然氣過飽和并釋放，形成游離氣。鶯歌海盆地新近紀(jì)處于塑性引張和熱沉降階段，斷裂不發(fā)育，本應(yīng)缺乏溝通深淺層的垂向通道，但由于眾多底辟的存在，為深部流體的垂向釋放提供了通道。前人對鶯歌海盆地底辟活動期次做了大量研究，目前普遍認(rèn)為可以明顯識別的底辟活動主要有3期[16-21](圖3)。第一期發(fā)生于中新統(tǒng)梅山組沉積末期，流體包裹體均一溫度為120～160℃；第二期發(fā)生于上新統(tǒng)鶯歌海組二段沉積時期，流體包裹體的均一溫度為160～200℃；第三期發(fā)生于于第四系樂東組沉積時期，流體包裹體的溫度高于200℃。根據(jù)研究區(qū)中新統(tǒng)三亞組和梅山組烴源巖的生排烴歷史①陳希仁，冼仲猷.鶯歌海盆地的基本石油地質(zhì)條件[R].中海石油湛江分公司勘探開發(fā)研究院，1999.，在第二期底辟活動時期，中新統(tǒng)三亞組烴源巖進(jìn)入生烴高峰，并一直延續(xù)至第三期底辟活動開始前，而第三期底辟活動時期，梅山組烴源巖進(jìn)入排烴高峰，底辟活動時期與生排烴歷史匹配良好，有利于水溶相天然氣的聚集和排出。另外，在底辟活動期間，深淺地層巨大的壓力差為水溶相天然氣的運(yùn)移提供了強(qiáng)勁的動力；由于底辟活動，在中淺層底辟構(gòu)造或附近形成大量低幅度圈閉。

圖3 鶯歌海盆地某氣田流體包裹體均一溫度Fig.3 Homogenization temperature of some gas field in Yinggehai Basin

3 水溶相天然氣出溶成藏的地球化學(xué)證據(jù)

水溶氣出溶成藏理論指出了水溶氣出溶成藏的可能性，但需要甄別現(xiàn)存的氣藏是否為水溶氣出溶成藏。由于天然氣各組分在水中的溶解度不同，天然氣溶解于水及經(jīng)過初次運(yùn)移后組分特征會發(fā)生變化，這就為判別水溶氣出溶成藏提供了依據(jù)。劉朝露[12]通過物理模擬實(shí)驗(yàn)技術(shù)研究表明水溶作用導(dǎo)致天然氣“甲烷化”、芳烴中苯和甲苯含量顯著增加；張曉寶[13]、秦勝飛[5-6]、李偉[14]等分別研究了中國吐哈盆地臺北凹陷、和田河氣藏和四川盆地上三疊統(tǒng)須家河組氣藏的天然氣出溶成藏特征，提出了異構(gòu)烷烴與正構(gòu)烷烴之比、芳香烴、碳同位素等一系列判別水溶氣的地球化學(xué)指標(biāo)。

3.1 天然氣組分特征

圖4 干燥系數(shù)隨深度的變化Fig.4 Changes of gas drying coefficient with depth

天然氣各組分在水中的溶解度不同，溶解度相對高的氣體組分會在出溶后富集[12]。隨著碳數(shù)增加，正構(gòu)烷烴分子在地層水中的溶解度逐漸降低，因此水溶氣從水中脫溶后，干燥系數(shù)明顯增大，即“甲烷化”[12]。同理，由于輕烴在水中的溶解度次序?yàn)榉紵N＞環(huán)烷烴＞鏈烷烴，異構(gòu)烷烴溶解度大于正構(gòu)烷烴，因此水溶氣析出的游離氣中，異構(gòu)烷烴、芳烴、苯、甲苯的含量都會明顯增加[5-6，12，14]。通過對研究區(qū)煤型熱成因氣樣品組分隨深度變化特征進(jìn)行統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn)，隨著深度變淺，樂東區(qū)和東方區(qū)的干燥系數(shù)均有逐漸增大的趨勢(圖4)，但二者斜率不同，這與樂東區(qū)和東方區(qū)超壓發(fā)育特征不同有關(guān)。樂東區(qū)超壓頂界面淺，在超壓發(fā)育的地層，相同深度情況下樂東區(qū)的壓力系數(shù)要大于東方區(qū)，因此樂東區(qū)天然氣“甲烷化”特征更加明顯。iC4/nC4、iC5/nC5、iC6/nC6和iC7/nC7隨深度變淺都具有較明顯的變化，約在1.0 km深度出現(xiàn)異常增大(圖5)，并且隨著碳數(shù)的增加，正構(gòu)烷烴和異構(gòu)烷烴之比的最大值所對應(yīng)的深度逐漸變淺；芳烴、苯以及甲苯的含量與異構(gòu)烷烴和正構(gòu)烷烴含量的比值變化規(guī)律一致，只是含量異常增大的深度稍有不同，約在1.5 km出現(xiàn)明顯的增大(圖6)。不同碳數(shù)異構(gòu)烷烴最富集的深度不同，芳香烴和異構(gòu)烷烴最富集的深度不同，這種現(xiàn)象與天然氣各組分的溶解度差異有關(guān)，與水溶氣出溶導(dǎo)致的“甲烷化”、異構(gòu)烷烴、芳烴富集同理，溶解度大的氣體，隨著溫度和壓力降低，先于溶解度低的氣體析出。芳烴的溶解度大于烷烴，隨著碳數(shù)增加，異構(gòu)烷烴溶解度逐漸降低，因此芳烴最富集的深度最大，而異構(gòu)烷烴最富集的深度隨著碳數(shù)增加而逐漸變小。

圖5 異構(gòu)烷烴與正構(gòu)烷烴含量之比隨深度的變化Fig.5 Changes of isoparaffin and normal paraffin hydrocarbons ratios with depth

圖6 芳烴、苯、甲苯含量隨深度的變化Fig.6 Changes of aromatics，benzene，toluene content with depth

3.2 碳同位素特征

水溶作用可以使碳同位素發(fā)生分餾作用。由于δ13CH4極性大于 δ12CH4，導(dǎo)致 δ13CH4溶解度大于δ12CH4，因此水溶氣中會富集 δ13CH4，溫度、壓力降低后，釋放出的天然氣的碳同位素也會偏重[13，22-23]。鶯歌海盆地中央底辟帶東方區(qū)和樂東區(qū)的天然氣同位素表現(xiàn)出明顯的分段特征，大約以1.5 km為界，由深及淺，下部地層碳同位素逐漸變重，約在1.5 km出現(xiàn)明顯的增加；而上部地層碳同位素迅速變輕(圖7)。

天然氣從深部向淺層的運(yùn)移主要通過流體的快速混相涌流完成，碳同位素分餾效應(yīng)主要由于水溶氣析出引起，因此在大于1.5 km的地層，由深及淺隨著水溶氣的析出碳同位素逐漸變重；而在鶯歌海盆地中央底辟帶0.5～1.5 km的淺層生成了大量的生物氣，生物氣的碳同位素極輕[23-25]，因此在深度小于1.5 km的地層天然氣碳同位素由于生物氣的混入而明顯變輕。

圖7 甲烷碳同位素δ13C隨深度的變化Fig.7 Changes of methane carbon isotope δ13C with depth

4 水溶氣出溶成藏過程

晚中新世以來，盆地的沉降速度明顯加快，充填了巨厚的欠壓實(shí)泥巖，由于斷裂發(fā)育少，排液不暢，形成了超壓，隨著盆地邊界斷層的右旋走滑作用，地層沿主應(yīng)力方向發(fā)生破裂，加之深部地幔熱活動引起的熱動力作用，流體和部分塑性泥巖通過破裂向上釋放，形成底辟。隨著壓力釋放，盆地再次進(jìn)入聚集流體的過程，當(dāng)深部的地層壓力超過地層的破裂壓力時，形成再一次的底辟釋放流體的過程。油氣成藏的基本控制要素包括儲蓋層、輸導(dǎo)通道、圈閉等成藏要素與排烴期的時間匹配關(guān)系[26]，研究區(qū)烴源巖排烴、底辟活動、蓋層發(fā)育以及圈閉形成等各成藏要素的時空匹配關(guān)系良好，有利于研究區(qū)天然氣的形成、運(yùn)移、聚集和保存(圖8)。其成藏過程為：中新世晚期，第一期底辟活動開始，圈閉開始形成，此時烴源巖未達(dá)排烴高峰期，水中溶解的天然氣量有限，難以出溶；上新世早期，第二期底辟活動開始，中央凹陷底辟帶主要圈閉定型，此時三亞組烴源巖處于排氣高峰期，緊鄰兩套烴源巖的蓋層(或烴源巖本身)早已形成封閉能力，因此在本次底辟活動期間大量天然氣以水溶氣的形式向上運(yùn)移，到中淺層后，隨著溫度和壓力的驟降，水溶氣過飽和，釋放出大量的游離氣，形成氣藏；第四紀(jì)的第三期底辟活動中，圈閉繼續(xù)得到加強(qiáng)或改造，三亞組和梅山組烴源巖均達(dá)到排烴高峰期，大量水溶相天然氣再次向上運(yùn)移、出溶、成藏。

圖8 成藏要素時空匹配關(guān)系Fig.8 Matching condition of space-time of accumulation elements

5 結(jié) 論

(1)鶯歌海盆地?zé)N源巖氣源供給充足；中淺層和深層天然氣溶解度差異大；底辟構(gòu)造周期性開啟提供了流體向上運(yùn)移的通道，具備理想的水溶氣出溶成藏條件。

(2)在中央凹陷帶中淺層1.0～1.5 km，天然氣干燥系數(shù)較大、異構(gòu)烷烴與正構(gòu)烷烴含量比值大、甲烷碳同位素組成偏重、芳烴富集，是水溶氣脫溶聚集成藏的主要層段。

(3)水溶氣出溶成藏過程為：中下中新統(tǒng)三亞組和梅山組烴源巖生成的天然氣在深部地層高溫、高壓的封閉條件下大量溶解于水，隨著底辟的周期性開啟，在深層異常壓力驅(qū)使下，溶解大量天然氣的水沿著底辟形成的斷裂從深部地層運(yùn)移至中淺層，由于壓力和溫度大幅度降低，天然氣從水中釋放，并進(jìn)入到底辟上部或附近的斷塊、背斜和巖性圈閉中形成氣藏。

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