裴培，張成明，李紀(jì)紅，姜立，付曉芬，黃輝金，查瑞濤，李十中

1(清華大學(xué) 核能與新能源技術(shù)研究院，北京，100084)

2(北京市生物燃料工程技術(shù)研究中心，北京，100084)

3(天津科技大學(xué)，材料科學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院，天津，300457)

香蕉秸稈(香蕉假莖，香蕉樹)是香蕉生產(chǎn)過(guò)程中的主要副產(chǎn)物，由香蕉葉鞘交疊構(gòu)成，具有含水率高、植株高和硬度大等特點(diǎn)［1］。主要分布于我國(guó)海南、廣東、廣西及福建等地。通常，在香蕉收獲后需要對(duì)即將枯萎的母株進(jìn)行砍伐，以使新的幼苗取代母株從而進(jìn)行下一代的香蕉生產(chǎn)。因此，在收獲香蕉時(shí)會(huì)產(chǎn)生數(shù)量巨大的香蕉秸稈［1］，其產(chǎn)量約為120～165 t/hm2［2］。傳統(tǒng)的香蕉秸稈利用方式包括堆肥、造紙、制作繩索、制作包袋、制作飼料等［1-2］，然而這些方式均具有一定的局限性。由于香蕉秸稈中的纖維類物質(zhì)不易降解，使其自然堆積腐化的周期較長(zhǎng)，堆肥效率較低。用于造紙時(shí)，每獲得1 t紙，需要耗費(fèi)132 t香蕉秸稈［1］，生產(chǎn)效率較低，且生產(chǎn)成本高昂。香蕉秸稈中含有的單寧等物質(zhì)使其在用作飼料時(shí)具有一定的局限性，易造成動(dòng)物不適口的問(wèn)題［2］。在無(wú)合適處理方式的情況下，目前最常見的處理方式是將香蕉秸稈直接粉碎后還田，或作為農(nóng)業(yè)廢棄物在田間地頭大量堆積，任其自然腐化。這種處理方式不僅會(huì)產(chǎn)生大量的溫室氣體及有害氣體如硫化氫、氨氣等［1］，污染種植地環(huán)境，還極易誘發(fā)香蕉植物病害如黃葉病的爆發(fā)［3-4］。因此，尋找一種可以大規(guī)模合理利用香蕉秸稈的方案具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。在眾多備選方案中，利用厭氧發(fā)酵技術(shù)將香蕉秸稈轉(zhuǎn)換為沼氣的前景最為廣闊。

利用微生物在厭氧條件下可消耗有機(jī)物的自然特性，將生物質(zhì)原料轉(zhuǎn)變成為清潔的可再生能源——沼氣［5-9］，可以達(dá)到保護(hù)環(huán)境以及緩解日益緊張的能源供應(yīng)危機(jī)的雙重目的［5-6］。有研究稱，廢棄香蕉(烘干后)的甲烷產(chǎn)量高達(dá)(398 ±20)L/kg VS［10］，香蕉皮的甲烷產(chǎn)量為190～266 L/kg TS［10-11］。但是，利用香蕉秸稈進(jìn)行沼氣發(fā)酵的研究較少［12］。有研究表明，香蕉秸稈渣在常溫下的沼氣產(chǎn)量為273 L/kg TS［13］。Kalia［14］等人報(bào)道，香蕉秸稈渣在常溫(37 ～40℃)發(fā)酵57 d后，其沼氣產(chǎn)量為267～271 L/kg TS，而高溫(50～55℃)發(fā)酵24 d后，沼氣產(chǎn)量為212～229 L/kg TS。沼氣中的甲烷含量為59% ～79%，且高溫發(fā)酵比常溫發(fā)酵的速率高2.4倍。

物理預(yù)處理(粉碎)是處理新鮮香蕉秸稈的第一步，可以降低物料粒徑的大小，利于物料輸送和提高物料的生物轉(zhuǎn)化速率及轉(zhuǎn)化率［1］。目前并未見到物理處理對(duì)新鮮香蕉秸稈沼氣發(fā)酵性能影響的研究。本文采用機(jī)械磨漿方法處理香蕉秸稈，通過(guò)調(diào)整盤磨的機(jī)械間隙和次數(shù)來(lái)控制香蕉秸稈纖維的切斷程度和纖維束離解程度，獲得4種纖維長(zhǎng)度不同的樣品，利用沼氣潛力分析儀對(duì)樣品的沼氣發(fā)酵能力進(jìn)行考察，并檢測(cè)和研究沼氣中甲烷含量及發(fā)酵前后纖維組分的利用情況。本文還比較香蕉秸稈與其他常見秸稈類原料的沼氣發(fā)酵潛力，分析了香蕉秸稈沼氣發(fā)酵資源化利用的可行性。

1 材料與方法

1.1 材料

1.1.1 香蕉秸稈及樣品制備

新鮮香蕉秸稈由海南澄邁神州車用沼氣有限公司提供。經(jīng)初步切斷處理后，采用盤磨機(jī)(BR30-300CB KRK，Kogyo)粗磨，并調(diào)整盤磨的間隙和樣品濃度，得到纖維長(zhǎng)度不等的樣品，制備流程見圖1。樣品于4℃保存?zhèn)溆谩?/p>

將物理處理后的香蕉秸稈作為沼氣潛力分析的發(fā)酵底物，其基本性質(zhì)如表1所示。

表1 香蕉秸稈樣品的基本性質(zhì)Table 1 Basic properties of banana pseudo stem sample

1.1.2 種泥

厭氧活性污泥取自北京高碑店污水處理廠，種泥基本性質(zhì)如表2所示。

表2 種泥基本性質(zhì)Table 2 Basic properties of seed sludge

1.2 沼氣發(fā)酵

種泥與香蕉秸稈的 VS比例為1∶1［15-17］，充分混合樣品與種泥。采用沼氣潛力分析儀(AMPTSⅡ，碧普，見圖2)進(jìn)行香蕉秸稈產(chǎn)沼氣能力測(cè)試。沼氣潛力分析儀A單元反應(yīng)瓶體積為500 mL，體系總質(zhì)量為400 g，發(fā)酵起始時(shí)體系底物固體濃度為6%(TS濃度)，pH7.5，發(fā)酵溫度(37±1)℃，所有樣品設(shè)置3個(gè)平行樣，發(fā)酵過(guò)程中適當(dāng)攪拌(攪拌40%)。B單元添加飽和食鹽水，可用作安全瓶。C單元可紀(jì)錄沼氣日產(chǎn)量及累積產(chǎn)量，并轉(zhuǎn)換成標(biāo)準(zhǔn)溫度和壓力下(0℃，101.325 kPa)對(duì)應(yīng)的數(shù)值。發(fā)酵啟動(dòng)前需在A、B單元中通入N2，以保證厭氧環(huán)境。空白底物為干燥玻璃珠，所有樣品的發(fā)酵結(jié)果均扣除種泥的影響。

圖2 沼氣潛力分析儀Fig.2 Automatic methane potential test system

1.3 分析方法

總固體質(zhì)量(Total solid，TS)與揮發(fā)性固體(Volatile solid，VS)采用重量法測(cè)定［18］;半纖維素、纖維素、木質(zhì)素等組分測(cè)定采用 NREL方法測(cè)定［19-20］;pH采用pH計(jì)(METER 6219)測(cè)定;沼氣成分用氣相色譜儀(SP-6890，山東魯南瑞虹化工儀器有限公司)檢測(cè)，氣相色譜條件:填充柱為ProParkQ，0.3 cm ×200 cm，50～80目(大連中匯達(dá)科學(xué)儀器有限公司)，柱溫為100℃，檢測(cè)器為TCD，檢測(cè)器溫度為90℃，進(jìn)樣口溫度為60℃，載氣為氦氣，電流為80 mA;標(biāo)準(zhǔn)氣體的組成成分為20%H2，60%CH4和20%CO2;氣相色譜測(cè)定結(jié)果采用N2000軟件分析，積分方法為外標(biāo)法;發(fā)酵過(guò)程中的沼氣累積產(chǎn)量及日產(chǎn)氣量可用沼氣潛力分析儀在線記錄。

2 結(jié)果與討論

2.1 厭氧發(fā)酵結(jié)果比較

2.1.1 物理處理程度對(duì)香蕉秸稈產(chǎn)氣速率及累積產(chǎn)氣量的影響

物理處理后的新鮮香蕉秸稈在沼氣發(fā)酵過(guò)程中的沼氣累積產(chǎn)氣量及日產(chǎn)氣量如圖3所示。

圖3 沼氣發(fā)酵過(guò)程中香蕉秸稈的沼氣累積產(chǎn)氣量及日產(chǎn)氣量Fig.3 Cumulative and daily biogas production from banana pseudo stem during biogas fermentation

經(jīng)物理盤磨處理后，不同香蕉秸稈樣品在組成成分上差異很小，僅在纖維長(zhǎng)度和直徑上呈現(xiàn)差異(表1)。1號(hào)和2號(hào)樣品物理處理程度較輕，纖維長(zhǎng)度接近，平均長(zhǎng)度分別為4.12和4.10 cm。隨著處理強(qiáng)度的增加，樣品的纖維長(zhǎng)度顯著降低，3號(hào)和4號(hào)樣品的平均纖維長(zhǎng)度為2.70和0.23 cm。如圖3所示，物理處理強(qiáng)度的增強(qiáng)可以提高底物的沼氣累積產(chǎn)量及日產(chǎn)量。1～4號(hào)樣品(物理處理強(qiáng)度依次增強(qiáng))發(fā)酵28 d的沼氣累積產(chǎn)量分別為2 022.10、2 024.75、2 388.35和2 207.90 mL，除去空白影響后，產(chǎn)沼氣能力分別為 281.09、282.75、340.13和 306.49 mL/gVSadded。其中，3號(hào)、4號(hào)樣品的累積產(chǎn)氣量比1號(hào)、2號(hào)樣品高8.29%和17.36%。4號(hào)樣品的物理處理強(qiáng)度最大，纖維長(zhǎng)度最短，直徑最小，但其產(chǎn)氣能力則略低于3號(hào)樣品。該現(xiàn)象表明，纖維物理處理程度達(dá)到一定程度后，不會(huì)進(jìn)一步提高底物的產(chǎn)氣能力。而且，過(guò)于復(fù)雜的處理流程可能會(huì)造成部分生物質(zhì)的流失，進(jìn)而造成累積沼氣產(chǎn)量的下降。與常見的秸稈相比，如玉米秸稈、水稻秸稈、小麥秸稈等，新鮮香蕉秸稈中水分含量高達(dá)95%左右。采用多次磨漿操作會(huì)造成香蕉秸稈中液體組分的流失。實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，香蕉桿液體的COD可以達(dá)到6 000 mg/L以上(未發(fā)表的數(shù)據(jù))。因此，磨漿過(guò)程造成的生物質(zhì)流失是由于高COD濃度的液體的流失造成的?？紤]發(fā)酵效率、纖維離解程度、能耗和操作步驟等因素，可以將3號(hào)樣品的盤磨方式作為后續(xù)研究的物理處理方式。

從沼氣日產(chǎn)量上看，3號(hào)、4號(hào)樣品的最高沼氣日產(chǎn)量分別可達(dá)319.8和333.6 mL/d(圖3b)，比1號(hào)、2號(hào)樣品的日產(chǎn)氣量高32.11% ～34.92%。物理預(yù)處理對(duì)沼氣發(fā)酵性能的改善可能是由于處理過(guò)程破壞了纖維質(zhì)底物中木質(zhì)素、纖維素和半纖維素組成的復(fù)雜包裹結(jié)構(gòu)，促進(jìn)了底物與微生物及酶的接觸，進(jìn)而促進(jìn)了底物的水解和發(fā)酵，并最終改善了底物的沼氣發(fā)酵性能。從發(fā)酵趨勢(shì)上看，體系接種后可以迅速啟動(dòng)發(fā)酵過(guò)程，在發(fā)酵開始的第3天即可達(dá)到產(chǎn)氣高峰(圖3b)，這是由于香蕉秸稈中存在的可溶性物質(zhì)及易被厭氧微生物利用的有機(jī)質(zhì)首先被利用、轉(zhuǎn)化所致。發(fā)酵約12 d后，累積沼氣氣量可達(dá)最終累積氣量的80%(圖3a)，說(shuō)明香蕉桿的沼氣轉(zhuǎn)化速率較為迅速，具有良好的應(yīng)用前景。

2.1.2 氣體組成成分

物理處理后的香蕉秸稈在沼氣發(fā)酵過(guò)程中的CH4和CO2含量變化如圖4所示。

在沼氣發(fā)酵過(guò)程中，纖維水解形成的多糖在產(chǎn)酸細(xì)菌作用下形成小分子有機(jī)酸，再在產(chǎn)甲烷菌作用下轉(zhuǎn)化成為CH4和 CO2［9，21］。以香蕉秸稈為底物發(fā)酵獲得的沼氣中，主要組分為CH4和CO2。相對(duì)于其他常用的沼氣發(fā)酵原料，如人畜糞便和餐廚垃圾而言，其沼氣成分簡(jiǎn)單，無(wú)有毒氣體產(chǎn)生。不同物料進(jìn)行沼氣發(fā)酵時(shí)，沼氣的組分構(gòu)成主要由原料的組成成分決定［22］。本研究?jī)H通過(guò)物理處理，并不會(huì)顯著改變底物的組分比例。因此，從4種樣品獲得的沼氣中，氣體組分含量差異不大(圖4)。CO2含量在發(fā)酵前3 d持續(xù)增長(zhǎng)，此后穩(wěn)定下降至30%左右。CH4含量在發(fā)酵第2天顯著提高，表明接種后很快能進(jìn)入產(chǎn)甲烷過(guò)程。CH4含量在發(fā)酵第9天后維持穩(wěn)定在55.54% ～63.88%。

圖4 香蕉秸稈厭氧消化過(guò)程中沼氣中CH4和CO2含量的變化Fig.4 Variation of the CH 4and CO2 concentrations in the biogas during the anaerobic digestion from banana pseudo stem

2.2 發(fā)酵前后樣品降解情況比較

2.2.1 體系基本性質(zhì)變化

發(fā)酵前后體系基本性質(zhì)的變化，如TS、VS、pH等，如表3所示。

經(jīng)沼氣發(fā)酵后，1號(hào)和2號(hào)樣品的TS降解率較為接近，3號(hào)和4號(hào)樣品的TS降解率則相對(duì)較高。物理磨漿處理可以縮短纖維長(zhǎng)度，增加纖維與微生物或酶的接觸，從而造成樣品降解率的提升。其中，3號(hào)樣品的TS降解率最高，與沼氣發(fā)酵情況一致。4種樣品的 VS降解率較為接近，均在27.87%～28.30%之間。此外，本試驗(yàn)中4種樣品體系的pH在發(fā)酵前后穩(wěn)定在7.5～8.0，維持在大多數(shù)產(chǎn)甲烷微生物最適宜的 pH 7 ～8［8］。

2.2.2 纖維降解率

本文對(duì)發(fā)酵產(chǎn)氣能力較高的3號(hào)樣品發(fā)酵前后香蕉秸稈纖維的利用情況進(jìn)行了分析，結(jié)果圖5。

表3 沼氣發(fā)酵前后的底物基本性質(zhì)變化Table 3 Basic propertiesof the substrate before and after biogas fermentation

圖5 沼氣發(fā)酵后香蕉秸稈主要成分的利用情況Fig.5 Utilizations of main compositions for banana pseudo stem after the biogas fermentation

香蕉秸稈中的纖維組分在發(fā)酵過(guò)程中可以緩慢降解，與木質(zhì)素相比，半纖維素和纖維素較容易被微生物利用。沼氣發(fā)酵前香蕉秸稈中纖維素、半纖維素、可溶性木質(zhì)素及不可溶性木質(zhì)素的含量分別為35.73%、16.46%、2.20%和17.13%(表1)。由圖5可知，3號(hào)樣品體系在發(fā)酵后纖維素、半纖維素及不可溶性木質(zhì)素的降解率分別為51.74%、46.82%和18.02%。體系中的可溶性木質(zhì)素在發(fā)酵后有少量提高，這是由于發(fā)酵過(guò)程中微生物對(duì)香蕉秸稈中的纖維類物質(zhì)進(jìn)行了降解，從而提高了可溶性木質(zhì)素的相對(duì)含量。

2.3 香蕉秸稈沼氣發(fā)酵資源化利用的可行性及前景分析

香蕉秸稈年產(chǎn)量約為2 400萬(wàn)t［12］，低于小麥秸稈和玉米秸稈的產(chǎn)量(分別為10 718.95萬(wàn) t［23］和16 723.80萬(wàn) t［23］)，與甘蔗渣產(chǎn)量相近(2 079.31 萬(wàn)t［23］)。在香蕉集中種植的地區(qū)利用香蕉秸稈進(jìn)行沼氣發(fā)酵，可以保證一定的原料供應(yīng)，同時(shí)可以獲得清潔的可再生能源及生物質(zhì)肥料［14］，并減輕香蕉秸稈自然堆放腐爛時(shí)所造成的土壤、空氣及病原污染。根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道，未經(jīng)復(fù)雜預(yù)處理時(shí)，香蕉秸稈的產(chǎn)甲烷能力(204.03 mL CH4/gVSadded)與玉米秸稈(196 233 mL CH4/gVSadded［16］)、小麥秸稈(204 270 mL CH4/gVSadded［23］)及甘蔗渣(278 mL CH4/gVSadded［24］)的產(chǎn)甲烷能力相當(dāng)。同時(shí)，沼氣發(fā)酵周期也相對(duì)較短［24-26］。與其它秸稈相比，香蕉秸稈干物質(zhì)中有機(jī)質(zhì)含量最高(表4)，在沼氣發(fā)酵方面具有一定優(yōu)勢(shì)。

表4 幾種秸稈類原料的組成成分Table 4 Composition of different straw materials

本研究中，采用盤磨物理處理獲得香蕉秸稈樣品過(guò)程的能耗很低，每1 kg(干重)香蕉秸稈盤磨的能耗僅為1.35 kW/h，可作為預(yù)處理的第步，其后續(xù)處理可以借鑒現(xiàn)有的堿處理、微波處理等方式［29-30］，以進(jìn)一步增加纖維的離解程度，提高轉(zhuǎn)化率和發(fā)酵效率。在工業(yè)化應(yīng)用方面，需要從原料收集運(yùn)輸方案的建立、原料預(yù)處理與儲(chǔ)藏、厭氧反應(yīng)器的開發(fā)等方面展開研究。此外，目前還沒(méi)有專門針對(duì)香蕉秸稈進(jìn)行收集和處理的機(jī)械設(shè)備，在這方面展開研究工作也是十分必要的。

3 結(jié)論

在37℃條件下，物理預(yù)處理強(qiáng)度的增強(qiáng)可以改善香蕉秸稈的沼氣發(fā)酵性能，但對(duì)沼氣中甲烷含量沒(méi)有顯著影響，所有樣品的甲烷含量在發(fā)酵9 d后穩(wěn)定在55.54%～63.88%。纖維長(zhǎng)度為0.23和2.70 cm時(shí)，最高日產(chǎn)氣量分別為333.6和319.8 mL/d，比4.10和4.12 cm的樣品高32.11% ～34.92%;沼氣產(chǎn)氣率分別為 306.49和 340.13 mL/g VSadded，比4.10 cm和4.12 cm的樣品高8.29%17.36%。綜合考慮沼氣發(fā)酵效率、預(yù)處理能耗和操作步驟的繁易程度等因素，可以將3號(hào)樣品(纖維長(zhǎng)度2.70 cm)對(duì)應(yīng)的盤磨方式作為后續(xù)研究的處理方式。

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