高文理，鄒 坤

(湖南大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院, 湖南 長沙 410082)

近年來，隨著汽車、航空航天和電子行業(yè)的迅速發(fā)展，單一的2024鋁合金材料已經(jīng)無法滿足某些領(lǐng)域中受力部件對于其力學(xué)性能的要求，需要2024鋁合金在力學(xué)能力方面尋求進(jìn)一步提高[1].而顆粒增強(qiáng)的鋁基復(fù)合材料具有高比強(qiáng)度、較輕的質(zhì)量、熱膨脹系數(shù)小、尺寸穩(wěn)定性好、良好的導(dǎo)熱性、高導(dǎo)電率等優(yōu)異的綜合性能，在汽車、航空航天、電子封裝等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景[1，2].為了改善顆粒增強(qiáng)的鋁基復(fù)合材料的性能，可對材料進(jìn)行大塑性變形從而細(xì)化其晶粒.目前，大塑性變形技術(shù)有：往復(fù)擠壓(RE)、等通道轉(zhuǎn)角擠壓(ECAP)、累積軋制(ARB)、高壓扭轉(zhuǎn)(HPT)等[3-5].相對于這些大塑性變形技術(shù)，對往復(fù)鐓擠變形工藝應(yīng)用于塊狀金屬材料的研究甚少，胡連喜等[6]研究了室溫多道次鐓擠大變形對噴射沉積2024鋁合金組織性能的影響，而對于在往復(fù)鐓擠變形過程的組織演變、細(xì)化機(jī)理、變形機(jī)制等問題的研究還不足.本文對SiCp/2024復(fù)合材料進(jìn)行多道次往復(fù)鐓擠變形，研究往復(fù)鐓擠變形過程中SiCp/2024復(fù)合材料微觀組織和力學(xué)性能的變化規(guī)律；探討往復(fù)鐓擠變形對SiC顆粒以及對SiCp/2024復(fù)合材料基體的影響.

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 試樣制備及往復(fù)鐓擠工藝

試驗(yàn)采用攪拌鑄造的方式制備增強(qiáng)顆粒體積分?jǐn)?shù)為10%的SiC增強(qiáng)2024鋁基復(fù)合材料，SiC顆粒的尺寸為10～15 μm.在1250T臥式擠壓機(jī)設(shè)備上進(jìn)行熱擠壓，擠壓比為5，擠壓溫度為450 ℃，得到直徑為ф16 mm的棒材.擠壓后的棒材在室溫下空冷.

往復(fù)鐓擠工藝參數(shù)：試樣尺寸為ф15 mm×40 mm，樣品加熱至350 ℃，模具加熱至350 ℃.往復(fù)鐓擠變形的過程：首先，底桿在預(yù)定位置固定，將擠壓試樣置于模具型腔中(見圖1(a))；然后，頂桿向下壓，試樣發(fā)生鐓粗，直到充滿整個中間型腔(見圖1(b))；接著，移除底桿，頂桿繼續(xù)向下壓，此時試樣將同時發(fā)生鐓粗和擠壓變形.當(dāng)頂桿到達(dá)中間型腔頂部時，第一道次往復(fù)鐓擠變形結(jié)束(見圖1(c)和(d))；翻轉(zhuǎn)模具，試樣在頂桿向下壓力下往下移動，待頂桿到達(dá)中間型腔頂部時，第二次往復(fù)鐓擠變形結(jié)束(見圖1(d)和(e)).接下來重復(fù)第三、四步工藝，直到所需道次數(shù)量.將鐓擠結(jié)束后的試樣自然冷卻.

圖1 多道次鐓擠加工過程圖

1．2 實(shí)驗(yàn)工藝

室溫拉伸試驗(yàn)在Instron3369力學(xué)試驗(yàn)機(jī)上進(jìn)行.拉伸方向與鐓擠方向一致.采用XJL-03型金相顯微鏡進(jìn)行顯微組織觀察，浸蝕劑：5 mL氫氟酸+10 mL氯化氫+10 mL硝酸+75 mL水.拉伸組織在FEI-Quanta-200型環(huán)境掃描電鏡(SEM)下觀察.透射電鏡(TEM)試樣取自鐓擠方向的橫截面，機(jī)械減薄至60 μm后進(jìn)行雙噴減薄，拋光液選為20%的高氯酸酒精溶液.放置H-800型透射電鏡(TEM)下觀察.

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析

2.1 力學(xué)性能

圖2所示為10%(質(zhì)量百分?jǐn)?shù))SiCp/2024復(fù)合材料傳統(tǒng)擠壓和經(jīng)過不同道次的往復(fù)鐓擠變形后的室溫抗拉強(qiáng)度和屈服強(qiáng)度變化曲線.從圖中可以觀察到，經(jīng)過往復(fù)鐓擠變形后10%(質(zhì)量百分?jǐn)?shù))SiCp/2024復(fù)合材料的各項(xiàng)力學(xué)性能均得到了提高，往復(fù)鐓擠4道次之后的抗拉強(qiáng)度和屈服強(qiáng)度分別為378 MPa，260 MPa，與傳統(tǒng)擠壓變形相比，分別提高了40.2%，28%.這是因?yàn)閺?fù)合材料經(jīng)過往復(fù)鐓擠變形后，SiC顆粒在基體中分布均勻性顯著提高，同時基體組織得到細(xì)化，使得材料力學(xué)性能得到了提高.雖然大塑性變形過程中會產(chǎn)生一定量的加工硬化效果，但是由于往復(fù)鐓擠變形時的交替剪切應(yīng)變量較大，因此SiC顆粒分布均勻和晶粒細(xì)化還是占了主導(dǎo)地位，復(fù)合材料的塑性增加.

變形道次

2.2 顯微組織

為了了解往復(fù)鐓擠變形過程中不同道次組織變化的特征，將試樣沿鐓擠變形方向切開進(jìn)行顯微組織觀察.圖3所示為不同道次往復(fù)鐓擠變形后10%SiCp/2024復(fù)合材料的低倍光學(xué)顯微組織.傳統(tǒng)的擠壓態(tài)組織呈現(xiàn)出擠壓流線，SiC顆粒在基體上有著明顯的團(tuán)聚現(xiàn)象(見圖3(a))；經(jīng)過一個道次往復(fù)鐓擠之后，組織變化不明顯，SiC顆粒分布相對于擠壓態(tài)開始變得均勻(見圖3(b))；隨著往復(fù)鐓擠道次的增加，在三向壓應(yīng)力作用下，SiC顆粒會在基體合金中發(fā)生流動，使得原來團(tuán)聚在一起的及破碎的SiC顆粒逐漸彌散分布在基體合金中，同時，流線特征依然明顯，晶粒組織得到細(xì)化(見圖3(c)和(d))；在第四道次往復(fù)鐓擠后，流線特征不明顯，SiC顆粒分散更為均勻，尺寸也有所減小(見圖3(e)).

圖4所示為SiCp/2024鋁基復(fù)合材料經(jīng)四道次往復(fù)鐓擠后的背散射電子像及相應(yīng)點(diǎn)的EDS圖譜.在基體中能觀察到很多尺寸在1～4 μm的SiC顆粒，而在攪拌鑄造中加入的SiC顆粒尺寸為10～15 μm，這也說明了SiC顆粒經(jīng)過大塑性變形后發(fā)生了破碎.

圖3 350 ℃往復(fù)鐓擠變形不同道次SiCp/2024復(fù)合材料顯微組織

Energy-kev

2.3 斷口分析

圖5所示為試樣經(jīng)過傳統(tǒng)擠壓變形和經(jīng)四道次往復(fù)鐓擠變形的室溫拉伸斷口.從圖中可以看出，SiCp/2024復(fù)合材料拉伸斷口呈韌窩特征，屬于典型的韌性斷裂.傳統(tǒng)擠壓變形的SiCp/2024復(fù)合材料在受到拉伸載荷作用會在弱結(jié)合界面處形成裂紋，拉伸斷口上存在SiC/Al界面脫粘現(xiàn)象，同時還能觀察到微孔和SiC顆粒團(tuán)聚(見圖5(a)).因?yàn)镾iC顆粒分布不均勻，復(fù)合材料在承受外加載荷時，在SiC顆粒團(tuán)聚的區(qū)域內(nèi)局部應(yīng)力水平較高，裂紋在此區(qū)域形成的可能性較大，并且裂紋在此區(qū)域相鄰SiC顆粒間擴(kuò)展所需能量也較少.所以SiC顆粒團(tuán)聚時，復(fù)合材料在拉伸力下容易斷裂.經(jīng)四道次往復(fù)鐓擠變形之后，SiC顆粒的分布變得更加均勻，在往復(fù)鐓擠過程中交替剪切力的作用下，SiC顆粒被破碎成小顆粒.經(jīng)4道次變形的斷口中，SiC顆粒平均尺寸約為10 μm.與擠壓態(tài)的斷口相比，雖然還是存在著尺寸較大較深的韌窩，但是韌窩分布更加均勻(見圖5(b)).

在SiC顆粒破碎過程之中，顆粒斷裂時產(chǎn)生的裂紋還會向基體合金中擴(kuò)散，使得基體合金中形成微裂紋，而這些微裂紋在拉伸過程之中將成為裂紋源，并且在拉伸應(yīng)力作用下不斷擴(kuò)展，最后將會導(dǎo)致材料斷裂(見圖5(c)和(d)).與此同時，SiC顆粒還會起到阻礙基體合金中裂紋擴(kuò)展的作用，在拉伸時，基體合金中的裂紋擴(kuò)展至SiC顆粒附近，裂紋將會中止擴(kuò)展或者改變運(yùn)動的方向[7].由于SiC顆粒斷裂后形成的裂紋，使得SiC對Al的增強(qiáng)效果明顯低于理論預(yù)測值.

圖5 往復(fù)鐓擠試樣的室溫拉伸斷口形貌

2.4 TEM分析

圖6所示為10%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))SiCp/2024復(fù)合材料經(jīng)過一個道次和四個道次往復(fù)鐓擠變形的TEM組織.經(jīng)過一道次往復(fù)鐓擠變形之后，基體內(nèi)部的位錯密度非常高，形成了大量的位錯墻(見圖6(a))，位錯相互纏結(jié)在一起并相互連接構(gòu)成網(wǎng)狀(見圖6(b)).這是由于在交替剪切力的作用下，晶界上的位錯密度達(dá)到一定程度并向晶界移動，從而形成位錯塞積，發(fā)展成位錯胞、位錯墻；經(jīng)四道次往復(fù)鐓擠變形，在晶粒內(nèi)部找到很多亞晶界(見圖6(c)).這是由于在變形的剪切力作用下，位錯密度將達(dá)到一定程度，再逐漸變成位錯墻、位錯胞，最后變成了清晰的大角度晶界或小角度晶界.同時隨著累積應(yīng)變量的增加，巨大的變形能也使得組織中的能量升高，組織會由高能的不穩(wěn)定狀態(tài)向亞穩(wěn)定狀態(tài)轉(zhuǎn)變[8]；觀察亞晶界邊緣區(qū)域，在亞晶界邊緣可以找到大量的位錯墻(見圖6(d))，這也說明亞晶是由部分位錯墻演變而成.

對于高層錯能的金屬鋁，位錯運(yùn)動是主要的變形方式[9].變形初期，在晶體結(jié)構(gòu)、剪切面和擠壓產(chǎn)生的形變織構(gòu)等的互相作用下，試樣中原始晶粒沿著剪切變形方向和擠壓方向同時變形，材料中已開動的不同滑移系上產(chǎn)生高密度位錯，形成位錯纏結(jié)[10]；隨著變形量的增加，位錯將會在某個滑移系運(yùn)動受阻，而通過交滑移的方式在其他滑移系上繼續(xù)進(jìn)行.當(dāng)位錯的密度達(dá)到一定程度時，位錯會發(fā)生重組和湮滅，形成位錯胞或者位錯墻.隨著變形量的繼續(xù)增大，位錯墻的數(shù)量將增加，位錯密度也會提高，并且不斷向晶內(nèi)運(yùn)動，最終位錯纏結(jié)不斷集聚，形成小角度的織構(gòu)界面，在晶內(nèi)出現(xiàn)大量亞微米量級的亞結(jié)構(gòu).在交替剪切應(yīng)力下，小角度織構(gòu)發(fā)生旋轉(zhuǎn)，形成大角度晶界的亞晶粒.

圖6 第一道次和第四道次試樣的TEM組織

綜合以上，往復(fù)鐓擠晶粒細(xì)化過程為：初始粗晶粒→晶粒交替剪切變形→形成高密度位錯→位錯線變成位錯胞、位錯墻→形成細(xì)小的亞晶，從而“分割”初始晶粒變?yōu)榧?xì)小晶粒.

3 討 論

3.1 往復(fù)鐓擠對鋁合金基體組織的影響

往復(fù)鐓擠變形將會使得基體組織細(xì)化.其原因有兩點(diǎn)：首先是再結(jié)晶細(xì)化.這是因?yàn)樵诙嗟来瓮鶑?fù)鐓擠變形過程中，發(fā)生了再結(jié)晶現(xiàn)象.再結(jié)晶可分為變形中的動態(tài)再結(jié)晶以及變形完成后的靜態(tài)再結(jié)晶.鋁屬于高層錯能的金屬，易聚集和交滑移.熱變形中，金屬內(nèi)部將產(chǎn)生大量空位，這也更利于位錯的交滑移和攀移，使得異號位錯容易相遇而消失.同時，層錯能高的金屬回復(fù)進(jìn)行得很快，無法積累起新晶粒形核和長大時所需的能量.因此，動態(tài)再結(jié)晶現(xiàn)象是鋁合金熱變形時晶粒細(xì)化的主要機(jī)制.要發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶不僅與變形溫度有關(guān)，還與應(yīng)變速度、應(yīng)變量以及材料自身等諸多因素有關(guān).一般而言，提高溫度或者增加應(yīng)變量均能促進(jìn)動態(tài)再結(jié)晶的發(fā)生.但是，只有當(dāng)?shù)来螒?yīng)變量和總應(yīng)變量達(dá)到一定時，才能通過動態(tài)再結(jié)晶細(xì)化晶粒[11].正因?yàn)槿绱耍钡降诙来沃?，基體組織才出現(xiàn)明顯的細(xì)化現(xiàn)象.其次，基體還存在交替剪切細(xì)化.在往復(fù)鐓擠變形過程中，晶粒在鐓粗時受到剪切變形，晶粒發(fā)生剪切和滑移(一次細(xì)化)，擠壓時晶粒又受到壓縮變形而被拉長(二次細(xì)化).這種鐓粗、擠壓復(fù)合工藝類似于反復(fù)揉壓，使得晶粒發(fā)生大的變形，甚至還會發(fā)生材料不同區(qū)域的相對運(yùn)動導(dǎo)致晶粒和SiC顆粒的重新分布.所有這些都有利于晶粒的細(xì)化.同時，基體上流線組織并沒有隨道次的增加而消失，依然明顯.因此，往復(fù)鐓擠變形工藝對10%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))SiCp/2024復(fù)合材料具有細(xì)化組織的作用，組織均勻性也隨著變形道次的增加而逐漸提高[5].

3.2 往復(fù)鐓擠對SiC顆粒的影響

往復(fù)鐓擠變形中SiC顆粒將會破碎，這是因?yàn)樵嚇邮艿郊羟袘?yīng)力而發(fā)生變形.SiC顆粒在復(fù)合材料中屬于脆性相，難以變形，所以塑性變形發(fā)生在鋁合金基體內(nèi).當(dāng)位錯運(yùn)動到SiC表面時受到阻礙，并且由于SiC顆粒尺寸大于鋁合金基體晶粒尺寸，鋁合金基體中位錯運(yùn)動到SiC表面處形成塞積[12].隨著擠壓力的增加，位錯不斷增殖并沿著剪切力方向形成位錯墻.當(dāng)位錯塞積到達(dá)一定數(shù)量時，將會導(dǎo)致SiC顆粒隨同基體晶粒塑性流動而發(fā)生移動，或者在SiC顆粒薄弱的位置表面形成損傷的裂紋使得SiC顆粒斷裂.但是這種斷裂不會成為損傷，只是讓SiC顆粒破碎[13].

3.3 往復(fù)鐓擠對SiCp/2024力學(xué)性能的影響

根據(jù)Bailey-Hirsch關(guān)系式，材料內(nèi)位錯密度越高，強(qiáng)度也就隨之越高.開始進(jìn)行往復(fù)鐓擠變形時，累積應(yīng)變量小，試樣變形程度小，同時因交替剪切變形而產(chǎn)生的位錯密度和材料內(nèi)部積累的內(nèi)能也相對較小.這時，位錯增殖速度大于消失速度，在基體合金內(nèi)部將產(chǎn)生大量位錯.隨著位錯密度不斷增大，晶粒細(xì)化作用開始明顯.而這些位錯也會形成位錯纏結(jié)或者位錯墻，這些位錯組態(tài)都會給位錯運(yùn)動帶來困難，形成位錯的交錯作用，引起加工硬化[13].而隨著往復(fù)鐓擠道次的增加，位錯的增殖和消失速度達(dá)到了動態(tài)平衡，晶粒細(xì)化程度最大.道次繼續(xù)增加時，任一位錯運(yùn)動都受到其他位錯的阻礙，加工硬化變得明顯.基體上晶粒細(xì)化作用減小，此時試樣的強(qiáng)度減小.

4 結(jié) 論

1)經(jīng)過4個道次往復(fù)鐓擠變形之后，試樣抗拉強(qiáng)度達(dá)到378 MPa，屈服強(qiáng)度達(dá)到260 MPa，主要原因是晶粒得到有效的細(xì)化以及SiC顆粒由團(tuán)聚變得分布均勻，從而材料塑性提高.

2)在往復(fù)鐓擠變形工藝下，SiCp/2024鋁基復(fù)合材料基體組織出現(xiàn)細(xì)化，SiC顆粒在基體中由團(tuán)聚變得分布均勻并且出現(xiàn)顆粒破碎.

3)在拉伸過程中，SiC顆粒既會起到阻礙基體合金中裂紋擴(kuò)展的作用，也會因?yàn)轭w粒斷裂時形成的裂紋向基體合金擴(kuò)散，使得基體合金中產(chǎn)生微裂紋．

4)往復(fù)鐓擠基體晶粒細(xì)化過程為：初始粗晶粒通過晶粒交替剪切變形形成高密度位錯，然后位錯線變成位錯胞、位錯墻最后形成細(xì)小的亞晶.

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