李 立，劉桂蓮

（西安交通大學(xué) 化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院，陜西 西安 710049）

氫氣是石油催化裂化和加氫重整等裝置生產(chǎn)低雜質(zhì)輕質(zhì)油品的重要原料。如今，市場對輕質(zhì)餾分油的需求持續(xù)增加，致使氫氣的需求持續(xù)增長，氫氣供應(yīng)成為煉油廠的難題。通過氫網(wǎng)絡(luò)集成技術(shù)減少煉油工業(yè)對氫氣的需求是高效的節(jié)氫途徑，有重要的意義。

氫網(wǎng)絡(luò)的設(shè)計和優(yōu)化主要有氫夾點法［1-7］和數(shù)學(xué)規(guī)劃法［8-15］。夾點法簡明易懂，物理意義明確，但只能用于單雜質(zhì)的氫網(wǎng)絡(luò)；數(shù)學(xué)規(guī)劃法可考慮多雜質(zhì)和多種約束，但不能保證獲得全局最優(yōu)解。Liu等［16］提出的矩陣演化法可用來解決多雜質(zhì)氫網(wǎng)絡(luò)的匹配和設(shè)計問題。該方法既可得到多雜質(zhì)氫網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)的最小新氫用量，也可設(shè)計出對應(yīng)的氫氣分配網(wǎng)絡(luò)［17-19］。但該方法假定混合互補的兩個氫源在混合后與該氫阱匹配時的關(guān)鍵雜質(zhì)不變，忽略了混合互補的氫源在混合后與氫阱匹配的關(guān)鍵雜質(zhì)可能會發(fā)生變化的情況。因此，該方法的混合互補判斷規(guī)則不準(zhǔn)確。

本工作對混合互補的規(guī)則進行了系統(tǒng)研究，分析推導(dǎo)出用于判定混合互補的參數(shù)，通過參數(shù)的比較來判定最優(yōu)的匹配源，改進混合互補的識別方法。此外，還對原矩陣法在計算混合互補時存在的漏洞提出相應(yīng)的改進方案，使得矩陣演化法在解決氫網(wǎng)絡(luò)的設(shè)計問題時更加簡便和準(zhǔn)確。最后用改進后的矩陣演化法對某氫網(wǎng)絡(luò)進行了設(shè)計和優(yōu)化。

1 矩陣演化法的設(shè)計步驟

對于一個有m股氫源、n股氫阱和nc種雜質(zhì)的多雜質(zhì)系統(tǒng)，每股氫源（SRi，i=1，2，…，m）有一定的流量（FSRi）和雜質(zhì)k（k=1，2，…，nc）濃度（CSRik）；每股氫阱（SKj，j=1，2，…，n）的流量和進口雜質(zhì)濃度分別為FSKj和CSKjk。氫阱進口需滿足如下約束條件：

1.1 最大匹配流量矩陣

對于每一對氫源氫阱，根據(jù)每個雜質(zhì)k都能計算出一個相應(yīng)的最大可能匹配流量（MPijk），如式（2）所示。

對于每一個氫阱，可根據(jù)式（2）計算出它與各氫源匹配時的MPijk，并寫入同一個最大可能匹配流量矩陣：

在該矩陣中，每一行對應(yīng)一個氫源，每一列對應(yīng)一個雜質(zhì)，每一個元素對應(yīng)相應(yīng)的氫源和氫阱匹配時根據(jù)對應(yīng)雜質(zhì)計算出的MPijk。取每一行的最小元素為Mij，即

所得的每個Mij寫入一個矩陣，可得最大匹配流量矩陣（M矩陣）：

在該矩陣中，每一行對應(yīng)一個氫源，每一列對應(yīng)一個氫阱，每一個元素對應(yīng)相應(yīng)的氫源和氫阱的最大匹配流量。在該匹配流量時，一種雜質(zhì)的濃度達到氫阱的上限要求，則該雜質(zhì)即為該對氫源氫阱匹配時的關(guān)鍵雜質(zhì)，而其他雜質(zhì)的濃度均小于其上限要求。

1.2 確定潛在匹配流量矩陣

M矩陣給出了每一股氫阱與各股氫源匹配時的最大匹配流量。氫阱在最大匹配流量下與任意氫源匹配時，相應(yīng)的關(guān)鍵雜質(zhì)濃度將達到上限，因此該氫阱不能同時與多股氫源在最大匹配流量下匹配。根據(jù)M矩陣氫阱SKj列中非零元素對應(yīng)的關(guān)鍵雜質(zhì)相同與否，可識別該氫阱的潛在匹配氫源和相應(yīng)的潛在匹配流量（Pij），這一確定過程分為如下兩種情形：

1） 非零元素對應(yīng)相同的關(guān)鍵雜質(zhì)，選取具有最大Mij的氫源作為該氫阱的潛在匹配氫源，相應(yīng)的最大匹配流量為Pij。而該氫阱與其他氫源之間的Pij設(shè)為0，即

2） 非零元素對應(yīng)不同的關(guān)鍵雜質(zhì)，需考慮混合互補優(yōu)勢。若氫源SRp和SRq與氫阱SKj匹配的關(guān)鍵雜質(zhì)分別為KIpj和KIqj，則兩氫源的關(guān)鍵雜質(zhì)濃度滿足：CSRpKIqj＜CSRqKIqj且CSRqKIpj＜CSRpKIpj，則這兩個氫源與該氫阱匹配時存在混合互補。此時兩氫源混合與該氫阱的匹配流量大于其中任一氫源與該氫阱的匹配流量。最大匹配流量時，兩種雜質(zhì)的濃度同時達到氫阱進口上限，其他雜質(zhì)的濃度不能超過該上限，可根據(jù)式（6）求得各氫源的混合流量。

對于一個氫阱，需算出所有具有混合互補優(yōu)勢的氫源的最大匹配流量，選擇匹配流量最大的一個或一組氫源作為該氫阱的潛在匹配源，其他氫源與該氫阱的Pij為0。若氫源之間無混合互補優(yōu)勢，則根據(jù)上述情形1）來確定潛在匹配源和Pij。

將結(jié)果寫入矩陣得到潛在匹配流量矩陣（P矩陣）：

1.3 最佳匹配流量矩陣

在M矩陣和P矩陣的確定中，僅考慮了雜質(zhì)濃度的約束。要得到最佳匹配流量，還需考慮氫源和氫阱的流量約束，其確定過程同樣分為兩種情形：

將每一股氫阱的Oij列入矩陣中，便得到最佳匹配流量矩陣（O矩陣）：

2 混合互補規(guī)則的改進

氫源與氫阱的雜質(zhì)濃度之比可反映雜質(zhì)濃度的相對大小，用于判斷關(guān)鍵雜質(zhì)。如某氫源氫阱系統(tǒng)有nc種雜質(zhì)，則各氫源與氫阱的雜質(zhì)濃度比矩陣（R矩陣）如下：

氫源與氫阱匹配時的關(guān)鍵雜質(zhì)對應(yīng)各雜質(zhì)濃度比的最大值，如式（7）所示。因此不需像現(xiàn)有的矩陣法一樣，求取每一對氫源氫阱匹配時的Mijk。

若氫阱中某些雜質(zhì)的進口濃度上限為0，則氫源與氫阱的雜質(zhì)濃度比矩陣會發(fā)生相應(yīng)改變，需根據(jù)氫源的對應(yīng)雜質(zhì)濃度做相應(yīng)的調(diào)整，具體規(guī)則如下：若氫源的對應(yīng)雜質(zhì)濃度為0，在式（7）中不考慮這種雜質(zhì)；若氫源的對應(yīng)雜質(zhì)濃度不為0，說明此氫源不能與該氫阱匹配，可去掉相應(yīng)氫源的對應(yīng)行。

現(xiàn)行矩陣法中，分析氫源SRp和SRq與氫阱SKj匹配是否混合互補時，僅考慮了這兩種氫源分別與該氫阱匹配時的關(guān)鍵雜質(zhì)KIpj和KIqj，而未考慮其他雜質(zhì)的濃度在混合后的變化。這種方法實際上是假定混合互補的兩個氫源在混合后與該氫阱匹配時的關(guān)鍵雜質(zhì)不變，仍為這兩個氫源在混合前匹配時的關(guān)鍵雜質(zhì)。但混合互補的氫源在混合后與氫阱匹配的關(guān)鍵雜質(zhì)可能會發(fā)生變化。若直接根據(jù)式（6）計算混合互補所得氫源的混合量下，其他雜質(zhì)的濃度可能會超過相應(yīng)氫阱的上限要求。這種情況下，基于關(guān)鍵雜質(zhì)不變所得的匹配不可行，在此基礎(chǔ)上所得的整個氫網(wǎng)絡(luò)的優(yōu)化結(jié)果也不可行。因此，在分析氫源之間的混合互補時，仍需考慮其他雜質(zhì)的濃度變化。本工作將對混合互補的規(guī)則進行系統(tǒng)的研究，并對混合互補的識別方法進行改進。

本節(jié)將對表1所示的氫源氫阱系統(tǒng)進行分析。該系統(tǒng)中有3種雜質(zhì)，分別為A，B，C。對于該系統(tǒng)，若

則說明SRp與SKj匹配的關(guān)鍵雜質(zhì)是A，SRq與SKj匹配的關(guān)鍵雜質(zhì)為B，SRp和SRq可以混合互補。SRp和SRq的混合互補量可根據(jù)式（12）～（14）計算。

表1 含3種雜質(zhì)的氫源、氫阱數(shù)據(jù)Table 1 Data of hydrogen sources(SR) and hydrogen sink(SK)with three impurities

式（12）～（14）分別變換可得：

由式（15）和式（16）可知式（17）必成立，則式（14）也成立；若式（18）或式（19）不成立，則式（17）不一定成立，同樣，與式（17）對應(yīng)的式（14）也不一定成立，這取決于式（12）和式（13）聯(lián)解的結(jié)果。

聯(lián)立式（12）和式（13）可得：

將式（20）和式（21）代入式（17），化簡得：

例如：對于表2所示的簡單氫網(wǎng)絡(luò)，根據(jù)現(xiàn)有的矩陣法，SR1和SR2與SK匹配的關(guān)鍵雜質(zhì)分別是N和H2S；兩種氫源SR1和SR2混合互補，混合流量分別為：M′SR1=16.37 m3/h，M′SR2=3.64 m3/h。

但當(dāng)兩種氫源在該流量下混合與氫阱匹配時，雜質(zhì)CO和I的濃度均超過氫阱的允許上限。因此，雖然兩個關(guān)鍵雜質(zhì)的濃度滿足氫阱的要求，但兩個非關(guān)鍵雜質(zhì)的濃度不能滿足氫阱的要求。這說明用現(xiàn)行的混合互補方法識別出的混合互補氫源或混合互補量不正確。

表2 簡單氫網(wǎng)絡(luò)的氫源、氫阱數(shù)據(jù)Table 2 Data of hydrogen sources and hydrogen sink for simple hydrogen network

考慮關(guān)鍵雜質(zhì)發(fā)生變化的情況，根據(jù)雜質(zhì)CO和I分別計算得：f1-2CO=0.620，f1-2I=0.147，說明混合互補后關(guān)鍵雜質(zhì)發(fā)生了變化。因為f1-2CO＞f1-2I，所以變化后的關(guān)鍵雜質(zhì)應(yīng)是CO以及N和H2S二者之一。假定混合互補后的關(guān)鍵雜質(zhì)是CO和N，根據(jù)方程組（6）求解可得：M′SR1j=16.64 m3/h，M′SR2j=2.67 m3/h。在這種混合流量下驗算其他雜質(zhì)，H2S與I的濃度均未超過氫阱的雜質(zhì)上限。因此，氫源SR1與SR2可以混合互補，且混合互補后的匹配流量為19.31 m3/h，關(guān)鍵雜質(zhì)為CO和N。

通過上述結(jié)果的比較可知，新方法可使現(xiàn)行方法認(rèn)為的一些不可能進行混合互補的氫源可能發(fā)生混合互補，彌補了現(xiàn)行方法的不足。

3 混合互補氫源選擇方法的簡化

現(xiàn)行矩陣法在選取混合互補氫源時需求解數(shù)目巨大的方程組，如只含有兩種雜質(zhì)的6股氫源、4股氫阱的氫網(wǎng)絡(luò)，最多需求解36個方程組。因此，探求只需進行簡單計算就能判斷出最佳混合互補氫源的方法很有必要。

對于表3所示的氫網(wǎng)絡(luò)，若氫源SRp和SRq混合互補與SKj匹配，且SRp與SKj匹配的關(guān)鍵雜質(zhì)為A，SRq與SKj匹配的關(guān)鍵雜質(zhì)為B，由式（20）和式（21）可得SRp和SRq混合互補與SKj匹配的總流量表達式，見式（24）。

表3 復(fù)雜氫網(wǎng)絡(luò)的氫源、氫阱數(shù)據(jù)Table 3 Data of hydrogen sources and hydrogen sinks for complex hydrogen network

對于一個氫阱，當(dāng)0＜ gp-qj＜1時，SRp和SRq混合互補后的總流量小于氫阱SKj需要的流量；當(dāng)gp-qj=1時，SRp和SRq混合互補后的總流量等于氫阱SKj需要的流量；當(dāng)gp-qj＞1時，SRp和SRq混合互補后的總流量大于氫阱SKj需要的流量。

比較gp-qj值可直接確定與該氫阱匹配的一組最佳混合互補氫源。將相應(yīng)的氫源數(shù)據(jù)代入式（20）和式（21）即得到最優(yōu)混合互補匹配結(jié)果。

當(dāng)3個氫源對某氫阱同時參與混合互補時，需求解三元一次方程組。如對于表4所示的氫網(wǎng)絡(luò)，Liu等［16］通過計算化簡得到的匹配結(jié)果見式（26）～（28）。

表4 含3個氫源的三雜質(zhì)氫網(wǎng)絡(luò)數(shù)據(jù)Table 4 Data of hydrogen network with three hydrogen sources and three imprities

式中，P1，P2，P3分別為SRp，SRq，SRr對SKj的匹配流量；d1，d2，d3分別為氫阱SKj中雜質(zhì)A，B，C的負(fù)荷：

對于式（26）～（28），代入計算仍十分繁雜，可做出一定的簡化。經(jīng)分析計算，可得到以下3個算式來判定匹配量：

以上3個算式中所有的比值都已在求解關(guān)鍵雜質(zhì)時所用的比矩陣中算得，因此可直接代入求解。與式（26）～（28）相比，式（30）～（32）簡化了一半以上的計算步驟。

若式（30）～（32）的計算結(jié)果中任何一個為負(fù)值，則3個氫源不能進行混合互補，停止計算；若式（30）～（32）的計算結(jié)果均大于0，計算gp-q-rj=gpj+gqj+grj，然后與判定兩個氫源混合互補的g值統(tǒng)一起來比較，取g值最大的一組混合互補氫源進行匹配。

4 案例分析

某石化企業(yè)氫網(wǎng)絡(luò)有6股氫源、6股氫阱，公用工程為純氫，具體數(shù)據(jù)見表5。

采用現(xiàn)行矩陣法求解，可依次得到其M矩陣、P矩陣和O矩陣：

表5 某石化企業(yè)氫網(wǎng)絡(luò)的氫源、氫阱數(shù)據(jù)Table 5 Data of hydrogen sources and hydrogen sinks from the hydrogen network of a petrochemical plant

在M矩陣中，各元素后的括號內(nèi)給出了相應(yīng)匹配的關(guān)鍵雜質(zhì)。P矩陣是在根據(jù)M矩陣求解了30多個方程組和相應(yīng)的不等式后得到的。根據(jù)O矩陣可得，整個氫網(wǎng)絡(luò)回用氫量為98 055.57 m3/h，最小公用工程消耗量為81 244.43 m3/h。

采用本工作提出的改進矩陣法對表5所示的氫網(wǎng)絡(luò)進行優(yōu)化，對于氫阱SK2，求得的氫源與氫阱的雜質(zhì)濃度比矩陣如下（矩陣中的*表示對應(yīng)的雜質(zhì)為關(guān)鍵雜質(zhì)）：

由R矩陣可見，共有9對氫源與SK2匹配時有混合互補的可能，具體如表6所示。對于SR1和SR4，它們分別與SK2匹配時的關(guān)鍵雜質(zhì)分別為CO和N，這兩個氫源中H2S的濃度與氫阱中H2S的濃度之比均小于其他雜質(zhì)（N和CO）與氫阱SK2中相應(yīng)雜質(zhì)的濃度比，故這兩個氫源混合互補時的關(guān)鍵雜質(zhì)不變。同理，SR2和SR4、SR4和SR5以及SR4和SR6混合互補時的關(guān)鍵雜質(zhì)也不變。而其他5對氫源混合互補時的關(guān)鍵雜質(zhì)則有可能變化。因此，只需計算其他5對氫源的f值。

根據(jù)式（23）計算各對氫源的f值，計算結(jié)果列于表6。

表6 可與SK2匹配的混合互補氫源Table 6 Mixed complementary hydrogen sources matched with SK2

由表6可看出，SR1，SR2，SR5，SR6分別和SR3混合互補時f值為正，說明關(guān)鍵雜質(zhì)會發(fā)生變化；而SR4和SR3混合互補時f值為負(fù)，說明關(guān)鍵雜質(zhì)不發(fā)生變化。這些氫源混合互補后的關(guān)鍵雜質(zhì)見表6。據(jù)此，可根據(jù)式（25）計算各組氫源的g值，計算結(jié)果列于表6。比較g值可見，SR3和SR5混合互補時對應(yīng)的g值最大，這兩個氫源混合與SK2匹配的流量最大，為23 867.3 m3/h。

對于SK5，存在3個氫源之間的混合互補情況，通過計算得到各組可能的混合互補氫源的g值，列于表7。

表7 可與SK5匹配的混合互補氫源Table 7 Mixed complementary hydrogen sources matched with SK5

按此混合互補計算步驟，可得到其他幾個氫阱的匹配。最后得到的P矩陣和O矩陣如下：

優(yōu)化后，系統(tǒng)的回用氫量為103 320 m3/h，最小公用工程消耗量為75 980 m3/h，后者比現(xiàn)行矩陣法的優(yōu)化結(jié)果減少了5 264.43 m3/h。

5 結(jié)論

1）現(xiàn)行矩陣法的混合互補規(guī)則未考慮氫源混合后與氫阱匹配的關(guān)鍵雜質(zhì)發(fā)生改變的情況，使得判斷和計算結(jié)果不夠準(zhǔn)確。

2）提出了判斷混合互補后關(guān)鍵雜質(zhì)是否改變的參數(shù)f和判斷方法，改進了現(xiàn)行矩陣法的混合互補判定規(guī)則。

3）提出了可比較各混合互補氫源與氫阱匹配流量大小的參數(shù)g，據(jù)此可容易地比較各混合互補氫源與氫阱的匹配流量大小，便于潛在匹配氫源和潛在匹配流量的確定。

4）以改進的矩陣法對某石化企業(yè)的氫網(wǎng)絡(luò)進行優(yōu)化，所得結(jié)果優(yōu)于現(xiàn)行矩陣法。計算過程也證明改進后的混合互補判定規(guī)則更嚴(yán)謹(jǐn)，利用參數(shù)f和參數(shù)g進行優(yōu)化的方法簡單、方便、可行。

符 號 說 明

CSKjk氫阱SKj進口雜質(zhì)k的摩爾分?jǐn)?shù)，%

CSRpKIqj氫源SRp中關(guān)鍵雜質(zhì)KIqj的摩爾分?jǐn)?shù)，%

CSRpKIpj氫源SRp中關(guān)鍵雜質(zhì)KIpj的摩爾分?jǐn)?shù)，%

CSRqKIqj氫源SRq中關(guān)鍵雜質(zhì)KIqj的摩爾分?jǐn)?shù)，%

CSRqKIpj氫源SRq中關(guān)鍵雜質(zhì)KIpj的摩爾分?jǐn)?shù)，%

CSRik氫源SRi中雜質(zhì)k的摩爾分?jǐn)?shù)，%

FSKj氫阱SKj的流量，m3/h

FSRi氫源SRi的流量，m3/h

fp-qj判定混合互補后關(guān)鍵雜質(zhì)是否變化的參數(shù)，無量綱

gp-qj氫源與源阱匹配程度的度量，無量綱

k 雜質(zhì)種類

KI 關(guān)鍵雜質(zhì)

Mij氫源SRi與氫阱SKj的最大匹配流量，m3/h

MPijk氫源SRi與氫阱SKj對應(yīng)于雜質(zhì)k的最大匹配流量，m3/h

M′SRpj潛在匹配氫源SRp混合后與氫阱SKj的匹配流量， m3/h

M′SRqj潛在匹配源SRq混合后與氫阱SKj的匹配流量， m3/h

m 氫源總數(shù)

n 氫阱總數(shù)

nc雜質(zhì)總數(shù)

Oij氫源SRi與氫阱SKj的最佳匹配流量，m3/h

Pij氫源SRi與氫阱SKj的潛在匹配流量，m3/h

SK 氫阱

SR 氫源

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