郭 建，李子穎,李秀珍,聶江濤,王 健

(核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，中核集團鈾資源勘查與評價技術(shù)重點實驗室，北京 100029)

相山鈾礦田鄒家山礦床成礦流體特征

郭 建，李子穎,李秀珍,聶江濤,王 健

(核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，中核集團鈾資源勘查與評價技術(shù)重點實驗室，北京 100029)

通過流體包裹體的巖相學研究、顯微測溫和激光拉曼探針測試,探討了鄒家山鈾礦床成礦流體特征、演化及礦質(zhì)沉淀方式。研究結(jié)果表明，該礦床的成礦流體為中低溫熱液，碳氫化合物對鈾的富集具有不可忽視的作用，流體持續(xù)的沸騰作用是礦質(zhì)沉淀的主要因素。

鄒家山鈾礦床；流體包裹體；流體沸騰；成礦機制；相山

1 前言

相山礦田是我國著名的火山巖型鈾礦田，也是我國重要的鈾資源基地之一，處于華南贛杭鈾成礦帶的西南段，自發(fā)現(xiàn)至今已有50多年的歷史。前人在不同時期，借助不同測試手段，對相山礦田一些礦床的成礦流體開展了一系列研究工作[1-4]，取得了豐碩成果。本文在此基礎(chǔ)上，選擇鄒家山鈾礦床作為研究對象，通過對其不同熱液階段礦物中的流體包裹體進行測試分析，探討該礦床的成礦流體特征、礦質(zhì)遷移和富集機制。

2 成礦地質(zhì)背景

相山鈾礦田是華南鈾成礦省的重要組成部分。侏羅紀，古太平洋板塊向東亞大陸強烈俯沖，在東亞陸緣派生廣泛的斷裂及巖漿活動，形成寬闊的火山巖帶。緊隨這期碰撞事件，白堊紀至古近紀，東亞陸緣區(qū)發(fā)生了明顯的伸展減薄活動(其地球動力學背景是陸內(nèi)地幔柱活動)[5]，在火山巖帶形成了一系列斷陷紅盆(陸相紅色碎屑沉積盆地)。鈾礦床的分布與這種斷陷紅盆的空間關(guān)系非常密切(李子穎，1999)。

鄒家山鈾礦床位于相山火山盆地的西部，受鄒-石斷裂帶和火山塌陷構(gòu)造復合控制。礦區(qū)基底為震旦系變質(zhì)巖，蓋層為上侏羅統(tǒng)打鼓頂組和鵝湖嶺組火山碎屑巖、火山熔巖。礦化賦存于流紋英安巖和碎斑流紋巖組間界面及構(gòu)造強烈變形部位(圖1)。

組成礦石的工業(yè)礦物主要有瀝青鈾礦、鈦鈾礦、含釷瀝青鈾礦等，其他金屬礦物有黃鐵礦、方鉛礦、閃鋅礦、輝鉬礦等，脈石礦物有石英、螢石、方解石。

根據(jù)脈體穿插關(guān)系和礦物共生組合特征(圖2)，可將鄒家山鈾礦床熱液作用過程劃分為早階段、主成礦階段和晚階段。早階段為石英-方解石-多金屬硫化物組合，硫化物產(chǎn)于石英粒間或石英-方解石間。主成礦階段為螢石-方解石-鈾釷礦物組合。螢石呈膠狀、帶狀與鈾礦物共沉淀。晚階段為冰長石、方解石、螢石脈體。

圖1 鄒家山鈾礦床地質(zhì)構(gòu)造示意圖Fig.1 Geological structure map of Zoujiashan uranium deposit

圖2 鄒家山鈾礦床礦物共生組合特征Fig.2 Hand specimen and micrographs of rocks in Zoujiashan uranium deposit

3 流體包裹體特征

3.1 測試樣品選擇和分析方法

用于流體包裹體研究的28件樣品主要采自鄒家山鈾礦床-210和-170m中段坑道、地表露天采場的碎斑流紋巖及礦區(qū)外圍的變質(zhì)巖，并排除部分受構(gòu)造形變影響和包裹體不發(fā)育的樣品，分別測試了早階段樣品7件，主成礦階段樣品9件，晚階段樣品4件。

流體包裹體顯微熱力學研究在中核集團鈾資源勘查與評價技術(shù)重點實驗室完成，使用儀器為Linkam THMS 600型冷熱臺。流體包裹體成分分析在中國地質(zhì)科學院礦產(chǎn)資源研究所RM-2000型顯微激光拉曼探針上測定。

3.2 流體包裹體類型

根據(jù)鄒家山鈾礦床各階段流體色裹體特征，筆者將其分為4個大類型，列于表1并分述如下：

(1)水溶液包裹體(W型)：這種類型的包裹體形態(tài)多樣，呈負晶形、正方形、圓形及不規(guī)則形，大小5～25μm，呈氣液兩相。根據(jù)VH2O/(LH2O+VH2O)值進一步分為富液相(WL)和富氣相(WV)兩個小類型(圖3A、H)。前者升溫過程中多均一到液相；后者(圖3F)，多均一至液相，部分均一至氣相。

(2)含子晶包裹體(S型)：多呈負晶形、圓形或者不規(guī)則形狀產(chǎn)出，隨機孤立分布，大小6～20μm。由氣相、液相和子礦物三相組成(圖3B、C)。液相成分主要為鹽水溶液，氣相成分除H2O以外，還有部分H2、CH4等成分，子礦物以立方體石鹽為主。該類型包裹體主要分布在早階段，占包裹體總量的10%左右。

(3)CO2-H2O包裹體(C型)：該類型包裹體室溫下多表現(xiàn)為兩相或者三相(筆者主要研究了含CO2的三相包裹體)(圖3D、G)，多呈橢圓形，出現(xiàn)于礦床早階段和主成礦階段脈石礦物中，占包裹體總量的10%左右。

(4)純氣體有機包裹體(P型)：包裹體多呈負晶形、橢圓形或不規(guī)則形狀產(chǎn)出，一般5～15μm，氣體成分主要為H2O和碳氫化合物，在成礦期方解石中隨機孤立分布，偶見成群分布(圖3I),鏡下觀察呈黑色、黑褐色，占主成礦階段包裹體總數(shù)的5%～10%。

3.3 顯微測溫結(jié)果

對鄒家山鈾礦床4種類型包裹體進行顯微測溫，其結(jié)果列于表1和圖4。早階段的石英-方解石-多金屬硫化物脈體中以WL、WV、C、S型包裹體為主。WL型包裹體含量約在70%，長軸為5～20μm；冰點介于-0.5～-18.7℃，鹽度為0.83%～21.45%NaCleqv，均一至液相，均一溫度集中在260～420℃，密度為0.49～0.96g·cm-3。WV型包裹體約占20%左右，長軸為5～15μm，冰點介于-1.3～-11.4℃，鹽度為2.14%～15.37%NaCleqv，部分均一至氣相，均一溫度集中在300～470℃，密度為0.58～0.68g·cm-3。C型包裹體偶見，初融溫度介于-57.4～-56.8℃，二氧化碳結(jié)晶體消失溫度介于8.8～9.4℃，部分均一溫度介于18.3～26.3℃，完全均一溫度介于281～352℃，計算得鹽度介于1.23%～2.42%NaCleqv，密度介于0.712～0.792g·cm-3。S型包裹體透明子晶礦物主要為石鹽，約占10%，均一溫度為220～330℃，在同一石英顆粒中發(fā)現(xiàn)S型包裹體均一方式多樣，有氣泡先于子礦物消失、氣泡與子礦物幾乎同時消失、氣泡晚于子礦物消失，暗示該階段流體發(fā)生了沸騰作用。整個早階段包裹體均一溫度集中范圍較寬，這是與早階段流體的溫度、壓力及所處構(gòu)造開放程度相一致的。早階段流體溫度高、壓力大，所處構(gòu)造開放程度各異，造成流體包裹體捕獲時所處溫度條件及捕獲后溫度降低速率各異，因此均一溫度測試結(jié)果變化范圍較寬。

主成礦階段為礦床鈾釷礦化階段，普遍發(fā)育方解石和膠狀、團塊狀、環(huán)帶狀螢石。該階段包裹體數(shù)量及類型最為豐富，主要的包裹體類型為WL、WV、C、P型包裹體。WL型包裹體含量約占50%，長軸6～30μm,冰點-0.5～-11.3℃，鹽度0.83%～15.28%NaCleqv，均一溫度介于190～360℃，密度0.71～0.97g·cm-1； WV型包裹體含量約占30%，長軸6～20μm ,冰點-2.1～-13.1℃，鹽度3.435%～16.98%NaCleqv，均一溫度介于220～420℃，密度0.54～0.86g·cm-3。值得注意的是W型包裹體在測試降溫至-40℃左右時普遍發(fā)生氣泡驟然縮小或消失的現(xiàn)象，推測與氣相成分中普遍含有CO2、氣態(tài)烴類化合物有關(guān)，激光拉曼測試亦發(fā)現(xiàn)較多的CO2氣體與碳氫化合物。C型包裹體CO2所占比例變化于10%～95%,冷凍后回溫過程中測得CO2固相的初融溫度為-56.7～-59.9℃，差不多或略低于純CO2的三相點(-56.6℃)，表明CO2不純，含有很少的N2、CH4等低三相點氣體，激光拉曼測試證實了這一可能性；繼續(xù)回溫二氧化碳結(jié)晶體消失溫度為2.4～9.5℃，通過計算得到對應(yīng)水溶液相的鹽度為1.03%～12.76%NaCleqv；部分均一溫度較寬，介于16.3～29.9℃，完全均一溫度為258～337℃，均一至氣相或液相；流體密度變化于0.67～0.81g·cm-3。P型包裹體在成礦期脈石礦物(方解石、螢石)中偶見，鏡下呈黑色、褐色，激光拉曼探針顯示其含CH4、C4H6等碳氫化合物。主成礦階段均一溫度較早階段低，并且均一溫度變化范圍相對較窄，呈現(xiàn)偏態(tài)分布特征。造成這種現(xiàn)象的主要原因是：隨著成礦流體與圍巖作用的進行，主成礦階段成礦流體溫度降低速率減小，并且構(gòu)造開放程度趨于一致，成礦流體的物理化學條件近于穩(wěn)定。

圖3 鄒家山鈾礦床各階段礦物包裹體顯微特征Fig.3 Microscopic feature of fluid inclusions in minerals of different stages of Zoujiashan uranium deposit

表1 鄒家山鈾礦床顯微測溫結(jié)果Table 1 Microthermometric data of fluid inclusions in Zoujiashan uranium deposit

圖4 鄒家山鈾礦床礦物包裹體均一溫度、鹽度分布直方圖Fig.4 Histograms of homogenization temperature and salinities of fluid inclusions in Zoujiashan uranium deposit

成礦晚期方解石脈中只含WL型包裹體，冰點溫度介于-0.2～-3.1℃，鹽度介于0.33%～5.01%NaCleqv，均一溫度介于146.3～224.7℃，密度0.84～0.92g·cm-3。晚階段均一溫度較主成礦階段進一步降低，變化范圍進一步縮小，呈現(xiàn)近似正態(tài)分布特征。這種現(xiàn)象出現(xiàn)的原因是：晚階段流體溫度、壓力及構(gòu)造開放程度近于一致，包裹體是處在一個較為穩(wěn)定的物理化學條件下捕獲的。

3.4 激光拉曼分析結(jié)果

激光拉曼探針是一種非破壞性測定物質(zhì)分子成分的微觀分析技術(shù)，可以快速方便的對單個包裹體進行定性、半定量分析。本次研究針對鄒家山礦床典型包裹體氣液相成分進行了測試，分析結(jié)果顯示，液相成分較為單一，主要為水；氣相成分較為復雜，含有CO2、H2O、N2、CH4、C4H6(圖5)。氣相成分多樣，表明在鈾成礦過程中不同成分的氣體具有不可忽視的作用。

圖5 鄒家山鈾礦床部分礦物包裹體激光拉曼光譜分析Fig.5 Laser Raman analysis result of fluid inclusions in some minerals of Zoujiashan uranium deposit

4 討論

4.1 成礦流體的性質(zhì)及演化

鄒家山鈾礦床不同階段脈體礦物中的流體包裹體類型、包裹體組合及均一溫度、鹽度既有繼承性又存在一定的差異，反映了成礦流體的某些演化規(guī)律。

早階段石英-方解石-多金屬硫化物脈中的包裹體均一溫度分布于260～440℃，屬于中高溫熱液范圍。S型包裹體中有NaCl子晶出現(xiàn)，表明初始成礦流體具有較高的鹽度。高鹽度的S型包裹體出現(xiàn)卻沒有鈾礦物沉淀，排除了鈾元素通過Cl-搬運遷移的可能性。方鉛礦等金屬硫化物的沉淀暗示了成礦流體的低氧逸度。綜合來看，早階段流體具有中高溫、高鹽度、低氧逸度的特點。

主成礦階段為鈾元素成礦卸載階段。該階段包裹體獲得的均一溫度集中于180～320℃，較早階段有所降低，總體屬于中低溫熱液范疇。WV型包裹體含量有所升高，應(yīng)是流體持續(xù)沸騰造成的氣液相分離的結(jié)果。S型包裹體在該階段沒有出現(xiàn)，鹽度集中于2%～10%NaCleqv，較早階段的鹽度降低。主成礦階段發(fā)育一定數(shù)量的P型含碳氫化合物包裹體，激光拉曼探針證實其主要為CH4、C4H6等氣態(tài)烴類化合物，說明主成礦階段成礦熱液富含碳氫化合物，氧逸度較低，還原性強。該階段的流體密度0.28～0.97g·cm-3，密度分布范圍較早階段寬，但密度總體較早階段有降低的趨勢，應(yīng)是鈾及多金屬元素沉淀卸載所致。綜合來看，主成礦階段具有中低溫、低鹽度、低氧逸度、富碳氫化合物的特點。

晚階段WL型包裹體均一溫度集中于120～220℃，屬于低溫熱液。流體鹽度低至0.3%～5%NaCleqv。

綜上所述，成礦流體由早階段到晚階段發(fā)生了如下演變：早階段中高溫、高鹽度、低氧逸度、富CO2熱液→主成礦階段中低溫、低鹽度、低氧逸度、富CO2、富碳氫化合物熱液→晚階段低溫、低鹽度熱液。各相鄰階段的均一溫度和鹽度均有重合的區(qū)間，顯示出成礦流體演化的連續(xù)性。

4.2 流體沸騰與成礦

流體不混溶(沸騰)作用被認為是一系列礦床金屬沉淀富集的重要機理[6]。根據(jù)流體包裹體的研究結(jié)果，筆者認為鄒家山鈾礦床在成礦早階段和主成礦階段均發(fā)生了流體沸騰，證據(jù)如下：(1)同一礦物顆粒中流體包裹體的氣液比相差懸殊，同時出現(xiàn)了W型包裹體與S型包裹體共存(圖3C)，流體包裹體的捕獲是在極度不均一的條件下發(fā)生的；(2)CO2三相流體包裹體部分均一方式不同，表明CO2捕獲時的密度存在較大差異，為流體沸騰的產(chǎn)物；(3)主成礦階段脈石礦物螢石中，同一視域內(nèi)氣液比差距很大的W型流體包裹體共存，并且擁有不同的均一方式，相似的均一溫度(圖3L)。

野外宏觀的礦床地質(zhì)特征，尤其是礦體的產(chǎn)狀、礦石結(jié)構(gòu)和礦物成分，是區(qū)分礦床類型、研究礦床成因、總結(jié)成礦機制的根本性依據(jù)[7]。從野外地質(zhì)方面判定鄒家山鈾礦床沸騰成礦的依據(jù)如下：(1)通常認為，流體沸騰主要是由減壓所致，壓力的釋放一般與斷裂作用或者水力壓裂作用有關(guān)[8]。對鄒家山礦床而言，構(gòu)造活動強烈，礦體主要賦存于主斷裂派生的次級構(gòu)造及裂隙中；(2)與鈾礦化密切共生的紫黑色螢石主要以膠狀、塊狀形式產(chǎn)出(圖2B、F)，這種以氣溶膠形式沉淀成礦的組構(gòu)特征說明了流體是在一種快速降溫、減壓過程中進行礦質(zhì)卸載的。沸騰作用被認為是“短命(short lived)”的(Brinhall G H，1987)，只有沸騰作用可以達到這樣迅速降溫、降壓、卸載礦質(zhì)的效果。

以上證據(jù)說明流體沸騰在鄒家山鈾礦床成礦早階段多金屬硫化物沉淀，以及主成礦階段鈾釷礦物沉淀過程中扮演著重要的角色，是礦質(zhì)沉淀的主導因素。

4.3 碳氫化合物對鈾成礦的意義

鄒家山鈾礦床流體包裹體顯微測溫及激光拉曼探針測試過程中，發(fā)現(xiàn)了相當數(shù)量的含碳氫化合物有機包裹體。傅家謨、盧家爛等(1986，1990)實驗證明，含有機成分的水溶液與單純只含無機鹽的水溶液相比，其礦質(zhì)的溶解度高得多。可見，氣態(tài)烴類化合物對金屬元素的遷移傳輸和卸載聚集具有重要作用。鈾元素以金屬-有機配合物的形式遷移是可能的，降溫減壓，環(huán)境pH、Eh值的變化都可能造成絡(luò)合物的平衡狀態(tài)破壞而沉淀成礦，氣態(tài)烴類化合物逃逸被捕獲形成有機包裹體，或者裂解成為含H2、CH4、C2H4的流體包裹體。另外，碳氫化合物的出現(xiàn)暗示了成礦流體的還原性，為U6+的還原沉淀提供了適宜的地球化學環(huán)境。

5 結(jié) 論

(1)鄒家山鈾礦床成礦流體早階段主要發(fā)育水溶液包裹體(W型)、H2O-CO2包裹體(C型)、含子礦物包裹體(S型)；主成礦階段主要發(fā)育水溶液包裹體(W型)、H2O-CO2包裹體(C型)、有機包裹體(P型)，均一溫度集中在180～320℃，屬于中低溫成礦熱液；晚階段只發(fā)育富液相水溶液包裹體(WL型)。從早階段至晚階段，成礦熱液溫度、鹽度趨于減小。

(2)成礦流體中的碳氫化合物在鄒家山鈾礦床成礦過程中扮演重要角色，是礦質(zhì)遷移的重要介質(zhì)，指示鈾元素沉淀處于較為還原的地球化學環(huán)境。

(3)成礦的早階段和主階段都發(fā)生了流體沸騰，流體的沸騰作用是鈾沉淀的重要機制。

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MineralizationFluidFeaturesofZoujiashanUraniumDepositinXiangshanOre-field,Jiangxi

GUO Jian,LI Zi-ying,LI Xiu-zhen,NIE Jiang-tao,WANG Jian

(CNNCKeyLaboratoryofUraniumResourceExplorationandEvaluationTechnology,BeijingResearchInstituteofUraniumGeology,Beijing100029,China)

Based on the petrographic analysis,temperature-measurement,laser Raman study of fluid inclusion,this paper discussed the features,evolution and precipitation forms of mineralization fluids. According to the research,the fluid belong to middle-low temperature and uranium was transported by carbon dioxide and organic matter,fluid boiling is suggested to be the main mechanism for metal precipitations in this deposit.

Zoujiashan uranium deposit;fluid inclusions;fluid boiling;mineralization mechanism;Xiangshan

2014-03-31 [改回日期]2014-04-15

郭 建(1989—)，男，碩士研究生，礦產(chǎn)普查與勘探專業(yè)。E-mail：g272509402@163.com

1000-0658(2014)05-0263-08

P611.5

A