楊永新，刁立軍，陳迎鋒,3,*

(1.92609部隊(duì)，北京 100077；2.中國(guó)原子能科學(xué)研究院 計(jì)量測(cè)試部，北京 102413；3.清華大學(xué) 核能與新能源技術(shù)研究院，北京 100084)

在反應(yīng)堆運(yùn)行過(guò)程中，UO2在長(zhǎng)期輻照情況下會(huì)產(chǎn)生大量的裂變產(chǎn)物，這些裂變產(chǎn)物一部分被UO2本身保存，一部分將釋放到元件包殼氣腔。包殼發(fā)生缺陷或破損后，積累在燃料棒包殼氣腔內(nèi)的裂變產(chǎn)物將由破損處逸出，進(jìn)入冷卻劑。冷卻劑中的裂變產(chǎn)物和其他核素會(huì)從主冷卻劑系統(tǒng)、設(shè)備的不嚴(yán)密處泄漏，也會(huì)在取樣、系統(tǒng)檢查、維修等過(guò)程中從冷卻劑中逃逸，從而對(duì)工作人員造成輻射影響。為確保反應(yīng)堆安全運(yùn)行，及時(shí)發(fā)現(xiàn)燃料元件破損并采取措施以防發(fā)生重大事故，一般安裝在線燃料元件破損監(jiān)測(cè)系統(tǒng)[1]，采用總γ法和緩發(fā)中子法監(jiān)測(cè)元件破損后釋放至主冷卻劑中裂變產(chǎn)物的放射性。在實(shí)際應(yīng)用中，在線監(jiān)測(cè)的方法存在故障率和誤報(bào)警率高、不能定量測(cè)量元件破損程度等問(wèn)題[2-3]。從工程實(shí)踐看，關(guān)鍵核素的分析方法較靈敏，測(cè)量精度也較高，是燃料元件破損狀態(tài)檢查的重要手段[4]。

本文以某反應(yīng)堆燃料元件破損跟蹤監(jiān)測(cè)分析實(shí)踐為基礎(chǔ)，采用改進(jìn)的關(guān)鍵核素法對(duì)燃料元件破損時(shí)主冷卻劑中的關(guān)鍵核素及其活度濃度進(jìn)行分析計(jì)算，為快速、準(zhǔn)確地判斷燃料元件是否發(fā)生破損以及破損程度提供重要的技術(shù)手段。

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 基本原理

關(guān)鍵核素測(cè)量法是以反應(yīng)堆冷卻劑中的131I、137Cs等關(guān)鍵核素作為監(jiān)測(cè)對(duì)象，采用便攜式γ譜儀等監(jiān)測(cè)手段，利用儀器自帶的譜分析軟件進(jìn)行解譜分析，確定這些核素的放射性活度濃度，據(jù)此判斷燃料元件是否破損以及破損的程度。

1.2 關(guān)鍵核素的選取

反應(yīng)堆運(yùn)行過(guò)程中產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物有數(shù)百種，裂變產(chǎn)物的γ光子能譜十分復(fù)雜，進(jìn)入主冷卻劑系統(tǒng)中的裂變產(chǎn)物活度濃度與裂變產(chǎn)物的產(chǎn)額、半衰期、元件破損后進(jìn)入主冷卻劑系統(tǒng)中的份額、探測(cè)效率等有關(guān)，此外，還受凈化系統(tǒng)的影響[5-6]。由于現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)要求測(cè)量時(shí)間盡可能短，基于監(jiān)測(cè)的準(zhǔn)確性和效率考慮，選擇的關(guān)鍵核素應(yīng)是探測(cè)效率高、不易受干擾(主要是活化產(chǎn)物類核素)的核素，最重要的是所測(cè)量核素應(yīng)能反映燃料元件是否破損及破損程度。表1所列的17種核素可作為燃料元件破損快速測(cè)量的關(guān)鍵核素[7-9]。

1.3 實(shí)驗(yàn)手段

從表1可知，不同核素的半衰期差別很大，且存在交叉影響。為了消除這種影響，本文在實(shí)際監(jiān)測(cè)過(guò)程中，采用奧泰克公司生產(chǎn)的DivisionTMMETEK型便攜式γ譜儀，根據(jù)關(guān)鍵核素半衰期的不同，從表1中選取部分短半衰期核素，在測(cè)量過(guò)程中，采取了分組分段測(cè)量，并進(jìn)行相關(guān)的測(cè)量時(shí)間修正，通過(guò)譜分析，進(jìn)行尋峰、全能峰面積計(jì)算和本底扣除。為保證測(cè)量的快捷，將計(jì)算公式程序化，便于輸入、修改和輸出。

表1 燃料元件破損快速測(cè)量的關(guān)鍵核素

1) 分組分段測(cè)量

分組分段測(cè)量的目的是為了盡量減少計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)誤差，全能峰面積的計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)誤差是γ譜測(cè)量中一項(xiàng)很重要的誤差來(lái)源，全能峰面積的計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)誤差應(yīng)盡量控制在10%以內(nèi)[3]。故基于全能峰面積統(tǒng)計(jì)誤差考慮，結(jié)合關(guān)鍵核素的半衰期，本次實(shí)驗(yàn)設(shè)置了3個(gè)時(shí)間段測(cè)量，即半衰期在1 h內(nèi)、1～5 h及5 h以上，設(shè)置測(cè)量時(shí)間為0.5、2.5和5 h。在每個(gè)測(cè)量段結(jié)束后，將全能峰面積、全能峰面積誤差等測(cè)量數(shù)據(jù)及時(shí)記錄到編制的程序中，并進(jìn)行時(shí)間過(guò)程修正。時(shí)間過(guò)程修正如下：

(1)

式中：ξ為時(shí)間過(guò)程修正系數(shù)；t為測(cè)量活時(shí)間，s；T1/2為核素半衰期，d。

2) 本底扣除

與實(shí)驗(yàn)室測(cè)量不同，由于現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量距反應(yīng)堆較近，環(huán)境復(fù)雜，所以，在進(jìn)行樣品分析時(shí)，應(yīng)扣除本底。γ譜本底扣除通常采用兩種方法：譜減譜法和峰減峰法[9]。譜減譜法一般用在多道分析器或計(jì)算機(jī)上，其條件是樣品譜和本底譜各道的能量標(biāo)尺必須保持一致，要求譜儀在長(zhǎng)時(shí)間運(yùn)行中保持穩(wěn)定，此方法一般用于實(shí)驗(yàn)室譜儀上。但由于現(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)條件差、便攜式譜儀穩(wěn)定性較實(shí)驗(yàn)室譜儀差等因素，使得由于漂移造成的全能峰面積計(jì)數(shù)誤差較大。故本文采用了峰減峰法，即用樣品譜中的全能峰面積減去本底譜中相應(yīng)的全能峰面積，這樣，即使樣品譜和本底譜的能量標(biāo)尺不一致，也能保證全能峰面積相減時(shí)的準(zhǔn)確性。兩譜相減時(shí)，兩個(gè)譜的測(cè)量時(shí)間先歸一化處理，有效保證了本底扣除的準(zhǔn)確性。

3) 核素放射性活度濃度確定

根據(jù)上述分析，結(jié)合樣品中核素活度濃度理論，提出利用下式進(jìn)行主冷卻劑中關(guān)鍵核素活度濃度的計(jì)算：

(2)

式中：Ci為主冷卻劑中核素i的活度濃度，Bq/L；Sni為核素i的特征能量線的全能峰面積的計(jì)數(shù)；ti為樣品的測(cè)量時(shí)間，s；Sb為本底譜特征能量線的全能峰面積的計(jì)數(shù)；tb為本底測(cè)量時(shí)間，s；δi為核素i的特征能量線的發(fā)射幾率；ei為核素i的特征能量線的探測(cè)效率；m為樣品體積，L。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 傳統(tǒng)關(guān)鍵核素法測(cè)量結(jié)果

表2列出了在某反應(yīng)堆燃料元件破損監(jiān)測(cè)中，主冷卻劑樣品從取樣間取出后10 min開(kāi)始測(cè)量、分析時(shí)間為2 h的測(cè)量結(jié)果。

表2 某反應(yīng)堆主冷卻劑關(guān)鍵核素傳統(tǒng)分析結(jié)果

從表2可看出，采用傳統(tǒng)關(guān)鍵核素法監(jiān)測(cè)核素的放射性活度濃度相對(duì)不確定度在5.8%～23%之間，除135Xe低于10%外，核素的測(cè)量相對(duì)不確定度普遍較大，范圍為14%～23%。分析其原因，由于核素的半衰期、活度濃度等不同，通過(guò)簡(jiǎn)單設(shè)置一種測(cè)量時(shí)間，利用儀器自帶的譜分析軟件分析時(shí)由于核素半衰期的影響，造成的測(cè)量相對(duì)不確定度也較大。

2.2 改進(jìn)關(guān)鍵核素法測(cè)量結(jié)果

采用本次實(shí)驗(yàn)改進(jìn)的關(guān)鍵核素法對(duì)某反應(yīng)堆燃料元件破損監(jiān)測(cè)中的主冷卻劑樣品的平行樣進(jìn)行了測(cè)量，測(cè)量結(jié)果列于表3。由表3可知，采用改進(jìn)關(guān)鍵核素法監(jiān)測(cè)核素的放射性核素活度濃度相對(duì)不確定度在3.8%～20%之間，除135I和133Xe外，其余核素的相對(duì)不確定度可控制在15%以內(nèi)。

表3 某反應(yīng)堆主冷卻劑關(guān)鍵核素快速分析結(jié)果

圖1示出兩種不同方法的關(guān)鍵核素活度濃度相對(duì)不確定度的比較。

圖1 傳統(tǒng)和改進(jìn)關(guān)鍵核素法測(cè)量結(jié)果的比較

由圖1結(jié)合表2、3的結(jié)果可看出：

1) 采用改進(jìn)關(guān)鍵核素法監(jiān)測(cè)主冷卻劑中關(guān)鍵核素的放射性活度濃度，按照半衰期小于1 h、1～5 h和大于5 h分3組設(shè)置不同的監(jiān)測(cè)時(shí)間，對(duì)于半衰期小于1 h和1～5 h內(nèi)的所有關(guān)鍵核素的放射性活度濃度，測(cè)量相對(duì)不確定度均有明顯降低，但對(duì)于大于5 h的關(guān)鍵核素，133I和135I放射性核素活度濃度的測(cè)量相對(duì)不確定度降低不明顯。究其原因，對(duì)于短半衰期核素，半衰期是影響放射性活度濃度測(cè)量相對(duì)不確定度的主要因素，針對(duì)核素的不同半衰期合理選擇測(cè)量時(shí)間，可大幅降低核素的放射性活度濃度測(cè)量相對(duì)不確定度。但是，除核素本身的半衰期外，測(cè)量相對(duì)不確定度還受核素產(chǎn)生及其子體衰變的影響，在上述9種關(guān)鍵核素中，133I和135I可能受其子體核素133Xe和135Xe的衰變時(shí)間影響，其達(dá)到衰減平衡的時(shí)間也相對(duì)較長(zhǎng)，故該兩種核素的測(cè)量相對(duì)不確定度無(wú)顯著減小，其余核素的相對(duì)子體核素則多為穩(wěn)定態(tài)核素。

2) 實(shí)際監(jiān)測(cè)和理論分析[3,8]表明，影響主冷卻劑中核素測(cè)量的因素主要是凈化系統(tǒng)內(nèi)放射性核素的自身衰變。本文采用的改進(jìn)關(guān)鍵核素法機(jī)理是對(duì)短半衰期核素的測(cè)量時(shí)間進(jìn)行優(yōu)化，盡量消除核素半衰期對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響。而對(duì)于大多數(shù)短半衰期核素，其計(jì)量單位為h和min，改進(jìn)關(guān)鍵核素法可明顯降低其核素活度濃度的相對(duì)不確定度。

2.3 討論

經(jīng)分析，本文所采用的改進(jìn)關(guān)鍵核素法有以下優(yōu)勢(shì)：

1) 采用改進(jìn)關(guān)鍵核素法進(jìn)行主冷卻劑中短半衰期核素的測(cè)量，可明顯降低核素半衰期對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響。

2) 凈化系統(tǒng)對(duì)于揮發(fā)性的氪、碘、銫、氙等無(wú)明顯效果，對(duì)于元件破損監(jiān)測(cè)影響不大，文獻(xiàn)[3]提出在5 min內(nèi)凈化系統(tǒng)對(duì)131I活度濃度的影響僅為2.05%，凈化系統(tǒng)對(duì)137Cs的凈化效率很低。由于本文提供的方法是采用便攜式γ譜儀現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)，取水樣時(shí)取凈化前水，可充分消除凈化系統(tǒng)對(duì)監(jiān)測(cè)結(jié)果的影響。

3) 活化產(chǎn)物和腐蝕產(chǎn)物相對(duì)裂變產(chǎn)物來(lái)說(shuō)，由于燃料元件破損后，主要裂變產(chǎn)物氪、碘、銫、氙等的產(chǎn)額較高，關(guān)鍵核素的特征峰易在γ譜上顯現(xiàn)，此時(shí)即可較為準(zhǔn)確地監(jiān)測(cè)到元件是否發(fā)生破損，而且，對(duì)于新堆，活化產(chǎn)物的產(chǎn)額均較小，因此活化產(chǎn)物對(duì)監(jiān)測(cè)結(jié)果的影響較小。在有些情況下，部分核素會(huì)受到其他核素發(fā)射的能量相同或相近的γ射線的全能峰的干擾，這時(shí)，在對(duì)該條γ射線的全能峰進(jìn)行計(jì)算時(shí)，必須扣除干擾峰的貢獻(xiàn)后才能得到正確的結(jié)果，但通常對(duì)于一般的解譜軟件，處理重峰會(huì)存在較大的相對(duì)不確定度，所以，本文采用了人工方法處理，以消除干擾峰的影響。為盡可能避免干擾峰對(duì)關(guān)鍵核素特征峰的影響，本文根據(jù)可能干擾的能量線對(duì)核素的主要能量線和其發(fā)射幾率進(jìn)行了選取和確定。

3 結(jié)論

從目前國(guó)內(nèi)外核電站運(yùn)行實(shí)踐來(lái)看，對(duì)于反應(yīng)堆燃料元件破損的監(jiān)測(cè)，通常采用總γ和緩發(fā)中子監(jiān)測(cè)的在線監(jiān)測(cè)手段，隨著運(yùn)行時(shí)間的推移，堆內(nèi)會(huì)沉積較多的活化產(chǎn)物、腐蝕產(chǎn)物及元件包殼內(nèi)的微量鈾雜質(zhì)或表面微量污染鈾產(chǎn)生的一定量的裂變產(chǎn)物本底，可使固定式探測(cè)系統(tǒng)對(duì)元件破損監(jiān)測(cè)的靈敏度受到限制[4]。結(jié)合燃耗、運(yùn)行功率及運(yùn)行史等參數(shù)，對(duì)照分析主冷卻劑中核素活度濃度變化情況，是判斷燃料元件破損狀況及其發(fā)展趨勢(shì)的重要手段。為保證現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)的快速性和有效性，本文提出了采用便攜式γ譜儀采譜、分組分段測(cè)量、時(shí)間過(guò)程修正、人工解譜的改進(jìn)關(guān)鍵核素法，經(jīng)實(shí)踐證明，可快速、準(zhǔn)確給出主冷卻劑中關(guān)鍵核素及其活度濃度，提高短壽命核素放射性活度濃度的測(cè)量精度，為及時(shí)、準(zhǔn)確地判斷燃料元件是否發(fā)生破損提供了重要的手段。

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